JPH04222862A - ポリイミド樹脂組成物、そのプリプレグ及びその積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、プリント配線板などに
供されるポリイミド樹脂組成物、この樹脂組成物を用い
たポリイミド樹脂のプリプレグ、およびこのプリプレグ
が硬化したポリイミド樹脂の積層板に関するものである
。

【０００２】

【従来の技術】従来よりポリイミド樹脂やエポキシ樹脂
は、積層板用等の樹脂として多用されている。なかでも
、ポリイミド樹脂は特開昭５９−２０６５９号公報、特
開昭６１−４０３２２号公報に記載のごとく、高密度実
装用の高多層配線基板に多用されてきている。

【０００３】しかしながら、近年、ポリイミド樹脂の積
層板において、コンピュ−タ−をはじめ半導体装置を使
った電子機械装置の高速化に対応し、電気信号の伝播速
度の高速化のための誘電率の低減化と、多層化がますま
す進展する中で信頼性向上のためのスルホールめっきの
染み込みの阻止化と、さらに、安全性の向上などが強く
切望されていた。

【０００４】

【発明が解決しょうとする課題】本発明は、電気信号の
伝播速度の高速化に適合するための積層板の誘電率の低
減化、スルホ−ル信頼性を高めるための樹脂の基材への
良好な含浸性を確保しスルホールめっきの染み込みの阻
止化、さらに、難燃性による安全性の向上を可能にする
ことのできるポリイミド樹脂組成物、そのプリプレグ、
およびその積層板を提供することにある。

【０００５】

【問題を解決するための手段】本発明は、上記の点に鑑
みて為されたものである。本発明者らは、一般に知られ
ている付加型ポリイミド樹脂について誘電率を低減化さ
せる研究を行った結果、誘電率を低下させるのに有効な
化学構造とその量的な寄与を見出した。加えて、ジアリ
ルフタレート（以下ＤＡＰと記載する）を所定量配合す
ると、さらに、誘電率が低下することを見出した。なお
、ＤＡＰを用いると、樹脂の固有粘度が低下し、樹脂の
基材への含浸性が良好になり均質で安定したプリプレグ
を得ることができ、スルホ−ル信頼性に優れた低誘電率
の積層板を得ることができるポリイミド樹脂組成物、そ
のプリプレグを見出したのである。さらに、反応基を有
する臭素化樹脂を所定量配合することにより、接着性の
低下、耐熱性の低下などの副作用を引き起こさず、難燃
性を有する低誘電率、優れたスルホール信頼性を兼備し
た積層板を得ることができるポリイミド樹脂組成物、そ
のプリプレグを見出したのである。

【０００６】ポリイミド樹脂組成物は、１）ポリイミド
樹脂、２）前記ポリイミド樹脂１００重量部に対して２
０〜２００重量部の範囲となる量で配合されるＤＡＰ、
３）および、促進剤、溶媒などからなることを特徴とす
るものであり、さらに、難燃性をえるためにはポリイミ
ド樹脂１００重量部に対して臭素含有重量で１〜５０重
量部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を配合してなる
ことを特徴とするものである。

【０００７】また、ポリイミド樹脂のプリプレグは、１
）ポリイミド樹脂、２）前記ポリイミド樹脂１００重量
部に対して２０〜２００重量部の範囲となる量で配合さ
れるＤＡＰ、３）および、促進剤、溶媒などからなるポ
リイミド樹脂組成物を基材に含浸させ、半硬化させたこ
とを特徴とするものであり、さらに、難燃性を得るため
にはポリイミド樹脂１００重量部に対して臭素含有重量
で１〜５０重量部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を
配合してなることを特徴とするものである。

【０００８】また、ポリイミド樹脂の積層板は、１）ポ
リイミド樹脂、２）前記ポリイミド樹脂１００重量部に
対して２０〜２００重量部の範囲となる量で配合される
ＤＡＰ、３）および、促進剤、溶媒などからなるポリイ
ミド樹脂組成物を基材に含浸させ、半硬化させたプリプ
レグを１枚以上、積層して硬化させたことを特徴とする
ものであり、さらに、難燃性を得るためにはポリイミド
樹脂１００重量部に対して臭素含有重量で１〜５０重量
部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を配合してなるこ
とを特徴とするものである。

