JPH0649146B2 - 酸化触媒 - Google Patents
酸化触媒Info
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- JPH0649146B2 JPH0649146B2 JP60124473A JP12447385A JPH0649146B2 JP H0649146 B2 JPH0649146 B2 JP H0649146B2 JP 60124473 A JP60124473 A JP 60124473A JP 12447385 A JP12447385 A JP 12447385A JP H0649146 B2 JPH0649146 B2 JP H0649146B2
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- B01J23/70—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
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- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は各種排気ガスの浄化あるいは脱臭用の触媒とし
てあるいは灯油、軽油等を触媒燃焼させる酸化触媒に関
するものである。
てあるいは灯油、軽油等を触媒燃焼させる酸化触媒に関
するものである。
従来の技術 一般に未燃の炭化水素を空気の存在下、炭酸ガスと水蒸
気に完全酸化させる酸化触媒については白金、パラジウ
ム、ロジウム等の白金族が最も活性が高い。このためコ
ージライト、ムライト等各種無機耐熱材料をハニカム状
等に成型したものにγ−アルミナ等の表面積の高い無機
耐熱材料をアンダーコートしたのち、白金族を担持した
ものが酸化触媒として使用されている。次にコバルト、
ニッケル、鉄等のいわゆる卑金属については単独の酸化
物としては酸化活性が白金族に比較して低いこと、耐熱
性が低いことが問題であり完全酸化用触媒としてはほと
んど使用されていない。これらの欠点を押えるために、
最近各種複合酸化物が検討されており特にペロブスカイ
ト構造を有するものが耐熱性が高く、さらにその酸化活
性は白金族に匹敵することが報告されている。（中村、
御園生ら、日化、１９８０、１６７９） 発明が解決しようとする問題点 白金、ロジウム、パラジウム等の白金族元素は前述した
ように酸化触媒として酸化活性が高いがコスト的に高
く、耐熱生が弱く５００゜C以上の温度で長時間使用して
いると白金族の粒子径が増大し熱的劣化をおこし、活性
が低下する。一方コバルト、ニッケル、鉄等の遷移金属
の各種組合せによる複合酸化物については最近ペロブス
カイト型構造をもったものが活性が高いということで各
種研究されている。これらはいづれも希土類、特にラン
タンとコバルト、鉄、ニッケル等の遷移金属の複合酸化
物あるいはＡサイトの一部をストロンチウム等のアルカ
リ土類金属で置換したものについて検討したものであ
る。しかしながらこれらのペロブスカイト触媒を構成す
る元素の中で希土類元素がコストの中で占める割合は非
常に高く特に希土類元素は分離が非常に困難な為単一な
希土類元素、例えばランタン等を使うとすると工業化し
た場合コストが非常に高くつくという問題がある。本発
明はこのようにペロブスカイト触媒を構成するうえで基
本となるコストに関係する問題を解決しようとするもの
である。
気に完全酸化させる酸化触媒については白金、パラジウ
ム、ロジウム等の白金族が最も活性が高い。このためコ
ージライト、ムライト等各種無機耐熱材料をハニカム状
等に成型したものにγ−アルミナ等の表面積の高い無機
耐熱材料をアンダーコートしたのち、白金族を担持した
ものが酸化触媒として使用されている。次にコバルト、
ニッケル、鉄等のいわゆる卑金属については単独の酸化
物としては酸化活性が白金族に比較して低いこと、耐熱
性が低いことが問題であり完全酸化用触媒としてはほと
んど使用されていない。これらの欠点を押えるために、
最近各種複合酸化物が検討されており特にペロブスカイ
ト構造を有するものが耐熱性が高く、さらにその酸化活
性は白金族に匹敵することが報告されている。（中村、
御園生ら、日化、１９８０、１６７９） 発明が解決しようとする問題点 白金、ロジウム、パラジウム等の白金族元素は前述した
ように酸化触媒として酸化活性が高いがコスト的に高
く、耐熱生が弱く５００゜C以上の温度で長時間使用して
いると白金族の粒子径が増大し熱的劣化をおこし、活性
が低下する。一方コバルト、ニッケル、鉄等の遷移金属
の各種組合せによる複合酸化物については最近ペロブス
カイト型構造をもったものが活性が高いということで各
種研究されている。これらはいづれも希土類、特にラン
タンとコバルト、鉄、ニッケル等の遷移金属の複合酸化
物あるいはＡサイトの一部をストロンチウム等のアルカ
リ土類金属で置換したものについて検討したものであ
る。しかしながらこれらのペロブスカイト触媒を構成す
る元素の中で希土類元素がコストの中で占める割合は非
常に高く特に希土類元素は分離が非常に困難な為単一な
希土類元素、例えばランタン等を使うとすると工業化し
た場合コストが非常に高くつくという問題がある。本発
明はこのようにペロブスカイト触媒を構成するうえで基
