JPH053048A - 固体二次電池の作動法 - Google Patents
固体二次電池の作動法Info
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- JPH053048A JPH053048A JP3151411A JP15141191A JPH053048A JP H053048 A JPH053048 A JP H053048A JP 3151411 A JP3151411 A JP 3151411A JP 15141191 A JP15141191 A JP 15141191A JP H053048 A JPH053048 A JP H053048A
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体二次電池の長寿命化を目的とする。
【構成】 金属のシェブレル相化合物のシート状正極
と、前記シート状正極と同じシート状負極の間に、金属
イオン導電性固体電解質シートを配し、加熱下で加圧一
体化して素電池を構成後、合成樹脂フィルムと一体化し
た金属箔２枚の間に合成樹脂フィルムを内側にして挟
み、金属箔の上から内側の合成樹脂フィルムを加熱融着
して電池とし、この電池が示す２段の放電電圧の中、低
い放電領域のみを使用する。
と、前記シート状正極と同じシート状負極の間に、金属
イオン導電性固体電解質シートを配し、加熱下で加圧一
体化して素電池を構成後、合成樹脂フィルムと一体化し
た金属箔２枚の間に合成樹脂フィルムを内側にして挟
み、金属箔の上から内側の合成樹脂フィルムを加熱融着
して電池とし、この電池が示す２段の放電電圧の中、低
い放電領域のみを使用する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体二次電池の作動法に
関し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電
池の作動法に関する。
関し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電
池の作動法に関する。
【０００２】
【従来の技術】各種の電源として使われる電池のうち構
成材料がすべて固体の固体電池は、液漏れがなく、した
がって高信頼性が期待でき、小形軽量化も可能などの理
由で一次，二次電池ともに注目されてきた。現在のとこ
ろ各種機器のメモリーバックアップ用を中心に考えられ
ている。
成材料がすべて固体の固体電池は、液漏れがなく、した
がって高信頼性が期待でき、小形軽量化も可能などの理
由で一次，二次電池ともに注目されてきた。現在のとこ
ろ各種機器のメモリーバックアップ用を中心に考えられ
ている。
【０００３】この固体電池では電池内でイオンを動かす
ための固体電解質が重要であり、ＬｉＩ，Ｌｉ3Ｎなど
のＬｉ+イオン導電性固体電解質、ＲｂＡｇ4Ｉ5，Ａｇ
−Ａｇ 2Ｏ，Ａｇ−ＭｏＯ3などのＡｇ+イオン導電性固
体電解質、Ｈ+イオン導電性固体電解質、ＲｂＣｕ4Ｉ
1.5Ｃｌ3.5，ＣｕＩ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ3などのＣｕ+イ
オン導電性固体電解質などがある。
ための固体電解質が重要であり、ＬｉＩ，Ｌｉ3Ｎなど
のＬｉ+イオン導電性固体電解質、ＲｂＡｇ4Ｉ5，Ａｇ
−Ａｇ 2Ｏ，Ａｇ−ＭｏＯ3などのＡｇ+イオン導電性固
体電解質、Ｈ+イオン導電性固体電解質、ＲｂＣｕ4Ｉ
1.5Ｃｌ3.5，ＣｕＩ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ3などのＣｕ+イ
オン導電性固体電解質などがある。
【０００４】また、正極用材料としてはＣｕ0.1Ｔｉ
Ｓ2，Ａｇ0.1ＴｉＳ2，Ｃｕ0.1ＮｂＳ2，Ａｇ0.1ＮｂＳ
2，ＷＯそれにＣｕyＭｏ6Ｓ8-z，ＦｅyＭｏ6Ｓ8-z（た
だしいづれもｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）などのシェ
ブレル相化合物があげられている。
Ｓ2，Ａｇ0.1ＴｉＳ2，Ｃｕ0.1ＮｂＳ2，Ａｇ0.1ＮｂＳ
2，ＷＯそれにＣｕyＭｏ6Ｓ8-z，ＦｅyＭｏ6Ｓ8-z（た
だしいづれもｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）などのシェ
ブレル相化合物があげられている。
【０００５】一方、負極用材料にはＣｕ，Ａｇ，Ｌｉ
