JPH0623930A - 同時押出された多層ポリマー−ホースまたはパイプ - Google Patents

同時押出された多層ポリマー−ホースまたはパイプ

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JPH0623930A
JPH0623930A JP5100635A JP10063593A JPH0623930A JP H0623930 A JPH0623930 A JP H0623930A JP 5100635 A JP5100635 A JP 5100635A JP 10063593 A JP10063593 A JP 10063593A JP H0623930 A JPH0623930 A JP H0623930A
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hose
multilayer polymer
polyamide
pipe according
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JP5100635A
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Georg Stoeppelmann
シュテッペルマン ゲオルク
Bernhard Zeh
ツェー ベルンハルト
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Uhde Inventa Fischer AG
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EMS Inventa AG
Inventa AG fuer Forschung und Patentverwertung
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 透過の問題を、個々のポリマーが個々の燃料
成分に対して良好な遮断作用を有する多層構造によって
申し分のないように解決することができる、多数のポリ
マー層からなるガス状または液状媒体のためのホースま
たはパイプ。 【構成】 遮断作用を有する同時押出された多層ポリマ
ー−ホースまたはパイプの場合に、ポリエステルからな
る少なくとも１つの遮断層を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、多数のポリマー層から
なりかつ特に燃料に対して改善された遮断作用を示す、
ガス状または液状媒体のためのホースまたはパイプに関
する。
【０００２】
【従来の技術】ポリマーからなるパイプまたは可撓性の
ホースは、公知であり、かつ冷却用液体およびブレーキ
用液体のために増大された質量で燃料管として使用され
る。
【０００３】殊に、ポリアミド、特にポリアミド１１ま
たはポリアミド１２からなる燃料管は、刊行物“Kunsts
toffe und Elastomere in der Praxis”， Verlag W.Ko
hlhammer, Stuttgart-Berlin-Koeln-Mainz（1985）に例
示的に取り扱われている公知技術水準に属する。
【０００４】このポリマー管路の１つの欠点は、使用さ
れた燃料が壁を通じて著しく透過し、この透過が最近起
こってきた環境保護および安全性の問題への考えに関連
して極めて望ましくないことにある。
【０００５】このような管路のもう１つの欠点は、燃料
の個々の成分に対する著しい吸収力にあり、このこと
は、膨潤現象、ひいては管路の長さの変化をまねく。
【０００６】従って、個々の均質層のポリアミド１１ま
たはポリアミド１２からなる所謂単一管を改善するため
に、開発が行なわれた。１つの方法は、ポリマーからな
