JPH0646565B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH0646565B2 JPH0646565B2 JP59074093A JP7409384A JPH0646565B2 JP H0646565 B2 JPH0646565 B2 JP H0646565B2 JP 59074093 A JP59074093 A JP 59074093A JP 7409384 A JP7409384 A JP 7409384A JP H0646565 B2 JPH0646565 B2 JP H0646565B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
-
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/48—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides
- H01M4/483—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides for non-aqueous cells
-
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- H01M4/5825—Oxygenated metallic salts or polyanionic structures, e.g. borates, phosphates, silicates, olivines
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、非水電解質二次電池、特にその正極の改良に
関する。
関する。
従来例の構成とその問題点 現在まで、リチウム，ナトリウム等のアルカリ金属を負
極活物質材料として用い、−ブチロラクトン，テトラ
ヒドロフラン，プロピレンカーボネート，ジメトキシエ
タン等の溶媒中に、溶質として、過塩素酸リチウム，ホ
ウ弗化リチウム，塩化リチウム等を溶解した、いわゆる
非水電解質を用いる二次電池の開発か進められてきた。
極活物質材料として用い、−ブチロラクトン，テトラ
ヒドロフラン，プロピレンカーボネート，ジメトキシエ
タン等の溶媒中に、溶質として、過塩素酸リチウム，ホ
ウ弗化リチウム，塩化リチウム等を溶解した、いわゆる
非水電解質を用いる二次電池の開発か進められてきた。
しかし、この種の二次電池はまだ実用化されていない。
その理由は、充放電回数の寿命が短く、また、充放電に
際しての充放電効率が低いためであり、この性能劣化の
原因は、主に正極及び負極活物質の充放電における化学
的又は物理的可逆性の低下である。
その理由は、充放電回数の寿命が短く、また、充放電に
際しての充放電効率が低いためであり、この性能劣化の
原因は、主に正極及び負極活物質の充放電における化学
的又は物理的可逆性の低下である。
正極活物質については、これまで、チタン，バナジウ
ム，クロム，モリブデン等の層状構造、もしくは、トン
ネル構造を有する酸化物及びカルコゲン化合物が知られ
ている。これらの中で、TiS2,VSe2等のカルコゲン化合
物は充放電に際しての可逆性にすぐれる。しかし、カル
コゲン化合物は密度が小さいため、体積当たりのエネル
ギー密度が小さい。一方、酸化物は密度が大きく、また
酸化数の高い金属元素を有するものは、電圧が高くなる
傾向がある。したがって、カルコゲン化合物より、酸化
物を正極活物質として用いる方が、エネルギー密度を大
きくとれる点から望ましい。
ム，クロム，モリブデン等の層状構造、もしくは、トン
ネル構造を有する酸化物及びカルコゲン化合物が知られ
ている。これらの中で、TiS2,VSe2等のカルコゲン化合
物は充放電に際しての可逆性にすぐれる。しかし、カル
コゲン化合物は密度が小さいため、体積当たりのエネル
ギー密度が小さい。一方、酸化物は密度が大きく、また
酸化数の高い金属元素を有するものは、電圧が高くなる
傾向がある。したがって、カルコゲン化合物より、酸化
物を正極活物質として用いる方が、エネルギー密度を大
きくとれる点から望ましい。
Ｖ２Ｏ５，Ｖ６Ｏ１３等のバナジウム酸化物は、上述の
ような、高い電圧、大きい充放電容量、すなわち高エネ
ルギー密度を有する正極活物質として検討されている。
また、これらは、サイクル特性においても、一定の放電
電圧までであれば、良好な可逆性を示す。しかしなが
ら、これより下の電圧まで放電、すなわち過放電を行な
うと、これらの酸化物は不可逆な構造に転移し、再び充
電を行なうことは困難となり、充放電容量はサイクルと
共に著しく減少する。Ｖ２Ｏ５の場合、再充電可能な放
電電位の下限はリチウムに対して2.4Ｖであり、Ｖ６Ｏ
１３の場合は1.7Ｖである。これより下の電位まで放電
を行なうと再充電は難しい。このように、バナジウム酸
化物を正極活物質に用いたリチウム二次電池は放電電圧
を制御するという条件下でのみ、サイクル特性を良く、
またエネルギー密度を高く保つことができる。
