JPH0443390B2 - - Google Patents
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- JPH0443390B2 JPH0443390B2 JP59114396A JP11439684A JPH0443390B2 JP H0443390 B2 JPH0443390 B2 JP H0443390B2 JP 59114396 A JP59114396 A JP 59114396A JP 11439684 A JP11439684 A JP 11439684A JP H0443390 B2 JPH0443390 B2 JP H0443390B2
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- electrolyte
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
- H01M10/4214—Arrangements for moving electrodes or electrolyte
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
- H01M50/70—Arrangements for stirring or circulating the electrolyte
- H01M50/77—Arrangements for stirring or circulating the electrolyte with external circulating path
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
Ａ 産業上の利用分野
本発明は、電解液循環型金属−ハロゲン二次電
池に係り、特に充電深度を高め、かつ電圧効率、
電気量効率等電池のエネルギー密度を大ならしめ
た電解液循環型金属−ハロゲン二次電池に関す
る。
池に係り、特に充電深度を高め、かつ電圧効率、
電気量効率等電池のエネルギー密度を大ならしめ
た電解液循環型金属−ハロゲン二次電池に関す
る。
Ｂ 発明の概要
電解液循環型金属−ハロゲン二次電池の充電深
度を高め、かつ電池のエネルギー密度を大ならし
めるために、正極室内の液圧を負極室内の液圧よ
りも循環手段によつて相対的に高くするようにし
たものである。
度を高め、かつ電池のエネルギー密度を大ならし
めるために、正極室内の液圧を負極室内の液圧よ
りも循環手段によつて相対的に高くするようにし
たものである。
Ｃ 従来の技術
従来の電解液循環型金属−ハロゲン二次電池
は、その一例を第３図の電解液循環型亜鉛−臭素
二次電池に示す如く、単セル１をイオン交換膜又
は多孔質膜からなる隔膜４で負極室２と正極室３
とに分離し、前記両室に各々電解液を循環させる
ための送液管７，８及び返送管１１，１２により
連結されて負極液槽５、正極液槽６を設け、臭化
亜鉛（ZnBr2）の電解液を各々循環させるように
したものである。尚、２′は負極、３′は正極、
９，１０は送液ポンプである。
は、その一例を第３図の電解液循環型亜鉛−臭素
二次電池に示す如く、単セル１をイオン交換膜又
は多孔質膜からなる隔膜４で負極室２と正極室３
とに分離し、前記両室に各々電解液を循環させる
ための送液管７，８及び返送管１１，１２により
連結されて負極液槽５、正極液槽６を設け、臭化
亜鉛（ZnBr2）の電解液を各々循環させるように
したものである。尚、２′は負極、３′は正極、
９，１０は送液ポンプである。
この場合の電解液循環型金属−ハロゲン二次電
池とは、特願昭58−22362号に開示した比表面積
100m2／ｇ以上の多孔質導電板状からなる電極を
臭素活物質側電極として用いたものであつて、遊
離臭素又はイオン状態の臭素と長時間接触してい
ても変質の起りにくいことを特徴としている。
池とは、特願昭58−22362号に開示した比表面積
100m2／ｇ以上の多孔質導電板状からなる電極を
臭素活物質側電極として用いたものであつて、遊
離臭素又はイオン状態の臭素と長時間接触してい
ても変質の起りにくいことを特徴としている。
さて、第３図の従来の電解液循環型金属−ハロ
ゲン二次電池は、負極液槽５と正極液槽６の液容
量が略等しく、各液槽内には略同量の電解液を入
れ、電池を運転していた。
ゲン二次電池は、負極液槽５と正極液槽６の液容
量が略等しく、各液槽内には略同量の電解液を入
れ、電池を運転していた。
