JPH06182157A - デイーゼル排気ガス中の粒子の量および/またはサイズを小さくする触媒の使用 - Google Patents

デイーゼル排気ガス中の粒子の量および/またはサイズを小さくする触媒の使用

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JPH06182157A
JPH06182157A JP5209966A JP20996693A JPH06182157A JP H06182157 A JPH06182157 A JP H06182157A JP 5209966 A JP5209966 A JP 5209966A JP 20996693 A JP20996693 A JP 20996693A JP H06182157 A JPH06182157 A JP H06182157A
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ロター・プツペ
Axel Koenig
アクセル・ケーニヒ
Ulrich-Dieter Standt
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    • F01N3/2803Construction of catalytic reactors characterised by structure, by material or by manufacturing of catalyst support
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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 ディーゼル排気ガス中の粒子の量および/ま
たはサイズを小さくする触媒の使用。 【構成】 ディーゼルエンジンの排気ガスに触媒を接触
させ、この排気ガス中の炭化水素の量および粒子の量ま
たはサイズの少なくとも1種を小さくすることにおけ
る、酸性特性を有するゼオライトと少なくとも1種の貴
金属との組み合わせを該触媒が含んでいる改良。元素の
周期律システムの第二主要族からの少なくとも1種の元
素と希土類元素を存在させることもできる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】本発明は、貴金属と酸性ゼオライトを含ん
でいる二官能触媒を用いた、ディーゼルエンジン排気ガ
ス中の粒子の量および/またはサイズを小さくする触媒
の使用に関する。
【0002】ディーゼルエンジンを用いることに関する
問題の1つ、より詳細には自動車を運転することに関す
る問題の1つは、大気中に入り込むのを防止するのが困
難な粒子をそれらが排出することである。
【0003】粒子の排出を防止する目的で幅広く用いら
れているよく知られた方策は、フィルターの使用であ
る。フィルターが示す欠点は、運転時間が比較的短くて
も粒子で遮断される危険性を有していることにある。従
って、例えば、適切な装置を用い、堆積した粒子の発火
温度にまでこの粒子フィルターを短期間加熱することで
このフィルターを再生する方策を取る必要がある。この
ような装置は複雑であると共に高価であり、例えばディ
ーゼル力を用いた自動車にとっては実際上の解決とはな
らない。
【0004】粒子の量を触媒的に小さくすることが可能
なことも公知である。酸化アルミニウム上の活性成分と
して白金を含んでいる酸化触媒が上記目的で用いられて
いる。この種類の貴金属触媒が示す欠点は、これらは排
気ガス中の粒子の量を減少させはするが、これらはま
た、この排気ガスが有するSO2成分に対しても強い酸
化作用を示すことである。その結果として硫酸塩が生じ
ると、これらの粒子が吸湿性を示すようになり、特定の
条件下では粒子の量が上昇さえする。更に、硫酸塩の粒
子が該触媒の上に堆積する結果として、この触媒の効力
が低下する。
【0005】1992年2月12日に出願した現在出願中の特
許出願連続番号836,043から、追加的に硫酸塩を生じさ
せることなくこれらの粒子の量を減少させることが可能
であることを認識している。酸性もしくは分解特性を有
するゼオライト含有触媒は、この排気ガス中のSO2
同時酸化して硫酸塩を生じさせることなく、粒子の量お
よび/またはサイズおよび炭化水素の量を小さくするこ
とを見い出した。これらのゼオライト含有触媒の満足さ
れない点は、炭化水素変換率が約30から35%と比較
的低いことである。
【0006】従って、本発明の目的は、このような記述
した欠点を伴わない解決を見い出すことであった。
【0007】酸性もしくは分解特性を示すと共に例えば
Pt、Pd、Ru、Ir、ReおよびRhの如き貴金属
を追加的に含んでいるゼオライト含有触媒は、排気ガス
中のSO2を同時酸化して硫酸塩を生じさせることな
く、粒子の量および/またはサイズおよび炭化水素の量
を際だって小さくすることをここに見い出した。
【0008】ここに、本発明は、酸性特性を有する、貴
金属およびゼオライト含有触媒を用いた、ディーゼルエ
ンジン排気ガス中の粒子の量および/またはサイズを小