ような、高い電圧、大きい充放電容量、すなわち高エネ
ルギー密度を有する正極活物質として検討されている。
また、これらは、サイクル特性においても、一定の放電
電圧までであれば、良好な可逆性を示す。しかしなが
ら、これより下の電圧まで放電、すなわち過放電を行な
うと、これらの酸化物は不可逆な構造に転移し、再び充
電を行なうことは困難となり、充放電容量はサイクルと
共に著しく減少する。Ｖ２Ｏ５の場合、再充電可能な放
電電位の下限はリチウムに対して2.4Ｖであり、Ｖ６Ｏ
１３の場合は1.7Ｖである。これより下の電位まで放電
を行なうと再充電は難しい。このように、バナジウム酸
化物を正極活物質に用いたリチウム二次電池は放電電圧
を制御するという条件下でのみ、サイクル特性を良く、
またエネルギー密度を高く保つことができる。
しかし、これらの電池を使用する側から見れば、電池の
電圧が約２Ｖでは、この電池は十分使用できる電圧範囲
であり、さらに電池を消費し、再充電可能な放電電圧よ
り下になっても使用し続けることが考えられる。このよ
うな使用の下では、充放電のサイクル寿命が著しく損な
われる。電池のサイクル特性を持つためには、放電電圧
を制御する回路を電池とは別に使用機器に備える必要が
あるが、これでは使用者側から見ればはなはだ不便であ
る。
電圧が約２Ｖでは、この電池は十分使用できる電圧範囲
であり、さらに電池を消費し、再充電可能な放電電圧よ
り下になっても使用し続けることが考えられる。このよ
うな使用の下では、充放電のサイクル寿命が著しく損な
われる。電池のサイクル特性を持つためには、放電電圧
を制御する回路を電池とは別に使用機器に備える必要が
あるが、これでは使用者側から見ればはなはだ不便であ
る。
以上のように、バナジウム酸化物を正極活物質として使
用する二次電池は、高いエネルギー密度を有する一方
で、過放電を行なうと劣化するという問題点があった。
用する二次電池は、高いエネルギー密度を有する一方
で、過放電を行なうと劣化するという問題点があった。
発明の目的 本発明は、このような従来の欠点を除去するものであ
り、高エネルギー密度で、しかも過放電を行なってもサ
イクル特性の良い、信頼性の高い非水電解質二次電池を
提供するものである。
り、高エネルギー密度で、しかも過放電を行なってもサ
イクル特性の良い、信頼性の高い非水電解質二次電池を
提供するものである。
発明の構成 本発明の非水電解質二次電池は、正極活物質に式MoxVyO
3x+2.5y（ただし、ｙ／ｘは１〜２０）で表わされるモ
リブデンとバナジウムの複酸化物を用いることを特徴と
する。この電池は、高エネルギー密度で、しかも過放電
を行なってもサイクル特性の良好なものである。
3x+2.5y（ただし、ｙ／ｘは１〜２０）で表わされるモ
リブデンとバナジウムの複酸化物を用いることを特徴と
する。この電池は、高エネルギー密度で、しかも過放電
を行なってもサイクル特性の良好なものである。
実施例の説明 以下、本発明の実施例について説明する。
試験極となる正極活物質は、三酸化モリブデンと五酸化
バナジウムを種々の割合で混合し、500℃以上で焼成し
たものを用いた。ここで、スパッタリング法による複酸
化物の形成も試みたところ、焼成物に比して、結晶性の
相違に基づくと思われるが、高エネルギー密度のものは
得られなかった。なお、比較例としては五酸化バナジウ
ムを用い、また試験は扁平形電池で行なった。
バナジウムを種々の割合で混合し、500℃以上で焼成し
たものを用いた。ここで、スパッタリング法による複酸
化物の形成も試みたところ、焼成物に比して、結晶性の
相違に基づくと思われるが、高エネルギー密度のものは
得られなかった。なお、比較例としては五酸化バナジウ
ムを用い、また試験は扁平形電池で行なった。
モリブデン・バナジウム複酸化物，アセチレンブラッ
ク，及び、四弗化エチレン樹脂を重量比で、１００対１
０対１５の割合で混合した。混合物２００mgをチタンエ
キスパンドメタル集電体をスポット溶接した電池ケース
内に成形，圧着した。極板の直径は17.5mmである。
ク，及び、四弗化エチレン樹脂を重量比で、１００対１
０対１５の割合で混合した。混合物２００mgをチタンエ
キスパンドメタル集電体をスポット溶接した電池ケース
内に成形，圧着した。極板の直径は17.5mmである。
負極には、厚さ0.38mmの金属リチウムを用い、ニッケル
エキスパンドメタル集電体をスポット溶接した封口板に
加圧圧着した。
エキスパンドメタル集電体をスポット溶接した封口板に
加圧圧着した。
電解液には、プロピレンカーボネートとジメトキシエタ
ンを等体積の割合で混合したものに１モル／の割合で
過塩素酸リチウムを溶解したものを用い、また金属リチ
ウム極に発生するデンドライトによる内部短絡を防ぐた
め、セパレータにポリプロピレン不織布を用いた。
ンを等体積の割合で混合したものに１モル／の割合で
過塩素酸リチウムを溶解したものを用い、また金属リチ
ウム極に発生するデンドライトによる内部短絡を防ぐた
め、セパレータにポリプロピレン不織布を用いた。
このように構成した電池において、３ｍＡの定電流、1.
