JPH04313100A - 原子炉用燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
原子炉用燃料ペレットの製造方法Info
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- JPH04313100A JPH04313100A JP3164056A JP16405691A JPH04313100A JP H04313100 A JPH04313100 A JP H04313100A JP 3164056 A JP3164056 A JP 3164056A JP 16405691 A JP16405691 A JP 16405691A JP H04313100 A JPH04313100 A JP H04313100A
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- Japan
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- sol
- particles
- organic solvent
- gel particles
- nuclear
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
- G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は原子炉用の燃料ペレット
の製造方法に関するものである。
の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】原子炉用の燃料ペレットは、その燃料と
同じ化学形の酸化物、炭化物、窒化物等の粉末を何等か
の方法で作り、それをプレス成形して焼結するのが現在
までの主な製造方法である。この場合、粉末を取り扱う
ので、製造施設の微粉による汚れが問題である。特に、
プルトニウムを取り扱う場合、あるいは、トリウムサイ
クルでのリサイクル燃料を扱う場合には、粉末の取り扱
いを回避するための代替法として、高温ガス炉用粒子燃
料、あるいは、スフェアパック（Ｓｐｈｅｒｅ−ｐａｃ
）燃料の製造の分野で発展したゾルゲル法により製造し
たゲル粒子を、プレス原料とする前記の「ゲル粒子加圧
成形法」〔この方法は、各研究者により．Ｓｐｈｅｒｅ
−Ｃａｌ”（文献１）、“ＣＯＧＥＰＥＬ（ＣＯｃｏｎ
ｖｅｒｓｉｏｎ ｕｓｉｎｇ ＧＥｌａｔｉｏｎ
ｔｏ ｐｒｏｄｕｃｅ ＰＥＬｌｅｔｓｔｓ）”
（文献２）、“ＳＧＭＰ（Ｓｏｌ−Ｇｅｌ Ｍｉｃｒ
ｏｓｐｈｅｒｅＰｅｌｌａｔｉｚａｔｉｏｎ）”（文献
３）などの様々の呼びかたをされている〕によるペレッ
ト製造方法が研究されてきた。
同じ化学形の酸化物、炭化物、窒化物等の粉末を何等か
の方法で作り、それをプレス成形して焼結するのが現在
までの主な製造方法である。この場合、粉末を取り扱う
ので、製造施設の微粉による汚れが問題である。特に、
プルトニウムを取り扱う場合、あるいは、トリウムサイ
クルでのリサイクル燃料を扱う場合には、粉末の取り扱
いを回避するための代替法として、高温ガス炉用粒子燃
料、あるいは、スフェアパック（Ｓｐｈｅｒｅ−ｐａｃ
）燃料の製造の分野で発展したゾルゲル法により製造し
たゲル粒子を、プレス原料とする前記の「ゲル粒子加圧
成形法」〔この方法は、各研究者により．Ｓｐｈｅｒｅ
−Ｃａｌ”（文献１）、“ＣＯＧＥＰＥＬ（ＣＯｃｏｎ
ｖｅｒｓｉｏｎ ｕｓｉｎｇ ＧＥｌａｔｉｏｎ
ｔｏ ｐｒｏｄｕｃｅ ＰＥＬｌｅｔｓｔｓ）”
（文献２）、“ＳＧＭＰ（Ｓｏｌ−Ｇｅｌ Ｍｉｃｒ
ｏｓｐｈｅｒｅＰｅｌｌａｔｉｚａｔｉｏｎ）”（文献
３）などの様々の呼びかたをされている〕によるペレッ
ト製造方法が研究されてきた。
【０００３】二酸化ウラン、あるいはウランをベースと
する混合酸化物の場合、１９８２年までには、９５％Ｔ
．Ｄ．（％Ｔ．Ｄ．：理論密度に対する相対密度）以上
の高密度のペレットが得られている（文献２）。一方、
酸化トリウム、あるいはトリウムをベースとする混合酸
化物の場合は、ゾルゲル法で得た乾燥ゲル粒子がガラス
様で固くプレス特性が悪いため、同じ頃にはまだ高密度
のペレットが得られていない（文献１および４）。 このトリウムベースの場合は、ドイツ−ブラジルの共同
