JPH05194135A

JPH05194135A - 歯科用修復材組成物

Info

Publication number: JPH05194135A
Application number: JP4021660A
Authority: JP
Inventors: Ee Yaan Jiyon; エーヤーンジョン; Tetsuo Sakuma; 徹郎佐久間
Original assignee: G C KK; GC Corp
Current assignee: G C KK; GC Corp
Priority date: 1992-01-13
Filing date: 1992-01-13
Publication date: 1993-08-03
Anticipated expiration: 2017-04-22
Also published as: US5356951A; DE4300693A1; GB2263115B; JP3276388B2; GB9227182D0; GB2263115A

Abstract

(57)【要約】【目的】歯科用修復材組成物に於いて、天然歯の様な
表面滑沢性を有し、且つ歯と修復材との間にギャップが
出来ない重合収縮が小さくてＸ線造影性を有するものと
したものである。【構成】メタクリレート若しくはアクリレートのモノ
マーと、特定の有機無機複合充填材及び特定粒径のガラ
ス粉末と、特定粒径の微粒子充填材と、光重合開始剤と
から成ることを特徴とする歯科用修復材組成物である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、歯科用修復材組成物に
関するものであり、特に天然歯と同様に表面滑沢性に優
れ、歯と修復材との間のギャップが出来ない様に重合収
縮が少なく、物性に優れ、尚且つＸ線造影性の有るもの
に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、歯科用コンポジットレジン修復材
に於ける充填材は、ガラス粉末として最大粒径が10〜50
ミクロンの物が使われており、これ等の比較的大きな粒
径の充填材を使用したコンポジットレジンは、臨床的に
天然歯と同様な滑沢な仕上がり面は得られない。また多
くの製造業者から表面滑沢性を狙って平均粒径が0.01〜
0.04ミクロンの微粒子充填材のみを使用した歯科用コン
ポジットレジンが提供されている。

【０００３】しかしながら、これ等の微粒子充填材は、
比表面積が非常に大きく、コンポジットレジン中のモノ
マー量を多く使用するために無機充填材の占める割合が
30〜60重量％と少なくなり、重合収縮が大きく、物性の
面で稍ゝ劣る傾向がある。更に、この重合収縮を補う手
段として平均粒径が0.01〜0.04ミクロンの微粒子充填材
をモノマーと混合、硬化させ、粉砕した有機無機複合充
填材を使用したコンポジットレジも発売されている。有
機無機複合充填材は比表面積が小さいためモノマー配合
量は少なく、このものは重合収縮を補い、更に表面滑沢
性を有している。しかし、有機無機複合充填材中に平均
粒径が0.01〜0.04ミクロンの微粒子充填材を使用してい
るため、硬化物の無機含有率が非常に低い。このため熱
膨張係数が高く、このことが口腔内での辺縁漏洩の大き
な原因となっていた。また、有機無機複合充填材に使用
している微粒子充填材はコロイダルシリカが一般に使用
されており、保存材料として必要なＸ線不透過性が備わ
っていない欠点があった。最近欧米ではガラス粉末の平
均粒径が２ミクロンである修復材が主流になり発売され
ている、このものは表面滑沢性は臨床上充分であるが、
矢張りモノマー成分が多く、重合収縮が大きく問題があ
る。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明者等は、天然歯
と同様に表面滑沢性に優れ、歯と修復材との間のギャッ
プが出来ない様に重合収縮が少なく、物性に優れ、尚且
つＸ線造影性を有する歯科用修復材組成物に関して鋭意
検討した結果、新規な有機無機複合充填材とガラス粉末
と微粒子充填材との組み合わせによる歯科用修復材組成
物が上記目的を充足することを見出し、本発明に到達し
た。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者等は表面滑沢性
に優れたものとするために、Ｘ線造影性を有する充填材
として最大粒径10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜
５ミクロンのガラス粉末を使用すれば臨床上、表面滑沢
性が得られ、またこの粒度であれば有機無機複合充填材
中のガラス粉末量が60重量％以上となり、更にガラス粉
末との組み合わせにより修復材自体の熱膨張係数も低く
抑えられ、更に重合収縮も少なく、物性に優れたものと
なることを見出した。また充填材をＸ線造影性を有する
透明なガラス粉末にすることにより臨床上充分なＸ線造
影性を得られ、修復物の透明性も充分であった。

