JPH06184143A - アリールピペラジニル−ヘテロ環化合物の製造法 - Google Patents
アリールピペラジニル−ヘテロ環化合物の製造法Info
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Abstract
化アルキル基を含む化合物とを、水中でハロゲン化水素
酸を中和する試薬と一緒に反応させ、次いで前記ハロゲ
ン化アルキルを含む化合物と前記ピペラジンとのカップ
リングを実施するのに好適な条件下、混合物を加熱する
ことを含む、式Iの化合物またはその医薬的に許容可能
な酸付加塩を製造する方法。 〔式中、ArはF,Cl,CF3,CH3O,CN,N
O2から選ばれた置換基で置換されていてもよい,ナフ
チル、キノリル、イソキノリル、ベンゾチアゾリル、ベ
ンゾオキサゾリル等であり、X,Yはこれらが結合して
いるベンゼン環と共に、キノリル、ベンゾチアゾリル、
インダゾリル、等を形成し、ZはF,Cl,Br,SO
3CH3、等であり、HalはF,Cl,BrまたはI
であり、n=1,2;n′=0,1である〕 【効果】 高収率で副生成物がない。有機溶媒の使用省
略により、環境保護上も有利である。
Description
- エチル(または、ブチル)- ヘテロ環化合物及び医薬
的に許容可能なその酸付加塩の新規製造法に関する。
ペラジニル- エチル(または、ブチル)- ヘテロ環化合
物は、N- アリールピペラジンと縮合二環化合物を反応
させて製造し得ることを開示している。このカップリン
グ反応は、通常極性溶媒(例えば、低級アルコール、ジ
メチルホルムアミドまたはメチルイソブチルケトン)
中、弱塩基の存在下で実施する。この反応は、さらに触
媒量のヨウ化ナトリウム及び塩酸塩用の中和剤(例え
ば、炭酸ナトリウム)の存在下で実施するのが好まし
い。
No.3,pp.359-369(1986)]は、1-(1,2-ベンズイソチ
アゾール-3- イル)- 及び(1,2-ベンズイソキサゾール
−3−イル)ピペラジン誘導体の製造法に関する。カッ
プリングを遊離塩基中で実施する反応図を含む幾つかの
反応図が開示されている。
含する)は、その全体が本出願に含まれるものとする。
ルピペラジニル− エチル(または、ブチル)- ヘテロ
環化合物を提供する、ピペラジン誘導体とハロゲン化ア
ルキル誘導体のカップリング反応を実施する新規且つ有
用な方法に関する。本発明に於いて、カップリング反応
は水中で実施する。この水溶液ベースのカップリング方
法は、効率が良いだけでなく、有機溶媒の取り扱い及び
廃棄を省略できるので、環境的な負担が非常に少ない。
本方法では、副生成物の形成は見られず、特別な単離方
法(例えば、抽出、蒸留及び再結晶)の必要がない。
オロメチル、メトキシ、シアノ及びニトロから独立して
選択される1〜4個の置換基で場合により置換されてい
るナフチル;キノリル;6-ヒドロキシ-8- キノリル;イ
ソキノリル;キナゾリル;フッ素、塩素、トリフルオロ
メチル、メトキシ、シアノ及びニトロから独立して選択
される1個以上の置換基で場合により置換されているベ
ンゾイソチアゾリル及びそのオキシドまたはジオキシ
ド;ベンゾチアゾリル;ベンゾチアジアゾリル;ベンゾ
トリアゾリル;ベンゾオキサゾリル;ベンゾオキサゾロ
ニル;インドリル;1または2個のフッ素で場合により
置換されたインダニル;1-トリフルオロメチルフェニル
で場合により置換された3-インダゾリル;及びフタラジ
ニルであり;nは、1または2であり;及びX及びYは
これらが結合しているフェニルと一緒に、キノリル;2-
ヒドロキシキノリル;ベンゾチアゾリル;2-アミノベン
ゾチアゾリル;ベンゾイソチアゾリル;インダゾリル;
3-ヒドロキシインダゾリル;インドリル;スピロ[シク