【０００９】以下に、これらを詳しく説明する。ポリイ
ミド樹脂は、不飽和ビス−イミド類とジアミン類などを
反応させて得ることができる。このようにして得るポリ
イミド樹脂には、アルキル基または、メチレン基を除く
アルキレン基の少なくとも一方をポリイミド樹脂中に１
１重量％以上含有するのが好ましい。なぜならば、アル
キル基または、メチレン基を除くアルキレン基が樹脂の
分子中に１１重量％未満の化学構造の場合には、ポリイ
ミド樹脂の誘電率を低下させることができないからであ
る。

【００１０】前記不飽和ビス−イミドは明細書末の化学
式１の（ａ）で式（ａ）中Ｄは炭素−炭素間の二重結合
を含む２価の基を表し、Ａは少なくとも２個の炭素原子
を含む２価の基を表すものを、また、ジアミンは次の式
（ｂ）で式（ｂ）中のＢは３０個以下の炭素原子を有す
る２価の基で表すものをそれぞれ用いることができる。 　　Ｈ２　Ｎ−Ｂ−ＮＨ２　　　　　　　　　　　（ｂ
）なお、式（ａ）のＡおよび、式（ｂ）のＢは同一か、
または異なることができ、また１３個よりも少ない炭素
原子を持っている直鎖のもしくは分岐したアルキレン基
か、環の中に５個もしくは６個の炭素原子をもっている
環状アルキレン基か、Ｏ，ＮおよびＳ原子の少なくとも
１個を含む異種環状基か、またはフェニレンもしくは多
環状芳香族基であることもできる。これらの種々の基は
反応温度７０〜１７０℃、反応時間３０〜３５０分の反
応条件のもとで不必要な副反応を与えない置換基をもっ
ていてもよい。

【００１１】式（ａ）のＡおよび、式（ｂ）のＢはまた
、沢山のフェニレン基か、または直接にまたは２価の原
子または次の様な群で結合された脂環状の基を表わすこ
ともできる。たとえば、それらは酸素もしくは硫黄か、
炭素原子１個から３個のアルキレンの群か、または次の
群の内の１つである。

【００１２】−ＮＲ４　−，−Ｐ（Ｏ）Ｒ３　−，−Ｎ
＝Ｎ−，　　−Ｏ＝Ｎ−，−ＣＯ−Ｏ−，−ＣＯＮＨ−
，−ＳｉＲ３　Ｒ４−，　　−ＮＹ−ＣＯ−Ｘ−ＣＯ−
ＮＹ−，−Ｏ−ＣＯ−Ｘ−ＣＯ−Ｏ−，−ＳＯ２　−，
および、明細書末の化学式１の（ｃ）の群の中の一つな
ど。これら式中のＲ３　，Ｒ４　およびＹはおのおの炭
素原子１個から４個のアルキル基、環中に５個もしく６
個の炭素原子を持つ環状アルキル基、もしくはフェニル
もしくは多環状芳香族基を表し、Ｘは１３個よりも少な
い炭素原子を持っている直鎖もしくは分岐したアルキレ
ン基、環の中に５個もしくは６個の炭素原子をもってい
る環状アルキレン基、または単環もしくは多環状アリレ
ン基を表す。

【００１３】なお、前記の式（ａ）の基Ｄは明細書末の
化学式１の（ｄ）のエチレン系無水物から誘導されるも
ので、例えばマレイン酸無水物、シトラコン酸無水物、
テトラヒドロフタル酸無水物、イタコン酸無水物、およ
びシクロジエンとこれらの無水物の１つとの間に起こる
ディ−ルスアルダ−反応の生成物を表すこともできる。