【０００６】よって本発明は、（ａ）少なくとも１個の不飽和二重結合を持つメタクリ
レート若しくはアクリレートのモノマー（ｂ）最大粒径10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1
〜５ミクロンのガラス粉末と、少なくとも１個の不飽和
二重結合を持つメタクリレート若しくはアクリレートの
モノマーとを混合し硬化させ粉砕された有機無機複合充
填材最大粒径が10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜５
ミクロンのガラス粉末平均粒径が0.01〜0.04ミクロンの微粒子充填材（ｃ）光重合開始剤から成る歯科用修復材組成物とした。

【０００７】以下に、各成分毎に詳しく説明を行なう。
ここに示す、(ａ)の少なくとも１個の不飽和二重結合を
持つメタクリレート若しくはアクリレートのモノマーを
具体的に表すと、メチルメタクリレート、エチルメタク
リレート、イソプロピルメタクリレート、ヒドロキシエ
チルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、イソ
ブチルメタクリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレ
ート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、グリシ
ジルメタクリレート、２−メトキシエチルメタクリレー
ト、２−エチルヘキシルメタクリレート、ベンジルメタ
クリレート、２，２−ビス（メタクリロキシフェニル）
プロパン、２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシ−３−
メタクリロキシプロポキシ）フェニル］プロパン、２，
２−ビス（４−メタクリロキシジエトキシフェニル）プ
ロパン、２，２−ビス（４−メタクリロキシポリエトキ
シフェニル）プロパン、エチレングリコールジメタクリ
レート、ジエチレングリコールジメタクリレート、トリ
エチレングリコールジメタクリレート、ブチレングリコ
ールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタ
クリレート、１，３−ブタンジオールジメタクリレー
ト、１，４−ブタンジオールジメタクリレート、１，６
−ヘキサンジオールジメタクリレート、トリメチロール
プロパントリメタクリレート、トリメチロールエタント
リメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリ
レート、トリメチロールメタントリメタクリレート、ペ
ンタエリスリトールテトラメタクリレート及びこれ等の
アクリレート、また分子中にウレタン結合を有するメタ
クリレート及びアクリレート等がある。特にジ−２−メ
タクリロキシエチル−２，２，４−トリメチルヘキサメ
チレンジカルバメート及びこれのアクリレート、また下
記構造式で示される。

【０００８】

【化１】

【０００９】但し上記式中、Ｒは同種または異種のＨま
たはＣＨ₃で、−(Ａ)−は−(ＣＨ₂)₆−，

【００１０】

【化２】

【００１１】

【化３】

【００１２】が好適である。これ等のメタクリレート若
しくはアクリレートのモノマーは歯科用材料としては公
知のものであるので必要に応じて単独で或いは混合して
使用すれば良い。これ等の割合は歯科用修復材組成物全
体に対して５〜30重量％である。次に(ｂ)の最大粒
径が10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜５ミクロン
のガラス粉末と、少なくとも１個の不飽和二重結合を持
つメタクリレート若しくはアクリレートのモノマーとを
混合し硬化させ粉砕された有機無機複合充填材として、

【００１３】先ずガラス粉末の組成としては、ガラスを
形成する組成なら特に限定されず、更にＸ線造影性を有
するガラスとしてカルシウム、ストロンチウム、バリウ
ムなどのアルカリ土類金属原子を含むガラス、亜鉛ガラ
ス、鉛ガラスなどを例示出来る。Ｘ線造影性を含むガラ
スは、臨床的にＸ線造影性が把握出来る量であれば良
く、好ましくは歯科用修復材組成物に占めるガラス粉末
全量の中に、20重量％以上含むものが良い。また、ガラ
ス粉末の粒度は最大粒径が10ミクロン以下で且つ平均粒
径が0.1〜５ミクロンで、最終の修復物の表面滑沢性が
満足される。更に好ましくは、最大粒径が５ミクロン以
下で且つ平均粒径が0.1〜２ミクロンが望ましい。ま
た、量として有機無機複合充填材中60〜90重量％が良
い。

