JPH0524850B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0524850B2 JPH0524850B2 JP61014134A JP1413486A JPH0524850B2 JP H0524850 B2 JPH0524850 B2 JP H0524850B2 JP 61014134 A JP61014134 A JP 61014134A JP 1413486 A JP1413486 A JP 1413486A JP H0524850 B2 JPH0524850 B2 JP H0524850B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aluminum
- powder
- aluminum nitride
- mixed
- plasma
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
- C01B21/0722—Preparation by direct nitridation of aluminium
- C01B21/0724—Preparation by direct nitridation of aluminium using a plasma
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明は高周波熱プラズマを用い、金属アルミ
ニウムと、アルゴン、窒素、水素、アンモニアお
よび炭素粉末を原料とし、プラズマ反応を利用し
た窒化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる
混合微粉末の合成方法に関するものである。 （従来技術とその問題点） 窒化アルミニウムは絶緑性に優れ、しかも熱伝
導性も良好であるため、近年電子回路の放熱基板
用材料として重要度が増している。 窒化アルミニウムの合成法としては従来、以下
の方法が知られている。 (1) アルミナとカーボンの混合粉末を窒素気流
中、1500〜1900℃で加熱、還元する方法。 (2) アルミニウムのハロゲン化物とアンモニアを
反応させる方法。 (3) 金属アルミニウムを加熱し、窒素又はアンモ
ニア雰囲気中で反応させる方法。 (1)の方法では、安価で大量に窒化アルミニウム
を合成できる利点はあるが、合成粉末中には未反
応のアルミナ、カーボンなどの不純物が残留して
しまう。さらに、この方法では未反応のカーボン
を二酸化炭素として除くために空気中で加熱する
が、窒化アルミニウム自身が酸化される恐れもあ
り、高純度の窒化アルミニウムは得難い。 また、(2)の方法でも、未反応物や副生成物（主
にハロゲン化アンモニウム）が混入するといつた
欠点がある。 これに対し、(3)の方法では、金属アルミニウム
を直接窒化する方法なので、高純度の窒化アルミ
ニウムを合成することが可能である。しかし、金
属アルミニウムを窒素雰囲気で加熱しても表面が
窒化されるだけで完全窒化は難しい。また、近
年、直流プラズマを用いたアルミニウムの窒化が
試みられているが、合成粉中には未反応のアルミ
ニウムが多量に含まれるといつた問題があつた。 そこで、本発明者らは、高周波熱プラズマを利
用し、反応系としてAl−N2−Ar−H2−NH3を
用いることによつて、金属不純物が非常に少ない
窒化アルミニウム微粉末の合成に成功した。さら
にこの微粉末は表面積が従来の窒化アルミニウム
の十倍以上あり、その表面エネルギーにより、従
来より低温で焼結が可能であるといつた極めて実
用価値に優れたものであつた。 一方、窒化アルミニウム焼結体の特性‐特に熱
伝導率‐は、不純物酸素の存在により著しく低下
することが知られている。窒化アルミニウム粉末
は空気中の酸素、水分により、表面は酸化物で覆
われており、これが焼結中に窒化アルミニウムと
反応し、酸窒化物を生成するため、熱伝導率が低
下するものであり、従つて、窒化アルミニウム中
の不純物酸素をいかに取り除くかが重要な課題と
なつている。 現在、不純物酸素を取り除く方法として、焼結
の際窒化アルミニウム粉末に数重量パーセントの
Y2O3やCaO等の添加物を混ぜ、窒化アルミニウ
ム中の酸素をYAG等の化合物の形で粒界に析出
させる方法がとられている。この方法の問題点
は、添加物を混合するという新たなプロセスが入
るため、混合を行なつている際中に不純物が混入
する可能性がある点と、窒化アルミニウム粉末と
添加物の粒径が異なる場合が多く、十分に均一な
混合が難しいばかりでなく、窒化アルミニウム粉
末と添加物の接触が十分でなく、必要以上の添加
物を用いなければならないという点である。不純