さくする触媒の使用に関する。
【0009】本発明に従って用いる該貴金属およびゼオ
ライト含有酸性触媒は、好適には、分解および酸化特性
を有している。本発明に従って用いるこの貴金属含有酸
性ゼオライト触媒が示す炭化水素変換率は、貴金属が入
っていないゼオライト触媒のそれよりも際だって高い
(約50%高い)。
【0010】本発明に従って用いるに特に適切なゼオラ
イト類には、例えば下記の構造型:ファウジャス石、ペ
ンタシル(pentasil)、モルデン沸石、ZSM 12、
ゼオライトβ、ゼオライトL、ゼオライトΩ、PSH−
3、ZSM 22、ZSM 23、ZSM 48、EU−
1などが含まれる。
【0011】このペンタシル型ゼオライトは、好適に
は、25から2000:1、より好適には40から60
0:1のSiO2対Al23比を有している。
【0012】ゼオライト類は、下記の一般式(I)
【0013】
【化1】 M1 2/nO・xM2 23・ySiO2・qH2O (I) [式中、M1は、交換可能カチオンの当量であり、n
は、M2の電荷均等化に相当する原子価と数を表してお
り、M2は、Siと一緒になってこのゼオライトの酸化
骨格を形成する三価元素であり、y/xは、SiO2
2 23比であり、qは、吸着水の量である]で特徴づ
けられる。
【0014】ゼオライト類は、それらが有する基本的な
構造の見地から、SiO4とM24の四面体から成る網
目構造で作られている結晶性アルミノケイ酸塩類であ
る。個々の四面体は、これらの四面体が有するコーナー
上の酸素ブリッジで互いに連結して、通路および空隙が
均一に広がっている三次元網目構造を形成している。個
々のゼオライト構造物は、これらの通路および空隙の配
置およびサイズ並びに組成の点で異なっている。該M2
成分から生じる格子の負電荷を均等化する目的で、交換
可能カチオン類を組み込む。吸着水相であるqH2
は、この骨格がその構造を失うことなく可逆的に除去さ
れ得る。
【0015】M2はしばしばアルミニウムであるが、こ
れは、他の特定の三価元素で完全もしくは部分的に置き
換えられていてもよい。
【0016】ゼオライトに関する詳細な説明は、例えば
表題が「ゼオライトモレキュラーシーブ、構造、化学お
よび使用」(Zeolite Molecular Sieves, Structure, C
hemistry and Use)であるD.W. Breck著の本(J. Wiley
& Sons、 New York、 1974)の中に見いだされ得る。他
の説明、特に触媒用途で興味の持たれているSiO2
比較的豊富なゼオライト類に関する説明は、表題が「高
シリカアルミノケイ酸塩ゼオライト類の合成」(Synths
is of High-Silica Aluminosilicate Zeolites)である
P.A. JacobsおよびJ.A. Martens著の本(Studies in Su
rface Scienceand Catalysis、 33巻、 B. Delmonおよび
J.I. Yates, Elsevier編集、Amsterdam/Oxford/New Yor
k/Tokyo、 1987)の中に見いだされ得る。
【0017】本発明に従って用いるゼオライト類におい
て、M2は、Al、B、Ga、In、Fe、Cr、V、
AsおよびSbから成る群からの1種以上の元素、好適
にはAl、B、GaおよびFeから成る群からの1種以
上の元素を表している。
【0018】上述したゼオライト類は、交換可能なカチ
オン類M1として希土類および/またはプロトン類を含
んでいてもよい。他の適切な交換可能カチオン類は、例
えばMg、Ca、Sr、Ba、Zn、Cdのカチオン
類、およびまた遷移金属カチオン類、例えばCr、M
n、Fe、Ni、Co、Cu、V、Nb、Mo、Ru、
Rh、Pd、Ag、Ta、W、ReおよびPtのカチオ
ン類である。
【0019】本発明に従う好適なゼオライト類は、元か
ら存在している全金属カチオン類の少なくとも一部、好
適には50から100%、より好適には80から100
%が水素イオンで置き換えられていると共にこれらの水
素イオンに加えて貴金属族の金属を含んでいる上記構造
型のゼオライト類である。Ru、Rh、Pd、Re、I
rまたはPtを含んでいる上記構造型の酸性ゼオライト
類が特に好適である。例えば「ゼオライト類中の金属ミ
クロ構造、製造−特性−用途」(Metal Microstructure
s in Zeolites, Preparation-Properties-Application
s)(Studiesin Surface Science and Catalysis、 12
巻、 P.A. Jacobs、 N.I. Jaeger、 P. JirueおよびG. Sch
ulz-Ekloff, Elsevier編集、Amsterdam/Oxford/New Yor
k、 1982)の中に記述されている如き従来技術に従い、
顆粒形態としてか或はハニカム上の活性層としてさえ存
在していてもよいゼオライトの中に、上記貴金属類を導
入する。このゼオライト含有触媒に貴金属塩を含浸させ