【００１４】使用することのできる式（ａ）の好ましい
不飽和ビス−イミドには次のものが挙げられる。

【００１５】マレイン酸Ｎ・Ｎ−エチレン−ビス−イミ
ド、マレイン酸Ｎ・Ｎ−ヘキサメチレン−ビス−イミド
、マレイン酸Ｎ・Ｎ−メタフェニレン−ビス−イミド、
マレイン酸Ｎ・Ｎ−パラフェニレン−ビス−イミド、マ
レイン酸Ｎ・Ｎ−４・４−ジフェニルメタン−ビス−イ
ミド〔通常、Ｎ・Ｎ−メチレンビス（Ｎ−フェニルマレ
イミド）とも言われる〕、マレイン酸Ｎ・Ｎ−４・４−
ジフェニルエ−テル−ビス−イミド、マレイン酸Ｎ・Ｎ
−４・４−ジフェニルスルフォン−ビス−イミド、マレ
イン酸Ｎ・Ｎ−４・４−ジシクロヘキシルメタン−ビス
−イミド、マレイン酸Ｎ・Ｎ−α・α−４・４−ジメチ
レンシクロヘキサン−ビス−イミド、マレイン酸Ｎ・Ｎ
−メタキシリレン−ビス−イミド、マレイン酸Ｎ・Ｎ−
ジフェニルシクロキサン−ビス−イミド、１・３−ビス
（２−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼン−ビス−イ
ミド、１・４−ビス（２−ｐ−アニリノプロピリデン）
ベンゼン−ビス−イミド、１・４−ビス（２−ｍ−アニ
リノプロピリデン）ベンゼン−ビス−イミド、４・４−
メチレンジ−２・６−キシリジン−ビス−イミド、４・
４−メチレンジ−２・６−ジエチルアニリン−ビス−イ
ミド、４・４−ジアミノ−３・３−ジエチル−５・５−
ジメチルジフェニルメタン−ビス−イミド、４・４−メ
チレンジ−２・６−ジイソプロピルアニリン−ビス−イ
ミド、２・５−ジメチル−ｐ−フェニレンジアミン−ビ
ス−イミド、２・２−ビス（４−アミノフェニル）プロ
パン−ビス−イミド、２・４−ジアミノメシチレン−ビ
ス−イミド、および、３・５−ジエチル−２・４−トリ
レンジアミン−ビス−イミドなど。

【００１６】また、使用することのできる式（ｂ）のジ
アミンの実例には次のものがある。４・４−ジアミノジ
シクロヘキシルメタン、１・４−ジアミノシクロヘキサ
ン、２・６−ジアミノピリジン、メタフェニンジアミン
、パラフェニンジアミン、４・４−ジアミノジフェニル
メタン、２・２−ビス−（４−アミノフェニル）プロパ
ン、ベンジジン、４・４−ジアミノフェニルオキサイド
、４・４−ジアミノジフェニルサルファイド、４・４−
ジアミノジフェニルスルフォン、ビス−（４−アミノフ
ェニル）ジフェニルシラン、ビス−（４−アミノフェニ
ル）メチルホスフィンオキサイド、ビス−（３−アミノ
フェニル）メチルホスフィンオキサイド、ビス−（４−
アミノフェニル）フェニルホスフィンオキサイド、ビス
−（４−アミノフェニル）フェニラミン、１・５−ジア
ミノナフタレン、メタキシリレンジアミン、パラキシリ
レンジアミン、１・１−ビス−（パラアミノフェニル）
フタラン、ヘキサメチレンジアミン、１・３−ビス（２
−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼン、１・４−ビス
（２−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼン、１・４−
ビス（２−ｍ−アニリノプロピリデン）ベンゼン、４・
４−メチレンジ−２・６−キシリジン、４・４−メチレ
ンジ−２・６−ジエチルアニリン、４・４−ジアミノ−
３・３−ジエチル−５・５−ジメチルジフェニルメタン
、４・４−メチレンジ−２・６−ジイソプロピルアニリ
ン、２・５−ジメチル−ｐ−フェニレンジアミン、２・
２−ビス（４−アミノフェニル）プロパン、２・４−ジ
アミノメシチレン、および、３・５−ジエチル−２・４
−トリレンジアミンなど。

【００１７】そして、上記のビス−イミドとジアミンと
を反応させることによって付加型のポリイミド樹脂を調
製することができる。ビス−イミドとジアミンとの配合
比は、モル比でジアミン１に対してビス−イミドが１．
７〜２．５の範囲が好ましい。１．７よりビス−イミド
が少ないと高分子量の生成が多くなって硬化時間が短く
なり取扱に問題が生じる傾向があり、また、２．５より
ビス−イミドが多いと未反応原料が多く残存し易くなる
。反応はビス−イミドとジアミンとをＮ−メチルピロリ
ドン（ＮＭＰ）やＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭ
Ａｃ）などの溶剤に溶解した状態で行うことができるも
のであり、反応の際の加熱温度は７０〜１７０℃程度の
範囲で行うことができ、反応時間は３０〜３５０分程度
の範囲で行うことができる。