この従来の亜鉛−臭素電池の単電池で、電極面
積：1600cm2、両極液槽容量：900ml、各液相に
3mol／ZnBr2＋1mol／Ｑ−Brを796mlを入れ
（但し、Ｑ−Brは1molの臭素錯化物）、32Aで６
時間充電を行つたとすると、充電開始から５時間
後には負極液内に水素発泡がみられた。
積：1600cm2、両極液槽容量：900ml、各液相に
3mol／ZnBr2＋1mol／Ｑ−Brを796mlを入れ
（但し、Ｑ−Brは1molの臭素錯化物）、32Aで６
時間充電を行つたとすると、充電開始から５時間
後には負極液内に水素発泡がみられた。
理論的には、負極室3mol／ZnBr2＋1mol／
Ｑ−Br796ml中のZnの電気量は、0.796×
3mol／×２×9.6×８×104C／mol／3600＝
128Ahであり、32Aでは４時間経過時には負極液
中のZnイオンがなくなり、その後充電しようと
すると負極上で水素が発生することになる。しか
し、実際には正極液中のZnイオンが隔膜４を通
して負極液中に拡散し、このZnイオン供給によ
り水素発泡が充電開始５時間まで延びる。
Ｑ−Br796ml中のZnの電気量は、0.796×
3mol／×２×9.6×８×104C／mol／3600＝
128Ahであり、32Aでは４時間経過時には負極液
中のZnイオンがなくなり、その後充電しようと
すると負極上で水素が発生することになる。しか
し、実際には正極液中のZnイオンが隔膜４を通
して負極液中に拡散し、このZnイオン供給によ
り水素発泡が充電開始５時間まで延びる。
従つて、この電池の充電可能時間は５時間以下
となる反面、正極中にはZnイオンが存在してい
るので両極液から計算した充電深度は、32A×
5h／128Ah×２＝62.5％である。そして、このま
までは充電深度が低く、電池のエネルギー密度が
小さいという問題があつた。
となる反面、正極中にはZnイオンが存在してい
るので両極液から計算した充電深度は、32A×
5h／128Ah×２＝62.5％である。そして、このま
までは充電深度が低く、電池のエネルギー密度が
小さいという問題があつた。
Ｄ 発明が解決しようとする課題
以上のように従来の電解液循環型金属−ハロゲ
ン二次電池には、充電深度が低く、かつ電池のエ
ネルギー密度が小さいという問題があつたので、
本発明ではこの充電深度が低いこと及び電池のエ
ネルギー密度が小さいことを改善するためになさ
れたものである。
ン二次電池には、充電深度が低く、かつ電池のエ
ネルギー密度が小さいという問題があつたので、
本発明ではこの充電深度が低いこと及び電池のエ
ネルギー密度が小さいことを改善するためになさ
れたものである。
Ｅ 課題を解決するための手段
即ち、本発明においては、第１図に模式的にそ
の構成を示すごとく、単セル１を隔膜４で負極室
２と正極室３とに分離し、該負極室２及び正極室
３に各々電解液を循環させるための送液管７，８
及び返送管１１，１２により連結された負極荷槽
５及び正極液槽６を設け、かつ該負極液槽５と正
極液槽６とを連通管１５により連結し、前記送液
管７，８には送液ポンプ９，１０が設けられ、前
記返送管７，８にはバルブ１３，１４が設けられ
ている。尚、２′は負極、３′は正極であり、１６
は前記連通管１５に設けられたバルブである。
の構成を示すごとく、単セル１を隔膜４で負極室
２と正極室３とに分離し、該負極室２及び正極室
３に各々電解液を循環させるための送液管７，８
及び返送管１１，１２により連結された負極荷槽
５及び正極液槽６を設け、かつ該負極液槽５と正
極液槽６とを連通管１５により連結し、前記送液
管７，８には送液ポンプ９，１０が設けられ、前
記返送管７，８にはバルブ１３，１４が設けられ
ている。尚、２′は負極、３′は正極であり、１６
は前記連通管１５に設けられたバルブである。
Ｆ 作用
適量の電解液を負極液槽５と正極液槽６とに満
した後の第１図の本発明の電解液循環型金属−ハ
ロゲン二次電池においては、充電する場合に正極
液槽６から正極室３内の液圧を、負極室２内の液
圧よりも相対的に高くするようにしたことを要旨
とするものであつて、これは送液ポンプ１０及び
バルブ１４を操作することにより行われる。この
ようにして隔膜４の面での電解液の圧力を正極室
３側を高くすることにより、隔膜４を通して電解
液を強制的に負極室２側へ通過、移動させる、。
これにより、正極室内の電解液が保有するZnイ
オンを負極室側へ送り、充電時間の延長を図るも