ロペンタン-1,3′- インドリニル];及びオキシインド
リルから選択され、(C1 〜C3 )アルキルから独立し
て選択された1〜3個の置換基、塩素、フッ素、または
場合により1個の塩素若しくはフッ素で置換されたフェ
ニルから選択された1個の置換基で場合により置換され
得る環系を形成するか;或いはベンゾオキサゾリル;2-
アミノベンゾオキサゾリル;ベンゾオキサゾロニル;2-
アミノベンゾオキサゾリニル;ベンゾチアゾロニル;ベ
ンゾイミダゾロニル;及びベンゾトリアゾリルから選択
される}の化合物及び医薬的に許容可能なその酸付加塩
の新規製造法であって、式:
素、メタンスルホネート、トリフルオロメタンスルホネ
ートまたはトリフルオロアセテートであり;n′は0ま
たは1であり;及びAr は上記定義通りである]のピペ
ラジンを、式:
Halはフッ素、塩素、臭素またはヨウ素である]のハロ
ゲン化アルキル部分を含む化合物と、ハロゲン化水素酸
を中和するための試薬と一緒に水中で反応させ、前記ピ
ペラジンと前記ハロゲン化アルキル部分を含む化合物と
のカップリングを実施するのに好適な条件下で混合物を
加熱し、次いで所望により、対応する医薬的に許容可能
な酸付加塩を製造することを含む該方法に関する。好ま
しくは過剰の試薬を使用してハロゲン化水素酸(hydroh
alic acid )を中和し、混合物を約還流温度に加熱す
る。特に、式Iの化合物を塩酸水溶液と反応させ、塩酸
塩1水和物を形成するのが好ましい。
置換は、各々場合によりナフチル及びオキシインドリル
基のいずれの環内であってもよい。このような置換の例
としては、6-フルオロナフチル、4-メトキシナフチル、
1-エチルオキシインドリル及び6-フルオロオキシインド
リルが挙げられる。インダニル内の追加の置換は、イン
ダニル基の飽和環内である。(C1 〜C3 )アルキルに
よるオキシインドリルの置換は、1〜3個のメチレン基
または1個のエチル基によるものが好ましい。
合物は、式中、nが1であり、X及びYがこれらが結合
しているフェニルと一緒にオキシインドリルを形成し、
Arがナフチルまたはベンゾイソチアゾリルであり、
n′が1である化合物である。
合物は、5-(2-(4-(1,2-ベンゾイソチアゾール-3- イ
ル)-1- ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒ
ドロ-2H-インドール-2- オン塩酸塩・1水和物である。
は、中和剤、例えば、これに限定されないがアルカリ金
属またはアルカリ土類金属の炭酸塩(例えば、炭酸ナト
リウム若しくは炭酸カリウム);重炭酸塩(例えば、重
炭酸ナトリウム);水素化物及び第3級アミン(例え
ば、トリエチルアミン若しくはジイソプロピルエチルア
ミン)を含む塩基の存在下で実施する。
ピペラジンはいずれも本発明でいう基質である。本発明
の目的に関しては、基質は、等モル量で配合し得るか、
または一方の基質を過剰に配合してもよい。
過剰に存在しない方の基質をベースとしての中和剤約1
〜5モル当量と、過剰に存在しない方の基質の重量(例
えば、グラム)をベースとしての水約3〜10容量を使
用する。
は、基質をベースとしての中和剤約2〜3モル当量と、
過剰に存在しない方の基質の重量(例えば、グラム)を
ベースとしての水約5容量を使用する。さらに好ましい
態様に於いて、中和剤は炭酸ナトリウムである。
誘導体を混合し、反応が進行するのに十分な時間、通常
少なくとも約8〜12時間、好ましくは少なくとも10〜12
時間加熱する。反応は通常、温度約80〜100 ℃、好まし
くは反応混合物を含む溶媒の還流温度で実施する。還流
温度は通常、約100 ℃である。フラスコを通常約室温
(20〜25℃)ないしそれ以下であるが、凍らない温度に