研究（１９７９−１９８３）の中で、ゾル中にカーボン
微粉とポリビニルアルコールを混合しておき、ゲル粒子
の高温熱処理でカーボンを酸化除去することにより粒子
を柔らかくすることでプレス特性を改善してはじめて高
密度のペレットを得ることができた（この場合、焼結助
剤としてのカルシュウムも予めゾルに加えていた）（文
献５）。この方法は、後にポリビニルアルコールを使用
しない条件でも好結果を得て１９８６年に発表されてい
る（文献３）。ここに提示した引用文献は表１に示す。
する混合酸化物の場合、１９８２年までには、９５％Ｔ
．Ｄ．（％Ｔ．Ｄ．：理論密度に対する相対密度）以上
の高密度のペレットが得られている（文献２）。一方、
酸化トリウム、あるいはトリウムをベースとする混合酸
化物の場合は、ゾルゲル法で得た乾燥ゲル粒子がガラス
様で固くプレス特性が悪いため、同じ頃にはまだ高密度
のペレットが得られていない（文献１および４）。 このトリウムベースの場合は、ドイツ−ブラジルの共同
研究（１９７９−１９８３）の中で、ゾル中にカーボン
微粉とポリビニルアルコールを混合しておき、ゲル粒子
の高温熱処理でカーボンを酸化除去することにより粒子
を柔らかくすることでプレス特性を改善してはじめて高
密度のペレットを得ることができた（この場合、焼結助
剤としてのカルシュウムも予めゾルに加えていた）（文
献５）。この方法は、後にポリビニルアルコールを使用
しない条件でも好結果を得て１９８６年に発表されてい
る（文献３）。ここに提示した引用文献は表１に示す。
【表１】
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の主要な目的は
、添加物を用いずに、プレス成形しやすい柔らかいゲル
粒子を得る方法、およびプレス成形性をさらに向上させ
るための潤滑効果を高める方法の開発により、焼結助剤
を添加しなくても、酸化トリウム、またはトリウムベー
スの混合酸化物の高密度焼結ペレットを製造し得る方法
を提供することにある。
、添加物を用いずに、プレス成形しやすい柔らかいゲル
粒子を得る方法、およびプレス成形性をさらに向上させ
るための潤滑効果を高める方法の開発により、焼結助剤
を添加しなくても、酸化トリウム、またはトリウムベー
スの混合酸化物の高密度焼結ペレットを製造し得る方法
を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本願発明者は、この目的
達成のため鋭意研究の結果、プレス成形し易い柔らかい
乾燥ゲル粒子を得る方法として、水と全率で混合し得る
アルコール等の有機溶媒を用いてゲル粒子の中の水を充
分に洗浄し置換した後、使用したアルコール等の有機溶
媒を除去することにより、従来の乾燥法では固いガラス
状になるのを防ぎ得ること、また熱処理した乾燥ゲル粒
子に再度吸湿させることにより、プレス成形性を向上さ
せ得ることを見出し、この知見に基づいて本願発明を発
明するに到った。
達成のため鋭意研究の結果、プレス成形し易い柔らかい
乾燥ゲル粒子を得る方法として、水と全率で混合し得る
アルコール等の有機溶媒を用いてゲル粒子の中の水を充
分に洗浄し置換した後、使用したアルコール等の有機溶
媒を除去することにより、従来の乾燥法では固いガラス
状になるのを防ぎ得ること、また熱処理した乾燥ゲル粒
子に再度吸湿させることにより、プレス成形性を向上さ
せ得ることを見出し、この知見に基づいて本願発明を発
明するに到った。
【０００６】本発明における乾燥法によれば、従来の乾
燥法で得られる乾燥ゲル粒子の密度が約３５％Ｔ．Ｄ．
であるのに対し、２９％Ｔ．Ｄ．以下の低密度で柔らか
いものが得られる。また、本発明の乾燥ゲル粒子のプレ
ス成形前に再度吸湿させる方法により、その吸湿された
水分が、通常の粉末成形の場合に粒子の流動・粘着の目
的で添加される潤滑剤の役割、さらには粘結剤の役割を
も果たし、成形性を向上させることができる。
燥法で得られる乾燥ゲル粒子の密度が約３５％Ｔ．Ｄ．
であるのに対し、２９％Ｔ．Ｄ．以下の低密度で柔らか
いものが得られる。また、本発明の乾燥ゲル粒子のプレ
ス成形前に再度吸湿させる方法により、その吸湿された
水分が、通常の粉末成形の場合に粒子の流動・粘着の目