のである。尚、増加した負極室側の電解液はバル
ブ１６を操作することにより正極液槽側へ戻す。
した後の第１図の本発明の電解液循環型金属−ハ
ロゲン二次電池においては、充電する場合に正極
液槽６から正極室３内の液圧を、負極室２内の液
圧よりも相対的に高くするようにしたことを要旨
とするものであつて、これは送液ポンプ１０及び
バルブ１４を操作することにより行われる。この
ようにして隔膜４の面での電解液の圧力を正極室
３側を高くすることにより、隔膜４を通して電解
液を強制的に負極室２側へ通過、移動させる、。
これにより、正極室内の電解液が保有するZnイ
オンを負極室側へ送り、充電時間の延長を図るも
のである。尚、増加した負極室側の電解液はバル
ブ１６を操作することにより正極液槽側へ戻す。
このようにすれば、充電深度は高くなり、エネ
ルギー密度が向上される。次に、第２図に模式的
に示す本発明の更に一例の構成について説明する
と、この構成では、正極液槽６の電解液量を、負
極液槽５の電解液量よりも大きくしたこと以外は
第１図と同一である。
ルギー密度が向上される。次に、第２図に模式的
に示す本発明の更に一例の構成について説明する
と、この構成では、正極液槽６の電解液量を、負
極液槽５の電解液量よりも大きくしたこと以外は
第１図と同一である。
因みに、亜鉛−臭素電池では、充電時に発生し
たBr2が、Ｑ−Br3、Ｑ−Br5等の錯化物の形で正
極液槽中に沈殿し、錯化物にならない正極液中の
Br2の濃度が低い状態に保たれる。また、その錯
化物にならない活性度の高いBr2の濃度は、 比率＝正極液中のBr2量／正極電解液量 （錯化物になつたBr2を含む） が高くなると、その活性度の高いBr2濃度が高く
なつて負極液側へ隔膜を通して拡散するBr2量が
多くなり、負極面上の析出亜鉛と自己放電を起し
て電気量効率を低下することはよく知られてい
る。また、比率＝正極液中の錯化物／正極電解液
量が高くなると液の電導度が低くなつて電圧効率
を低下させることもよく知られている。
たBr2が、Ｑ−Br3、Ｑ−Br5等の錯化物の形で正
極液槽中に沈殿し、錯化物にならない正極液中の
Br2の濃度が低い状態に保たれる。また、その錯
化物にならない活性度の高いBr2の濃度は、 比率＝正極液中のBr2量／正極電解液量 （錯化物になつたBr2を含む） が高くなると、その活性度の高いBr2濃度が高く
なつて負極液側へ隔膜を通して拡散するBr2量が
多くなり、負極面上の析出亜鉛と自己放電を起し
て電気量効率を低下することはよく知られてい
る。また、比率＝正極液中の錯化物／正極電解液
量が高くなると液の電導度が低くなつて電圧効率
を低下させることもよく知られている。
このため、隔膜を通つて増加した負極室側の電
解液をバルブ１６を操作することにより正極液槽
側へ戻したり、正極電解液量を負極電解液量より
も増加させたりして、送液管により正極室に送液
される電解液全量を、負極室に送液される電解液
全量よりも多くして、前述の比率を低くすること
によつて電気量効率及び電圧効率の低下を少なく
することが可能である。
解液をバルブ１６を操作することにより正極液槽
側へ戻したり、正極電解液量を負極電解液量より
も増加させたりして、送液管により正極室に送液
される電解液全量を、負極室に送液される電解液
全量よりも多くして、前述の比率を低くすること
によつて電気量効率及び電圧効率の低下を少なく
することが可能である。
Ｇ 実施例
実施例 １
第１図に示す本発明の構成になる電解液循環型
亜鉛−臭素二次電池において、電極面積1600cm2、
900ml容量の負極液槽５と正極液槽６内に、
3mol／のZnBr2と1mol／のＱ−Brを各々796
ml入れ、電流32Aで6.4時間充電し、その後同じ
電流値でセル電圧0.5Vに低下するまで放電を行
うに当り、正極室３側の返送管１２のバルブ１４
を半閉にすると共に、両極室２，３へ電解液を送
るポンプ９，１０の出力同一にすることにより、
電池内部の隔膜４の正極室３側から負極室２側へ
電解液を強制的に移動させながら充放電を行つ
た。尚、増加した負極室側の電解液はバルブ１６
を操作することにより正極液槽側へ戻す。その結
果、充電6.4時間終了まで水素発生は見られず、
効率を調べたところ、電圧効率＝86％、電気量効
率83％、エネルギー効率＝71.4％の結果を得た。
亜鉛−臭素二次電池において、電極面積1600cm2、
900ml容量の負極液槽５と正極液槽６内に、
3mol／のZnBr2と1mol／のＱ−Brを各々796