【００１４】また、有機無機複合充填材に使用する少な
くとも１個の不飽和二重結合を持つメタクリレート若し
くはアクリレートのモノマーとしては、前記(ａ)少なく
とも１個の不飽和二重結合を持つメタクリレート若しく
はアクリレートのモノマーと同じモノマーが使用出来
る。ここで好ましくは、(ａ)と同一成分であると最終の
修復物の透明性が良好である。これ等ガラス粉末とモノ
マーとは混合器で混ぜられ硬化し粉砕される。ここで硬
化させるために先きにモノマー中に硬化剤として、熱硬
化の場合は有機過酸化物、アゾ化合物などが溶かされ
る。また光硬化の場合は光重合開始剤等が溶かされる。
他にも化学重合等も考えられるが、モノマーを硬化させ
る方法を限定するものではない。

【００１５】出来上がった有機無機複合充填材の粒度は
平均粒径が、５〜50ミクロンが好ましく、量は歯科用修
復組成物全体に対して20〜80重量％が良い。次に(ｂ)
最大粒径が10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜５ミ
クロンのガラス粉末は、(ｂ)の有機無機複合充填材で
使用するガラス粉末成分と同じものが使用され、歯科用
修復材組成物全量に対して５〜60重量％が良い。 (ｂ)平均粒径が0.01〜0.04ミクロンの微粒子充填材は
一般に用いられているコロイダルシリカであり、液分離
防止のため歯科用修復材組成物全量に対して１〜８重量
％添加される。

【００１６】次に(ｃ)光重合開始剤としては、増感剤と
還元剤との組合わせが一般に用いられる。増感剤には、
カンファーキノン、ベンジル、ジアセチル、ベンジルジ
メチルケタール、ベンジルジエチルケタール、ベンジル
ジ（２−メトキシエチル）ケタール、４，４′−ジメチ
ルベンジル−ジメチルケタール、アントラキノン、１−
クロロアントラキノン、２−クロロアントラキノン、
１，２−ベンズアントラキノン、１−ヒドロキシアント
ラキノン、１−メチルアントラキノン、２−エチルアン
トラキノン、１−ブロモアントラキノン、チオキサント
ン、２−イソプロピルチオキサントン、２−ニトロチオ
キサントン、２−メチルチオキサントン、２，４−ジメ
チルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサント
ン、２，４−ジイソプロピルチオキサントン、２−クロ
ロ−７−トリフルオロメチルチオキサントン、チオキサ
ントン−10，10−ジオキシド、チオキサントン−10−オ
キサイド、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチ
ルエーテル、イソプロピルエーテル、ベンゾインイソブ
チルエーテル、ベンゾフェノン、ビス（４−ジメチルア
ミノフェニル）ケトン、４，４′−ビスジエチルアミノ
ベンゾフェノン、アジド基を含む化合物などがあり、単
独若しくは混合して使用出来る。

【００１７】還元剤としては３級アミン等が一般に使用
される。３級アミンとしては、ジメチルアミノエチルメ
タクリレート、トリエタノールアミン、４−ジメチルア
ミノ安息香酸メチル、４−ジメチルアミノ安息香酸エチ
ル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミルが好まし
い。また他の還元剤として、ベンゾイルパーオキサイ
ド、有機金属化合物、スルフィン酸誘導体等が挙げられ
る。この様にして得られる光重合型歯科用修復材組成物
は紫外線若しくは可視光線などの活性光線を照射するこ
とにより重合反応が達せられる。光源としては超高圧、
高圧、中圧および低圧の各種水銀灯、ケミカルランプ、
カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、蛍光ラン
プ、タングステンランプ、キセノンランプ、アルゴンイ
オンレーザーなどを使用することも出来る。その他、必
要に応じて紫外線吸収剤、着色剤、重合禁止剤等が微量
使用される。