本となるコストに関係する問題を解決しようとするもの
である。
問題点を解決するための手段 この問題を解決するために希土類元素の原料となるモナ
ズ石等の原鉱石を直接硝酸に溶かし一方コバルト、鉄、
ニッケル等の遷移金属酸化物も硝酸にとかした後、両液
を混合したものをカセイソーダ、アンモニア等のアルカ
リで沈澱した後焼成するという手段を取った。さらに混
合希土の組成にあわせてコバルト、鉄、ニッケル等の遷
移金属の量を量論比から増加することにより調整すると
いう手段を取った。
ズ石等の原鉱石を直接硝酸に溶かし一方コバルト、鉄、
ニッケル等の遷移金属酸化物も硝酸にとかした後、両液
を混合したものをカセイソーダ、アンモニア等のアルカ
リで沈澱した後焼成するという手段を取った。さらに混
合希土の組成にあわせてコバルト、鉄、ニッケル等の遷
移金属の量を量論比から増加することにより調整すると
いう手段を取った。
作用 ペロブスカイト構成する元素を触媒という点からみた場
合酸化活性はＢサイトにあるコバルト、ニッケル、鉄等
の遷移金属の活性に左右される。Ａサイトを占める希土
類元素はそのイオン半径の違い等により希土類元素の種
類により若干活性は変化するが、本質的に大きな変化は
ない。いい換えるならば、Ａサイトを占める希土類元素
は高温でも安定なペロブスカイト構造を維持するための
もので、活性は主としてＢサイトの遷移金属によってい
る。この為原鉱石から直接作製した混合希土からペロブ
スカイト構造を構成し触媒活性と共に表面分析を行った
所、希土類元素により表面に折出しやすい元素とそうで
ない元素があり、表面的には当初予想していた均一なペ
ロブスカイト構造が出来ていないことが分った。特にラ
ンタン、セリウム等は表面に折出しやすく、Ｂサイトの
コバルト、ニッケル等の遷移金属は量論比よりも非常に
少くなっていることが分った。この結果触媒活性が非常
に低下していた。この為、コバルト、ニッケル等の遷移
金属元素を触媒調整時量論比以上加えることにより、表
面的に量論比に一致した触媒を調整することが出来、単
独の希土類元素を用いた場合と変わらない活性を得るこ
とが出来た。
合酸化活性はＢサイトにあるコバルト、ニッケル、鉄等
の遷移金属の活性に左右される。Ａサイトを占める希土
類元素はそのイオン半径の違い等により希土類元素の種
類により若干活性は変化するが、本質的に大きな変化は
ない。いい換えるならば、Ａサイトを占める希土類元素
は高温でも安定なペロブスカイト構造を維持するための
もので、活性は主としてＢサイトの遷移金属によってい
る。この為原鉱石から直接作製した混合希土からペロブ
スカイト構造を構成し触媒活性と共に表面分析を行った
所、希土類元素により表面に折出しやすい元素とそうで
ない元素があり、表面的には当初予想していた均一なペ
ロブスカイト構造が出来ていないことが分った。特にラ
ンタン、セリウム等は表面に折出しやすく、Ｂサイトの
コバルト、ニッケル等の遷移金属は量論比よりも非常に
少くなっていることが分った。この結果触媒活性が非常
に低下していた。この為、コバルト、ニッケル等の遷移
金属元素を触媒調整時量論比以上加えることにより、表
面的に量論比に一致した触媒を調整することが出来、単
独の希土類元素を用いた場合と変わらない活性を得るこ
とが出来た。
実施例 以下本発明の一実施例について説明する。触媒Ａは本発
明によるもので混合希土類酸化物及びコバルト酸化物を
硝酸にとかした後、カセイソーダ溶液により沈殿し、洗
浄の後４００゜Cで仮焼後８５０゜Cで１０時間焼成したも
のである。ここで、実験に用いた混合希土類の組成は第
１表の通りである。
明によるもので混合希土類酸化物及びコバルト酸化物を
硝酸にとかした後、カセイソーダ溶液により沈殿し、洗
浄の後４００゜Cで仮焼後８５０゜Cで１０時間焼成したも
のである。ここで、実験に用いた混合希土類の組成は第
１表の通りである。
また、コバルト酸化物はペロブスカイトを構成するに必
要な量論比より５％過剰にしてある。焼成後の粉末のバ
ルクと表面を分析した結果、バルク全体の平均組成はRe
Co1.045Ox（Ｒｅは混合希土）、表面はReCo1.005Oxと量
論比にきわめて近いペロブスカイト構造が出来ていた。
要な量論比より５％過剰にしてある。焼成後の粉末のバ
ルクと表面を分析した結果、バルク全体の平均組成はRe
Co1.045Ox（Ｒｅは混合希土）、表面はReCo1.005Oxと量
論比にきわめて近いペロブスカイト構造が出来ていた。
次にこの粉末をコージライトハニカムに５％担持したも
のが触媒Ａである。触媒Ｂはコージライトハニカムにγ
−アルミナをアンダーコーティングした後、白金を０．
１％担持したもので、４００゜Cで処理してある。この触
媒Ａと触媒Ｂを空間速度６００００ｈ−１でプロパンの
酸化活性を５００゜Cで調べると触媒Ａの転換率は７０％
でありＢ触媒では６３％であった。さらにこの触媒Ａと
触媒Ｂを９００゜Cで２０時間処理すると触媒Ａの転換率
は６７％であったが、触媒Ｂは３８％まで低下してい
た。
のが触媒Ａである。触媒Ｂはコージライトハニカムにγ
−アルミナをアンダーコーティングした後、白金を０．
１％担持したもので、４００゜Cで処理してある。この触
媒Ａと触媒Ｂを空間速度６００００ｈ−１でプロパンの
酸化活性を５００゜Cで調べると触媒Ａの転換率は７０％