る特殊な遮断層を有するポリマー多層管への移行にあ
る。
【０００７】ドイツ連邦共和国特許第３５１０３９５号
明細書（Ｃ２）、ドイツ連邦共和国特許第３９２７０９
２号明細書（Ｃ１）および欧州特許出願公開第０４２８
８３４号明細書（Ａ２）の記載から、エチレン／ビニル
アルコール共重合体が遮断層として備えられているよう
な多層燃料管は、公知である。
【０００８】必要とされる遮断性の性質を有するエチレ
ン／ビニルアルコール共重合体は、極めて僅かな引裂時
の伸びを有する著しく裂け易いポリマーとして公知であ
る。従って、このポリマーは、僅かな層厚の場合にのみ
使用することもできる。更に、このポリマーは、押出法
での加工の際および殊に熱可塑性ポリマーを用いての同
時押出の際に２００℃を上廻る加工温度で熱安定性では
ない。この温度でポリマーの架橋は行なわれ、このこと
は、ゲルの部分形成をまねく。このエチレン／ビニルア
ルコール共重合体を展開したフィルムの場合には、直ち
にゲルの部分形成を認めることができ、光学的理由およ
び美的理由から排除される。しかし、単色のポリマーを
有する肉厚の管の場合には、ゲル部分は認めることがで
きないが、しかし品質的低下をまねく。従って、品質の
保証に対して極めて高い要求が課されている。
【０００９】ドイツ連邦共和国特許第３８２１７２３号
明細書（Ｃ１）の場合には、解決策として、管の内側の
ポリオレフィンからなる閉鎖された被膜およびポリアミ
ドからなる外側保護層を有する３層管が提案されてい
る。刊行物の記載および透過性の測定から、ポリオレフ
ィンがアルコールに対して良好な遮断層を形成しかつポ
リアミドが炭化水素に対して良好な遮断層を形成するこ
とは、公知である。しかし、自動車用の燃料は、炭化水
素とアルコールとからなる混合物である。
【００１０】図１は、相互の影響に基づき直接に混合物
上に運搬され得ない個々の成分の遮断値を示し、したが
って透過の問題は、個々のポリマーが個々の燃料成分に
対して良好な遮断作用を有する多層構造によって申し分
のないように解決することができない。例ＸＥ ３０６
０についてのポリエステルの極めて良好な遮断値は、こ
の比較により同様に明らかであることが判明する。
【００１１】ドイツ連邦共和国特許第３８２７０９２号
明細書（Ｃ１）は、外側に施こされたポリエステル保護
層によって熱的に短時間１８０℃まで負荷可能である、
ポリマーからなる同時押出された多層管を保護してい
る。従って、ポリエステル中心／中間層を有する本発明
による多層管の遮断作用は、容易に推考できるものでは
ない。
【００１２】米国では、フルオロポリマーを遮断層とし
て使用する開発が知られている。このポリマーは、極め
て高価であるだけでなく、加工が困難であり、廃棄物の
除去も困難であり、かつ同時押出加工の場合には、僅か
な複合付着力を示すにすぎない。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の課題
は、前記欠点を有することなしに、今日の環境保護およ
び安全性を決定するのに十分である僅かな透過性を示す
ホースまたはパイプを提案することである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】この課題は、請求項１の
特徴部に記載の遮断作用を有する同時押出された多層ホ
ースまたはパイプによって解決される。
【００１５】この課題は、特に請求項２記載の１つまた
はそれ以上のポリエステルからなる少なくとも１つの遮
断層を有する多層ポリマーーホースまたはパイプによっ
て解決される。
【００１６】意外なことに、ポリエステルは自動車用燃
料に対して顕著な遮断作用の性質を有することが判明し
た。この遮断作用は、純粋な炭化水素ならびにアルコー
ルおよび同時にその混合物に対して予想できない程の高
