JPH0587965A - 粉末状のウラン含有化合物の製造方法 - Google Patents
粉末状のウラン含有化合物の製造方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ウラニア・ガドリニア二酸化物を、乾式法に
より粉末状の八三酸化物に変換する効率的な方法を提供
すること。 【構成】 ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ
２の賦形化物から粉末状のウラニア・ガドリニア酸化物
（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得るための方法であって、ウラニ
ア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の賦形化物を二
酸化炭素含有ガス中において熱処理することによって、
ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の酸化と
粉末化の双方を行い、粉末状のウラニア・ガドリニア酸
化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得ることを特徴とする。
より粉末状の八三酸化物に変換する効率的な方法を提供
すること。 【構成】 ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ
２の賦形化物から粉末状のウラニア・ガドリニア酸化物
（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得るための方法であって、ウラニ
ア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の賦形化物を二
酸化炭素含有ガス中において熱処理することによって、
ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の酸化と
粉末化の双方を行い、粉末状のウラニア・ガドリニア酸
化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得ることを特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ウラン含有化合物の製
造方法に関するものである。さらに詳しくは、本発明
は、Ｕ３Ｏ８ないし（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８などのウラニア
・ガドリニア酸化物の製造方法に関し、特にペレット状
のＵＯ２，（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２、あるいは（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ
２等の二酸化物を、乾式法により粉末状の八三酸化物に
変換する方法に関する。
造方法に関するものである。さらに詳しくは、本発明
は、Ｕ３Ｏ８ないし（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８などのウラニア
・ガドリニア酸化物の製造方法に関し、特にペレット状
のＵＯ２，（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２、あるいは（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ
２等の二酸化物を、乾式法により粉末状の八三酸化物に
変換する方法に関する。
【０００２】このようにして変換された粉末状の八三酸
化物は、たとえばＵＯ２，（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２あるいは
（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２等の二酸化物ペレット密度制御材など
に有用である。
化物は、たとえばＵＯ２，（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２あるいは
（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２等の二酸化物ペレット密度制御材など
に有用である。
【０００３】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】従
来、粒状あるいはペレット状のＵＯ２から八三酸化物で
あるＵ３Ｏ８を得るためには、ＵＯ２を空気中において
たとえば５００〜７００℃の温度で加熱する方法が主と
して用いられている。この場合の反応は、生成自由エネ
ルギーからみて、Ｕ３Ｏ８の生成自由エネルギーが約−
８５０Ｋｃａｌ／モル、ＵＯ２の生成自由エネルギーが
約−２６０Ｋｃａｌ／モルであり、比較的容易にＵ３Ｏ
８へと酸化されることがわかる。
来、粒状あるいはペレット状のＵＯ２から八三酸化物で
あるＵ３Ｏ８を得るためには、ＵＯ２を空気中において
たとえば５００〜７００℃の温度で加熱する方法が主と
して用いられている。この場合の反応は、生成自由エネ
ルギーからみて、Ｕ３Ｏ８の生成自由エネルギーが約−
８５０Ｋｃａｌ／モル、ＵＯ２の生成自由エネルギーが
約−２６０Ｋｃａｌ／モルであり、比較的容易にＵ３Ｏ
８へと酸化されることがわかる。