【００１８】本発明のポリイミド樹脂組成物は、前記の
ポリイミド樹脂１００重量部（以下、部と記す）にＤＡ
Ｐを２０〜２００部の範囲となる量を配合し、さらに、
促進剤としてイミダゾ−ル類や有機過酸化物などと、希
釈溶媒としてジメチルホルムアミド（ＤＭＦ），ＤＭＡ
ｃ，ジオキサン、ＮＭＰ，ＭＥＫなどの中から適宜、単
独または、混合して用いたものからなる樹脂組成物であ
る。ＤＡＰの添加量を増すと、それから得られる積層板
の誘電率が低下する傾向にあり、１０部未満の添加では
誘電率の低下の効果が殆ど認められず、２００部を超し
て使用すると誘電率は低下するが、積層板として硬く、
脆いものとなり好ましくない。また、ＤＡＰは反応性希
釈剤としても作用するために、樹脂組成物の固有粘度と
表面張力を低下させる。したがって、基材の繊維間に樹
脂組成物が良く浸透し、基材への樹脂の充填が著しく向
上したプリプレグを得ることができる。そして、このプ
リプレグが硬化した積層板においては、スルホ−ルメッ
キのメッキの染み込み長さが著しく短かくなり、同時に
スルホ−ルの内壁が著しく平滑に仕上がり、これらによ
ってスルホ−ルと内層回路との絶縁性が確保されスルホ
−ルの信頼性が著しく向上するなどの効果を得ることが
できる。

【００１９】電子機械装置の安全化のために要求される
難燃性の確保には、難燃剤として反応基を有する臭素化
樹脂を前記ポリイミド樹脂組成物に配合するのが好まし
く、特に、反応基を有する臭素化樹脂の配合量をポリイ
ミド樹脂１００重量部に対して、臭素含有重量で１〜５
０重量部の範囲で用いるのが好ましい。その理由は、１
重量部未満では、難燃性が得られず、５０重量部を超し
て用いると得られる積層板の耐熱性が悪くなり、誘電率
も上昇するなど性能が低下するからである。また、反応
基を有する臭素化樹脂が好ましいのは、難燃剤を前記ポ
リイミド樹脂の側鎖、末端の基と反応させ、そのポリイ
ミド樹脂構造の骨格内に取り込むことによって、初めて
層間接着力、スルホ−ル信頼性、耐熱性などと難燃性の
性能を兼備したものが得られるからである。

【００２０】したがって、反応基として、エポキシ基、
アリル基、ビニル基などを有する炭素原子１個から４個
のアルキル、環中に５個もしくは６個の炭素原子を持つ
環状アルキル、もしくはフェニルもしくは多環状芳香族
、または、１３個よりも少ない炭素原子を持っている直
鎖もしくは分岐したアルキレン、環の中に５個もしくは
６個の炭素原子をもっている環状アルキレン、または単
環もしくは多環状アリレンなどの臭素化樹脂の中から適
宜用いることができる。特に、好ましい反応基としては
、耐熱性、層間接着力を維持、もしくは向上させる点で
、エポキシ基をあげることができる。

【００２１】以上のポリイミド樹脂組成物からプリプレ
グを得るには、前記のポリイミド樹脂組成物を基材に含
浸させた後、希釈溶媒を乾燥蒸発させつつポリイミド樹
脂と反応性希釈剤であるＤＡＰとの反応を進行させ基材
中の樹脂組成物を半硬化させて得られたものである。さ
らに難燃性を得るために含有した反応性を有する臭素化
樹脂もこのプリプレグ調製時に、反応基がポリイミド樹
脂の側鎖、末端の基と反応し、ポリイミド樹脂構造の骨
格内に取り込まれるのである。