るのも適切であり得る。本発明に従うゼオライト含有触
媒は、0.05から2重量%、好適には0.1から1重
量%の貴金属を含んでいてもよい。
【0020】これらのゼオライト類の酸性H+型形態
は、好適には、金属イオンをアンモニウムイオンで交換
した後、このようにして交換したゼオライトを焼成する
ことによって作り出される。ファウジャス石型ゼオライ
ト類の場合、限定した条件下で上記交換過程と次の焼成
を繰り返すことにより、この脱アルミ化(dealuminizat
ion)過程で熱的および熱水的に安定化されたいわゆる
超安定性ゼオライト類がもたらされる。SiO2が豊富
なファウジャス石型ゼオライト類を得る別の方法は、比
較的高い温度(≧150℃)でSiCl4を用いた調節
された処理を無水ゼオライトに受けさせることである。
この処理の結果として、アルミニウムが除去されると同
時に、この格子の中にケイ素が組み込まれる。特定条件
下におけるヘキサフルオロケイ酸アンモニウムを用いた
処理でもまた、SiO2が豊富なファウジャス石がもた
らされる。
【0021】プロトンを置換/交換する別の方法は、A
23に対するSiO2の比率が充分に高い(>5)ゼ
オライト類の場合として、鉱酸を用いた方法を実施する
ことである。
【0022】好適にはランタンまたはセリウムが豊富で
あってもよい三価の希土類金属イオン(個々および/ま
たは混合物の形態)を用いたイオン交換により、とりわ
けファウジャス石の場合、酸性中心がもたらされること
も知られている。ゼオライト類の中に多価金属カチオン
類を導入すると酸性中心が生じることも知られている。
【0023】以下に示す実施例は、粒子変換および炭化
水素変換における、貴金属を含んでいる酸性ゼオライト
触媒を用いた時の有効性を示すものである。この実施例
は如何なる様式でも本発明に制限を与えることを意図し
たものではない。
【0024】
【実施例】実施例 SiO2対Al23のモル比が60:1でありそしてこ
の触媒の全重量を基準にして0.1重量%のPtを含有
しているHゼオライトYを含んでいる触媒を、55Kw
の「環境に優しい」ディーゼルエンジンを搭載したPass
at Variantに取り付けた。ローラー型ベンチ試験(US 7
5に従う)に関する結果を得た。用いた燃料は、硫黄を
0.05%含んでいるヨーロッパ参照ディーゼル燃料で
あった。下記の試験結果が得られた。
【0025】 炭化水素変換率(%) 粒子の減少(%) 実施例 47 29比較実施例 Al23に対するSiO2のモル比が60でありそして
貴金属を全く含有していないHゼオライトYを含んでい
る触媒を用いて、上記実施例を繰り返した。
【0026】下記の試験結果が得られた。
【0027】 炭化水素変換率(%) 粒子の減少(%) 実施例 35 28 これらの明細書および実施例は説明的であり、本発明を
限定するものではなく、そして本分野の技術者は、本発
明の精神および範囲の範囲内に入る他の具体例それら自
身を思い付くものと理解されるであろう。
【0028】本発明の特徴および態様は以下のとうりで
ある。
【0029】1. ディーゼルエンジンの排気ガスに触
媒を接触させ、この排気ガス中の炭化水素の量および粒
子の量またはサイズの少なくとも1種を小さくすること
における、酸性特性を有するゼオライトと少なくとも1
種の貴金属との組み合わせを該触媒が含んでいる改良。
【0030】2. 該ゼオライトがファウジャス石型の
ものである第1項記載の方法。
【0031】3. 該ゼオライトが脱アルミ化ファウジ
ャス石である第1項記載の方法。
【0032】4. 該ゼオライトがペンタシル型のもの
である第1項記載の方法。
【0033】5. 該ペンタシル型ゼオライトが25:
1から2000:1のSiO2対Al23比を有する第
4項記載の方法。
【0034】6. 該ペンタシル型ゼオライトが40:
1から600:1のSiO2対Al23比を有する第4
項記載の方法。
【0035】7. 該ゼオライトがモルデン沸石型のも
のである第1項記載の方法。
【0036】8. 該ゼオライトが脱アルミ化モルデン
沸石である第7項記載の方法。
【0037】9. 該ゼオライトが、元素の周期律シス
テムの第二主要族からの少なくとも1種の元素と希土類
元素を、交換されたカチオンとして更に含んでいる第1
項記載の方法。
【0038】10. 該ゼオライトが、少なくとも1種
の遷移元素を、交換されたカチオンとして含んでいる第
1項記載の方法。
【0039】11. 該ゼオライトがCu、Ni、C
o、Fe、Cr、MnおよびVの少なくとも1種を含ん
でいる第1項記載の方法。
【0040】12. 該ゼオライトがCuを含んでいる
第1項記載の方法。
【0041】13. 該貴金属が、全体としての該触媒
を基準として約0.05から2重量%存在している第1
項記載の方法。
【0042】14. 該貴金属がRu、Rh、Pd、R
e、IrおよびPtから成る群から選択される第1項記
載の方法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ウルリヒ−デイーター・シユタント ドイツ連邦共和国デー38527マイネ・ビツ テンアツカー5

