JPH0463114B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

［産業上の利用分野］ 本発明は接着性組成物に関する。さらに詳しく
は同種または異種の平滑基材および多孔性基材間
の接着性にすぐれた接着性組成物に関する。 ［従来の技術］ 最近、自動車、電気部品、建材、スポーツ等レ
ジヤー用品、包装材料などの分野で、ポリエチレ
ン、アイオノマー樹脂、ポリプロピレン、エチレ
ン−ビニルアルコール共重合体、ポリエステル、
ポリアミドなどの合成樹脂基材、アルミニウム
板、鋼板などの金属基材、天然および合成皮革な
どの平滑基材同志の積層体あるいはこれらの平滑
基材と紙、布、木材、合成樹脂発泡体などの多孔
質基材との積層体が多量に使用されている。 これら積層体の中、比較的接着し易い基材を貼
り合せる場合には、現在でも感熱性接着剤が用い
られているが、前述の平滑基材を使用した場合に
は、それらの接着に十分な接着力を示す感熱性接
着剤があまり見当らないので、やむなく基材を表
面処理した上で溶剤型の接着剤を使用して接着さ
せているのが現状である。 また感熱性接着剤の性能については接着性以外
にも種々の性能が要求されている。例えば接着剤
を基布に塗布する成形作業が容易であること、ま
た、接着時の基材の劣化、臭気の発生防止などの
目的で、温度、圧力、時間などの接着条件の温和
なことが求められている。その上、各種の産業分
野への応用の点から耐熱性、耐久性など接着剤に
対する要求性能は多様化している。 現在工業的に使用されている感熱接着剤として
は、α，β−不飽和カルボン酸またはその酸無水
物でグラフト変性したポリオレフインが挙げられ
るが、平滑基材、殊に合成樹脂フイルムに対して
は有効な接着剤とはいえない。 一方、このような平滑基材との接着性にすぐれ
た接着剤の開発は、工業的に重要であるため接着
剤組成物が公開特許に示されている。例えば特開
昭55−13718号には低結晶性エチレン−α−オレ
フイン共重合体およびエチレン−酢酸ビニル共重
合体からなる組成物において少なくとも一方に不
飽和カルボン酸もしくはその酸無水物をグラフト
変性した樹脂組成物が示されている。また特開昭
57−153064号にはエポキシ基、カルボン酸基およ
びカルボン酸無水物基から選ばれた１種また２種
以上の官能基を含有するエチレン共重合体(A)と
（メタ）クリル酸エステル系共重合体(B)あるいは
さらに上記エチレン共重合体(A)以外のエチレン系
重合体(C)からなる接着性樹脂組成物が記載されて
いる。 しかし、これら組成物も後の比較例で示すよう
に、その明細書特に、発明の詳細な説明の項およ
び実施例を参考に評価を行つたところ、必ずしも
現在市場で求められている接着強度を満足するこ
とはできなかつた。 ［発明が解決しようとする問題点］ かかる現状に鑑み、本発明者らは、基材への塗
布作業等の加工性に優れ、温和な接着条件でも基
材に対する接着性が良好であるとともに積層物の
耐熱性が向上する接着剤を求めて鋭意研究を行つ
た結果、下記成分よりなる接着性組成物が、かか
る課題を解決せしめるものであることを見出し
た。 ［問題点を解決するための手段］および［作用］ 本発明は、(A)エチレン含量20〜50モル％、α−
オレフイン含量50〜80％の低結晶性または非結晶
性エチレン−α−オレフイン共重合体25〜75重量
％、および(B)エチレン−ビニルエステル共重合体
および／またはエチレン−不飽和カルボン酸エス
テル共重合体75〜25重量％からなる接着性組成物
において、重合体成分の少なくとも１種類が不飽
和カルボン酸またはその誘導体により変性されて
いる接着性組成物である。 本発明に用いられるエチレン−α−オレフイン
共重合体は、エチレン含量20乃至50モル％、メル
トインデツクス0.1〜1000のものであり、好まし
くはエチレン含量30乃至45モル％のものである。
α−オレフインとしては、プロピレン、ブテン−
１、ペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１
などを挙げることができるが、中でもプロピレ
ン、ブテン−１、特にプロピレンが好ましい。共