的で添加される潤滑剤の役割、さらには粘結剤の役割を
も果たし、成形性を向上させることができる。
【０００７】
【実施例】実施例について本発明を具体的に説明する。
ただし、本発明は実施例によって限定されるものではな
い。 実施例１ （核燃料物質原液（ゾル）の調整とゲル化）加熱した硝
酸トリウム水溶液にアンモニアガスを加える文献６の方
法により調製したトリウム濃度１．０ｍｏｌ／ｌのゾル
を得た。このゾルを振動ノズルを用いて空気中で直径０
．３ｍｍの小滴に分割し、アンモニアガス中で、続いて
アンモニア水中でゲル粒子とし、そのゲル粒子の中の硝
酸アンモニウムを希アンモニア水で洗浄した。
い。 実施例１ （核燃料物質原液（ゾル）の調整とゲル化）加熱した硝
酸トリウム水溶液にアンモニアガスを加える文献６の方
法により調製したトリウム濃度１．０ｍｏｌ／ｌのゾル
を得た。このゾルを振動ノズルを用いて空気中で直径０
．３ｍｍの小滴に分割し、アンモニアガス中で、続いて
アンモニア水中でゲル粒子とし、そのゲル粒子の中の硝
酸アンモニウムを希アンモニア水で洗浄した。
【０００８】（ゲル粒子の乾燥）このゲル粒子の中の水
分を、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を用いて、Ｉ
ＰＡ中の平衡水分濃度が１ｗｔ％以下になるまで置換し
た後、ゲル粒子をＩＰＡから分離した。このゲル粒子中
のＩＰＡの大部分を減圧蒸発により除去した後、８０℃
の空気中で乾燥した。この段階でのゲル粒子中の水分は
１０％（ｗｔ％）であった。この粒子を空気中で４５０
℃、３時間加熱し、水分残量をほぼ０％にした。この粒
子の密度は約２９％Ｔ．Ｄ．であった。この乾燥粒子を
プレス原料とした。
分を、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を用いて、Ｉ
ＰＡ中の平衡水分濃度が１ｗｔ％以下になるまで置換し
た後、ゲル粒子をＩＰＡから分離した。このゲル粒子中
のＩＰＡの大部分を減圧蒸発により除去した後、８０℃
の空気中で乾燥した。この段階でのゲル粒子中の水分は
１０％（ｗｔ％）であった。この粒子を空気中で４５０
℃、３時間加熱し、水分残量をほぼ０％にした。この粒
子の密度は約２９％Ｔ．Ｄ．であった。この乾燥粒子を
プレス原料とした。
【０００９】（粒子の加湿−プレス成形−焼結〕一且乾
燥した粒子への加湿は、恒温恒湿機を用いて表２（酸化
トリウムペレットの密度〔単位：％Ｔ．Ｄ．〕）に記し
た各値まで加湿を行った。
燥した粒子への加湿は、恒温恒湿機を用いて表２（酸化
トリウムペレットの密度〔単位：％Ｔ．Ｄ．〕）に記し
た各値まで加湿を行った。
【表２】
プレス用のダイスには、直径７または１０ｍｍでダイス
からの抜出しを容易にするため極くわずかのテーパーを
付けたものを用いた。ダイス潤滑剤にはステアリン酸（
アルコール溶液）を用いた。加湿水分０〜（１５〜１６
）％、加圧力は１５０〜５００ＭＰａの範囲でプレス成
形した。このグリーン密度は表２の上段に示されている
。このグリーンペレットを加湿空気中で５００℃まで、
以後空気中で１３００℃まで加熱し、３時間保持後冷却
した。これで得た焼結ペレットの密度は表２の下段に示
されている。
からの抜出しを容易にするため極くわずかのテーパーを
付けたものを用いた。ダイス潤滑剤にはステアリン酸（
アルコール溶液）を用いた。加湿水分０〜（１５〜１６
）％、加圧力は１５０〜５００ＭＰａの範囲でプレス成
形した。このグリーン密度は表２の上段に示されている
。このグリーンペレットを加湿空気中で５００℃まで、
以後空気中で１３００℃まで加熱し、３時間保持後冷却
した。これで得た焼結ペレットの密度は表２の下段に示
されている。
【００１０】実施例２
実施例１におけるトリウムの１０％を、ウランに置き換
えたことだけを異にする他は同様の方法で、密度約２５
％Ｔ．Ｄ．、残留水分３％の乾燥ゲル粒子を調製した。 この粒子を水分約１５％まで加湿し、加圧力３００ＭＰ
ａでプレス成形した。このグリーンペレットの密度は４
０％Ｔ．Ｄ．であった。これを実施例１と同様の条件で
焼結した後、１３００℃のアルゴン−水素混合ガス中で
還元し、密度９７％Ｔ．Ｄ．のトリウム・ウラン混合酸
化物（Ｔｈ０．９ Ｕ０．１ Ｏ２）のペレットを
得た。