2〜3.8Ｖの電圧の範囲で充放電を行なった。
2〜3.8Ｖの電圧の範囲で充放電を行なった。
第１図は、第１サイクルの放電容量を示すもので、実線
は、バナジウム／モリブデン比（ｙ／ｘ）に対して、金
属原子１個当たりの反応電子数をプロットしたものであ
る。また、第１図中に、比較例である五酸化バナジウム
が反応する電子数を破線の位置で示した。これより、ｙ
／ｘが２０以下であれば、複酸化物の放電容量は五酸化
バナジウム単独のものより大きくなることがわかり、特
に、ｙ／ｘが２のところで最大となることがわかる。
は、バナジウム／モリブデン比（ｙ／ｘ）に対して、金
属原子１個当たりの反応電子数をプロットしたものであ
る。また、第１図中に、比較例である五酸化バナジウム
が反応する電子数を破線の位置で示した。これより、ｙ
／ｘが２０以下であれば、複酸化物の放電容量は五酸化
バナジウム単独のものより大きくなることがわかり、特
に、ｙ／ｘが２のところで最大となることがわかる。
第２図は、第１０サイクルの放電容量を第１サイクルの
放電容量で除した値をサイクル特性とし、実線は、これ
をｙ／ｘに対してプロットしたものである。比較例であ
る五酸化バナジウムを単独で用いた場合のサイクル特性
の位置を破線で示した。これより、ｙ／ｘが１〜２０の
範囲であればサイクル特性は向上し、特に、ｙ／ｘが２
のところで最も良いことがわかる。
放電容量で除した値をサイクル特性とし、実線は、これ
をｙ／ｘに対してプロットしたものである。比較例であ
る五酸化バナジウムを単独で用いた場合のサイクル特性
の位置を破線で示した。これより、ｙ／ｘが１〜２０の
範囲であればサイクル特性は向上し、特に、ｙ／ｘが２
のところで最も良いことがわかる。
発明の効果 以上のように、本発明によれば、高エネルギー密度で、
しかも過放電を行なってもサイクル特性の良好な非水電
解質二次電池が得られる。
しかも過放電を行なってもサイクル特性の良好な非水電
解質二次電池が得られる。
第１図は本発明の実施例及び比較例の非水電解質二次電
池における第１サイクルの放電容量をバナジウム／モリ
ブデン比（ｙ／ｘ）に対してプロットした図、第２図は
第１０サイクルの放電容量を第１サイクルの放電容量で
除した値をプロットした図である。
池における第１サイクルの放電容量をバナジウム／モリ
ブデン比（ｙ／ｘ）に対してプロットした図、第２図は
第１０サイクルの放電容量を第１サイクルの放電容量で
除した値をプロットした図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 豊口 ▲吉▼徳 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭54−108221（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】正極と、アルカリ金属イオン導電性非水電
解質と、アルカリ金属を活物質とする負極を構成要素と
し、前記正極の活物質は式MoxVyO3x+2.5y（ただし、ｙ
／ｘは１〜２０）で表され、前記活物質は５００℃以上
五酸化バナジウムの融点以下で、三酸化モリブデンと五
酸化バナジウムを焼成して得た複酸化物であることを特
徴とする非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59074093A JPH0646565B2 (ja) | 1984-04-13 | 1984-04-13 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59074093A JPH0646565B2 (ja) | 1984-04-13 | 1984-04-13 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60218766A JPS60218766A (ja) | 1985-11-01 |
| JPH0646565B2 true JPH0646565B2 (ja) | 1994-06-15 |
Family
ID=13537222
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59074093A Expired - Lifetime JPH0646565B2 (ja) | 1984-04-13 | 1984-04-13 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0646565B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61281462A (ja) * | 1985-05-20 | 1986-12-11 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
| FR2605458B1 (fr) * | 1986-10-20 | 1995-03-24 | Accumulateurs Fixes | Matiere active positive pour generateur electrochimique rechargeable, procede de preparation et generateur en faisant application |
| US5336572A (en) * | 1993-06-14 | 1994-08-09 | Valence Technology, Inc. | Vanadium oxide cathode active material and method of making same |
| KR100449068B1 (ko) * | 2002-10-09 | 2004-09-18 | 한국전자통신연구원 | 바나듐 오산화물을 이용한 리튬 2차전지용 양극판 제조 방법 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS54108221A (en) * | 1978-02-13 | 1979-08-24 | Sanyo Electric Co | Nonnaqueous electrolyte cell |
-
1984
- 1984-04-13 JP JP59074093A patent/JPH0646565B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60218766A (ja) | 1985-11-01 |
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