さを有し、この場合アルコール含量は、他の濃度範囲に
亘って変動可能である。
【００１７】本発明の範囲内でポリエステルとしては、
例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブ
チレンテレフタレート（ＰＢ）またはポリエチレンナフ
タレート（ＰＥＮ）がこれに該当する。テレフタル酸と
ともに、イソフタル酸ならびにポリエステル形成成分も
適当である。また、ポリエーテル軟質セグメントを有す
るブロックコポリエーテルエステルを使用することがで
きる。
【００１８】本発明によるホースまたはパイプの本質的
な利点は、ポリエステル遮断層をポリマー層と組み合わ
せることができる多層性にあり、この多層性は、本発明
による管にさらに重要な使用に不可避の性質を与える。
【００１９】即ち、また有利な方法で、ホースまたはパ
イプの壁に管状または螺旋状の起伏部を備えさせ、個々
または多数の保護層を帯電防止性に変性するか、耐衝撃
性に変性するか、または可塑剤もしくは別の添加剤で公
知技術水準により変性するか、或いはガラス繊維の添加
によって長時間安定性にすることも可能である。
【００２０】公知技術水準により燃料管に使用されるＰ
Ａ １１またはＰＡ １２と比較してポリエステルの僅
かな耐加水分解性は、本発明による多層管によって補償
することができる。同様に、ＰＥＴまたはＰＢＴの低い
耐衝撃性は、非変性のＰＢＴ管、例えばＳＡＥ Ｊ ８
４４による低温衝撃試験によって存在せず、本発明によ
る多層管の場合には、ポリエステルを基礎とする少なく
とも１つの遮断層およびポリアミドからなる少なくとも
１つの保護層が存在することは、回避される。ポリエス
テルとポリアミドとの間の付着力は、しばしば不十分な
ものであるので、有利には、付着補助層が備えられてい
る。付着助剤として、熱力学的意味においてポリエステ
ルおよびポリアミドに対して少なくとも部分的に認容性
を有する熱可塑的に加工可能なポリマーは、適当であ
る。特に好適なのは、ポリウレタンであり、この場合に
は、ポリエーテルウレタンならびにポリエステルウレタ
ンが有利である。同様に、ポリアミドエラストマーなら
びにポリエーテルポリアミド、ポリエーテルエステルポ
リアミドまたはポリエーテルエステルエーテルポリアミ
ドを使用することもできる。
【００２１】更に、可能な付着助剤は、ポリエステルお
よびポリアミドと反応する官能基を有するポリマーであ
る。これには、無水マレイン酸（ＭＳＡ）でグラフトさ
れたポリオレフィン、例えばポリエチレン、ポリプロピ
レン、ＭＳＡでグラフトされたコポリオレフィン、例え
ばスチロール−ブタジエン−スチロール−ブロック共重
合体またはスチロール−（エチレン−コブチレン−）ス
チロール−ブロック共重合体（Kraton G, Shell社）が
属する。ＭＳＡとともに、ジブチルマレエートまたはア
クリル酸もグラフト成分として使用することができる。
また、エポキシ基で官能化されたポリマーは、有効な付
着助剤であり、この場合には、上記の反応性基との組合
せ物も可能である。
【００２２】本発明によるホースまたはパイプの保護層
は、有利にポリアミドからなる。
【００２３】ポリアミドとしては、有利に脂肪族ラクタ
ムまたは４〜４４個の炭素原子を有するω−アミノカル
ボン酸からなる重縮合物または６〜２０個の炭素原子を
有する芳香族ω−アミノ酸からなるものが使用される。
【００２４】同様に、少なくとも１つのジアミンおよび
それぞれ２〜４４個の炭素原子を有する少なくとも１つ
のジカルボン酸からなる縮合物は適当である。このよう
なジアミンの例は、エチレンジアミン、１，４−ジアミ
ノブタン、１，６−ジアミノヘキサン、１，１０−ジア
ミノデカン、１，１２−ジアミノドデカン、メタ−キシ