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ディーゼルエンジンの排気ガスに触媒を
    接触させ、この排気ガス中の炭化水素の量および粒子の
    量またはサイズの少なくとも1種を小さくすることにお
    ける、酸性特性を有するゼオライトと少なくとも1種の
    貴金属との組み合わせを該触媒が含んでいる改良。
JP5209966A 1992-08-07 1993-08-03 デイーゼル排気ガス中の粒子の量および/またはサイズを小さくする触媒の使用 Pending JPH06182157A (ja)

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DE19924226111 DE4226111A1 (de) 1992-08-07 1992-08-07 Verwendung eines Katalysators zur Verringerung der Partikelmenge und/oder -größe im Dieselabgas
DE4226111.2 1992-08-07

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011042990A1 (ja) * 2009-10-09 2011-04-14 イビデン株式会社 ハニカムフィルタ

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2736099B2 (ja) * 1989-02-06 1998-04-02 株式会社日本触媒 ディーゼルエンジン排ガス浄化用触媒
US6248684B1 (en) 1992-11-19 2001-06-19 Englehard Corporation Zeolite-containing oxidation catalyst and method of use
US5804155A (en) * 1992-11-19 1998-09-08 Engelhard Corporation Basic zeolites as hydrocarbon traps for diesel oxidation catalysts
US6093378A (en) * 1997-05-07 2000-07-25 Engelhard Corporation Four-way diesel exhaust catalyst and method of use
US5980936A (en) * 1997-08-07 1999-11-09 Alliance Pharmaceutical Corp. Multiple emulsions comprising a hydrophobic continuous phase
US6074973A (en) * 1998-03-20 2000-06-13 Engelhard Corporation Catalyzed hydrocarbon trap material and method of making the same
EP1196234B1 (en) 1999-07-02 2007-04-18 Engelhard Corporation Catalyst system for treating diesel engine exhaust gases and method
US8119075B2 (en) 2005-11-10 2012-02-21 Basf Corporation Diesel particulate filters having ultra-thin catalyzed oxidation coatings

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA1319141C (en) * 1987-11-07 1993-06-15 Makoto Horiuchi Exhaust gas purification catalyst
JP3061399B2 (ja) * 1990-06-20 2000-07-10 株式会社日本触媒 ディーゼルエンジン排ガス浄化用触媒および浄化方法
DE4105534C2 (de) * 1991-02-22 1994-12-22 Bayer Ag Verwendung eines Katalysators zur Verringerung der Partikelmenge und/oder -größe im Dieselabgas
EP0508513A1 (en) * 1991-04-08 1992-10-14 General Motors Corporation Catalyst for treatment of diesel exhaust particulates

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011042990A1 (ja) * 2009-10-09 2011-04-14 イビデン株式会社 ハニカムフィルタ
US8617476B2 (en) 2009-10-09 2013-12-31 Ibiden Co., Ltd. Honeycomb filter and urea SCR device

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