でありＢ触媒では６３％であった。さらにこの触媒Ａと
触媒Ｂを９００゜Cで２０時間処理すると触媒Ａの転換率
は６７％であったが、触媒Ｂは３８％まで低下してい
た。
また上記実施例ではＢサイトをコバルトにした例を述べ
たが、Ｂサイトをニッケル及び鉄にした場合もＢサイト
量の微かな増量が触媒活性の向上に大きな効果をもたら
すことがわかった。
たが、Ｂサイトをニッケル及び鉄にした場合もＢサイト
量の微かな増量が触媒活性の向上に大きな効果をもたら
すことがわかった。
第１図はコバルト酸化物の量を量論比から０〜５％の範
囲で増加させた場合の触媒反応速度と触媒表面のコバル
ト、ランタンの比を示すもので、触媒表面の原子比が量
論比に近いところで最大活性が得られ、このとき、通常
の仕込み比の２倍以上の活性を得ている。
囲で増加させた場合の触媒反応速度と触媒表面のコバル
ト、ランタンの比を示すもので、触媒表面の原子比が量
論比に近いところで最大活性が得られ、このとき、通常
の仕込み比の２倍以上の活性を得ている。
発明の効果 実施例に示したごとく本発明による混合希土からペロブ
スカイトを構成しさらに遷移金属量を調整することによ
り次のような効果がある。
スカイトを構成しさらに遷移金属量を調整することによ
り次のような効果がある。
(1)原鉱石を分離していない混合希土を用いるのでコス
トが従来の単一元素を用いる場合に比較し１／２〜１／
３と安くなった。
トが従来の単一元素を用いる場合に比較し１／２〜１／
３と安くなった。
(2)混合希土の組成の変化あるいは混合希土を用いたこ
とによる活性の低下も遷移金属量を調整することにより
触媒として働く表面は均一なペロブスカイト層を構成す
ることが出来、安定した活性を得ることが出来た。
とによる活性の低下も遷移金属量を調整することにより
触媒として働く表面は均一なペロブスカイト層を構成す
ることが出来、安定した活性を得ることが出来た。
第１図はコバルト酸化物を量論比から増加させた時の反
応速度と触媒表面のコバルト、ランタンの比を示す図で
ある。
応速度と触媒表面のコバルト、ランタンの比を示す図で
ある。
Claims (2)
- 【請求項１】未燃の炭化水素を炭酸ガスと水蒸気に酸化
させる酸化触媒で、結晶構造としてペロブスカイト型構
造（ＡＢＯ３）を有する複合酸化物において、構成元素
がＡはランタン、ネオジウム、プラセオジウムを含む混
合希土を用い、Ｂはコバルト、ニッケル、鉄の群から選
定した１種以上の元素を用いると共に、混合希土の組成
により、Ｂサイトを構成する元素の量を量論比に対して
１．０１〜１．０５にて調整した酸化触媒。 - 【請求項２】ペロブスカイト構造を有する上記複合酸化
物を、アルミナ、シリカ、コージライト、ムライト等の
無機耐熱材料を断面が格子状あるいは六角形のハニカム
構造にしたもの、あるいは、不定形発泡多孔体であるセ
ラミックフォームに担持した特許請求の範囲第１項記載
の酸化触媒。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60124473A JPH0649146B2 (ja) | 1985-06-07 | 1985-06-07 | 酸化触媒 |
| EP86107639A EP0205102B1 (en) | 1985-06-07 | 1986-06-05 | Perovskite-type oxidation catalysts and method for preparing the catalysts |
| DE8686107639T DE3681966D1 (de) | 1985-06-07 | 1986-06-05 | Oxydationskatalysatoren der perovskitgruppe und verfahren zur herstellung. |
| US06/871,551 US4748143A (en) | 1985-06-07 | 1986-06-06 | Perovskite-type oxidation catalysts and method for preparing the catalysts |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60124473A JPH0649146B2 (ja) | 1985-06-07 | 1985-06-07 | 酸化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61283348A JPS61283348A (ja) | 1986-12-13 |
| JPH0649146B2 true JPH0649146B2 (ja) | 1994-06-29 |
Family
ID=14886387
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60124473A Expired - Fee Related JPH0649146B2 (ja) | 1985-06-07 | 1985-06-07 | 酸化触媒 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4748143A (ja) |
| EP (1) | EP0205102B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0649146B2 (ja) |