リレンジアミンおよびパラ−キシリレンジアミン、シク
ロヘキシルジメチルアミン、ビス−（ｐ−アミノシクロ
ヘキシル）メタンおよびそのアルキル誘導体である。ジ
カルボン酸の例は、コハク酸、グルタル酸、アジピン
酸、ピメリン酸、コルク酸、アゼライン酸およびセバシ
ン酸、ドデカンジカルボン酸、１，６−シクロヘキサン
ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸およびナフ
タリンジカルボン酸である。
【００２５】この場合、ＰＡ６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、
ＰＡ１２，１２、ＰＡ１０，１２、ＰＡ６，１２、ＰＡ
６，９、ＰＡ６，Ｔ、ＰＡ６，Ｉ、ＰＡ１２，Ｔ、ＰＡ
１２，Ｉ、ＰＡ１２／６，Ｔおよびその混合物を基礎と
するホモアミドおよびコポリアミドは、特に有利であ
る。本発明によるポリアミドは、常用に添加剤、例えば
ＵＶ安定剤および熱安定剤、結晶化促進剤、可塑剤、難
燃剤、滑剤、無機充填剤および導電性を向上させる添加
剤を含有することができる。特殊な実施態様の場合に
は、外側保護層はポリエチレンテレフタレートからなる
ことができ、内側保護層は、ポリオレフィン、有利に官
能基で変性されたポリオレフィンからなることができ
る。
【００２６】本発明による多層ホースまたはパイプは、
有利に、 − ポリエステルおよび特にポリブチレンテレフタレー
トの遮断層への特に良好な加工可能性、 − 同時に僅かな原料費の際にエチレン−ビニルアルコ
ール共重合体を凌駕するポリエステルおよび特にポリブ
チレンテレフタレートの現在常用されている自動車用燃
料に比較して特に良好な遮断作用を示す。
【００２７】特にアルコール含有ガソリンに関しては、
遮断層としてポリビニルアルコールを含有する多層管の
場合よりも明らかに僅かな透過値が見い出される。本発
明による管は、常用の内燃機関用燃料、モーターオイ
ル、自動車分野で使用される酸および散布塩、特に塩化
亜鉛に抗して安定性である。
【００２８】本発明によるホースおよびパイプは、攻撃
性燃料（サワーガス（sourgas））による酸化プロセス
に抵抗し、高められた温度および照射に抗して安定性で
ある。また、低い温度の場合には、本発明によるホース
およびパイプは、良好な耐衝撃性を有し、したがってＳ
ＡＥ Ｊ ８４４による衝撃試験は、−４０℃で安定で
ある。得られた破裂圧力は、同様にガソリン管に適合す
る規定に相応する。管は、熱作用によって変形し、それ
によって複雑な幾何学的配置を得ることもできる。
【００２９】内側から外側に向かっての層構造を有する
変法の例は、次の通りである： ＰＡ／ＰＵＲ／ＰＢＴ ＰＡ／ＰＵＲ／ＰＢＴ／ＰＵＲ／ＰＡ ＰＢＴ／ＰＵＲ／ＰＡ ＰＯ／グラフト化ＰＯ／ＰＡ／ＰＵＲ／ＰＢＴ ＰＯ／ＰＢＴ ＰＯ／ＰＢＴ／ＰＵＲ／ＰＡ 本発明によるホースまたはパイプの好ましい実施態様
は、例えばポリアミド、有利にＰＡ１２からなる内側保
護層および／または外側保護層ならびにポリブチレンテ
レフタレートからなる遮断層を有し、かつ全てのポリア
ミド層が、有利にポリウレタンからなる付着補助層を有
する３層管または５層管である。
【００３０】好ましい実施態様の場合、遮断層は、個々
の燃料成分に抗する遮断作用のために内側層として形成
されている。
【００３１】本発明によるホースまたはパイプの層厚
は、重要ではない。有利には、０．２〜０．６ｍｍの保
護層、０．２〜０．７ｍｍの遮断層、０．０５〜０．３
の付着補助層である。
【００３２】ポリビニルアルコ−ルを基礎とする遮断層
と比較して、特に好ましいのは、本発明による遮断層が
製造および使用の際に複雑さなしに２．０ｍｍまでの厚
さを形成していてもよいことである。しかし、特に有利
なのは、原則的に、本発明によるホースまたはパイプ