物の存在が窒化アルミニウム焼結体の特性を劣化
させる点を考えると、添加物の量は必要最小限に
おさえなければならないことはいうまでもない。 本発明の目的は、以上のような、添加物を用い
る際の欠点を除去し、窒化アルミニウムと添加物
を高周波熱プラズマ法により同時に合成すること
によつて、同粒径の添加物が均一に混合された窒
化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる混合
微粉末の合成方法を提供することにある。 （問題点を解決するための手段） 本発明は高周波誘導熱プラズマ法による窒化ア
ルミニウムの合成法において、原料として、金属
アルミニウム、窒素、アルゴン、水素、アンモニ
アおよび炭素粉末を用い、窒化アルミニウムと炭
化アルミニウムの均一混合微粉末を合成する方
法。 以上に本発明の構成の詳細を図面に基き説明す
る。第１図は、本発明に用いた合成装置である。
石英製プラズマ発生管２および反応容器９を排気
装置１２で排気した後、ガス供給口４よりアルゴ
ンガスを導入する。高周波コイル１に高周波を流
すことにより、アルゴンが無電極放電を起こしプ
ラズマフレーム５が発生する。プラズマフレーム
５が発生したら、ガス混合器により混合された水
素、窒素、アンモニアガスを混合ガス入口８より
導入する。さらに、所定量のカーボン粉末をあら
かじめ混合したアルミニウム粉末を原料供給口１
４より投入する。すると、金属アルミニウムおよ
びカーボン粉末は高温のプラズマフレーム５によ
り蒸発し、大部分のアルミニウムは反応容器９内
で窒化され、また一部はカーボンと反応し炭化ア
ルミニウムとなる。生成した窒化アルミニウムと
炭化アルミニウムは気体状態で混合され、排気装
置１１によつて粉末捕集装置１０に運ばれる間に
凝縮、微粒子化する。 原料のアルミニウムと炭素粉末は純度99％以
上、好ましくは99.99％以上のものを用い、さら
に、反応率を向上させるためにこれらの粒径は30
メツシユ以下のものを用いるのが望ましい。 また、アルミニウムとカーボン粉末の供給法と
しては、例えば、パレツト状に成形した混合粉を
反応容器内に設けた水冷ハース台上に置き、プラ
ズマフレームを当てて蒸発させる方法などが考え
られ、第１図で示したような方法に限定されるも
のではない。 （実施例） 以下、前述の装置を用いた実施例について説明
する。得られた微粉末は窒化アルミニウムと炭化
アルミニウムの混合物でその粒径はいずれも
0.2μm以下であつた。さらにその粉末を窒素気流
中、1400〜1800℃で焼結したところ、いずれも理
論密度の90％以上に緻密化しており、また、Ｘ線
回折により焼結体中には第１表の丸印で示した相
が確認された。
ニウムと、アルゴン、窒素、水素、アンモニアお
よび炭素粉末を原料とし、プラズマ反応を利用し
た窒化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる
混合微粉末の合成方法に関するものである。 （従来技術とその問題点） 窒化アルミニウムは絶緑性に優れ、しかも熱伝
導性も良好であるため、近年電子回路の放熱基板
用材料として重要度が増している。 窒化アルミニウムの合成法としては従来、以下
の方法が知られている。 (1) アルミナとカーボンの混合粉末を窒素気流
中、1500〜1900℃で加熱、還元する方法。 (2) アルミニウムのハロゲン化物とアンモニアを
反応させる方法。 (3) 金属アルミニウムを加熱し、窒素又はアンモ
ニア雰囲気中で反応させる方法。 (1)の方法では、安価で大量に窒化アルミニウム
を合成できる利点はあるが、合成粉末中には未反
応のアルミナ、カーボンなどの不純物が残留して
しまう。さらに、この方法では未反応のカーボン
を二酸化炭素として除くために空気中で加熱する
が、窒化アルミニウム自身が酸化される恐れもあ
り、高純度の窒化アルミニウムは得難い。 また、(2)の方法でも、未反応物や副生成物（主
にハロゲン化アンモニウム）が混入するといつた
欠点がある。 これに対し、(3)の方法では、金属アルミニウム
を直接窒化する方法なので、高純度の窒化アルミ
ニウムを合成することが可能である。しかし、金
属アルミニウムを窒素雰囲気で加熱しても表面が
窒化されるだけで完全窒化は難しい。また、近
年、直流プラズマを用いたアルミニウムの窒化が
試みられているが、合成粉中には未反応のアルミ
ニウムが多量に含まれるといつた問題があつた。 そこで、本発明者らは、高周波熱プラズマを利
用し、反応系としてAl−N2−Ar−H2−NH3を
用いることによつて、金属不純物が非常に少ない
窒化アルミニウム微粉末の合成に成功した。さら
にこの微粉末は表面積が従来の窒化アルミニウム