冷却し、次いで濾過する。この反応では副生成物の形成
は見られない。
塩は、遊離塩基(I)の溶液または懸濁液を、医薬的に
許容可能な酸の約1化学当量と処理するという慣用法で
製造する。慣用の濃縮及び再結晶法を使用して塩を単離
する。好適な酸の例としては、酢酸、乳酸、琥珀酸、マ
レイン酸、酒石酸、クエン酸、グルコン酸、アスコルビ
ン酸、安息香酸、シンナム酸、フマル酸、硫酸、リン
酸、塩酸、臭化水素酸、ヨウ化水素酸、スルファミン
酸、スルホン酸(例えば、メタンスルホン酸、ベンゼン
スルホン酸)及び関連酸が挙げられる。
ル-3- イル)-1- ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-
1,3- ジヒドロ-2H-インドール-2- オンを塩酸の水溶液
と反応させることにより一水和物を製造し得る。一般的
にこの反応は、約室温〜約100℃、通常約60℃〜約65℃
で実施する。反応温度及び他の条件に依存して、反応時
間は通常約2時間〜約48時間、好都合には約3時間〜24
時間の範囲である。反応溶液中の塩酸の濃度は、約0.3
〜約3.0Mであり、約0.7Mが好ましい。
弛緩薬理活性を有し、ヒト被験者の精神病の治療に有用
である。例えば、これらの化合物は、精神分裂病型の精
神病の治療に於いて有用であり、特に本化合物は、精神
病患者に於ける臨床兆候(例えば、不安、内的興奮、過
剰攻撃、緊張及び社会的または感情的隠とん)の除去ま
たは軽減に有用である。
容可能なその塩(以後、「活性化合物」と称する)をヒ
ト被験者に、標準の医薬プラクティスに従った医薬組成
物中、単独で、または好ましくは医薬的に許容可能なキ
ャリヤ若しくは希釈剤と組み合わせて投与し得る。化合
物は経口または非経口的に投与し得る。非経口投与とし
ては、特に静脈内及び筋肉内投与が挙げられる。さら
に、活性化合物を含む医薬組成物中のキャリヤに対する
活性成分の重量比は、通常1:6〜2:1であり、1:
4〜1:1とするのが好ましい。しかしながら、所与の
場合、選択した比は、活性成分の溶解性、予想投与量及
び正確な投与経路などの因子に依存する。
物は、例えば錠剤若しくはカプセル、または水溶液若し
くは懸濁液の形態で投与し得る。経口使用するための錠
剤の場合、使用し得るキャリヤとしては、ラクトース及
びコーンスターチが挙げられ、潤滑剤(例えば、ステア
リン酸マグネシウム)も使用し得る。カプセル形で経口
投与するのに有用な希釈剤は、ラクトース及び乾燥コー
ンスターチである。水性懸濁液が経口使用に必要な場
合、活性成分は乳化剤及び懸濁剤と混合し得る。所望に
より、特定の甘味料及び/またはフレーバー付与剤も添
加し得る。筋肉内及び静脈内に使用する場合には、活性
成分の滅菌溶液を調製し、溶液のpHを好適に調節且つ緩
衝させる。静脈内に使用する場合には、製剤が等張とな
るように溶液の全体の濃度を制御しなければならない。
用する場合、一日の投与量は通常、処方する医師によっ
て決定される。さらに、投与量は個々の患者の年令、体
重及び応答並びに、患者の症状のひどさに応じて変動し
得る。しかしながら殆どの場合に於いて、精神病を治療
するための有効量は、経口または非経口の1回または分
割投与で5〜500mg/日であり、50〜200mg/日が好まし
く、場合により50〜100mg/日である。これらの制限を外
れた投与量を使用しなければならない場合もあり得る。
的のためだけに提供される。
ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-
インドール-2- オン塩酸塩 清浄な12リットルの三つ首丸底フラスコに、3-ピペラジ
ニル-1,2- ベンゾイソチアゾール(500g,2.28モル)、
2-クロロエチル-6- クロロオキシインドール(525g,2.