【０００４】しかし、従来の方法においては、原料が賦
形化されたペレット状物の場合、酸化反応を効果的に行
うためにこれを全て粉末状に粉砕する必要があるが、こ
の粉砕処理は繁雑であり、また粉砕物の全てをたとえば
１００メッシュ以下の粉末にすることは困難である。た
とえば、粉末を分級する場合、このふるい分け作業は繁
雑であり、時間を要する作業ともなる。従来、１００メ
ッシュ以下の粉末を９０％以上回収しようとすると、約
１２時間を必要としていた。実際に作業者が作業する時
間は１日に約２時間であるとすると、このような粉砕・
分級作業は、製造工程上極めて不利である。
形化されたペレット状物の場合、酸化反応を効果的に行
うためにこれを全て粉末状に粉砕する必要があるが、こ
の粉砕処理は繁雑であり、また粉砕物の全てをたとえば
１００メッシュ以下の粉末にすることは困難である。た
とえば、粉末を分級する場合、このふるい分け作業は繁
雑であり、時間を要する作業ともなる。従来、１００メ
ッシュ以下の粉末を９０％以上回収しようとすると、約
１２時間を必要としていた。実際に作業者が作業する時
間は１日に約２時間であるとすると、このような粉砕・
分級作業は、製造工程上極めて不利である。
【０００５】本発明は、上記の従来技術に鑑みてなされ
たものであり、粉砕工程や分級工程を実質的に必要とせ
ず、製造工程の簡略化が図られた粉末状八三酸化物の製
造方法を提供することを目的としている。
たものであり、粉砕工程や分級工程を実質的に必要とせ
ず、製造工程の簡略化が図られた粉末状八三酸化物の製
造方法を提供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明による粉末状ウラ
ン含有化合物の製造方法は、ウラニア・ガドリニア酸化
物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の賦形化物から粉末状のウラニア・
ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得るための方法
であって、ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ
２の賦形化物を二酸化炭素含有ガス中において熱処理す
ることによって、ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇ
ｄ）Ｏ２の酸化と粉末化の双方を行い、粉末状のウラニ
ア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得ることを
特徴とするものである。
ン含有化合物の製造方法は、ウラニア・ガドリニア酸化
物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の賦形化物から粉末状のウラニア・
ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得るための方法
であって、ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ
２の賦形化物を二酸化炭素含有ガス中において熱処理す
ることによって、ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇ
ｄ）Ｏ２の酸化と粉末化の双方を行い、粉末状のウラニ
ア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得ることを
特徴とするものである。
【０００７】本発明の方法において熱処理対象となる原
料は、ウラニア・ガドリニア酸化物（二酸化物）（Ｕ，
Ｇｄ）Ｏ２であり、この中には、ＵＯ２ないし（Ｕ，Ｇ
ｄ）Ｏ２で表される酸化物の賦形化物（たとえばペレッ
ト状物、塊状物）を含む。
料は、ウラニア・ガドリニア酸化物（二酸化物）（Ｕ，
Ｇｄ）Ｏ２であり、この中には、ＵＯ２ないし（Ｕ，Ｇ
ｄ）Ｏ２で表される酸化物の賦形化物（たとえばペレッ
ト状物、塊状物）を含む。
【０００８】本発明においては、上記のような賦形化さ
れている二酸化物を、そのままの形状で、あるいはある
程度粉砕ないし分級した状態で熱処理する。この熱処理
は二酸化炭素含有ガス中において行う。この場合の二酸
化炭素含有ガスとしては、空気と二酸化炭素の混合物が
好ましく用いられ得るが、この場合の二酸化炭素の圧力
としては、１〜２ａｔｍ程度が好ましい。また、二酸化
炭素含有ガス全体の圧力としては、１〜３kg／cm2 が適
当である。
れている二酸化物を、そのままの形状で、あるいはある
程度粉砕ないし分級した状態で熱処理する。この熱処理
は二酸化炭素含有ガス中において行う。この場合の二酸
化炭素含有ガスとしては、空気と二酸化炭素の混合物が
好ましく用いられ得るが、この場合の二酸化炭素の圧力
としては、１〜２ａｔｍ程度が好ましい。また、二酸化
炭素含有ガス全体の圧力としては、１〜３kg／cm2 が適
当である。
【０００９】また、熱処理の温度としては、４００〜７
００℃の範囲が適当であり、さらに好ましくは５００〜
６００℃である。
００℃の範囲が適当であり、さらに好ましくは５００〜
６００℃である。
【００１０】上記熱処理によってＵＯ２ないし（Ｕ，Ｇ
ｄ）Ｏ２が酸化されてＵ３Ｏ８または（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ
８が生成するが、このとき上記のような二酸化炭素含有
ガス雰囲気中においてこれを行うことによって、粉末化