1.5ＷＯ3それに正極用と同様のシェブレル相化合物が試
みられている。
1.5ＷＯ3それに正極用と同様のシェブレル相化合物が試
みられている。
【０００６】なお、正極でも負極でも作動する電極材料
としてシェブレル相化合物、たとえばＣｕyＭｏ6Ｓ8-z
（ただしｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）電解質としてＲ
ｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体電解質を用い
た場合、充電で銅イオンが、正極から負極へ移動し、放
電ではその逆が生ずる。その開路電圧は０．５５〜０．
６５Ｖ、作動電圧は０．１〜０．５Ｖである。この固体
二次電池の場合は、有機電解液を用いるリチウム二次電
池と同様に過充電はできない。したがって、充電は過充
電以下に設定した定電圧あるいは定電流方式が採用され
る。たとえば、その電圧としては０．５〜０．６Ｖの値
である。もちろんこの範囲では高い値に設定するほど高
容量が得られるが、一般的には寿命が短くなる。
としてシェブレル相化合物、たとえばＣｕyＭｏ6Ｓ8-z
（ただしｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）電解質としてＲ
ｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体電解質を用い
た場合、充電で銅イオンが、正極から負極へ移動し、放
電ではその逆が生ずる。その開路電圧は０．５５〜０．
６５Ｖ、作動電圧は０．１〜０．５Ｖである。この固体
二次電池の場合は、有機電解液を用いるリチウム二次電
池と同様に過充電はできない。したがって、充電は過充
電以下に設定した定電圧あるいは定電流方式が採用され
る。たとえば、その電圧としては０．５〜０．６Ｖの値
である。もちろんこの範囲では高い値に設定するほど高
容量が得られるが、一般的には寿命が短くなる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】このような構成の固体
二次電池について、正極用材料としてＣｕyＭｏ
6Ｓ8-z，ＡｇyＭｏ6Ｓ8-z（ただしいづれもｙ＝０〜
４，ｚ＝０〜０．４）などのシェブレル相化合物、それ
に負極用材料にも正極用材料と同様のシェブレル相化合
物を用い、電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5，Ｃｕ
Ｉ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ8などの銅イオン導電性固体電解質
や、銀イオン導電性固体電解質を用いると性能が安定
で、長寿命が期待できるとして注目されてきた。ところ
が、このような構成の電池を用いて充放電を行ったとこ
ろ、特に苛酷なたとえば１００℃のような高温や湿度が
１００％近い高湿などの条件下では、比較的少ない充放
電サイクル数で容量の低下が認められた。すなわち、こ
の系ではその開路電圧は０．５５〜０．６５Ｖ、作動電
圧は０．１〜０．５Ｖである。充電を過充電以下に設定
した定電圧あるいは定電流方式たとえば、その電圧とし
ては０．５〜０．６Ｖで行っても比較的少ない充放電カ
イクル数で容量の低下が認められた。その原因を調べた
ところ、とくに苛酷な条件下での充電に問題があり、
０．５Ｖ以上の高い電圧つまり銅イオンがほとんどない
電位で正極さらには電解質が変質劣化することがわかっ
た。本発明はこのような課題を解決するもので、長寿命
の固体二次電池の作動法を提供することを目的とする。
二次電池について、正極用材料としてＣｕyＭｏ
6Ｓ8-z，ＡｇyＭｏ6Ｓ8-z（ただしいづれもｙ＝０〜
４，ｚ＝０〜０．４）などのシェブレル相化合物、それ
に負極用材料にも正極用材料と同様のシェブレル相化合
物を用い、電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5，Ｃｕ
Ｉ−Ｃｕ2Ｏ−ＭｏＯ8などの銅イオン導電性固体電解質
や、銀イオン導電性固体電解質を用いると性能が安定
で、長寿命が期待できるとして注目されてきた。ところ
が、このような構成の電池を用いて充放電を行ったとこ
ろ、特に苛酷なたとえば１００℃のような高温や湿度が
１００％近い高湿などの条件下では、比較的少ない充放
電サイクル数で容量の低下が認められた。すなわち、こ
の系ではその開路電圧は０．５５〜０．６５Ｖ、作動電