28モル)、炭酸ナトリウム(535g,5.05モル)及び水2.
54リットルを充填した。
例えば少なくとも約9〜12時間)還流した(この混合物
は還流下4時間後に発泡するので、上部に適度な空間が
必要である。)。
ち、通常約20〜25℃)に冷却し、混合物を約1時間撹拌
し、次いで濾過した。
重量% )。高圧液体クロマトグラフィー(HPLC)によ
り、この生成物は特に精製せずとも94.5% の純度である
ことがわかった。この遊離塩基生成物を、1 H- NM
R、薄層クロマトグラフィー及び融点(融点218 〜220
℃)で定性した。
% の収率で単離した。これを1 H-NMR、薄層クロマ
トグラフィー、低分解能質量スペクトル、高圧液体クロ
マトグラフィー及び融点で定性した。
256 (4 ),232 (100 ),177 (15); C21H21Cl N4 ・ OS・ HCl ・ H2 Oの元素分析: 計算値:C52.50 ,H4.71,N11.39 . 実測値:C52.83 ,H4.93,N11.42 . この生成物は、分析標準と比較して99.5% の純度であっ
た。
ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-
インドール-2- オンの製造 20ガロンのガラスライニングタンクに、窒素雰囲気下
で、水33.5リットル及び炭酸ナトリウム9.4kg (dense,
89.1モル,3.4 当量)を充填した。得られた混合物を撹
拌すると溶液が得られた。2-クロロエチル-6- クロロオ
キシインドール(6.4kg ,27.8モル,1.06当量)、次い
で3-ピペラジニル-1,2- ベンゾイソチアゾール塩酸塩
(6.7kg ,26.2モル,1.0 当量)を充填した。これを撹
拌し、還流下(100 ℃)加熱した。11時間後、反応を高
圧液体クロマトグラフィー(HPLC)分析のためサンプリ
ングした。さらに2時間還流を継続し、反応液を25℃に
冷却し、1時間スラリーを撹拌した。生成物には本質的
に塊及びガム状物質は見られなかった。生成物を30”La
pp上で濾過して収集した。洗浄水14リットルをタンクに
添加し、12℃に冷却し、次いで生成物を洗浄した。ケー
キを可能な限り吸引乾燥し、生成物をイソプロピルアル
コール(IPO )40リットルと一緒にタンクに戻した。こ
れを冷却し、次いで2時間撹拌し、生成物を濾過して収
集した。ケーキを新しいIPO 13.4リットルで洗浄し、真
空下30〜40℃で乾燥した。
れは、粗生成物中に炭酸塩が幾らか残っていたため、理
論収量よりも多かった。
ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-
インドール-2- オンの再結晶 清浄且つ乾燥した100 ガロンのガラスライニングタンク
に、実施例2の物質9.0kg 及びテトラヒドロフラン(TH
F )86ガロンを充填した。スラリーを還流下加熱し、1
時間保持した。濁った溶液をフィルタ助剤で予めコート
した14”スパークラーで濾過し、Fulfloフィルタを通し
て、下部に設置した、清浄で、乾燥且つ“スペックフリ
ー;spec free ”のガラスライニングタンクに戻した。
このバッチを真空蒸留して濃縮した。さらに実施例2の
物質8.3kg を、上部に設置したタンク中のTHF83 ガロン
に溶解させた。これを濾過して下部のタンクに入れた。
タンクライン及びスパークラーをTHF10 ガロンで濯い
だ。このバッチを約22ガロンまで濃縮し、次いで5℃に
冷却し、1時間撹拌した。生成物を30”Lapp上で濾過す
るスペックフリー条件下で収集した。新しいスペックフ
リーIPO 20ガロンをタンク中で冷却し、これを使用して
生成物ケーキを濯いだ。生成物を収集し、真空下45℃で
乾燥すると、生成物9.05kgが得られた(カップリング及
び再結晶を通じての収率:83.8% )。
し、HPLC分析により正しい保持時間を示し、99.7%