が著しく促進される。その理由は必ずしも明らかではな
いが、ウラン化合物表面の触媒性能と、これにともなう
ＣＯ２ガス由来の活性化した酸素の作用に起因するもの
と考えられる。
ｄ）Ｏ２が酸化されてＵ３Ｏ８または（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ
８が生成するが、このとき上記のような二酸化炭素含有
ガス雰囲気中においてこれを行うことによって、粉末化
が著しく促進される。その理由は必ずしも明らかではな
いが、ウラン化合物表面の触媒性能と、これにともなう
ＣＯ２ガス由来の活性化した酸素の作用に起因するもの
と考えられる。
【００１１】一般に、ＵＯ２または（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２焼
結体は通常の条件下では極めて安定であり容易には酸化
しない。たとえば、５００〜７００℃の条件で空気雰囲
気中において徐々に酸化され、最終的には、Ｕ３Ｏ８ま
たは（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８になるが、上記のように、通常
の酸素含有雰囲気中での熱処理においては、ペレット状
焼結体を良好に粉末化することは困難であり、粒状物な
いし塊状物が残存する。
結体は通常の条件下では極めて安定であり容易には酸化
しない。たとえば、５００〜７００℃の条件で空気雰囲
気中において徐々に酸化され、最終的には、Ｕ３Ｏ８ま
たは（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８になるが、上記のように、通常
の酸素含有雰囲気中での熱処理においては、ペレット状
焼結体を良好に粉末化することは困難であり、粒状物な
いし塊状物が残存する。
【００１２】本発明の方法においては、ウラン化合物が
有する触媒性能を利用して、ＣＯ２ガスの分解を促進し
かつ雰囲気中の酸素分圧を高めている。一般に、遷移金
属などでは、原子中のｄ電子の寄与によって、その触媒
性能が説明されているが、ウランの様なアクチニドにお
いてはｆ電子が寄与しているものと考えられる。すなわ
ち、ウランは５ｆ３６ｄ７ｓ２の電子配置でも理解され
る様に、通常４価であるが、特に（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２にお
いてはＧｄ（３価）との電荷バランスを保つため、Ｕが
５価としても存在しており、下記のような反応が生じて
いる。
有する触媒性能を利用して、ＣＯ２ガスの分解を促進し
かつ雰囲気中の酸素分圧を高めている。一般に、遷移金
属などでは、原子中のｄ電子の寄与によって、その触媒
性能が説明されているが、ウランの様なアクチニドにお
いてはｆ電子が寄与しているものと考えられる。すなわ
ち、ウランは５ｆ３６ｄ７ｓ２の電子配置でも理解され
る様に、通常４価であるが、特に（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２にお
いてはＧｄ（３価）との電荷バランスを保つため、Ｕが
５価としても存在しており、下記のような反応が生じて
いる。
【００１３】Ｕ４＋＝Ｕ５＋＋ｅ− そして、この場合、ＣＯ２中の炭素が陰性を帯びＣＯ２
の酸素が離れやすくなるものと考えられるが、このとき
遊離する酸素は空気中の酸素と異なり、活性ないわゆる
発生期の酸素であり、このような機構が効率的な酸化と
粉末化に寄与していると考えられる。
の酸素が離れやすくなるものと考えられるが、このとき
遊離する酸素は空気中の酸素と異なり、活性ないわゆる
発生期の酸素であり、このような機構が効率的な酸化と
粉末化に寄与していると考えられる。
【００１４】本発明の方法によれば良好な酸化と粉末化
が達成され、得られた八三酸化物を粉末として回収する
際の酸化物粉末のふるい分けの時間を低減化し、回収粉
末の収率を著しく向上させることができる。
が達成され、得られた八三酸化物を粉末として回収する
際の酸化物粉末のふるい分けの時間を低減化し、回収粉
末の収率を著しく向上させることができる。
【００１５】
【実施例】ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ
２のペレットを、空気中（１ａｔｍ）、空気と二酸化炭
素（１ａｔｍ）、および空気と二酸化炭素（２ａｔｍ）
からなる雰囲気中で熱処理するに際し、これらの雰囲気
ガスを、熱処理炉中に２kg／cm2 の圧力で流しながら行
った。加熱温度は５００℃であった。
２のペレットを、空気中（１ａｔｍ）、空気と二酸化炭
素（１ａｔｍ）、および空気と二酸化炭素（２ａｔｍ）
からなる雰囲気中で熱処理するに際し、これらの雰囲気
ガスを、熱処理炉中に２kg／cm2 の圧力で流しながら行
った。加熱温度は５００℃であった。
【００１６】このようにして得られたウラニア・ガドリ
ニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８の粉末の回収率を測定し
た。
ニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８の粉末の回収率を測定し
た。
【００１７】この場合の回収率は、（ふるい後の粉末重
量）／（ふるいへの投入重量）を意味する。
量）／（ふるいへの投入重量）を意味する。
【００１８】図１は、各々の条件における得られた粉末
の回収率の時間変化を示すものである。図中、Ａは空気