【００１８】

【実施例】実施例として具体的に例を挙げて説明をす
る。以下、実施例及び比較例で用いた少なくとも１個の
不飽和二重結合を持つメタクリレート若しくはアクリレ
ートのモノマーは、ＵＤＭＡ：ジ−２−メタクリロキシエチル−２，２，４
−トリメチルヘキサメチレンジカルバメート３Ｇ：トリエチレングリコールジメタクリレートＢｉｓ−ＧＭＡ：２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシ
−３−メタクリロキシプロポキシ）フェニル］プロパン１，３−ＢＧ：１，３−ブタンジオールジメタクリレー
トＢｉｓ−ＭＰＥＰＰ：２，２−ビス（４−メタクリロキ
シポリエトキシフェニル）プロパンＴＭＰＴ：トリエチレングリコールトリメタクリレートとし上記の略号を用いる。

【００１９】また、有機無機複合充填材としては、有機無機複合充填材Ａ：・ＵＤＭＡと３Ｇを５：５の重量比で１重量％アゾイソブチロニトリルを含む混合液 20重量％・石英ガラス粉末 50重量％（平均粒径0.5μ、最大粒径1.5μ) ・バリウムガラス粉末 30重量％（平均粒径１μ、最大粒径５μ) の混合物を熱硬化させ平均粒径10μに粉砕したもの

【００２０】有機無機複合充填材Ｂ：・ＵＤＭＡと３Ｇを５：５の重量比で１重量％アゾイソブチロニトリルを含む混合液 20重量％・石英ガラス粉末 50重量％（平均粒径0.5μ、最大粒径1.5μ) ・バリウムガラス粉末 30重量％（平均粒径0.5μ、最大粒径1.5μ) の混合物を熱硬化させ平均粒径10μに粉砕したもの

【００２１】有機無機複合充填材Ｃ：・ＴＭＰＴに１重量％アゾイソブチロニトリルを含む混合液 20重量％・石英ガラス粉末 50重量％（平均粒径0.5μ、最大粒径1.5μ) ・バリウムガラス粉末 30重量％（平均粒径１μ、最大粒径５μ) の混合物を熱硬化させ平均粒径15μに粉砕したもの

【００２２】有機無機複合充填材Ｄ：・Ｂｉｓ−ＭＰＥＰＰに１重量％アゾイソブチロニトリルを含む混合液 20重量％・石英ガラス粉末 50重量％（平均粒径0.5μ、最大粒径1.5μ) ・バリウムガラス粉末 30重量％（平均粒径１μ、最大粒径５μ) の混合物を熱硬化させ平均粒径８μに粉砕したものを用
いた。

【００２３】また、ガラス粉末としては、ガラス粉末Ａ：石英ガラス粉末（平均粒径0.5μ、最大
粒径1.5μ) ガラス粉末Ｂ：バリウムガラス粉末（平均粒径１μ、最
大粒径５μ) ガラス粉末Ｃ：バリウムガラス粉末（平均粒径0.5μ、
最大粒径1.5μ) を用いた。また、微粒子充填材としてはコロイダルシリ
カ（商品名：アエロジルＲ−９７２、日本アエロジル社
製）を用いた。

【００２４】実施例１少なくとも１個の不飽和二重結合を持つメタクリレート
若しくはアクリレートのモノマーとしてＢｉｓ−ＭＰＥ
ＰＰ 20重量％（光重合開始剤はこのモノマー液全体10
0重量部に対して光増感剤カンファ−キノン 0.5重量部
と還元剤としてジメチルアミノエチルメタクリレート
１重量部とを溶解して調整した）、有機無機複合充填材
Ｄ 60重量％、ガラス粉末Ｂ 15重量％、微粒子充填材
としてコロイダルシリカ（商品名：アエロジルＲ−９７
２、日本アエロジル社製）５重量％を暗室にて混練器で
混練しペーストを得た。以下得られた修復材に対して下
記に示す試験を行なった。

【００２５】（１）曲げ強さ試験試験される修復材を２mm×２mm×25mmの金型にセロハン
を介してガラス板にて圧接し片側上方より可視光線照射
器（商品名：ＧＣライトＶＬ−１、(株)ジーシー社製）
にて全体に光が当る様に60秒間宛光照射した。得られた
サンプルは水中に24時間浸漬後、オートグラフ（島津製
作所製）にてスパン20mm、クロスヘッドスピード１mm／
min.にて３点曲げ試験を行なった。