の十倍以上あり、その表面エネルギーにより、従
来より低温で焼結が可能であるといつた極めて実
用価値に優れたものであつた。 一方、窒化アルミニウム焼結体の特性‐特に熱
伝導率‐は、不純物酸素の存在により著しく低下
することが知られている。窒化アルミニウム粉末
は空気中の酸素、水分により、表面は酸化物で覆
われており、これが焼結中に窒化アルミニウムと
反応し、酸窒化物を生成するため、熱伝導率が低
下するものであり、従つて、窒化アルミニウム中
の不純物酸素をいかに取り除くかが重要な課題と
なつている。 現在、不純物酸素を取り除く方法として、焼結
の際窒化アルミニウム粉末に数重量パーセントの
Y2O3やCaO等の添加物を混ぜ、窒化アルミニウ
ム中の酸素をYAG等の化合物の形で粒界に析出
させる方法がとられている。この方法の問題点
は、添加物を混合するという新たなプロセスが入
るため、混合を行なつている際中に不純物が混入
する可能性がある点と、窒化アルミニウム粉末と
添加物の粒径が異なる場合が多く、十分に均一な
混合が難しいばかりでなく、窒化アルミニウム粉
末と添加物の接触が十分でなく、必要以上の添加
物を用いなければならないという点である。不純
物の存在が窒化アルミニウム焼結体の特性を劣化
させる点を考えると、添加物の量は必要最小限に
おさえなければならないことはいうまでもない。 本発明の目的は、以上のような、添加物を用い
る際の欠点を除去し、窒化アルミニウムと添加物
を高周波熱プラズマ法により同時に合成すること
によつて、同粒径の添加物が均一に混合された窒
化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる混合
微粉末の合成方法を提供することにある。 （問題点を解決するための手段） 本発明は高周波誘導熱プラズマ法による窒化ア
ルミニウムの合成法において、原料として、金属
アルミニウム、窒素、アルゴン、水素、アンモニ
アおよび炭素粉末を用い、窒化アルミニウムと炭
化アルミニウムの均一混合微粉末を合成する方
法。 以上に本発明の構成の詳細を図面に基き説明す
る。第１図は、本発明に用いた合成装置である。
石英製プラズマ発生管２および反応容器９を排気
装置１２で排気した後、ガス供給口４よりアルゴ
ンガスを導入する。高周波コイル１に高周波を流
すことにより、アルゴンが無電極放電を起こしプ
ラズマフレーム５が発生する。プラズマフレーム
５が発生したら、ガス混合器により混合された水
素、窒素、アンモニアガスを混合ガス入口８より
導入する。さらに、所定量のカーボン粉末をあら
かじめ混合したアルミニウム粉末を原料供給口１
４より投入する。すると、金属アルミニウムおよ
びカーボン粉末は高温のプラズマフレーム５によ
り蒸発し、大部分のアルミニウムは反応容器９内
で窒化され、また一部はカーボンと反応し炭化ア
ルミニウムとなる。生成した窒化アルミニウムと
炭化アルミニウムは気体状態で混合され、排気装
置１１によつて粉末捕集装置１０に運ばれる間に
凝縮、微粒子化する。 原料のアルミニウムと炭素粉末は純度99％以
上、好ましくは99.99％以上のものを用い、さら
に、反応率を向上させるためにこれらの粒径は30
メツシユ以下のものを用いるのが望ましい。 また、アルミニウムとカーボン粉末の供給法と
しては、例えば、パレツト状に成形した混合粉を
反応容器内に設けた水冷ハース台上に置き、プラ
ズマフレームを当てて蒸発させる方法などが考え
られ、第１図で示したような方法に限定されるも
のではない。 （実施例） 以下、前述の装置を用いた実施例について説明
する。得られた微粉末は窒化アルミニウムと炭化
アルミニウムの混合物でその粒径はいずれも
0.2μm以下であつた。さらにその粉末を窒素気流
中、1400〜1800℃で焼結したところ、いずれも理
論密度の90％以上に緻密化しており、また、Ｘ線
回折により焼結体中には第１表の丸印で示した相
が確認された。
【表】
また、焼結体の熱伝導率は第１表および第２図
で示したように炭化アルミニウムの含有量が１重
量％以上で急激に増大するが、10重量パーセント
を越えると逆に低下した。従つて、混合微粉末中
に含まれる炭化アルミニウムは１〜10重量パーセ
ントの範囲であることが望ましい。 （発明の効果） 以上述べたように本発明によれば高周波誘導熱
プラズマ法において、原料としてアルゴン、窒
素、アンモニア、水素およびアルミニウムとカー
ボンの混合粉末を用いることにより従来のような
添加物の粒径および混合の問題が同時に解決でき
るため、実用的価値は極めて大きい。
で示したように炭化アルミニウムの含有量が１重
量％以上で急激に増大するが、10重量パーセント
を越えると逆に低下した。従つて、混合微粉末中