が、改善された遮断作用のために、引用された公知技術
水準の管よりも薄い肉厚で製造することができ、ひいて
は費用を節約して製造することができることにある。
【００３３】
【実施例】実施例中および試験で使用された物質の定
義： ポリブチレンテレフタレート：ＧＲＩＬＰＥＴ ＸＥ
３０６０（EMS-CHEMIE AG） ポリエステルウレタン： ＤＥＳＭＯＰＡＮ（BAYE
R AG） 可塑化ＰＡ １２： ＧＲＩＬＡＭＩＤ Ｌ２
５Ｗ４０Ｘ（EMS-CHEMIEAG） 可塑化ＰＡ ６： ＧＲＩＬＯＮ Ｒ４７Ｈ
Ｗ（EMS-CHEMIE AG） ポリビニルアルコール： ＥＶＡＬ ＥＣ−Ｆ 付着助剤ＰＰ，グラフト化ＭＳＡ：ＸＥ ３１５３（EM
S-CHEMIE AG） ＰＰ： ＮＯＶＯＬＥＮ １３０
０Ｅ（BASF） ＬＤＰＥ： ＬＰＤＥ １５０（DO
W PLASTICS） Ｌ２５： ＧＲＩＬＡＭＩＤ ＰＡ
１２ 天然（EMS-CHEMIEAG） ＰＡ６： ＧＲＩＬＯＮ Ｆ４０
天然（EMS-CHEMIE AG） ＭＸＤＡ ６： Ｍｉｔｓｕｂｉｓｈｉ
（メタキシリレンジアミンおよびアジピン酸からなるポ
リアミド型） (MITSUBISHI KAS. CHEMICAL) 透過率の測定を動的測定装置を用いて６０℃および４バ
ールで実施した。実施例に記載された管のためのＤＩＮ
５１６０４Ｂによる試験の場合に試験ガソリンＦＡＭ
Ｂとして、トルオール４２．２５容量％、イソオクタ
ン２５．３５容量％、ジイソブテン１２．６８容量％、
エタノール４．２３容量％、メタノール容量１５％およ
び水０．５容量％からなる混合物、ならびにＭ３５（メ
タノール３５％を有するハルターマン（ＨＡＬＴＥＲＭ
ＡＮＮ）−標準ガソリン）を使用した。ｇ／ｍ2／ｈで
の結果は、明らかに、型ＸＥ ３０６０単独（比較例
３）のポリブチレンテレフタレートの例よりも本発明に
よる多層菅（実施例１および２）の場合のポリエステル
のほうが凌駕していることを証明している。
【００３４】ＦＡＭ Ａは、トルオ−ル５０容量％、イ
ソオクタン３０容量％、ジイソブテン１５容量％および
エタノ−ル５容量％からなる化合物である。
【００３５】実施例１：内側層ＸＥ ３０６０ ０．６
ｍｍ、中間層ＤＥＳＭＯＰＡＮ ５８８ ０．１ｍｍお
よび外側層Ｌ２５Ｗ４０Ｘ（ＰＡ １２）０．３ｍｍ。
管の全直径は８ｍｍである。
【００３６】実施例２：内側層Ｌ２５Ｗ４０Ｘ（ＰＡ
１２）０．３ｍｍ、ＤＥＳＭＯＰＡＮ ５８８０．１ｍ
ｍおよびＸＥ ３０６０ ０．６ｍｍ。全直径は８ｍｍ
である。
【００３７】比較例１：Ｌ２５Ｗ４０Ｘ（ＰＡ １２）
８×１ｍｍからなる単一管。
【００３８】比較例２：（ドイツ連邦共和国特許第３５
１０３９５号明細書） ５層管８×１ｍｍ（層は、内側から外側へ向かって記載
される）：Ｒ４ＨＷ（ＰＡ ６）０．４５ｍｍ、ＥＶＡ
Ｌ ＥＣ−Ｆ ０．１５ｍｍ、Ｒ４７ＨＷ ０．０５ｍ
ｍ、ＸＥ ３１５３ ０．０５ｍｍおよびＬ２５Ｗ４０
Ｘ（ＰＡ １２）０．３ｍｍ。
【００３９】比較例３：ＸＥ ３０６０（ＰＢＴ）８×
１ｍｍからなる単一管 本発明による管と、現在自動車工業で使用されているも
のとの透過率の値の比較は、次の表から認めることがで
きる。
【００４０】
【表１】
【図面の簡単な説明】
【図１】ＤＩＮ ５１６０４Ａによる２３℃で厚さ５０
μの種々のポリマー被膜を用いてのＦＡＭ Ａ、Ｍ３５
（メタノール３５容量％を有するハルターマン−標準ガ
ソリン）およびメタノールの燃料−透過率の値を示すグ
ラフ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ３２Ｂ 27/08 7258−4Ｆ 27/32 8115−4Ｆ 27/34 7258−4Ｆ 27/40 7258−4Ｆ Ｂ６０Ｋ 15/01 // Ｂ２９Ｋ 23:00 67:00 75:00 77:00 Ｂ２９Ｌ 9:00 4Ｆ 23:22 4Ｆ