【００２６】（２）10点平均粗さ試験される修復材を内径20mm、厚さ２mmの金型にセロハ
ンを介してガラス板にて圧接し片面上方より可視光線照
射器（商品名：ＧＣライトＶＬ−１、(株)ジーシー社
製）にて全体に光が当る様に60秒間宛光照射した。即座
に得られたサンプルの照射面をエミリーペーパー600番
で研磨後、エバライト（(株)ジーシー社製）を用いて仕
上げ研磨を行なった。この仕上げ研磨面を表面粗さ試験
器（小坂研究所製）にて10点平均粗さを測定した。（３）Ｘ線造影性ＩＳＯ４０４９−１９７８に準じて試験を行なった。

【００２７】（４）適合状態１牛歯抜去歯に深さ２mm、直径３mmのラウンドベーベ
ルを付与した窩洞を形成する。２歯科用接着材として商品名：ＴＲＩＰＴＯＮ（Ｉ.
Ｃ.Ｉ.社製）を用い、試験される修復材を窩洞内に接着
材操作も行ない充填硬化させた。３硬化後、試料を37℃の水中に24時間保管した後、塩
基性フクシン水溶液中に30秒間宛４℃〜60℃の2000回の
サーマルサイクル試験を行なった。４試験後、窩洞中央部を歯軸に対して垂直に水平断
し、断面を注水下にてエミリーペーパーNo.1000で平滑
に仕上げた。５適合状態の判定はレジンと歯との間のフクシンの侵
入度にて判定した。判定はａ〜ｄの４段階ａ：優れた適合性で侵入無し、ｂ：エナメル質に極く僅かな侵入、ｃ：象牙質までの侵入、ｄ：窩低部までの侵入のスコアー評価により行なった。配合組成、配合量及び結果を表１に示す。

【００２８】

【表１】

【００２９】実施例２〜10 実施例１と同様に表１に示す組成及び配合量にて修復材
を調整し実施例１と同様の試験を行なった。結果を表１
に示す。（ここでモノマー中の光重合開始剤は実施例１
と同様とし、比較例にても同配合とした。）

【００３０】

【表２】

【００３１】比較例１従来型と一般に言われている石英ガラス粉末を含む修復
材を試験した。ガラス粉末として最大粒径50ミクロン、
平均粒径20ミクロンの石英ガラス粉末をガラス粉末Ｄと
し、表２に示す組成、配合量にて実施例と同じ試験を行
なった。結果を表２に示す。適合状態は良かったが他の
物性に就いては劣っていた。

【００３２】比較例２微粒子充填材のみを使用した修復材として表２に示す組
成、配合量にて実施例と同じ方法にて試験を行なった。
結果を表２に示す。表面滑沢性は良かったが他の物性に
就いては劣っていた。

【００３３】比較例３従来の有機無機複合充填材を含む修復材として表２に示
す組成、配合量にて実施例と同じ方法にて試験を行なっ
た。表２にある有機無機複合充填材Ｅは、コロイダルシ
リカとＴＭＰＴを30：70の重量比にて混練し、加熱硬化
させ、粉砕し平均粒径10ミクロンに調整した。結果を表
２に示す。表面滑沢性は良かったが他の物性は劣ってい
た。

【００３４】比較例４最近の修復材の例として、主にガラス粉末の最大粒径が
２ミクロン以下のものを充填材として修復材を調整し
た。表２に示す組成、配合量にて実施例と同じ方法にて
試験を行なった。結果を表２に示す。適合状態に関して
は劣っていた。

【００３５】比較例５〜７本発明の特許請求の範囲外の配合量にて試験を行なっ
た。組成、配合量は表２に示す組成、配合量にて実施例
と同じ方法にて試験を行なった。結果を表２に示す。

【００３６】比較例８有機無機複合充填材Ｆとして、有機無機複合充填材Ａ中
のバリウムガラス粉末（平均粒径１μ、最大粒径1.5
μ）をバリウムガラス粉末（平均粒径７μ、最大粒径15
μ）と置き換えたものを用いた例である。配合量を表２
に示す組成、配合量にて実施例と同じ方法にて試験を行
なった。結果を表２に示す。面の滑沢性の点で劣ってい
た。