の純度であった。
ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-
インドール-2- オンの製造 250 ミリリットル(ml)フラスコに、水25ml及びNa2
CO3 (6.91g ,65.3mmol,3.4 当量)を充填した。混
合物を撹拌すると溶液となった。この溶液に、2-クロロ
エチル-6- クロロオキシインドール(4.68g ,20.35mmo
l ,1.06当量)及び3-ピペラジニル-1,2- ベンゾイソチ
アゾール塩酸塩(4.90g ,19.2mmol,1当量)を充填し
た。これを撹拌し、還流下(約100 ℃)で加熱した。得
られた生成物はガム状または塊にならなかった。14時間
後、反応液をHPLC分析のためサンプリングした。還流を
さらに2時間継続し、反応液を約20℃に冷却し、スラリ
ーを約1時間撹拌した。生成物を濾過して収集した。ケ
ーキを出来る限り吸引乾燥し、イソプロピルアルコール
(IPO )25mlと一緒にフラスコに戻した。生成物を濾過
して収集し、少量のIPO で洗浄し、真空下乾燥した。
は92.1重量% であった。生成物は標準核磁気共鳴(NM
R)スペクトルと一致し、HPLCにより正しい保持時間で
96.8% 純度であった。
Claims (20)
- 【請求項1】 式: 【化1】 {式中、Ar は、フッ素、塩素、トリフルオロメチル、
メトキシ、シアノ及びニトロから独立して選択される1
〜4個の置換基で場合により置換されているナフチル;
キノリル;6-ヒドロキシ-8- キノリル;イソキノリル;
キナゾリル;フッ素、塩素、トリフルオロメチル、メト
キシ、シアノ及びニトロから独立して選択される1個以
上の置換基で場合により置換されているベンゾイソチア
ゾリル及びそのオキシドまたはジオキシド;ベンゾチア
ゾリル;ベンゾチアジアゾリル;ベンゾトリアゾリル;
ベンゾオキサゾリル;ベンゾオキサゾロニル;インドリ
ル;1または2個のフッ素で場合により置換されたイン
ダニル;1-トリフルオロメチルフェニルで場合により置
換された3-インダゾリル;及びフタラジニルであり;n
は、1または2であり;及びX及びYはこれらが結合し
ているフェニルと一緒に、キノリル;2-ヒドロキシキノ
リル;ベンゾチアゾリル;2-アミノベンゾチアゾリル;
ベンゾイソチアゾリル;インダゾリル;3-ヒドロキシイ
ンダゾリル;インドリル;スピロ[シクロペンタン-1,
3′- インドリニル];及びオキシインドリルから選択
され、(C1 〜C3 )アルキルから独立して選択された
1〜3個の置換基、塩素、フッ素、または場合により1
個の塩素若しくはフッ素で置換されたフェニルから選択
された1個の置換基で場合により置換され得る環系を形
成するか;或いはベンゾオキサゾリル;2-アミノベンゾ
オキサゾリル;ベンゾオキサゾロニル;2-アミノベンゾ
オキサゾリニル;ベンゾチアゾロニル;ベンゾイミダゾ
ロニル;及びベンゾトリアゾリルから選択される}の化
合物または医薬的に許容可能なその酸付加塩の製造法で
あって、式: 【化2】 [式中、Zは、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素、メタンス
ルホネート、トリフルオロメタンスルホネートまたはト
リフルオロアセテートであり;n′は0または1であ
り;及びAr は上記定義通りである]のピペラジンを、
式: 【化3】 [式中、X及びYは上記定義通りであり、Halはフッ
素、塩素、臭素またはヨウ素である]のハロゲン化アル
キル部分を含む化合物と、ハロゲン化水素酸を中和する
ための試薬と一緒に水中で反応させ、前記ピペラジンと
前記ハロゲン化アルキル部分を含む化合物とのカップリ
ングを実施するのに好適な条件下で混合物を加熱し、次
いで所望により、対応する医薬的に許容可能な酸付加塩
を製造することを含む該方法。 - 【請求項2】 n′=1で、ピペラジン塩が塩酸塩また