【００２２】前記のポリイミド樹脂組成物を含浸させる
基材の種類は、特に限定されない。通常は、ガラスクロ
ス等が用いられる。この他、石英繊維布等の無機繊維の
布、もしくはこれらの不織布、ポリイミド樹脂繊維の布
や不織布等の高耐熱性有機繊維布等が用いられてもよい
。

【００２３】半硬化させる時の温度は１１０　〜１５５
　℃で行うのが好ましい。１５５　℃を超えると、特に
ＤＡＰの反応が進み過ぎ、得られるプリプレグの層間接
着力が低下し、誘電率の低下する効果が小さくなり、１
１０　℃未満では、処理に時間がかかり実用的でないか
らである。半硬化とは、熱硬化性樹脂の硬化過程におい
て、一般にＢステ−ジと言われる範囲のものであり、さ
らに熱が加われば樹脂が流動し、硬化反応が起こりえる
状態のものを言う。

【００２４】次には、前記のポリイミド樹脂のプリプレ
グをを１枚以上積層してポリイミド樹脂の積層板を作る
ことができる。すなわち、必要に応じて、銅、ニッケル
、アルミニウムなどの金属箔あるいは、回路形成された
金属箔などとプリプレグを積層成形してつくられる。 その積層成形は常法により行うことができる。

【００２５】なお、この積層板には、前記の化学構造の
ポリイミド樹脂に、ＤＡＰを配合したポリイミド樹脂組
成物が用いられ、樹脂組成物の基材への充填が十分に行
われている。したがって、この積層板を用いれば、誘電
率が低く、スルホ−ル信頼性が高い積層板を得ることが
可能となり、このＤＡＰを配合したポリイミド樹脂組成
物に、さらに反応基をもつ臭素化樹脂を配合したポリイ
ミド樹脂組成物を用いた積層板においては、層間接着力
、スルホ−ル信頼性、および、耐熱性と難燃性の兼備し
た積層板を得ることが可能となり、多層積層板、特に８
層以上の多層積層板においては、有用な特性を有するこ
とになるのである。

【００２６】なお、本発明の樹脂組成物は、以上の記載
に限定されるものではなく、他に電線被覆用樹脂、半導
体封止用樹脂、耐熱性成形材料用樹脂、低誘電率や低吸
湿性成形材料用樹脂としても有用なものである。

【００２７】次に、以上の発明を実施例と比較例によっ
て説明する。

【００２８】

【実施例】実施例１〜８と比較例１、２は、表１の上半
分に示される各々の配合のポリイミド樹脂組成物でなり
、これらの樹脂組成物からなる積層板の特性値を表１の
下半分に示した。

【００２９】表１のポリイミド樹脂は、それぞれ次のも
のを用いた。＃１は、マレイン酸Ｎ，Ｎ−４・４−ジフ
ェニルメタン−ビス−イミドと４・４−ジアミノジフェ
ニルメタンとから合成されたもので、アルキル基または
、アルキレン基を樹脂の分子中に含有しない。＃２は、
１・４−ビス（２−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼ
ン−ビス−イミドと１・４−ビス（２−ｍ−アニリノプ
ロピリデン）ベンゼンとから合成されたもので、アルキ
ル基を樹脂の分子中に１７重量％含有する。

【００３０】難燃剤の臭素化樹脂は、それぞれ明細書末
の化学式１の■、■のものを用い、表１の配合量の前に
■■で種類を明示した。■は、反応型の臭素化フェノ−
ルノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製、ＢＲＥＮ
−Ｓ）■は、非反応型の多環状芳香族の臭素化樹脂（グ
レ−トレ−ク社製、ＢＣ５８）また、促進剤は、いずれ
も２エチル−４メチルイミダゾ−ル（　２Ｅ４ＭＺ、四
国化成社製）を、希釈溶媒は、樹脂固形分率が約５５〜
７０％になるようにＤＭＦをそれぞれに用いた。

【００３１】表１の実施例１〜３と５〜７および、比較
例１の誘電率の特性値の対比からポリイミド樹脂へのＤ
ＡＰの添加量が増すほど誘電率の低下することが確認で
きた。さらに、実施例１〜３、５〜７の＃１のポリイミ
ド樹脂と実施例４、８の＃２のポリイミド樹脂の化学構
造の対比から、アルキル基を樹脂の分子中に１１重量％
以上含有する＃２の場合、一層誘電率の低下の効果を奏
することが確認できた。この誘電率の測定はＪＩＳ、Ｃ
６４８１によって行った。

