JPH06231781A - 固体高分子電解質型燃料電池 - Google Patents
固体高分子電解質型燃料電池Info
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- JPH06231781A JPH06231781A JP5039419A JP3941993A JPH06231781A JP H06231781 A JPH06231781 A JP H06231781A JP 5039419 A JP5039419 A JP 5039419A JP 3941993 A JP3941993 A JP 3941993A JP H06231781 A JPH06231781 A JP H06231781A
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- JP
- Japan
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- fuel cell
- cation exchange
- perfluorocarbon
- film
- exchange membrane
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】低い電気抵抗を有する固体高分子電解質を用い
た高性能の燃料電池を提供する。 【構成】異なる含水率を有する少なくとも２層以上のス
ルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体フィル
ムの積層体からなる陽イオン交換膜を固体電解質とす
る。
た高性能の燃料電池を提供する。 【構成】異なる含水率を有する少なくとも２層以上のス
ルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体フィル
ムの積層体からなる陽イオン交換膜を固体電解質とす
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体高分子電解質型燃料
電池に関するものである。
電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年プロトン伝導性の高分子膜を電解質
として用いる燃料電池（固体高分子電解質型燃料電池）
の研究が進んでいる。固体高分子電解質型燃料電池は、
低温で作動し出力密度が高く小型化が可能であるという
特徴を有し、車載用電源等の用途に対し有力視されてい
る。
として用いる燃料電池（固体高分子電解質型燃料電池）
の研究が進んでいる。固体高分子電解質型燃料電池は、
低温で作動し出力密度が高く小型化が可能であるという
特徴を有し、車載用電源等の用途に対し有力視されてい
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本用途に用いられる高
分子膜は、通常厚さ１００〜２００μｍのプロトン伝導
性イオン交換膜が用いられ、特にスルホン酸基を有する
パーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が
基本特性に優れ広く検討されている。しかし、現在提案
されている陽イオン交換膜の電気抵抗は、より高出力密
度の電池を得る観点から必ずしも十分に低いとは言えな
い。
分子膜は、通常厚さ１００〜２００μｍのプロトン伝導
性イオン交換膜が用いられ、特にスルホン酸基を有する
パーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が
基本特性に優れ広く検討されている。しかし、現在提案
されている陽イオン交換膜の電気抵抗は、より高出力密
度の電池を得る観点から必ずしも十分に低いとは言えな
い。
【０００４】陽イオン交換膜の電気抵抗を低減する方法
にはスルホン酸基濃度の増加と膜厚の低減があるが、ス
ルホン酸基濃度の著しい増加は膜の機械的強度を低下さ
せたり、長期運転において膜がクリープし易くなり耐久
性を低下させるなどの問題点が生じる。一方膜厚の低減
は膜の機械的強度を低下させたり、更にガス拡散電極と
の接合等の加工性・取扱い性を低下させるなどの問題点
が生じる。かくして、電気抵抗が低く且つ機械的強度が
高い陽イオン交換膜の開発が望まれていた。
にはスルホン酸基濃度の増加と膜厚の低減があるが、ス
ルホン酸基濃度の著しい増加は膜の機械的強度を低下さ
せたり、長期運転において膜がクリープし易くなり耐久
性を低下させるなどの問題点が生じる。一方膜厚の低減
は膜の機械的強度を低下させたり、更にガス拡散電極と
の接合等の加工性・取扱い性を低下させるなどの問題点
が生じる。かくして、電気抵抗が低く且つ機械的強度が
高い陽イオン交換膜の開発が望まれていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は前述の問題点を