圧は０．１〜０．５Ｖである。充電を過充電以下に設定
した定電圧あるいは定電流方式たとえば、その電圧とし
ては０．５〜０．６Ｖで行っても比較的少ない充放電カ
イクル数で容量の低下が認められた。その原因を調べた
ところ、とくに苛酷な条件下での充電に問題があり、
０．５Ｖ以上の高い電圧つまり銅イオンがほとんどない
電位で正極さらには電解質が変質劣化することがわかっ
た。本発明はこのような課題を解決するもので、長寿命
の固体二次電池の作動法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
本発明の固体二次電池の作動法は、まず、正極，負極と
も使用する電極材料としてシェブレル相化合物を運ぶ。
最も好ましいＣｕyＭｏ6Ｓ8-z（ただしｙ＝０〜４，ｚ
＝０〜０．４）の場合は、電解質としてはたとえばＲｂ
Ｃｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体電解質を用い
る。電池の製法として電極材料と電解質と結着剤を主と
する層を両面に、中央に電解質と結着剤を主とする層を
配し、加熱により一体化して素電池とする。その後合成
樹脂フィルムと一体化した金属箔２枚の間に合成樹脂フ
ィルムを内側にして素電池を挟み、金属箔の上から内側
の合成樹脂フィルムを加熱融着して封口して電池とし、
この電池が示す２段の放電電圧のうち低い放電領域のみ
を使用する。つまり０．５〜０．３Ｖの電圧平坦部と
０．２５〜０Ｖの２つの電圧平坦部を示すので後者を選
ぶものである。
本発明の固体二次電池の作動法は、まず、正極，負極と
も使用する電極材料としてシェブレル相化合物を運ぶ。
最も好ましいＣｕyＭｏ6Ｓ8-z（ただしｙ＝０〜４，ｚ
＝０〜０．４）の場合は、電解質としてはたとえばＲｂ
Ｃｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体電解質を用い
る。電池の製法として電極材料と電解質と結着剤を主と
する層を両面に、中央に電解質と結着剤を主とする層を
配し、加熱により一体化して素電池とする。その後合成
樹脂フィルムと一体化した金属箔２枚の間に合成樹脂フ
ィルムを内側にして素電池を挟み、金属箔の上から内側
の合成樹脂フィルムを加熱融着して封口して電池とし、
この電池が示す２段の放電電圧のうち低い放電領域のみ
を使用する。つまり０．５〜０．３Ｖの電圧平坦部と
０．２５〜０Ｖの２つの電圧平坦部を示すので後者を選
ぶものである。
【０００９】
【作用】この方法により本発明の固体二次電池の作動法
は、正極、負極ともシェブレル相化合物、たとえばＣｕ
yＭｏ6Ｓ8-z（ただしｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）電
解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体
電解質を用いた場合、前記のようにその開路電圧は０．
５５〜０．６５Ｖ、作動電圧は０．１〜０．５Ｖであ
る。充電を過充電以下に設定した定電圧あるいは定電流
方式たとえば、その定電圧としては０．５〜０．６Ｖで
行っても比較的少ないサイクル数で容量の低下が認めら
れた。その原因を調べたところ、とくに充電が問題であ
り、０．５Ｖ以上の高い電圧つまり銅イオンがほとんど
ない状態で正極さらには電解質が変質劣化することがわ
かった。そこで、充電時の終止電圧を０．４Ｖ程度以下
つまり定電圧充電では、その設定電圧を０．３５〜０．
４Ｖ、定電流充電では０．４Ｖを上限にすることで正極
が高い電位にならなくなり、その結果比較的少ない充放
電サイクル数で容量が低下することがなくなることとな
る。
は、正極、負極ともシェブレル相化合物、たとえばＣｕ
yＭｏ6Ｓ8-z（ただしｙ＝０〜４，ｚ＝０〜０．４）電
解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5銅イオン導電性固体
電解質を用いた場合、前記のようにその開路電圧は０．
５５〜０．６５Ｖ、作動電圧は０．１〜０．５Ｖであ
る。充電を過充電以下に設定した定電圧あるいは定電流
方式たとえば、その定電圧としては０．５〜０．６Ｖで
行っても比較的少ないサイクル数で容量の低下が認めら
れた。その原因を調べたところ、とくに充電が問題であ
り、０．５Ｖ以上の高い電圧つまり銅イオンがほとんど
ない状態で正極さらには電解質が変質劣化することがわ
かった。そこで、充電時の終止電圧を０．４Ｖ程度以下