ml入れ、電流32Aで6.4時間充電し、その後同じ
電流値でセル電圧0.5Vに低下するまで放電を行
うに当り、正極室３側の返送管１２のバルブ１４
を半閉にすると共に、両極室２，３へ電解液を送
るポンプ９，１０の出力同一にすることにより、
電池内部の隔膜４の正極室３側から負極室２側へ
電解液を強制的に移動させながら充放電を行つ
た。尚、増加した負極室側の電解液はバルブ１６
を操作することにより正極液槽側へ戻す。その結
果、充電6.4時間終了まで水素発生は見られず、
効率を調べたところ、電圧効率＝86％、電気量効
率83％、エネルギー効率＝71.4％の結果を得た。
実施例 ２
第２図に示す本発明の構成になる電解液循環型
亜鉛−臭素二次電池において、上記実施例１と同
一条件の電解液を負極液槽５へは150ml（槽容積
200ml）、正極液槽へは1442ml（槽容積1600ml）を
満たし、電流、電圧等の条件は前記実施例−１と
同一条件で充放電する際に、正極室３側への返液
管１２のバルブ１４を半閉にすることにより、実
施例１と同様に隔膜４を介して正極室３側から負
極室２側へ電解液を強制的に移動させながら充放
電を行なつたところ、実施例１と同様に水素発泡
は見られず、効率を調べたところ、電圧効率＝88
％、電気量効率84％、エネルギー効率＝73.9％
と、実施例１に比べて0.5％の効率向上の結果が
得られた。
亜鉛−臭素二次電池において、上記実施例１と同
一条件の電解液を負極液槽５へは150ml（槽容積
200ml）、正極液槽へは1442ml（槽容積1600ml）を
満たし、電流、電圧等の条件は前記実施例−１と
同一条件で充放電する際に、正極室３側への返液
管１２のバルブ１４を半閉にすることにより、実
施例１と同様に隔膜４を介して正極室３側から負
極室２側へ電解液を強制的に移動させながら充放
電を行なつたところ、実施例１と同様に水素発泡
は見られず、効率を調べたところ、電圧効率＝88
％、電気量効率84％、エネルギー効率＝73.9％
と、実施例１に比べて0.5％の効率向上の結果が
得られた。
比較例
第３図に示す従来の電解液循環型亜鉛−臭素二
次電池において、上記実施例１と同一条件の電解
液を用い、実施例１と同一条件即ち電流32Aで
6.4時間充電し、その後同じ電流値でセル電圧
0.5Vに低下するまで放電を行つたところ、充電
５時間のちに水素発泡が起つた。そのままで初期
の充放電を行つて効率を調べたところ、電圧効率
＝65％、電気量効率＝43％、エネルギー効率＝28
％の結果を得た。
次電池において、上記実施例１と同一条件の電解
液を用い、実施例１と同一条件即ち電流32Aで
6.4時間充電し、その後同じ電流値でセル電圧
0.5Vに低下するまで放電を行つたところ、充電
５時間のちに水素発泡が起つた。そのままで初期
の充放電を行つて効率を調べたところ、電圧効率
＝65％、電気量効率＝43％、エネルギー効率＝28
％の結果を得た。
Ｈ 発明の効果
上記本発明の実施例１及び２の効果によつて明
らかなように、本発明によれば、従来の電解液循
環型金属−ハロゲン二次電池に比べて充電時の水
素発泡がなく、従つて充電深度が高くなると御供
に電池のエネルギー密度が高くなる等優れた効果
を奏する。
らかなように、本発明によれば、従来の電解液循
環型金属−ハロゲン二次電池に比べて充電時の水
素発泡がなく、従つて充電深度が高くなると御供
に電池のエネルギー密度が高くなる等優れた効果
を奏する。
第１図は本発明の電解液循環型亜鉛−臭素二次
電池の一実施例の構成を模式的に示した断面図、
第２図は本発明の電解液循環型亜鉛−臭素二次電
池のさらに一つの実施例の構成を模式的に示した
断面図、第３図は従来の電解液循環型亜鉛−臭素
二次電池の構成を示した断面図である。 １…単セル、２…負極室、２′…負極、３…正
極室、３′…正極、４…隔膜、５…負極液槽、６
…正極液槽、７，８…送液管、９，１０…ポン
プ、１１，１２…返液管、１３，１４…バルブ、
１５…連通管、１６…バルブ。
電池の一実施例の構成を模式的に示した断面図、
第２図は本発明の電解液循環型亜鉛−臭素二次電
池のさらに一つの実施例の構成を模式的に示した
断面図、第３図は従来の電解液循環型亜鉛−臭素
二次電池の構成を示した断面図である。 １…単セル、２…負極室、２′…負極、３…正
極室、３′…正極、４…隔膜、５…負極液槽、６
…正極液槽、７，８…送液管、９，１０…ポン
プ、１１，１２…返液管、１３，１４…バルブ、