解決すべくなされたものであり、スルホン酸基を含有す
るパーフルオロカーボン重合体の陽イオン交換膜を固体
高分子電解質とする燃料電池において、陽イオン交換膜
が、異なる含水率を有する少なくとも２以上のパーフル
オロカーボン重合体フィルムの積層体からなることを特
徴とする固体高分子電解質型燃料電池を提供するもので
ある。
解決すべくなされたものであり、スルホン酸基を含有す
るパーフルオロカーボン重合体の陽イオン交換膜を固体
高分子電解質とする燃料電池において、陽イオン交換膜
が、異なる含水率を有する少なくとも２以上のパーフル
オロカーボン重合体フィルムの積層体からなることを特
徴とする固体高分子電解質型燃料電池を提供するもので
ある。
【０００６】本発明で陽イオン交換膜は、燃料電池にお
いて正極に面する側から負極に面する側に渡って順次含
水率の高い重合体フィルムを積層した構造を有すること
が好ましい。負極に面するパーフルオロカーボン重合体
フィルムの含水率は、正極に面するパーフルオロカーボ
ン重合体フィルムの含水率よりも、好ましくは５〜５０
重量％、特には１０〜３０重量％大きくするのが好まし
い。パーフルオロカーボン重合体の各フィルムの含水率
は３０〜１１０重量％、特には３５〜９５重量％に制御
するのが好ましい。
いて正極に面する側から負極に面する側に渡って順次含
水率の高い重合体フィルムを積層した構造を有すること
が好ましい。負極に面するパーフルオロカーボン重合体
フィルムの含水率は、正極に面するパーフルオロカーボ
ン重合体フィルムの含水率よりも、好ましくは５〜５０
重量％、特には１０〜３０重量％大きくするのが好まし
い。パーフルオロカーボン重合体の各フィルムの含水率
は３０〜１１０重量％、特には３５〜９５重量％に制御
するのが好ましい。
【０００７】本発明で重合体フィルム（酸型）の含水率
△Ｗは以下のように定義される。 △Ｗ＝（Ｗ1 ／Ｗ2 −１）×１００（重量％） Ｗ1 ：９０℃、純水中、２４時間浸漬後の膜重量。 Ｗ2 ：Ｗ1 を測定後、１００℃にて１６時間真空乾燥し
た後の膜重量。
△Ｗは以下のように定義される。 △Ｗ＝（Ｗ1 ／Ｗ2 −１）×１００（重量％） Ｗ1 ：９０℃、純水中、２４時間浸漬後の膜重量。 Ｗ2 ：Ｗ1 を測定後、１００℃にて１６時間真空乾燥し
た後の膜重量。
【０００８】パーフルオロカーボン重合体フィルムは、
これらフィルムを積層した陽イオン交換膜が３０〜３０
０μｍ、更には５０〜２５０μｍの膜厚を有するように
するのが好ましい。上記範囲より小さい場合には、膜強
度及び電極接合等における膜取扱い性が低下し、一方上
限値より大きい場合には膜抵抗が上昇し、電池の出力が
低下するため好ましくない。
これらフィルムを積層した陽イオン交換膜が３０〜３０
０μｍ、更には５０〜２５０μｍの膜厚を有するように
するのが好ましい。上記範囲より小さい場合には、膜強
度及び電極接合等における膜取扱い性が低下し、一方上
限値より大きい場合には膜抵抗が上昇し、電池の出力が
低下するため好ましくない。
【０００９】本発明に用いられるスルホン酸基を含有す
るパーフルオロカーボン重合体としては、テトラフルオ
ロエチレンとＣＦ2 ＝ＣＦ−（ＯＣＦ2 ＣＦＸ）m −Ｏ
q −（ＣＦ2 ）n −Ａ（式中ｍ＝０〜３、ｎ＝０〜１
２、ｑ＝０又は１、Ｘ＝Ｆ又はＣＦ3 、Ａ＝スルホン酸
型官能基）で表されるフルオロビニル化合物との共重合
体が好ましく採用可能である。
るパーフルオロカーボン重合体としては、テトラフルオ
ロエチレンとＣＦ2 ＝ＣＦ−（ＯＣＦ2 ＣＦＸ）m −Ｏ
q −（ＣＦ2 ）n −Ａ（式中ｍ＝０〜３、ｎ＝０〜１
２、ｑ＝０又は１、Ｘ＝Ｆ又はＣＦ3 、Ａ＝スルホン酸
型官能基）で表されるフルオロビニル化合物との共重合
体が好ましく採用可能である。
【００１０】上記フルオロビニル化合物の好ましい例と
しては、 ＣＦ2 ＝ＣＦＯ（ＣＦ2 ）1-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦＯＣＦ2 ＣＦ（ＣＦ3 ）Ｏ（ＣＦ2 ）1-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦ（ＣＦ2 ）0-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦ（ＯＣＦ2 ＣＦ（ＣＦ3 ））1-5 Ｏ（ＣＦ2 ）2 ＳＯ2 Ｆ などが挙げられる。
しては、 ＣＦ2 ＝ＣＦＯ（ＣＦ2 ）1-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦＯＣＦ2 ＣＦ（ＣＦ3 ）Ｏ（ＣＦ2 ）1-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦ（ＣＦ2 ）0-8 ＳＯ2 Ｆ ＣＦ2 ＝ＣＦ（ＯＣＦ2 ＣＦ（ＣＦ3 ））1-5 Ｏ（ＣＦ2 ）2 ＳＯ2 Ｆ などが挙げられる。