重合体中のα−オレフイン含量は50乃至80モル％
であり、好ましくは55乃至70モル％である。α−
オレフイン含量が50モル％より小さいか、80モル
％以上のエチレン−α−オレフイン共重合体を重
合体成分の１成分とする接着性組成物ではポリオ
レフイン、特にポリプロピレン、アイオノマー樹
脂のような平滑材料に対して高い接着力が得られ
ず、接着性組成物のベースポリマーとしては不適
当である。 本発明において、ベースポリマーとしては、上
述したエチレン−α−オレフイン共重合体の外
に、エチレンビニルエステル共重合体及び／又は
エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体が
用いられる。 本発明に用いられるエチレン−ビニルエステル
共重合体としては、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、エチレン−プロピオン酸ビニル共重合体等を
挙げることができる。これらの中ではエチレン−
酢酸ビニル共重合体が好ましく、特に酢酸ビニル
含量２乃至15モル％、メルトインデツクス１〜
1000のエチレン−酢酸ビニル共重合体が好まし
い。 また本発明に用いられるエチレン−不飽和カル
ボン酸エステル共重合体としては、エチレン−
（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン−
（メタ）アクリル酸エチル共重合体、エチレン−
（メタ）アクリル酸ブチル共重合体、エチレン−
（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル共重合体
等を挙げることができる。これらの中ではエチレ
ン−（メタ）アクリル酸メチルまたはエチル共重
合体が好ましく、特に（メタ）アクリル酸メチル
またはエチル含量２〜15モル％、メルトインデツ
クス１〜1000のエチレン−（メタ）アクリル酸メ
チルまたはエチル共重合体が好ましい。 次に本発明において、エチレン−α−オレフイ
ン共重合体とエチレン−ビニルエステル共重合体
および／またはエチレン−不飽和カルボン酸エス
テル共重合体の割合は両者よりなる接着性組成物
中、前者が25乃至75重量％で、特に30乃至70重量
％の範囲が好適である。エチレン−α−オレフイ
ン共重合体の配合割合が25重量％以下では基材に
対する接着力が低下し、また75重量％以上では粘
着性が増大し、凝集力が低下し、作業性が劣化す
るので好ましくない。したがつてエチレン−α−
オレフイン共重合体の配合割合は25乃至75重量％
の範囲とすることが必要である。 本発明においてはエチレン−α−オレフイン共
重合体およびエチレン−ビニルエステル共重合体
および／またはエチレン−不飽和カルボン酸エス
テル共重合体からなる重合体成分の少なくとも一
方を、カルボン酸またはその酸無水物によつてグ
ラフト変性することが必要である。 この際のグラフトモノマーとしては、例えばア
クリル酸、メタアクリル酸、フマル酸、クロトン
酸、イタコン酸、シトラコン酸、無水マレイン
酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、マレイ
ン酸モノエチルエステルなどを挙げることができ
る。これらの中ではマレイン酸または無水マレイ
ン酸を使用するのが最も好ましい。 グラフト変性は前記不飽和カルボン酸またはそ
の誘導体の少なくとも一種を有機過酸化物などの
ラジカル発生剤の存在下に(A)共重合体単独、(B)共
重合体単独、または(A)共重合体と(B)共重合体の混
合物を溶液法、溶融法など公知の方法によつて反
応させることにより行われる。 ここで、特筆すべきことは(A)成分エチレン−α
−オレフイン共重合体、(B)成分エチレン−ビニル
エステル共重合体および／またはエチレン−不飽
和カルボン酸エステル共重合体および不飽和カル
ボン酸エステル共重合体および不飽和カルボン酸
またはその誘導体を有機過酸化物の存在下で同時
溶融混練し、反応させた場合、その作用機構は明
確でないが、極めて高い接着性能を有する接着性
組成物が得られることである。したがつて本発明