えたことだけを異にする他は同様の方法で、密度約２５
％Ｔ．Ｄ．、残留水分３％の乾燥ゲル粒子を調製した。 この粒子を水分約１５％まで加湿し、加圧力３００ＭＰ
ａでプレス成形した。このグリーンペレットの密度は４
０％Ｔ．Ｄ．であった。これを実施例１と同様の条件で
焼結した後、１３００℃のアルゴン−水素混合ガス中で
還元し、密度９７％Ｔ．Ｄ．のトリウム・ウラン混合酸
化物（Ｔｈ０．９ Ｕ０．１ Ｏ２）のペレットを
得た。
【００１１】
【発明の効果】本発明の方法により得られる乾燥ゲル粒
子は、低密度で柔らかいのみならず、そのまま焼結して
も高密度の粒子にまで焼結できるほど焼結性に優れてい
る。そのため、３００ＭＰａという低い加圧力で成形し
た４０％Ｔ．Ｄ．以下の低密度のグリーンペレットでも
、１３００℃という低い温度で９０％Ｔ．Ｄ．以上の高
密度ペレットまで焼結できる効果がある。また、添加物
を加えなくとも、乾燥ゲル粒子に再度加湿して１０〜１
５％程度の水分を吸湿させてプレス成形する本発明の方
法により、同じ加圧力でも水分０％の場合に比べて、高
い密度にまで成形できる効果がある（表２の３００ＭＰ
ａ以下の加圧力の場合を参照）。また、吸湿水分には、
成形時にクラック発生を防ぐ粘結剤の役割も果たしてい
る（表２の３００、５００ＭＰａの場合に明確な効果が
みられる）。これらの効果が低い加圧力でも最終的に高
密度焼結ペレットを与える結果をもたらしている。
子は、低密度で柔らかいのみならず、そのまま焼結して
も高密度の粒子にまで焼結できるほど焼結性に優れてい
る。そのため、３００ＭＰａという低い加圧力で成形し
た４０％Ｔ．Ｄ．以下の低密度のグリーンペレットでも
、１３００℃という低い温度で９０％Ｔ．Ｄ．以上の高
密度ペレットまで焼結できる効果がある。また、添加物
を加えなくとも、乾燥ゲル粒子に再度加湿して１０〜１
５％程度の水分を吸湿させてプレス成形する本発明の方
法により、同じ加圧力でも水分０％の場合に比べて、高
い密度にまで成形できる効果がある（表２の３００ＭＰ
ａ以下の加圧力の場合を参照）。また、吸湿水分には、
成形時にクラック発生を防ぐ粘結剤の役割も果たしてい
る（表２の３００、５００ＭＰａの場合に明確な効果が
みられる）。これらの効果が低い加圧力でも最終的に高
密度焼結ペレットを与える結果をもたらしている。
Claims (4)
- 【請求項１】 トリウム、ウランおよびプルトニウム
から成る群から選ばれた１種またはそれ以上の核燃料物
質を含む原子炉用燃料ペレットを製造する場合に、核燃
料物質を酸化物微粒子の形で分散させた水性のゾル、ま
たは核燃料物質と有機物との混合水溶液（以下「核燃料
物質原液」と記す）の小球を、外部ゲル化法、または内
部ゲル化法でゲル化して得たゲル粒子を乾燥・プレス成
形した後焼結する方法（以下「ゲル粒子加圧成形法」と
記す）において、ゲル粒子の乾燥法として、該ゲル粒子
の中の水を水とよく混合する有機溶媒で置換した後減圧
または加熱によりその有機溶媒を除き、その後さらに熱
処理をほどこして有機溶媒で置換されなかった水分を除
く方法を採用することを特徴とする原子炉用燃料ペレッ
トの製造方法。 - 【請求項２】 該有機溶媒はアルコールである請求項
１の原子炉用燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項３】 請求項１におけるゲル粒子加圧成形法
において、核燃料物質原液としてゾルを用いる場合、予
めゾル中に添加物を加えることなく、ゲル化すること、
および乾燥後のゲル粒子にも何も添加せずに、加湿のみ
をほどこしてプレス成形を行うことを特徴とする請求項
１の原子炉用燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項４】 燃料が酸化トリウムであるか、あるい
はトリウムをベースとしてウランとプルトニウムの一方
、または両方を混合した混合酸化物である請求項１、ま
たは請求項３の原子炉用燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3164056A JPH07104424B2 (ja) | 1991-04-10 | 1991-04-10 | 原子炉用燃料ペレットの製造方法 |