【００１１】なお、フルオロカーボン重合体を構成する
モノマーである上記テトラフルオロエチレンの代わりに
ヘキサフルオロプロピレン、クロロトリフルオロエチレ
ン、パーフルオロアルコキシビニルエーテルの如きパー
フルオロオレフィンを用いることも可能である。
モノマーである上記テトラフルオロエチレンの代わりに
ヘキサフルオロプロピレン、クロロトリフルオロエチレ
ン、パーフルオロアルコキシビニルエーテルの如きパー
フルオロオレフィンを用いることも可能である。
【００１２】上記パーフルオロカーボン重合体フィルム
の積層体である陽イオン交換膜は、フィブリル状、織布
状、又は不織布状のパーフルオロカーボン重合体で補強
することもできる。
の積層体である陽イオン交換膜は、フィブリル状、織布
状、又は不織布状のパーフルオロカーボン重合体で補強
することもできる。
【００１３】本発明の、異なる含水率を有する重合体フ
ィルムの積層体からなる陽イオン交換膜は、通常の既知
の手法に従ってその表面にガス拡散電極を密着させ、次
いで集電体を取り付け、燃料電池として組み立てられ
る。
ィルムの積層体からなる陽イオン交換膜は、通常の既知
の手法に従ってその表面にガス拡散電極を密着させ、次
いで集電体を取り付け、燃料電池として組み立てられ
る。
【００１４】ガス拡散電極は、通常白金触媒微粒子を担
持させた導電性のカーボンブラック粉末をポリテトラフ
ルオロエチレンなどの疎水性樹脂結着材で保持させた多
孔質体のシートよりなるが、該多孔質体がスルホン酸型
パーフルオロカーボン重合体や該重合体で被覆された微
粒子を含んでいてもよい。ガス拡散電極とスルホン酸型
パーフルオロカーボン重合体とは加熱プレス法等により
密着される。
持させた導電性のカーボンブラック粉末をポリテトラフ
ルオロエチレンなどの疎水性樹脂結着材で保持させた多
孔質体のシートよりなるが、該多孔質体がスルホン酸型
パーフルオロカーボン重合体や該重合体で被覆された微
粒子を含んでいてもよい。ガス拡散電極とスルホン酸型
パーフルオロカーボン重合体とは加熱プレス法等により
密着される。
【００１５】集電体は燃料ガス又は酸化剤ガスの通路と
なる溝が形成された導電性カーボン板等が用いられる。
なる溝が形成された導電性カーボン板等が用いられる。
【００１６】
【作用】本発明で良好な効果が達成される機構は必ずし
も明らかではないが、以下のように考えらえる。水素ガ
ス燃料電池においては以下の反応に従って化学エネルギ
ーが電気エネルギーに変換される。 負極： Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- 正極： １／２Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- → Ｈ2 Ｏ 燃料電池における陽イオン交換膜中のプロトンの移動性
は、該膜の含水率に大きく関わっており、含水率が高い
ほどプロトン移動性は高く、膜抵抗は低下する。
も明らかではないが、以下のように考えらえる。水素ガ
ス燃料電池においては以下の反応に従って化学エネルギ
ーが電気エネルギーに変換される。 負極： Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- 正極： １／２Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- → Ｈ2 Ｏ 燃料電池における陽イオン交換膜中のプロトンの移動性
は、該膜の含水率に大きく関わっており、含水率が高い
ほどプロトン移動性は高く、膜抵抗は低下する。
【００１７】陽イオン交換膜の正極側は上記の反応に従
って水を発生するため、高含水状態となりプロトンの移
動性も高い状態に維持されるが、一方、膜の負極側は相
対的に含水率が低くなり、膜中のプロトン移動は負極が
律速になると推定される。かかる膜の負極側に高い含水
特性を有する層を設置することにより、プロトン移動性
の低下を防ぐことが可能であり、結果として燃料電池の
高出力化が達成されると考えられる。
って水を発生するため、高含水状態となりプロトンの移
動性も高い状態に維持されるが、一方、膜の負極側は相
対的に含水率が低くなり、膜中のプロトン移動は負極が
律速になると推定される。かかる膜の負極側に高い含水
特性を有する層を設置することにより、プロトン移動性
の低下を防ぐことが可能であり、結果として燃料電池の
高出力化が達成されると考えられる。
【００１８】
実施例１ 特開平２−８８６４５号公報に記載されている方法に準
拠し、ＣＦ2 ＝ＣＦ2とＣＦ2 ＝ＣＦＯ（ＣＦ2 ＣＦＣ
Ｆ3 ）Ｏ（ＣＦ2 ）2 ＳＯ2 Ｆとの共重合体からなるイ
オン交換容量１．０ミリ当量／ｇ乾燥樹脂、及び１．１
