JPS61283348A - 酸化触媒 - Google Patents

酸化触媒

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JPS61283348A
JPS61283348A JP60124473A JP12447385A JPS61283348A JP S61283348 A JPS61283348 A JP S61283348A JP 60124473 A JP60124473 A JP 60124473A JP 12447385 A JP12447385 A JP 12447385A JP S61283348 A JPS61283348 A JP S61283348A
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研二 田畑
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は各種排気ガスの浄化あるいは脱臭用の触媒とし
であるいは灯油、軽油等を触媒燃焼させる酸化触媒に関
するものである。
従来の技術 一般に未燃の炭化水素を空気の存在下、炭酸ガスと水蒸
気に完全酸化させる酸化触媒については白金、パラジク
ム、ロジウム等の白金族が最も活性が高い。このためコ
ージライト、ムライト等各種無機耐熱材料をハニカム状
等に成型したものにｒ−アルミナ等の表面積の高い無機
＃熱材料をアンダーコートしたのち、白金族を担持した
ものが酸化触媒として使用されている。次にコバルト、
ニッケル、鉄等のいわゆる卑金属については単独の酸化
物としては酸化活性が白金族に比較して低いこと、耐熱
性が低いことが問題であり完全酸化用触媒としてはほと
んど使用されていない。これらの欠点を押えるために、
最近各種複合酸化物が検討されており特にベロゲスカイ
ト構造を有するものが耐熱性が高く、さらにその酸化活
性は白金族に匹敵することが報告されている。（中村、
御園生ら、白化、１９８０．１６７９） 発明が解決しようとする問題点 白金、ロジウム、パラジウム等の白金族元素は前述した
ように酸化触媒として酸化活性が高いがコスト的に高く
、＃熱性がＱ＜ｓｏｏ℃以上の温度で長時間使用してい
ると白金族の粒子径が増大し熱的劣化をおこし、活性が
低下する。一方コバルト、ニツケノへ鉄等の遷移金属の
各種組合せによる複合酸化物については最近ペロプスカ
イト型構造をもったものが活性が高いということで各種
研究されている。これらはいづれも希土類、特にランタ
ンとコバルト、鉄、ニッケル等の遷移金属の複合酸化物
あるいはＡサイトの一部をストロンチウム等のアルカリ
土類金属で置換したものについて検討したものである。
しかしながらこれらのベロゲスカイト触媒を構成する元
素の中で希土類元素がコストの中で占める割合は非常に
高く特に希土類元素は分離が非常に困難な為単−な希土
類元素、例えばランタン等を使うとすると工業化した場
合コストが非常に高くつくという問題がある。
本発明はこのようにペロプスカイト触媒を構成するうえ
で基本となるコストに関係する問題を解決しようとする
ものである。
問題点を解決するための手段 この１問題を解決するために希土類元素の原料となるモ
ナズ石等の原鉱石を直接硝酸に溶かし一部コバルト、鉄
、ニッケル等の遷移金属酸化物も硝酸にとかした後、両
液を混合したものをカセイソーダ、アンモニア等のアル
カリで沈澱した後焼成するという手段を取った。さらに
混合希土の組成にあわせてコバルト、鉄、ニッケル等の
遷移金属の量を量論比から増減することにより調整する
という手段を取った。
作　　用 ペロプスカイト構成する元素を触媒という点からみた場
合酸化活性はＢサイトにあるコバルト、ニッケル、鉄等
の遷移金属の活性に左右される。
Ａサイトを占める希土類元素はそのイオン半径の遣い等
により希土類元素の種類により若干活性は変化するが、
本質的に大きな変化はない。、いい換えるならば、Ａサ
イトを占める希土類元素は高温でも安定なペロプスカイ
ト構造を維持するためのもので、活性は主としてＢサイ
トの遷移金属によっている。この為原鉱石から直接作製
した混合希土からペロプスカイト構造を構成し触媒活性
と共に表面分析を行った所、希土類元素により表面に析
出しやすい元素とそうでない元素があり、表面的には当
初予想していた均一なペロプスカイト構造が出来ていな
いことが分った。特にランタン、セリタム等は表面に析
出しやすく、Ｂサイトのコバルト、ニッケル等の遷移金
属は量論比よりも非常に少くなっていることが分った。
この結果触媒活性が非常に低下していた。この為、コバ
ルト、ニッケル等の遷移金属元素を触媒調整時量論比以
上加えることにより、表面的に量論比に一致した触媒を
調整することが出来、単独の希土類元素を用いた場合と
変わらない活性を得ることが出来た。
実施例 以下本発明の一実施例について説明する。触媒Ａは本発
明によるもので混合希土類酸化物及びコバルト酸化物を
硝酸にとかした後、カセイソーダ溶液により沈澱し、洗
浄の後４０・０℃で仮焼後８５０℃で１０時間焼成した
ものである。但しコバルト酸化物はペロプスカイトを構
成するに必要な量論比より５％過剰にしである。焼成後
の粉末を表面分析した結果、量論比どうりのベロゲスカ
イト構造が出来ていた。次にこの粉末をコージライトハ
ニカムに５％担持したものが触媒Ａである。
触媒Ｂはコージライトハニカムにγ−アルミナをアンダ
ーコーティングした後、白金を０．１％担持したもので
、４００℃で処理しである。この触媒Ａと触媒Ｂを空間
速度８００００ｈ　１でプロパンの酸化活性をＳＯＯ℃
で調べると触媒Ａの転換率は７０％であり触媒Ｂでは６
３％であった。さらにこの触媒Ａと触媒Ｂを９００℃で
２０時間処理すると触媒Ａの転換率は６７％であったが
、触媒Ｂは３８％まで低下していた。
発明の効果 実施例に示したごとく本発明による混合希土からペロプ
スカイトを構成しさらに遷移金属量を調整することによ
り次のような効果がある。
（１）原鉱石を分離していない混合布上を用いるのでコ
ストが従来の単一元素を用いる場合に比較し１／２〜１
／３と安くなった。
２　混合布上の組成の変化あるいは混合布上を用いたこ
とによる活性の低下も遷移金属量を調整することにより
触媒として働く表面は均一なペロプスカイト層を構成す
ることが出来、安定した活性を得ると七が出来た。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）結晶構造としてペロブスカイト型構造（ＡＢＯ＿
    ３）を有する複合酸化物を構成元素として、Ａはランタ
    ン、プラセオジウム等の各種希土類の混合希土を用い、
    Ｂはコバルト、ニッケル、鉄等の遷移元素から選択した
    ものを用いると共に、混合希土の組成により、Ｂサイト
    を構成する遷移元素の量を量論比から０％から２０％範
    囲で増減することにより調整した酸化触媒。
  2. （２）ペロブスカイト構造を有する上記複合酸化物を、
    アルミナ、シリカ、コージライト、ムライト等の無機耐
    熱材料を断面が格子状あるいは六角形のハニカム構造に
    したもの、あるいは不定形発泡多孔体であるセラミック
    フォームに担持した特許請求の範囲第１項記載の酸化触
    媒。
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