はトリフレート塩であることを特徴とする請求項1に記
載の方法。 - 【請求項3】 ハロゲン化アルキル部分を含む化合物と
ピペラジンとのカップリングを中和剤の存在下で実施す
ることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 【請求項4】 過剰に存在しない方の基質をベースとし
ての中和剤約1〜5モル当量を、過剰に存在しない方の
基質の重量をベースとしての水約3〜10容量と一緒に
使用することを特徴とする請求項3に記載の方法。 - 【請求項5】 中和剤約3モル当量と水約5容量を使用
することを特徴とする請求項4に記載の方法。 - 【請求項6】 中和剤が、アルカリ金属の炭酸塩、アル
カリ土類金属の炭酸塩、重炭酸塩、水素化物及び第3級
アミンからなる群から選択されることを特徴とする請求
項5に記載の方法。 - 【請求項7】 中和剤が炭酸ナトリウムであることを特
徴とする請求項6に記載の方法。 - 【請求項8】 ピペラジン、ハロゲン化アルキル部分を
含む化合物、炭酸ナトリウム及び水を混合し、還流下加
熱することを特徴とする請求項7に記載の方法。 - 【請求項9】 混合物を約還流温度まで加熱することを
特徴とする請求項1に記載の方法。 - 【請求項10】 還流温度が約100 ℃であることを特徴
とする請求項9に記載の方法。 - 【請求項11】 式Iの化合物が5-(2-(4-(1,2-ベン
ゾイソチアゾール-3- イル)-1- ピペラジニル)エチ
ル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-インドール-2- オン
であることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 【請求項12】 式Iの化合物を塩酸水溶液と反応させ
て、5-(2-(4-(1,2-ベンゾイソチアゾール-3- イル)
-1- ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ
-2H-インドール-2- オン塩酸塩・1水和物を形成する段
階を含むことを特徴とする請求項11に記載の方法。 - 【請求項13】 水及び中和剤中で、ハロゲン化アルキ
ル部分を含む化合物とピペラジンとを反応させ;混合物
を少なくとも約8〜16時間還流し;混合物を冷却し、次
いで生成物を濾過することを含む請求項1に記載の方
法。 - 【請求項14】 過剰に存在しない方の基質をベースと
しての中和剤約1〜5モル当量を、過剰に存在しない方
の基質の重量をベースとしての水約3〜10容量と一緒に
使用することを特徴とする請求項13に記載の方法。 - 【請求項15】 n′=1で、中和剤約3モル当量及び
水約5容量を使用することを特徴とする請求項14に記
載の方法。 - 【請求項16】 中和剤が炭酸ナトリウムであることを
特徴とする請求項15に記載の方法。 - 【請求項17】 ピペラジン塩、ハロゲン化アルキル部
分を含む化合物、炭酸ナトリウム及び水を混合し、還流
下加熱することを特徴とする請求項16に記載の方法。 - 【請求項18】 還流温度が約100 ℃であることを特徴
とする請求項17に記載の方法。 - 【請求項19】 式Iの化合物が5-(2-(4-(1,2-ベン
ゾイソチアゾール-3- イル)-1- ピペラジニル)エチ
ル)-6- クロロ-1,3- ジヒドロ-2H-インドール-2- オン
であることを特徴とする請求項13に記載の方法。 - 【請求項20】 式Iの化合物と塩酸水溶液を反応さ
せ、5-(2-(4-(1,2-ベンゾイソチアゾール-3- イル)
-1- ピペラジニル)エチル)-6- クロロ-1,3-ジヒドロ-
2H-インドール-2- オン塩酸塩・1水和物を製造する段
階を含むことを特徴とする請求項19に記載の方法。
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