ミリ当量／ｇ乾燥樹脂の２種類の共重合体を得た。前者
の共重合体を２２０℃で押し出し製膜し、厚さ８０μｍ
のフィルムを得た。次に後者の共重合体を２２０℃で押
し出し製膜し、厚さ２０μｍのフィルムを得た。
拠し、ＣＦ2 ＝ＣＦ2とＣＦ2 ＝ＣＦＯ（ＣＦ2 ＣＦＣ
Ｆ3 ）Ｏ（ＣＦ2 ）2 ＳＯ2 Ｆとの共重合体からなるイ
オン交換容量１．０ミリ当量／ｇ乾燥樹脂、及び１．１
ミリ当量／ｇ乾燥樹脂の２種類の共重合体を得た。前者
の共重合体を２２０℃で押し出し製膜し、厚さ８０μｍ
のフィルムを得た。次に後者の共重合体を２２０℃で押
し出し製膜し、厚さ２０μｍのフィルムを得た。
【００１９】上記２種類の共重合体フィルムを２２０℃
でロールを用いて積層し、ジメチルスルホキシド３０重
量％と苛性カリ１５重量％との混合水溶液中で加水分解
を行い、水洗した後１Ｎの塩酸中に浸漬した。次に膜を
水洗し、膜の四辺を専用治具で拘束した後６０℃、１時
間乾燥し陽イオン交換膜を製造した。
でロールを用いて積層し、ジメチルスルホキシド３０重
量％と苛性カリ１５重量％との混合水溶液中で加水分解
を行い、水洗した後１Ｎの塩酸中に浸漬した。次に膜を
水洗し、膜の四辺を専用治具で拘束した後６０℃、１時
間乾燥し陽イオン交換膜を製造した。
【００２０】イオン交換容量１．０ミリ当量／ｇ乾燥樹
脂の共重合体フィルム及び１．１ミリ当量／ｇ乾燥樹脂
の共重合体フィルムの９０℃の純水中の含水率はそれぞ
れ、５０重量％、７０重量％であった。
脂の共重合体フィルム及び１．１ミリ当量／ｇ乾燥樹脂
の共重合体フィルムの９０℃の純水中の含水率はそれぞ
れ、５０重量％、７０重量％であった。
【００２１】この陽イオン交換膜を用いた燃料電池特性
を評価した。白金触媒微粒子を担持させたカーボンブラ
ック粉末にポリテトラフルオロエチレンを混入し、ロー
ルプレスを用いて厚さ２５０μｍのシート状のガス拡散
電極を作製した。上記２枚のガス拡散電極の間に上記陽
イオン交換膜を挿入し平板熱プレス機を用いて積層する
ことにより膜電極接合体を作製した。膜電極接合体の白
金触媒量は膜面積１ｃｍ2 当り１ｍｇであった。
を評価した。白金触媒微粒子を担持させたカーボンブラ
ック粉末にポリテトラフルオロエチレンを混入し、ロー
ルプレスを用いて厚さ２５０μｍのシート状のガス拡散
電極を作製した。上記２枚のガス拡散電極の間に上記陽
イオン交換膜を挿入し平板熱プレス機を用いて積層する
ことにより膜電極接合体を作製した。膜電極接合体の白
金触媒量は膜面積１ｃｍ2 当り１ｍｇであった。
【００２２】次に、膜電極接合体をチタン製の集電体、
ＰＴＦＥ製のガス供給室、ヒーターの順番で両側からは
さみ、有効膜面積９ｃｍ2 の燃料電池を組みあげた。こ
のとき負極側に陽イオン交換膜の１．１ミリ当量ｇ／乾
燥樹脂の重合体フィルムが正極に、１．０ミリ当量／ｇ
乾燥樹脂の重合体フィルムが負極に面するように燃料電
池を組みあげた。セルの温度を８０℃に保ち、正極に酸
素、負極に水素をそれぞれ５気圧で供給したときの電流
密度に対する端子電圧を測定したところ、電流密度１Ａ
／ｃｍ2でセル電圧０．６２Ｖであった。
ＰＴＦＥ製のガス供給室、ヒーターの順番で両側からは
さみ、有効膜面積９ｃｍ2 の燃料電池を組みあげた。こ
のとき負極側に陽イオン交換膜の１．１ミリ当量ｇ／乾
燥樹脂の重合体フィルムが正極に、１．０ミリ当量／ｇ
乾燥樹脂の重合体フィルムが負極に面するように燃料電
池を組みあげた。セルの温度を８０℃に保ち、正極に酸
素、負極に水素をそれぞれ５気圧で供給したときの電流
密度に対する端子電圧を測定したところ、電流密度１Ａ
／ｃｍ2でセル電圧０．６２Ｖであった。
【００２３】比較例１ 実施例１で使用したのと同じイオン交換容量１．０ミリ
当量／ｇ乾燥樹脂の共重合体単独を２２０℃で押出し製
膜し、厚さ１００μｍのフィルムを得た。これを実施例
１と同様な処理を施し、陽イオン交換膜を製造した。実
施例１と同様な方法により燃料電池を組みあげた後、同
様な条件下で電流密度に対する端子電圧を測定したとこ
ろ電流密度１Ａ／ｃｍ2 でセル電圧０．６０Ｖであっ
た。
当量／ｇ乾燥樹脂の共重合体単独を２２０℃で押出し製
膜し、厚さ１００μｍのフィルムを得た。これを実施例
１と同様な処理を施し、陽イオン交換膜を製造した。実
施例１と同様な方法により燃料電池を組みあげた後、同
様な条件下で電流密度に対する端子電圧を測定したとこ
ろ電流密度１Ａ／ｃｍ2 でセル電圧０．６０Ｖであっ
た。
【００２４】上記の結果からわかるように、実施例１の
陽イオン交換膜は比較例１の膜に比べ、燃料電池を組み
あげたときのエネルギー損失が小さい。
陽イオン交換膜は比較例１の膜に比べ、燃料電池を組み
あげたときのエネルギー損失が小さい。
【００２５】
【発明の効果】従来膜にない低い電気抵抗を有する陽イ
オン交換膜を固体高分子電解質とすることにより、高性