つまり定電圧充電では、その設定電圧を０．３５〜０．
４Ｖ、定電流充電では０．４Ｖを上限にすることで正極
が高い電位にならなくなり、その結果比較的少ない充放
電サイクル数で容量が低下することがなくなることとな
る。
【００１０】
【実施例】以下、本発明の一実施例の固体二次電池の作
動法について説明する。
動法について説明する。
【００１１】正および負電極用材料として銅シェブレル
（Ｃｕ2Ｍｏ6Ｓ8）を１，０００ｇこれに電解質として
ＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5の粉末を５００ｇ、結着剤とし
て市販のアクリル系樹脂が８Ｗｔ％になるように、その
アセトン溶液を加え、充分撹拌してペーストを得る。こ
れを公知のドクターブレード法により厚さ０．３５mmの
電極シートを作成する。
（Ｃｕ2Ｍｏ6Ｓ8）を１，０００ｇこれに電解質として
ＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5の粉末を５００ｇ、結着剤とし
て市販のアクリル系樹脂が８Ｗｔ％になるように、その
アセトン溶液を加え、充分撹拌してペーストを得る。こ
れを公知のドクターブレード法により厚さ０．３５mmの
電極シートを作成する。
【００１２】電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5を用
い、やはり接着剤として市販のアクリル系樹脂が１１Ｗ
ｔ％になるように、そのアセトン溶液を加え、充分撹拌
してペーストを得る。これを公知のドクターブレード法
により厚さ０．１２mmの電解質シートを作成する。正
極、電解質、負極の順にそれぞれのシートを重ね、まず
これを１６０℃に加熱したプレス機で５００Kg／cm2の
条件で加圧し、その後７０℃で乾燥した。これの両面に
ゴム中にカーボンブラック微粉末を分散させた市販のカ
ーボンフィルムを集電体として当てた後、さらにその外
側に厚さ０．３mm、径２６mmのＣｕ板を当てて１２０
℃、５００Kg／cm2の条件で加圧一体化して素電池とし
た。この素電池周辺部に厚さ０．１０mmの内側のポリエ
チレンフルムを当接し、このポリエチレンフィルムと一
体化した厚さ０．０５mmのアルミニウム箔２枚の間に素
電池を挟み、ポリエチレンフィルムの内側の素電池内部
を真空ポンプで減圧しながら、１３０℃、１００Kg／cm
2の条件で加熱融着して電池を構成した。なおＣｕ板と
ポリエチレンフィルムとラミネイトしたアルミニウム箔
は導電性接着剤で接着固定して電池を構成した。
い、やはり接着剤として市販のアクリル系樹脂が１１Ｗ
ｔ％になるように、そのアセトン溶液を加え、充分撹拌
してペーストを得る。これを公知のドクターブレード法
により厚さ０．１２mmの電解質シートを作成する。正
極、電解質、負極の順にそれぞれのシートを重ね、まず
これを１６０℃に加熱したプレス機で５００Kg／cm2の
条件で加圧し、その後７０℃で乾燥した。これの両面に
ゴム中にカーボンブラック微粉末を分散させた市販のカ
ーボンフィルムを集電体として当てた後、さらにその外
側に厚さ０．３mm、径２６mmのＣｕ板を当てて１２０
℃、５００Kg／cm2の条件で加圧一体化して素電池とし
た。この素電池周辺部に厚さ０．１０mmの内側のポリエ
チレンフルムを当接し、このポリエチレンフィルムと一
体化した厚さ０．０５mmのアルミニウム箔２枚の間に素
電池を挟み、ポリエチレンフィルムの内側の素電池内部
を真空ポンプで減圧しながら、１３０℃、１００Kg／cm
2の条件で加熱融着して電池を構成した。なおＣｕ板と
ポリエチレンフィルムとラミネイトしたアルミニウム箔
は導電性接着剤で接着固定して電池を構成した。
【００１３】まず、本願の０．４Ｖ定電圧充電を行った
電池をＡとする。放電は０．５ｍＡで０．０５Ｖまでと
した。つぎに比較のために０．５２Ｖ定電圧充電、０．
５ｍＡで０．３Ｖまでの放電を行った電池をＢ、０．５
２Ｖ定電圧充電、０．５ｍＡで０．０５Ｖまでの放電を
行った電池をＣとして加えた。
電池をＡとする。放電は０．５ｍＡで０．０５Ｖまでと
した。つぎに比較のために０．５２Ｖ定電圧充電、０．
５ｍＡで０．３Ｖまでの放電を行った電池をＢ、０．５
２Ｖ定電圧充電、０．５ｍＡで０．０５Ｖまでの放電を
行った電池をＣとして加えた。
【００１４】これら電池の特性を比較した。まず通常の
充放電での放電容量を調べた。Ａでは平均放電電圧は
０．１５Ｖ、放電容量は１０ｍＡｈを示したのに対し