| DE (1) | DE3681966D1 (ja) |
Families Citing this family (25)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4957718A (en) * | 1987-11-24 | 1990-09-18 | Uop | Process for reducing emissions of sulfur oxides and composition useful in same |
| JPH0638919B2 (ja) * | 1989-04-25 | 1994-05-25 | 吉田工業株式会社 | ペロブスカイト型酸化物触媒の製造法 |
| CN1022542C (zh) * | 1990-07-26 | 1993-10-27 | 北京大学 | 钙钛矿型稀土复合氧化物燃烧催化剂 |
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| KR0166148B1 (ko) * | 1995-09-05 | 1998-12-15 | 강박광 | 고분산 혼합 금속산화물 담지 촉매의 제조방법 |
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| US5977017A (en) | 1996-04-10 | 1999-11-02 | Catalytic Solutions, Inc. | Perovskite-type metal oxide compounds |
| US5939354A (en) * | 1996-04-10 | 1999-08-17 | Catalytic Solutions, Inc. | Perovskite-type metal oxide compounds and method for preparing the compounds |
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| JP2884082B1 (ja) * | 1998-03-10 | 1999-04-19 | 工業技術院長 | 低級炭化水素の酸化的縮合反応用触媒およびそれを用いる低級炭化水素の酸化的縮合方法 |
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| KR102434321B1 (ko) | 2016-11-14 | 2022-08-18 | 리써치 트라이앵글 인스티튜트 | 페로브스카이트 촉매 및 이의 용도 |
| CN111054352B (zh) * | 2018-10-16 | 2022-07-12 | 中国石油化工股份有限公司 | 用于pta氧化尾气净化的整体式非贵金属催化剂及其制备方法 |
| CN111054368B (zh) * | 2018-10-16 | 2022-07-12 | 中国石油化工股份有限公司 | 用于pta装置氧化尾气处理的整体式非贵金属催化剂及用途 |
| US11452970B2 (en) | 2019-02-28 | 2022-09-27 | Research Triangle Institute | Calcium cobalt zirconium perovskites as oxygen-selective sorbents for gas separation |
| CN109762985B (zh) * | 2019-03-20 | 2024-03-05 | 中国恩菲工程技术有限公司 | 稀土氧化物的提取装置 |
| CN117582990B (zh) * | 2023-11-30 | 2025-11-11 | 东北石油大学 | 一种双钙钛矿催化木质素热解制取酚类化合物的方法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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-
1985
- 1985-06-07 JP JP60124473A patent/JPH0649146B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1986
- 1986-06-05 DE DE8686107639T patent/DE3681966D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1986-06-05 EP EP86107639A patent/EP0205102B1/en not_active Expired
- 1986-06-06 US US06/871,551 patent/US4748143A/en not_active Expired - Lifetime
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| 日本化学会誌，１９８０〔１１〕，中村，御園生，米田Ｐ．１６７９−１６８４ |
Also Published As
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