能の固体高分子電解質型燃料電池が得られる。
オン交換膜を固体高分子電解質とすることにより、高性
能の固体高分子電解質型燃料電池が得られる。
フロントページの続き (72)発明者 三宅 晴久 神奈川県横浜市神奈川区羽沢町1150番地 旭硝子株式会社中央研究所内
Claims (5)
- 【請求項１】スルホン酸基を有するパーフルオロカーボ
ン重合体からなる陽イオン交換膜を固体高分子電解質と
する燃料電池において、上記陽イオン交換膜が、異なる
含水率を有する少なくとも２以上のパーフルオロカーボ
ン重合体フィルムの積層体からなることを特徴とする固
体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項２】陽イオン交換膜が、正極に面する側から負
極に面する側へ順次含水率の高いパーフルオロカーボン
重合体フィルムが積層された積層体である請求項１の固
体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項３】負極に面するパーフルオロカーボン重合体
フィルムの含水率が、正極に面するパーフルオロカーボ
ン重合体のそれよりも５〜５０重量％大きい請求項１又
は２の固体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項４】各パーフルオロカーボン重合体フィルムの
含水率が３０〜１１０重量％である請求項１、２又は３
の固体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項５】パーフルオロカーボン重合体がＣＦ2 ＝Ｃ
Ｆ2 とＣＦ2 ＝ＣＦ−（ＯＣＦ2 ＣＦＸ）m −Ｏq −
（ＣＦ2 ）n −Ａ（式中ｍ＝０〜３、ｎ＝０〜１２、ｑ
＝０又は１、Ｘ＝Ｆ又はＣＦ3 、Ａ＝スルホン酸型官能
基）との共重合体からなる請求項１、２、３又は４の固
体高分子電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03941993A JP3382654B2 (ja) | 1993-02-03 | 1993-02-03 | 固体高分子電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03941993A JP3382654B2 (ja) | 1993-02-03 | 1993-02-03 | 固体高分子電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06231781A true JPH06231781A (ja) | 1994-08-19 |
| JP3382654B2 JP3382654B2 (ja) | 2003-03-04 |
Family
ID=12552469
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03941993A Expired - Fee Related JP3382654B2 (ja) | 1993-02-03 | 1993-02-03 | 固体高分子電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3382654B2 (ja) |
Cited By (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2001243964A (ja) * | 2000-02-28 | 2001-09-07 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質型燃料電池 |
| US6355370B2 (en) | 1997-11-27 | 2002-03-12 | Aisin Seiki Kabushiki Kaisha | Solid polyelectrolyte fuel cell having a solid polyelectrolyte membrane with varying water content |
| US6436566B1 (en) | 1999-07-02 | 2002-08-20 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Fuel cell and polymer electrolyte membrane |
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-
1993
- 1993-02-03 JP JP03941993A patent/JP3382654B2/ja not_active Expired - Fee Related
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