に含まれる炭化アルミニウムは１〜10重量パーセ
ントの範囲であることが望ましい。 （発明の効果） 以上述べたように本発明によれば高周波誘導熱
プラズマ法において、原料としてアルゴン、窒
素、アンモニア、水素およびアルミニウムとカー
ボンの混合粉末を用いることにより従来のような
添加物の粒径および混合の問題が同時に解決でき
るため、実用的価値は極めて大きい。
第１図は本発明に用いた高周波プラズマ反応装
置を示す図。第１図において、１は高周波コイ
ル、２は石英製プラズマ発生管、３は冷却水入
口、４はガス供給口、５はプラズマフレーム、６
は水素ガス入口、７は冷却水出口、８は混合ガス
入口、９は反応容器、１０は粉末捕集器、１１は
排気装置、１２は真空排気装置、１３はガス混合
器、１４は原料供給口を示す。第２図は、混合粉
末中の炭化アルミニウムの量と焼結体の熱伝導率
の関係を示す図である。
置を示す図。第１図において、１は高周波コイ
ル、２は石英製プラズマ発生管、３は冷却水入
口、４はガス供給口、５はプラズマフレーム、６
は水素ガス入口、７は冷却水出口、８は混合ガス
入口、９は反応容器、１０は粉末捕集器、１１は
排気装置、１２は真空排気装置、１３はガス混合
器、１４は原料供給口を示す。第２図は、混合粉
末中の炭化アルミニウムの量と焼結体の熱伝導率
の関係を示す図である。
Claims (1)
- １ 高周波誘導熱プラズマを用いる窒化アルミニ
ウムの合成法において、プラズマ発生用ガスとし
てアルゴンをまた反応ガスとして窒素、水素およ
びアンモニアの混合ガスを用い炭素粉末とアルミ
ニウム金属粉末の混合粉末をプラズマ中に導入す
ることを特徴とする窒化アルミニウムと炭化アル
ミニウムよりなる混合微粉末の合成方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61014134A JPS62171903A (ja) | 1986-01-24 | 1986-01-24 | 窒化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる混合微粉末の合成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61014134A JPS62171903A (ja) | 1986-01-24 | 1986-01-24 | 窒化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる混合微粉末の合成方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62171903A JPS62171903A (ja) | 1987-07-28 |
| JPH0524850B2 true JPH0524850B2 (ja) | 1993-04-09 |
Family
ID=11852663
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61014134A Granted JPS62171903A (ja) | 1986-01-24 | 1986-01-24 | 窒化アルミニウムと炭化アルミニウムよりなる混合微粉末の合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62171903A (ja) |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS50160199A (ja) * | 1974-06-20 | 1975-12-25 | ||
| IT1055884B (it) * | 1976-02-17 | 1982-01-11 | Montedison Spa | Procedimento ad arco plasma di prodotti ceramici metallici e simili |
| JPS60180906A (ja) * | 1984-02-28 | 1985-09-14 | Tokuyama Soda Co Ltd | 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法 |
-
1986
- 1986-01-24 JP JP61014134A patent/JPS62171903A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62171903A (ja) | 1987-07-28 |
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