【００３２】また、実施例５〜８、の反応基を有する反
応型の臭素化樹脂の配合では、実施例３の反応基を持た
ない非反応型の臭素化樹脂の配合に比べ層間接着力、耐
熱性を高水準に維持したまま難燃性を確保できることが
確認できた。この難燃性の試験はＵＬ−９４　に準じて
行った。

【００３３】次に、表１の樹脂組成物を厚み０．１　ｍ
ｍ、９５ｇ／ｍ２　のＥガラス布に含浸させ、１４０　
℃の乾燥機中で３５〜６０分間乾燥させることにより各
々のプリプレグを得た。このプリプレグを用いて積層板
は次のようにして形成した。

【００３４】前記のプリプレグの両面に１８μｍ　の両
面粗面化銅箔を置いて蒸気プレスを用いて、成形温度１
３０　℃、成形圧力３０ｋｇ／ｃｍ２　、成形時間９０
分間の条件で積層成形を行い内層プリント配線板用の両
面銅張積層板を得た。このようにして得た両面銅張積層
板の銅箔をエッチング処理して回路形成し、黒化処理す
ることによって内層プリント配線板を作成し、３５枚の
内層プリント配線板をそれぞれの間に上記と同じ４枚の
プリプレグを介して重ねると共にその上下にさらに４枚
のプリプレグを介して３５μｍ　厚みの銅箔を重ね、６
ｍｍの金型に納め、蒸気プレスを用いて５　ｋｇ／ｃｍ
２　の加圧を行いつつ直ちに１３０　℃まで加熱し、２
０分間保持した。この後、３０ｋｇ／ｃｍ２　の圧力で
２００　℃に加熱し、１２０　分間保持した後、圧力を
かけたまま室温まで冷却して両面銅張多層積層板を得た
。

【００３５】この積層板の層と層の間を９０度方向に剥
がしたときの接着力を、１表の特性値の層間接着力〔ｋ
ｇ／ｃｍ〕に示した。また、この積層板に０．４　ｍｍ
φのドリルビットを用い、４００００　ｒｐｍの回転数
、１回転当たりの送り速度５０μ／ｒｅｖの条件で１０
００穴あけ、常法によりスルホ−ルメッキを無電解メッ
キと電解メッキとを併用して行い、９９０〜１０００穴
目のスルホ−ルの断面を顕微鏡で観察し、スルホ−ルメ
ッキの際に生じるスルホ−ルのメッキ染み込み長さとス
ルホ−ルの壁面粗さをそれぞれ測定し、その結果を１表
の特性値の欄に示した。ＤＡＰを配合した実施例は、さ
らに、反応型の難燃剤を配合した実施例５〜８のいずれ
においてもスルホ−ルのメッキ染み込み長さもスルホ−
ルの壁面粗さも比較例１、２に比べ低減している。しか
し、難燃性を付与するのに、非反応型の臭素化樹脂の配
合の実施例３では、難燃性は得られるものの耐熱性が低
下する。この耐熱性の低下に原因してドリル加工時の発
熱でスルホ−ル壁面が荒れたり、クラックが発生する結
果、スルホ−ルのメッキ染み込み長さもスルホ−ルの壁
面粗さも悪くなり、ＤＡＰの配合量を多く用いた効果が
なくなってしまうことになる。しかし、前記のように反
応型の臭素化樹脂の配合では、難燃性が確保でき、耐熱
性を低下させることがない。したがって、ドリル加工時
の発熱でスルホ−ル壁面が荒れたり、クラックが発生す
ることを阻止するので、スルホ−ルのメッキ染み込み長
さもスルホ−ルの壁面粗さも比較例に比べ著しく低減し
ている。

【００３６】なお、本発明の樹脂組成物は、以上の記載
に限定されるものではなく、他に電線被覆用樹脂、半導
体封止用樹脂、耐熱性成形材料用樹脂、低誘電率や低吸
湿性成形材料用樹脂としても有用なものである。