【００３７】比較例９ガラス粉末Ｅとして、最大粒径15μ、平均粒径７μのバ
リウムガラス粉末を調製した。配合量を表２に示す組
成、配合量にて実施例と同じ方法にて試験を行なった。
結果を表２に示す。面の滑沢性の点で劣っていた。

【００３８】比較例10 有機無機複合充填材Ｇとして、有機無機複合充填材Ａ中
の石英ガラス粉末を70重量％、バリウムガラス粉末を10
重量％と配合量を変えたものを用いた例である。配合量
を表２に示す組成、配合量にて実施例と同じ方法にて試
験を行なった。結果を表２に示す。Ｘ線造影性に就いて
満足出来るものではなかった。

【００３９】

【発明の効果】本発明者等は、新規な有機無機複合充填
材とガラス粉末と微粒子充填材との組み合わせにより、
従来より同時に成し得ることの出来なかった天然歯と同
様な表面滑沢性に優れ、歯と修復材との間のギャップが
出来ない様に重合収縮が少なく、物性に優れ、尚且つＸ
線造影性を有する歯科用修復材組成物を見出し、より完
全な歯科修復治療を実現させた。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】(ａ)少なくとも１個の不飽和二重結合を持
つメタクリレート若しくはアクリレートのモノマー (ｂ) 最大粒径が10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜５
ミクロンのガラス粉末と、少なくとも１個の不飽和二重
結合を持つメタクリレート若しくはアクリレートのモノ
マーとを混合し硬化させ粉砕された有機無機複合充填材最大粒径が10ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜５
ミクロンのガラス粉末平均粒径が0.01〜0.04ミクロンの微粒子充填材 (ｃ)光重合開始剤から成る歯科用修復材組成物。
【請求項２】歯科用修復材組成物に占めるガラス粉末
全量の中に、Ｘ線造影性を有するガラス粉末をガラス粉
末全量中に20重量％以上含むものから成る請求項１に記
載の歯科用修復材組成物。
【請求項３】請求項１中の有機無機複合充填材〔(ｂ)
〕中の少なくとも１個の不飽和二重結合を持つメタク
リレート若しくはアクリレートのモノマーが、モノマー
(ａ)の少なくとも１個の二重結合を持つメタクリレート
若しくはアクリレートのモノマーと同一成分である請求
項１または２中の何れか１項に記載の歯科用修復材組成
物。
【請求項４】請求項１中の有機無機複合充填材〔(ｂ)
〕の平均粒径が５〜50ミクロンである請求項１ないし
３中の何れか１項に記載の歯科用修復材組成物。
【請求項５】請求項１中の少なくとも１個の不飽和二
重結合を持つメタクリレート若しくはアクリレートのモ
ノマー(ａ)が歯科用修復材組成物全体に対して５〜30重
量％である請求項１ないし４中の何れか１項に記載の歯
科用修復材組成物。
【請求項６】請求項１中の有機無機複合充填材〔(ｂ)
〕が歯科用修復材組成物全体に対して20〜80重量％で
ある請求項１ないし５中の何れか１項に記載の歯科用修
復材組成物。
【請求項７】請求項１中の有機無機複合充填材〔(ｂ)
〕組成中のガラス粉末が60〜90重量％である請求項１
ないし６中の何れか１項に記載の歯科用修復材組成物。
【請求項８】請求項１中のガラス粉末〔(ｂ)〕が歯
科用修復材組成物全体に対して５〜60重量％である請求
項１ないし７中の何れか１項に記載の歯科用修復材組成
物。
【請求項９】請求項１中の微粒子充填材〔(ｂ)〕が
歯科用修復材組成物全体に対して１〜８重量％である請
求項１ないし８中の何れか１項に記載の歯科用修復材組
成物。
【請求項１０】請求項１中の有機無機複合充填材
〔(ｂ)〕組成中のガラス粉末とガラス粉末〔(ｂ)〕
が最大粒径が５ミクロン以下で且つ平均粒径が0.1〜２
ミクロンである請求項１ないし９中の何れか１項に記載
の歯科用修復材組成物。