の接着性組成物を製造するためには(A)成分、(B)成
分、不飽和カルボン酸またはその誘導体を有機過
酸化物の存在下に同時溶融混練する方法を採用す
ることが好ましい。 不飽和カルボン酸またはその誘導体は、得られ
るグラフト変性体（組成物）中約0.01〜５重量％
を占めるような割合でグラフト反応させる。これ
以下のグラフト量では所望の接着力が得られず、
一方約５重量％をこえると、接着力の上昇傾向が
ほぼ飽和に達するので、一般にはこれ以下のグラ
フト量で十分である。また、それは、約0.1〜
1000ｇ／10分程度のメルトフローレートを有する
ことが好ましい。メルトフローレートの値がこれ
以下では、流動性が低く、低温低圧での接着に適
さないようになり、逆にこれ以上では凝集力が低
下し、接着力も低下する。 本発明の接着性組成物はそれ単独で一般に良好
な接着性を有しているが、さらに温和な接着条件
での接着、難接着性基材との接着の場合等には接
着性能を一段と向上させる目的で接着性組成物
100重量部に対して25重量部未満の粘着付与樹脂
を添加することも可能である。この場合用い得る
粘着付与樹脂としては例えばロジンおよびその誘
導体、テルペン樹脂、テルペン−フエノール樹
脂、芳香族系、脂肪族系、脂環族あるいは共重合
体系の石油樹脂、クマロン−インデン樹脂、スチ
レン系樹脂等を挙げられるが、重合体成分との相
溶性や接着性等の点からテルペン樹脂、テルペン
−フエノール樹脂、脂肪族系石油樹脂および脂環
族およびその共重合系石油樹脂が特に好ましい。 本発明の接着性組成物には前記粘着付与樹脂の
他に必要に応じてその性能を損なわない範囲で
種々の改質剤、添加剤を配合してもよい。例えば
パラフインワツクス、マイクロクリスタリンワツ
クスなどの石油系ワツクス、ポリエチレンワツク
ス、ポリプロピレンワツクスなどの合成ワツク
ス、液状ポリブデン、シオクチルフタレート、ジ
ブチルフタレートなどの可塑剤、フエノール系ま
たはビスフエノール系の酸化防止剤、紫外線吸収
剤、炭酸カルシウム、タルク、硝子繊維などの充
填剤、公知の滑剤、離ロール剤、アンチブロツキ
ング剤などを例示することができる。 本発明の接着性組成物を調製するには、各成分
を同時的または逐次的にドライブレンドすること
によつて行われる。ドライブレンドはヘンシエル
ミキサー、タンブラーミキサー、リボンブレンダ
ーなど各種ブレンダーを用いて混合し、メルトブ
レンドの場合は単軸押出機、二軸押出機、バンバ
リーミキサーなどを用いて混合すればよく、その
混合順序には特に制限はない。 本発明の接着性組成物が有効に適用される基材
としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレン、塩化ビニル系樹脂、エチレン
−ビニルアルコール共重合体、ポリエステル、ポ
リアミド、ポリ塩化ビニリデン、ポリアクリロニ
トリル、ポリカーボネート、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エス
テル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共
重合体、アイオノマー樹脂などの合成樹脂フイル
ム、シートその他の成形品、アルミニウム箔、銅
箔などの金属、天然および合成皮革、紙、織布お
よび不織布、木材、合成樹脂発泡体などが挙げら
れ、これら基材から選ばれた１種またはそれ以上
の基材の積層に有効である。 これら基材の接着性組成物による積層は、例え
ば次のような方法によつて行われる。 (1) 熱融着法 インフレーシヨン法、Ｔ−ダイ法などによつ
て成形した接着性組成物フイルムを基材間には
さみ、熱圧着する方法、あるいは少なくとも一
方の基材に共押出法、押出被覆法などにより予
め接着性組成物を積層した後、他方の基材と熱
圧着により貼り合せる方法。 (2) サンドイツチラミネーシヨン法 Ｔ−ダイ法などによる接着性組成物の溶融膜
を介して基材を貼り合せる方法。 (3) 共押出法 基材が押出成形可能な場合に、接着性組成物
を含め、全構成層を押出成形法で接着積層する
方法。 (4) ホツトメルト法 接着性組成物に、必要な場合にはワツクス
ウ、粘着付与樹脂剤などを加えたホツトメルト
型接着剤を、ホツトメルトガンなどを用いて基
材に塗布し、圧着接着させる方法。 以上本発明の構成について詳細に記述したが、
本発明の特徴の第一は特定コモノマー含量のエチ
レン−α−オレフイン共重合体が接着性能に優れ
ていることを見出し、これを接着組成物構成成分
に用いた点にある。特徴の第二は前記エチレン−
α−オレフイン共重合体の欠点である凝集力を
増大し、接着性組成物およびその塗布品の粘
着、ブロツキングを防止し、基材への押出コー
テイング作業時の加工性例えば最高引き取り速度
を向上し、積層物の耐熱性をアツプし且つエチ
レン−α−オレフイン共重合体の有する接着性能
を損なわない重合体としてエチレン−ビニルエス
テル共重合体および／またはエチレン−不飽和カ
ルボン酸エステル共重合体が有効であることを見
出し、接着性組成物の第２構成成分に用いた点に
ある。その結果、第３の特徴は、(A)成分エチレン
−α−オレフイン共重合体が有機過酸化物分解
型、(B)成分エチレン−ビニルエステル共重合体ま
たはエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合
体等のエチレンを主体とする共重合体が有機過酸
化物架橋型であるため(A)、(B)両成分および不飽和
カルボン酸またはその誘導体を有機過酸化物の存
在下で同時溶融混練し、反応させた場合、反応中
に接着剤の性状として重要なメルトインデツクス
の低下が少なく、そのメカニズムは明確でない
が、極めて高い接着性能を有する接着性組成物が
得られるようになつたことである。特徴の第４
は、(B)成分のエチレン−ビニルエステル共重合体
および／またはエチレン−不飽和カルボン酸エス
テル共重合体が粘着付与樹脂との相溶性に優れて
いるため、接着性組成物へ粘着付与樹脂を添加す
ることが容易であり、(A)成分エチレン−α−オレ
フイン共重合体の有する接着性能を一段と向上さ
せることが可能になつたことである。 ［実施例］ 次に実施例により本発明の効果を説明する。な
お各実施例および比較例で調製された組成物の評
価は、次のようにして実施した。 (1) 接着性組成物の接着力評価方法： (a) ヒートシール法 接着性組成物を160℃で加熱溶融し、熱プ
レスを用いて厚さ200μｍのシートを作成し
た。この接着剤シートを基材の間に挟み、ヒ
ートシーラーを用いてシール幅25mm、シール
温度150℃（シールバー上面および下面の温
度）、シール圧３Kg／cm² Ｇ、シール時間５
秒間の条件下でヒートシールした後、25mmの
幅に切り、この試料をインストロン試験機を
用い、引張速度300mm／min、温度23℃の条
件下でＴ型剥離強度を測定した。 (b) 押出コーテイング法 接着性組成物を65ｍ／ｍ押出コーテイング
機械（Ｌ／Ｄ＝24、ロール面長710ｍ／ｍ）
を用いて、樹脂温度170℃、ラインスピード
20ｍ／minの条件下で、接着剤相厚みが100μ
ｍになるようにコーテイングした。この積層
体とアルミ板または合成皮革との接着はヒー
トシーラーを用い、シール幅25mm、シール温
度150℃（シールバー上面および下面の温
度）、シール圧３Kg／cm²、シール時間５秒間
の条件下でヒートシールした後、25mmの幅に
切り、この試料をインストロン試験機を用
い、引張速度300mm／min、温度23℃の条件
下でＴ型剥離強度を測定した。 なお、これらの接着力測定用の基材として
は、ポリプロピレンフイルム（pp：三井石
油科学製ポリプロピレンを原料としたインフ
レーシヨンフイルム、厚さ200μｍ）、軟質ア
ルミニウム板（Al：厚さ200μｍ）綿布（ア
キレス社製綿−9A）および合成皮革（帝人
社コードレーS2941−1110−K05）がそれぞ
れ用いられた。 (2) 耐熱性（剪断接着破壊温度）： 接着力の測定方法(a)ヒートシール法におい
て、接着性組成物の200μｍシートをクラフト
紙の間に挟んで同条件でヒートシールした後、
25mm幅の試料を調製し、これに１Kgの荷重をか
けて0.3℃／分の昇温速度で昇温させたときの
荷重の落下温度を測定し、耐熱性の目安とし
た。 (3) 非粘着性： 接着性組成物の200μｍシート表面の粘着性