| US08/147,297 US5390218A (en) | 1991-04-10 | 1993-11-05 | Process for preparing a fuel pellet for nuclear reactor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3164056A JPH07104424B2 (ja) | 1991-04-10 | 1991-04-10 | 原子炉用燃料ペレットの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04313100A true JPH04313100A (ja) | 1992-11-05 |
| JPH07104424B2 JPH07104424B2 (ja) | 1995-11-13 |
Family
ID=15785952
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3164056A Expired - Lifetime JPH07104424B2 (ja) | 1991-04-10 | 1991-04-10 | 原子炉用燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5390218A (ja) |
| JP (1) | JPH07104424B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006052108A (ja) * | 2004-08-11 | 2006-02-23 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 高温ガス炉用燃料粒子製造方法 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20050069075A1 (en) * | 2003-06-04 | 2005-03-31 | D.B.I. Century Fuels And Aerospace Services, Inc. | Reactor tray vertical geometry with vitrified waste control |
| CN112735618B (zh) * | 2020-12-30 | 2022-06-28 | 中核北方核燃料元件有限公司 | 一种SiC基UCO核芯燃料芯块制备方法 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4073834A (en) * | 1975-03-05 | 1978-02-14 | General Atomic Company | Method of making nuclear fuel elements |
| IT1096285B (it) * | 1978-05-05 | 1985-08-26 | Agipnucleare S P A Comitato Na | Metodo di fabbricazione di pastiglie di materiale ceramico |
-
1991
- 1991-04-10 JP JP3164056A patent/JPH07104424B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1993
- 1993-11-05 US US08/147,297 patent/US5390218A/en not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006052108A (ja) * | 2004-08-11 | 2006-02-23 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 高温ガス炉用燃料粒子製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07104424B2 (ja) | 1995-11-13 |
| US5390218A (en) | 1995-02-14 |
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