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 遮断作用を有する同時押出された多層ポ
    リマー−ホースまたはパイプにおいて、ポリエステルか
    らなる少なくとも１つの遮断層を有することを特徴とす
    る、同時押出された多層ポリマー−ホースまたはパイ
    プ。
  2. 【請求項２】 ポリエステルがポリエチレンテレフタレ
    ート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフ
    タレートの群から選択されている、請求項１記載の多層
    ポリマー−ホースまたはパイプ。
  3. 【請求項３】 ポリアミドからなる少なくとも１つの保
    護層を有する、請求項１または２に記載の多層ポリマー
    −ホースまたはパイプ。
  4. 【請求項４】 少なくとも１つの付着補助層を有する、
    請求項１から３までのいずれか１項に記載の多層ポリマ
    ー−ホースまたはパイプ。
  5. 【請求項５】 付着補助層がポリエタン、ポリアミドエ
    ラストマーまたは官能化ホモオレフィンもしくはコポリ
    オレフィンの群から選択された１つのポリマーである、
    請求項５記載の多層ポリマー−ホースまたはパイプ。
  6. 【請求項６】 ポリウレタンがポリエーテルウレタンま
    たはポリエステルウレタンである、請求項５記載の多層
    ポリマー−ホースまたはパイプ。
  7. 【請求項７】 ポリアミドがＰＡ６、ＰＡ１１、ＰＡ１
    ２、ＰＡ１２，１２、ＰＡ１０，１２、ＰＡ６，１２、
    ＰＡ６，９、ＰＡ６，Ｔ、ＰＡ６，Ｉ、ＰＡ１２，Ｔ、
    ＰＡ１２，Ｉ、ＰＡ１２／６，Ｔおよびその混合物の群
    から選択されたものである、請求項５記載の多層ポリマ
    ー−ホースまたはパイプ。
  8. 【請求項８】 ポリアミドエラストマーがポリエーテル
    ポリアミドまたはポリエーテルエステルポリアミドの群
    から選択されたものである、請求項５記載の多層ポリマ
    ー−ホースまたはパイプ。
  9. 【請求項９】 官能化ホモ−またはコポリオレフィンに
    無水マレイン酸、ジブチルマレエートまたはアクリル酸
    がグラフトされているかまたはエポキシ基が備えられて
    いる、請求項５記載の多層ポリマー−ホースまたはパイ
    プ。
  10. 【請求項１０】 遮断層が内側層である、請求項１から
    ９までのいずれか１項に記載の多層ポリマー−ホースま
    たはパイプ。
  11. 【請求項１１】 ポリアミドからなる少なくとも１つの
    内側または外側保護層、ポリブチレンテレフタレートか
    らなる少なくとも１つの遮断層およびポリブチレンテレ
    フタレートとポリアミドとの間の少なくとも１つの付着
    層を有する、請求項４から１０までのいずれか１項に記
    載の多層ポリマー−ホースまたはパイプ。
  12. 【請求項１２】 ポリブチレンテレフタレート層および
    ポリアミド層と、その間に存在する付着補助層とからな
    る３層管である、請求項４から１１までのいずれか１項
    に記載の多層ポリマー−ホースまたはパイプ。
  13. 【請求項１３】 ポリアミドからなる内側層および外側
    層と、２つの付着補助層との間に存在するポリブチレン
    テレフタレートからなる遮断層とを有する５層管であ
    る、請求項４から１１までのいずれか１項に記載の多層
    ポリマー−ホースまたはパイプ。
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