【００３７】

【発明の効果】本発明のポリイミド樹脂組成物を用いて
、そのプリプレグを得、そのプリプレグを積層し硬化さ
せてなる積層板は、積層板の誘電率を低下させ電気信号
の伝播速度の高速化に適合し、樹脂の基材への良好な充
填性による高いスルホ−ル信頼性などよって一層の多層
積層板を、さらに、難燃性によって安全性の向上を可能
にするものである。

【００３８】

【化学式１】

【００３９】

【表１】

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　１）ポリイミド樹脂、２）前記ポリイ
   ミド樹脂１００重量部に対して２０〜２００重量部の範
   囲となる量で配合されるジアリルフタレート、３）およ
   び、促進剤、溶媒などからなるポリイミド樹脂組成物。
2. 【請求項２】　　請求項１のポリイミド樹脂が不飽和ビ
   ス−イミドとジアミンとを反応させて調製されるポリイ
   ミド樹脂で，アルキル基または、メチレン基を除くアル
   キレン基の少なくとも一方をポリイミド樹脂中に１１重
   量％以上含有することを特徴とする請求項１記載のポリ
   イミド樹脂組成物。
3. 【請求項３】　　請求項１記載のポリイミド樹脂組成物
   にポリイミド樹脂１００重量部に対して臭素含有重量で
   １〜５０重量部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を配
   合してなることを特徴とする請求項１記載のポリイミド
   樹脂組成物。
4. 【請求項４】　　請求項３記載の反応基を有する臭素化
   樹脂が、臭素化エポキシ樹脂であることを特徴とする請
   求項１記載のポリイミド樹脂組成物。
5. 【請求項５】　　１）ポリイミド樹脂、２）前記ポリイ
   ミド樹脂１００重量部に対して２０〜２００重量部の範
   囲となる量で配合されるジアリルフタレート、３）およ
   び、促進剤、溶媒などからなるポリイミド樹脂組成物を
   基材に含浸させ、半硬化させたことを特徴とするポリイ
   ミド樹脂のプリプレグ。
6. 【請求項６】　　請求項５のポリイミド樹脂が不飽和ビ
   ス−イミドとジアミとを反応させて調製されるポリイミ
   ド樹脂で，アルキル基または、メチレン基を除くアルキ
   レン基の少なくとも一方をポリイミド樹脂中に１１重量
   ％以上含有することを特徴とする請求項５記載のポリイ
   ミド樹脂のプリプレグ。
7. 【請求項７】　　請求項５記載のポリイミド樹脂組成物
   にポリイミド樹脂１００重量部に対して臭素含有重量で
   １〜５０重量部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を配
   合してなることを特徴とする請求項５記載のポリイミド
   樹脂のプリプレグ。
8. 【請求項８】　　請求項７記載の反応基を有する臭素化
   樹脂が、臭素化エポキシ樹脂であることを特徴とする請
   求項５記載のポリイミド樹脂のプリプレグ。
9. 【請求項９】　　１）ポリイミド樹脂、２）前記ポリイ
   ミド樹脂１００重量部に対して２０〜２００重量部の範
   囲となる量で配合されるジアリルフタレート、３）およ
   び、促進剤、溶媒などからなるポリイミド樹脂組成物を
   基材に含浸させ、半硬化させたプリプレグを１枚以上積
   層して硬化させたことを特徴とするポリイミド樹脂の積
   層板。
10. 【請求項１０】　　請求項９のポリイミド樹脂が不飽和
    ビス−イミドとジアミとを反応させて調製されるポリイ
    ミド樹脂で，アルキル基または、メチレン基を除くアル
    キレン基の少なくとも一方をポリイミド樹脂中に１１重
    量％以上含有することを特徴とする請求項９記載のポリ
    イミド樹脂の積層板。
11. 【請求項１１】　　請求項９記載のポリイミド樹脂組成
    物にポリイミド樹脂１００重量部に対して臭素含有重量
    で１〜５０重量部の範囲の反応基を有する臭素化樹脂を
    配合してなることを特徴とする請求項９記載のポリイミ
    ド樹脂の積層板。
12. 【請求項１２】　　請求項１１の反応基を有する臭素化
    樹脂が、臭素化エポキシ樹脂であることを特徴とする請
    求項９記載のポリイミド樹脂の積層板。