て、Ｂでは０．４６Ｖ、５．８ｍＡｈであり、Ｃではこ
れらＡ，Ｂ両者の結果（１段１０ｍＡｈ、２段５．８ｍ
Ａｈ）が得られるので、大きな電圧変動を無視すれば初
期ではＣが最も優れていた。ついでＢ，Ａの順であっ
た。
充放電での放電容量を調べた。Ａでは平均放電電圧は
０．１５Ｖ、放電容量は１０ｍＡｈを示したのに対し
て、Ｂでは０．４６Ｖ、５．８ｍＡｈであり、Ｃではこ
れらＡ，Ｂ両者の結果（１段１０ｍＡｈ、２段５．８ｍ
Ａｈ）が得られるので、大きな電圧変動を無視すれば初
期ではＣが最も優れていた。ついでＢ，Ａの順であっ
た。
【００１５】そこで、つぎにこれら各充放電の条件で各
電池の寿命特性を調べた。電池は、いずれも１０セルと
し、周囲温度を２５℃とした。その結果、（表１）に示
すように３００サイクルでは、まだ容量劣化率ではあま
り差はないが、Ａの容量低下が少ないので、結局Ａが長
寿命であった。
電池の寿命特性を調べた。電池は、いずれも１０セルと
し、周囲温度を２５℃とした。その結果、（表１）に示
すように３００サイクルでは、まだ容量劣化率ではあま
り差はないが、Ａの容量低下が少ないので、結局Ａが長
寿命であった。
【００１６】
【表１】
【００１７】
【発明の効果】以上の実施例の説明により明らかなよう
に、本発明の固体二次電池の作動法によれば、電極材料
が正極、負極とも金属のシェブレル相化合物であり、電
解質が金属イオン導電体固体電解質であって２段の放電
電圧を示す固体二次電池において、低い電圧領域放電の
みを使用することにより、長寿命の固体二次電池が得ら
れ、発明の効果が大きい。
に、本発明の固体二次電池の作動法によれば、電極材料
が正極、負極とも金属のシェブレル相化合物であり、電
解質が金属イオン導電体固体電解質であって２段の放電
電圧を示す固体二次電池において、低い電圧領域放電の
みを使用することにより、長寿命の固体二次電池が得ら
れ、発明の効果が大きい。
Claims (3)
- 【請求項１】 金属のシェブレル相化合物のシート状正
極と、前記シート状正極と同じシート状負極の間に、金
属イオン導電性固体電解質シートを配し、加熱下で加圧
一体化して素電池を構成後、合成樹脂フィルムと一体化
した金属箔２枚の間に合成樹脂フィルムを内側にして挟
み、前記金属箔の上から内側の前記合成樹脂フィルムを
加熱融着して電池とし、この電池が示す２段の放電電圧
のうち低い放電領域のみを使用する固体二次電池の作動
法。 - 【請求項２】 電極材料が正極、負極とも銅シェブレル
相化合物で、電解質が銅イオン導電体のＲｂＣｕ4Ｉ2-X
Ｃｌ3+X（ただしＸ＝０．２５〜０．７５）系固体電解
質であり、シートにするための結着剤がアクリル系樹脂
である請求項１記載の固体二次電池の作動法。 - 【請求項３】 充電時の終止電圧が０．３５〜０．４
Ｖ、放電電圧が０．２５〜０Ｖである請求項１記載の固
体二次電池の作動法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3151411A JPH053048A (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体二次電池の作動法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3151411A JPH053048A (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体二次電池の作動法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH053048A true JPH053048A (ja) | 1993-01-08 |
Family
ID=15518020
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3151411A Pending JPH053048A (ja) | 1991-06-24 | 1991-06-24 | 固体二次電池の作動法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH053048A (ja) |
-
1991
- 1991-06-24 JP JP3151411A patent/JPH053048A/ja active Pending
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