１５…連通管、１６…バルブ。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 隔膜で負極室と正極室とに分離した単セル
と、前記両室に夫々送液管及び返液管により連結
された負極液槽及び正極液槽とからなり、前記単
セル及び両槽に電解液を循環してなる電解液循環
型金属−ハロゲン二次電池において、 前記正極室内の液圧を負極室内の液圧よりも循
環手段によつて相対的に高くして、前記隔膜を通
つて負極室に正極電解液を移動せしめるように
し、 前記送液管により正極室に送液される電解液全
量を、負極室に送液される電解液全量よりも多く
したことを特徴とする電解液循環型金属−ハロゲ
ン二次電池。 ２ 前記負極液槽及び正極液槽を連通した連通管
を備え、前記隔膜を通つて増量した負極液槽側の
電解液を前記連通管により正極液槽に戻したこと
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の電解液
循環型金属−ハロゲン二次電池。 ３ 前記正極液槽の電解液全量を、負極液槽の電
解液全量よりも多くしたことを特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の電解液循環型金属−ハロゲ
ン二次電池。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59114396A JPS60258869A (ja) | 1984-06-06 | 1984-06-06 | 電解液循環型金属―ハロゲン二次電池 |
| CA000482814A CA1244078A (en) | 1984-06-06 | 1985-05-30 | Metal-halogen secondary battery |
| US06/739,224 US4614693A (en) | 1984-06-06 | 1985-05-30 | Metal-halogen secondary battery |
| AT85303945T ATE66545T1 (de) | 1984-06-06 | 1985-06-04 | Sekundaere metall-halogen-batterie. |
| EP85303945A EP0165000B1 (en) | 1984-06-06 | 1985-06-04 | Metal-halogen secondary battery |
| DE8585303945T DE3583825D1 (de) | 1984-06-06 | 1985-06-04 | Sekundaere metall-halogen-batterie. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59114396A JPS60258869A (ja) | 1984-06-06 | 1984-06-06 | 電解液循環型金属―ハロゲン二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60258869A JPS60258869A (ja) | 1985-12-20 |
| JPH0443390B2 true JPH0443390B2 (ja) | 1992-07-16 |
Family
ID=14636628
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59114396A Granted JPS60258869A (ja) | 1984-06-06 | 1984-06-06 | 電解液循環型金属―ハロゲン二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60258869A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112803095B (zh) * | 2021-01-29 | 2022-10-28 | 中国科学技术大学 | 一种水系卤素-氢气二次电池 |
-
1984
- 1984-06-06 JP JP59114396A patent/JPS60258869A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60258869A (ja) | 1985-12-20 |
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |