JPH0475871B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

〔産業上の利用分野〕 本発明は、セラミツクとセラミツク、あるいは
セラミツクとメタルをろう付により接合する方法
に関する。 〔従来の技術〕 最近、セラミツク材料がその優れた諸特性から
構造材料として広い分野に利用されはじめてい
る。その多くの場合、セラミツク単体で使われて
いるのが現状であるが、セラミツクの持つ脆性の
ため、靭性のあるメタルとの複合化が必要のこと
がある。また複雑な形のセラミツクを作るために
セラミツク相互を接合するためのろう材が必要と
されている。ところで、従来からセラミツクの接
合方法として以下の方法が知られている。 セラミツク母材表面に、Mo、Ｗを主成分と
する粉末を塗布し、還元雰囲気中で1400〜1700
℃に加熱してセラミツク母材上にメタライズ層
を形成し、その後Niめつきした後、銀ろうな
どにより金属とセラミツクの接合や同様にメタ
ライズ・Niめつき処理したセラミツク同志の
接合を行う方法。 セラミツク母材表面に配置されたPt、Auな
どを介して接合するメタルやセラミツクを組み
合せ対向させた後、これらの一方から圧力を加
えて適当な高温下で接合する方法。 セラミツクを硫酸銅とカオリンの混合粉末で
被覆し、酸化雰囲気中900〜1300℃で加熱して
焼付した後、焼付層を還元処理し、還元層上に
塗布された銀ろうなどで他の金属部材と接合す
る方法。 銅箔とチタン箔とを組み合せたものを接合す
べくセラミツクとセラミツク、セラミツクとメ
タルとの間にセツトし、真空雰囲気中、共晶温
度でろう接する方法（米国特許第2857663号参
照）。 Cu、Fe、Niの少なくとも１種からなる遷移
金属と、Ti、Zr、Ｙ、Hfの少なくとも１種と
からなる厚さ30μｍ以下の箔によるメタライズ
を行なつたセラミツクを接合する方法（特開昭
60−32648号）。この方法で厚さを30μｍ以下に
したのはメタライジング後のセラミツクにクラ
ツクが発生するからである。 しかしながらの方法の場合、作業工程が４工
程と長く且つ煩雑であるという欠点があるのに加
えて加熱温度が高い欠点がある。の方法の場
合、圧接という簡単な方法で接合できるが、高価
な貴金属を被接合部材間に介在させる必要がある
ため経済的でなく、しかも金属母材とセラミツク
母材とが十分に接触するように高い圧力を必要と
して複雑形状になると接合が困難になるという欠
点がある。の方法の場合、大気中で前処理がで
きるため前処理が簡単であるという良い点があ
る。しかしながら、その後の銀ろう付などにより
セラミツクと被接合物との間に応力などが生じみ
かけの剪段強度は５Kg／mm²を越えるものの、接合
部に微細なクラツクが生じており、気密性がない
欠点がある。の方法の場合、活性金属ろう付法
と言われ、セラミツクの接合を容易にする方法と
して知られているが、窒化硅素などフアインセラ
ミツクと呼ばれるセラミツクの場合、酸化物セラ
ミツクで有効であつた本手法を利用しても、高い
接合強度を得ることは難しい。の方法の場合、
メタライジング工程が必要になるため工程が長く
なる。 〔発明が解決しようとする問題点〕 上記した従来法において、の方法はろう材を
使用するがセラミツクの接合がろう材だけで行な
われておらない。、の方法はろう材による接
合ではない。、の方法はろう接方法である。 しかしながら、の開示に見られるように金属
とセラミツク、セラミツクとセラミツクとの接合
でろう接界面で熱応力のためセラミツク部にクラ
ツクを発生し問題となつていた。の方法による
この問題の解決手段は、真空もしくは不活性雰囲
気中でのメタライズを前提とする。 本発明者は、液体急冷法により製造された箔を
用い接合されたセラミツクの接合強度の影響因子
を種々調査したところ、厚さが厚い箔をろう材と
して使用した直接ろう材（すなわちメタライズ工
程を省略したろう付）法により高い接合強度が得
られることを見出した。従つて、本発明は前記問
題点をろう材の金属組織と箔の厚さにより解決
し、セラミツクとセラミツク、セラミツクとメタ
ルとの接合に適するろう付接合方法を提供するこ
とを目的とする。 〔問題点を解決するための手段〕 本発明は、Cu40〜70原子％、Ti30〜60原子％、
Ni・Co・Feのうち少くとも１種が0.5〜15原子％
からなり、厚さが40μｍ以上の非晶質又は微結晶
合金箔帯をろう材として用い、メタライズするこ
となく、セラミツクを接合することを特徴とする
セラミツクの接合方法を提供するものである。 本発明は構成要件を先ず合金箔の組成について
説明する。 Tiは酸素、窒素等との親和性の高い元素であ
り、セラミツクのＯ、Ｎ等と反応して接合層を形
成する。Tiが30原子％（24.4重量％）より少ない
とアモルフアス箔帯の製造が困難となり、60原子
％（53.1重量％）を越えると接合部でTiNなどの
Ti化合物形成後にろう接部に残留するTi量が多
くなる。この場合は、ろう接後のセラミツクに応
力負荷が残留し、場合によつてはクラツクを発生
させるので好ましくない。最適なTi含有量は、
30〜45原子％である。活性金属であるTiは融点
が高く（1720℃）、そのままでは通常のろう接材
として不満であるものの、Cuとの合金において
は、その共晶組成領域においては数百℃低下さ
せ、Ti₂₃Cu₇₇では約880℃になる。このことを利
用してTiCu合金はセラミツクとセラミツクとの
間に活性金属を介在させたり、セラミツクとメタ
ルとの間に接合できるろう接材料となる。この作
用をもたらすためには40〜70原子％（46.9〜75.6
重量％）のCuが必要である。また、Cu−Ti二元
系アモルフアスもしくは微結晶合金を作るため
に、40〜70原子％のCu含有量が必要である。 Fe、Ni、Coの少なくとも１種は、ろう付接合
時にセラミツク界面で形成される窒化物反応層、
ケイ化物反応層、酸化物反応層の発達を制御する
ことにより、接合強度の向上に寄与する元素であ
る。本発明者の実験では、Al₂O₃とAl₂O₃との接
合の場合、Cu₅₀Ti₅₀のろう材では10Kg／mm²の剪断
強度であつたが、Cu₄₅Ti₄₅Ni₁₀では剪段強度15
Kg／mm²が得られ、Niの顕著な剪断強度向上効果
が明らかとなつた。ところでCu−Ti二元系合金
は共晶組成附近でアモルフアスになることが知ら
れているが、本発明者の実験によりかなり多量の
Fe、Ni、Coを添加してもアモルフアスもしくは
アモルフアスに近い微結晶組織が得られることが
分つた。而して、Ni、Co、Feの添加量が0.5原子
％未満では接合強度向上の効果がなく、一方15原
子％を越えると通常の結晶組織になるため、添加
量を0.5〜15原子％とした。なお、Ni、Co、Feの
２種以上が添加される場合は合計添加量とする。 次に、本発明の他の構成要件である箔寸法と金
属組織について説明する。 従来技術のろう材の形状は本発明と同じ箔形
状であるが銅箔とチタン箔を組み合わせたもので
あつたため、各金属成分を迅速に均一溶融するこ
とが困難であつた。本発明のろう材は合金箔であ
るために各成分が迅速に均一溶融できる。従来技
術の箔は厚さが30μｍ以下としてクラツクの発
生を防止できないが、本発明においては合金箔の
組織はアモルフアスもしくは微結晶組織であるた
めに均一であり、これによりクラツクの発生がな
い。高い接合強度の接合セラミツクの製造が可能
になる一条件が整えられる。ここで、微結晶とは
粒径がμｍ以下オングストロームオーダーの超急
冷により得られる結晶組織を言う。箔の厚さを
40μｍ以上としたのは40μｍ未満では接合強度が
低下する傾向が現われかつクラツクが発生するこ
ともあるためである。すなわち、40μｍ以上の箔
の厚さが高い接合強度のセラミツクを得る等の条
件となる。厚さの好ましい上限は80μｍである。 かかる箔は所定組成の合金溶湯を単ロール法も
しくは双ロール法により超急冷することにより得
られる。続いて、本発明における接合操作の構成
要件について説明する。上記のような合金箔を被
接合部材間にはさみ、合金箔を溶融させてろう付
を行なう。この際の加熱は真空、附活性ガス雰囲
気による必要がある。本発明においては、合金箔
がアモルフアスもしくは微結晶であるため、溶解
が均一に進行すること、ならびに箔が厚いために
被接合部材間に残存するろう付合金がろう材の凝
固時の応力緩衝およびセラミツクとの濡れ性を向
上することにおそらく起因すると思われる従来に
ないろう付現像により接合後もセラミツクにクラ
ツクなどの欠陥を発生させない直接ろう付が可能
になつた。 〔実施例〕 以下、実施例によりさらに本発明を説明する。 実施例 １ 45％Cu、45％Ti、10％Ni（原子％）なる合金
をアーク炉中で溶解し、インゴツトとした。その
インゴツトを＃30透明石英管中に高さ60mmまで装
填した。石英管は下端部で偏平に圧縮されて幅20
mm及び内径0.5ｍ／ｍのスリツト状開口部を有し
ていた。片ロールと呼ばれる非晶質作製装置の、
ロール径500mmロール幅50mmの冷却ロールの上部
に前記石英管をセツトし、溶融点より100℃高い
温度まで溶解した後、周速30ｍ／secで回転する
冷却ロールに溶湯を吹きつけ、厚さ50μｍ幅20mm
長さ10ｍの箔帯を得た。この箔帯を、直径10mm、
厚さ５mmの円盤状Al₂O₃と、直径20mm、厚さ５mm
の円盤状Al₂O₃の間にはさみ、これらを加熱炉に
装入した。なお、接合条件は真空（10^-4Torr）
1050℃、30分の均熱、かつ無加圧であつた。ろう
接部材の剪断強度を第１図に示す方法で測定し
た。図中１は加圧治具、２はセツト治具、３，４
はセラミツク接合体である。接合されたAl₂O₃の
剪断強度は15Kg／mm²であつた。 実施例 ２ 実施例１と同様な処理で、表１の組成の箔帯の
作製可否及び接合のテストを行つた。なお、箔帯
の作製が不可能であつた組成は粉末状ろう材とし
て供試した。

【表】

【表】 表１より、Ti30〜60％、Ni、Co、Feの１種以
上0.5〜15原子％、残部Cuからなり、厚さが40μ
ｍ以上の液体急冷箔を用いると高い接合強度の
Si₃N₄、Al₂O₃、SiC接合体が得られることが分か
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は剪断強度試験方法の説明図である。 １……加圧治具、３，４……セラミツク接合
体。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ Cu40〜70原子％、Ti30〜60原子％、Ni・
   Co・Feのうち少くとも１種が0.5〜15原子％から
   なり、厚さが40μｍ以上の非晶質又は微結晶合金
   箔をろう材として用い、メタライズすることな
   く、セラミツクを接合することを特徴とするセラ
   ミツクの接合方法。