中（１ａｔｍ）の場合、Ｂは空気と二酸化炭素（１ａｔ
ｍ）の場合、Ｃは空気と二酸化炭素（２ａｔｍ）の場合
である。
の回収率の時間変化を示すものである。図中、Ａは空気
中（１ａｔｍ）の場合、Ｂは空気と二酸化炭素（１ａｔ
ｍ）の場合、Ｃは空気と二酸化炭素（２ａｔｍ）の場合
である。
【００１９】ふるい（１００メッシュ以下）を通過した
ものの率が９０％以上になるふるい時間は、ＣＯ２ガス
を用いた本発明の方法によるものでは、３００〜３５０
分であり、従来法の約６００分に比べて約１／２にまで
時間短縮を可能にした。また、ふるい分けに使用したス
テンレス製網が、使用中にウラン顆粒で破損する頻度
が、従来２回／月から実質的０回／月に低減する効果も
あった。
ものの率が９０％以上になるふるい時間は、ＣＯ２ガス
を用いた本発明の方法によるものでは、３００〜３５０
分であり、従来法の約６００分に比べて約１／２にまで
時間短縮を可能にした。また、ふるい分けに使用したス
テンレス製網が、使用中にウラン顆粒で破損する頻度
が、従来２回／月から実質的０回／月に低減する効果も
あった。
【図１】粉末の回収率の時間変化を示すグラフ。
Claims (3)
- 【請求項１】ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）
Ｏ２の賦形化物から粉末状のウラニア・ガドリニア酸化
物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得るための方法であって、 ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の賦形化
物を二酸化炭素含有ガス中において熱処理することによ
って、ウラニア・ガドリニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ２の
酸化と粉末化の双方を行い、粉末状のウラニア・ガドリ
ニア酸化物（Ｕ，Ｇｄ）３Ｏ８を得ることを特徴とす
る、粉末状のウラン含有化合物の製造方法。 - 【請求項２】前記二酸化炭素含有ガスが、空気と二酸化
炭素との混合物からなる、請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】前記二酸化炭素含有ガスの圧力が、１〜３
kg／cm2である、請求項１に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3251285A JP3071516B2 (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 粉末状のウラン含有化合物の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3251285A JP3071516B2 (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 粉末状のウラン含有化合物の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0587965A true JPH0587965A (ja) | 1993-04-09 |
| JP3071516B2 JP3071516B2 (ja) | 2000-07-31 |
Family
ID=17220533
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3251285A Expired - Fee Related JP3071516B2 (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 粉末状のウラン含有化合物の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3071516B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101024102B1 (ko) * | 2009-01-15 | 2011-03-22 | 한국원자력연구원 | 자화율 차이가 큰 고농도 희토류 원소 고용 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 혼합 분말 제조 방법 및 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 분리 방법 |
-
1991
- 1991-09-30 JP JP3251285A patent/JP3071516B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101024102B1 (ko) * | 2009-01-15 | 2011-03-22 | 한국원자력연구원 | 자화율 차이가 큰 고농도 희토류 원소 고용 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 혼합 분말 제조 방법 및 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 분리 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3071516B2 (ja) | 2000-07-31 |
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