（タツク）は23℃におけるフインガータツクで
次のように評価した。 ○ タツクがない場合 △ ややタツクがある場合 Ｘ 著しくタツクがある場合 (4) 加工性： 140℃、一定押出量で、メルトインデクサー
より押出されるストランドを延伸しながら引取
り、引取速度を増加して行き切断しなかつた最
大の引取速度（ｍ／min）でもつて溶融時の加
工性の目安とした。 実施例１、比較例1a〜1b プロピレン−エチレン共重合体（プロピレン含
量60モル％、メルトフローレート1.5、以下PER
−１と略す）、100部（重量、以下同じ）、無水マ
レイン酸1.5部および２，５−ジメチル−２，５
−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３
0.2部をヘンシエルミキサーでブレンドし、この
混合物を、口径30mmの押出基（Ｌ／Ｄ＝32、ダル
メージスクリユー使用）を用い、樹脂温度260℃
で押出して無水マレイン酸変性プロピレン−エチ
レン共重合体（以下 MAH−PER−１と略す）
ペレツトが得られた。このメルトフローレートは
25で無水マレイン酸グラフト率は1.1重量％であ
つた（比較例1a）。このようにして得られた
MAH−PER−１ 100部に脂環族石油樹脂（荒
川化学製、アルコンP100）20部をメルトブレン
ドしてペレツトを得た（比較例1b）。また、
MAH−PER−１ 100部と未変性エチレン−ア
クリル酸エチル共重合体（三井デユポンポリケミ
カル社製エバフレツクスＡ−704、EA含量27重量
％、メルトフローレート210、以下 EEA−１と
略す）100部を同上の押出機を用い、樹脂温度170
℃でメルトブレンドし、メルトフローレート65の
ペレツトを得た（実施例１）。このようにして調
製された各接着性組成物のヒートシール法による
接着力、剪断接着破壊温度および加工性を、それ
ぞれ測定して、結果を表に示す。 実施例 ２ 実施例１において、未変性EEA−１の代わり
に、未変性EEA−２（三井デユポンポリケミカル
社製、エバフレツクスＡ−703、EA含量25重量
％、メルトフローレート６）を用いた。得られた
ペレツトのメルトフローレートは10であつた。 実施例 ３ 実施例１において、PER−１の代わりに、
EEA−１を用いて、無水マレイン酸変性エチレ
ンアクリル酸エチル共重合体（以下 MAH−
EEA−１と略す）を得た。このメルトフローレ
ートは90であり、無水マレイン酸グラフト率は
1.1重量％であつた。このようにして得られた
MAH−EEA−１ 100部と未変性PER−１ 100
部を実施例１と同様にメルトブレンドしてメルト
フローレート７のペレツトを得た。 実施例 ４ 比較例1aで得られたMAH−PER−１ 100部
と実施例３で得られたMAH−EEA−１ 100部
を実施例１と同様にメルトブレンドしてメルトフ
ローレート55のペレツトを得た。 実施例 ５ 実施例１において、未変性エチレン−アクリル
酸エチルの代わりに、エチレン−酢酸ビニル共重
合（三井デユポンポリケミカル社製、エバフレツ
クス＃210、VA28重量％、メルトフローレート
400；以下EVA−１と略す）を用いて接着性組成
物ペレツトを得た。このメルトフローレートは85
であつた。 比較例 ２ 実施例２において、MAH−EEA−１のみが用
いられた。 比較例 ３ 未変性PER−１ 100部と未変性EEA−１
100部を実施例１と同条件下でメルトブレンドし
てペレツトを得た。このペレツトのメルトフロー
レートは20であつた。 比較例 ４ 比較例３において、未変性EEA−１の代わり
に、未変性EVA−１を用いて、メルトブレンド
を行つた。このペレツトのメルトフローレートは
50であつた。 比較例 ５ 実施例１において、PER−１の代わりに、エ
チレン含有量の多TER−１（エチレン80モル％、
メルトフローレート４）を用いて、無水マレイン
酸変性エチレン−プロピレン共重合体（以下
MAH−EPR−１と略す）ペレツトを得た。この
ペレツトの無水マレイン酸グラフト率は1.0重量
％でメルトフローレートは2.7であつた。このよ
うにして得られたMAH−EPR−１ 100部を実
施例１と同条件下でメルトブレンドし、メルトフ
ローレート50のペレツトを得た。 比較例 ６ エチレン−メタアクリル酸共重合体（三井・デ
ユポンポリケミカル社製、ニユークレル410、酸
含有量９重量％、メルトフローレート10以下
EMMA−１と略す）50部を、EEA−２ 15部お
よびEVA−１ 35部を用い、実施例１と同様の
条件下でメルトブレンドし、メルトフローレート
35のペレツトを得た。 実施例 ６ PER−１ 50部、EEA−１ 50部、無水マレ
イン酸1.5部および２，５−ビス（ｔ−ブチルパ
ーオキシ）ヘキシン−３ 0.2部をヘンシエルミ
キサーでブレンドし、この混合物を実施例１の条
件下で、無水マレイン酸変性接着性組成物
（MAH−（PER／EEA）−１と略す）ペレツトが
得られた。この組成物のメルトフロレートは８
で、無水マレイン酸グラフト率は1.2であつた。 実施例 ７ PER−１ 100部、EEA−１ 40部以外は実施
例６と同様に行い、無水マレイン酸変性ポリオレ
フイン重合体組成物（MAH−（PER／EEA）−２
と略す）ペレツトが得られた。この組成物のメル
トフローレートは10で、無水マレイン酸グラフト
率は1.2であつた。 実施例 ８ 実施例７において、EEA−１の代わりにEVA
−１を用いる以外は、同様に行い、無水マレイン
酸変性ポリオレフイン重合体組成物（MAH−
（PER／EVA）−１と略す）ペレツトが得られた。
この組成物のメルトフローレートは20で、無水マ
レイン酸グラフト率は1.2であつた。 以上実施例２〜８および比較例１〜６により調
製された接着性組成物のヒートシール法による接
着力、剪断接着破壊温度および加工性をそれぞれ
測定した。結果を表に示す。 実施例 ９ 実施例２において得られたMAH−PR−１
50部とEEA−２ 50部のメルトブレンドペレツ
ト100部、脂環族石油樹脂（荒川化学製アルコン
P100）20部、エルカ酸アミド（日本精化製ニユ
ートロンＳ）0.1部およびポリエチレングリコー
ル（和光純薬製PEG−4000）0.1部を押出機を用
いてメルトブレンドしてメルトフローレート20の
ペレツトを得た。 実施例 10 実施例６において得られたMAH−（PER／
EEA）−１ 100部、脂環族石油樹脂（エツソ化
学エスコレツツ5300）20部、エルカ酸アミド0.1
部およびポリエチレングリコール0.1部を押出機
を用いてメルトブレンドしてメルトフローレート
10のペレツトを得た。 比較例 ７ 実施例９において、MAH−PER−１の代わり
に、未変性PER−１を用いて、メルトブレンド
を行い、メルトフローレート3.5のペレツトを得
た。 以上、実施例９、10および比較例７により調製
された接着性組成物の押出コーテイング法により
接着力および加工性を、それぞれ測定した。結果
を表に示す。

【表】

【表】

【表】

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (A)エチレン含量20〜50モル％、α−オレフイ
   ン含量50〜80モル％の低結晶性または非結晶性エ
   チレン−α−オレフイン共重合体25〜75重量％お
   よび(B)エチレン−ビニルエステル共重合体およ
   び／またはエチレン−不飽和カルボン酸エステル
   共重合体75〜25重量％からなる接着性組成物にお
   いて、重合体成分の少なくとも１種類が不飽和カ
   ルボン酸またはその誘導体により変性されている
   ことを特徴とする接着性組成物。 ２ 低結晶性または非結晶性エチレン−α−オレ
   フイン共重合体がエチレン−プロピレン共重合体
   である特許請求の範囲第１項記載の接着性組成
   物。 ３ エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合
   体の不飽和カルボン酸エステルが、アクリル酸ま
   たはメタクリル酸の脂肪族アルキルエステルであ
   る特許請求の範囲第１項記載の接着性組成物。 ４ (A)成分、(B)成分、不飽和カルボン酸またはそ
   の誘導体および有機過酸化物の同時溶融混合によ
   り製造された特許請求の範囲第１項記載の接着性
   組成物。