JPH069759A - 積層板用エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

積層板用エポキシ樹脂組成物

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JPH069759A
JPH069759A JP16910892A JP16910892A JPH069759A JP H069759 A JPH069759 A JP H069759A JP 16910892 A JP16910892 A JP 16910892A JP 16910892 A JP16910892 A JP 16910892A JP H069759 A JPH069759 A JP H069759A
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正和 吉沢
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充 山本
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武臣 島村
Hisashi Ikeda
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    • H05K1/02Details
    • H05K1/03Use of materials for the substrate
    • H05K1/0313Organic insulating material
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 ビスフェノールA型エポキシ樹脂とフェノー
ルノボラック型エポキシ樹脂とテトラブロモビスフェノ
ールAとの共重合体等のエポキシ樹脂と、硬化剤として
軟化点90℃以下のビスフェノールノボラック樹脂とを
必須成分として含有。 【効果】 積層板にした時の耐湿性、耐半田性、プリプ
レグの外観、基材の密着性良好。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、新規なエポキシ樹脂組
成物に関し、更に詳しく言えば積層板(プリント配線
板)において、耐湿性、耐湿・半田性、耐マイグレーシ
ョン性、機械的強度および靱性などの諸特性にバランス
のとれた電気絶縁材料としてのエポキシ樹脂組成物に関
するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、プリント配線板の積層板は、多層
化・薄物化・配線パターンの高密度化が進み、積層板に
対する要求特性も厳しく、特に耐湿後の耐半田特性及び
耐マイグレーション性は、その中でも最も重要な項目で
あり、特性向上の要求が高まっている。
【0003】このため積層板に用いられるエポキシ樹脂
組成物としては、硬化物の耐熱性向上(熱時密着性向
上)の他、密着性(強靱性)、耐湿性の向上(低吸水率
化)、樹脂配合ワニスの含浸性の向上(低粘度化)等を
付与し得るものが求められている。
【0004】これまで積層板用のエポキシ樹脂組成物に
用いられる硬化剤としては、一般的に潜在性の硬化剤で
ある、ジシアンジアミド(以下DICYと称する)が使
用されてきたが、耐湿性の改善効果が充分なものでなか
く、とても上記の要求特性を満足させることはできなか
った。
【0005】そこで、従来より硬化物の耐湿性を向上せ
しめるための硬化剤として例えば特公平4−5043号
公報には、硬化剤としてノボラック樹脂を使用する技術
が開示されている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記特公平4
−5043号公報記載のノボラック型硬化剤を用いた場
合は、DICY硬化系よりも耐湿性(低吸水率化)が改
善されるものの、基材への含浸性不良によるプリプレグ
の外観不良、基材間若しくは基材銅箔間の密着性の低
下、及び、積層板の耐半田性が悪いという課題を有して
いた。
【0007】本発明が解決しようとする課題は、プリン
ト配線板の積層板にした時の耐湿性、が優れる上に、更
にプリプレグの外観、基材間若しくは基材銅箔間の密着
性、積層板の耐半田性に著しく優れるエポキシ樹脂組成
物を提供することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、硬化剤として軟化
点が90℃以下のビスフェノールノボラック樹脂を用い
ることにより、耐湿・耐半田性、耐マイグレーション性
はもとよりのこと、プリプレグの外観、密着性、等に優
れた、非常にバランスの良好な積層板が得られることを
見い出し本発明を完成するに至った。
【0009】即ち本発明は、(A)エポキシ樹脂と、
(B)軟化点が90℃以下のビスフェノールノボラック
樹脂とを必須成分とすることを特徴とする積層板用エポ
キシ樹脂組成物に関する。
【0010】本発明で用いる(B)軟化点が90℃以下
のビスフェノールノボラック樹脂とては、特に限定され
るものではないが、ビスフェノール類の1種類以上とア
ルデヒド類とで重縮合を行ったもの、或いはその重縮合
物にビスフェノール類単体を1種類以上を混合して使用
したもので、しかもその軟化点が90℃以下のものであ
る。
【0011】ビスフェノール類としては、例えば2,2
−ビス(4,4’−ヒドロキシフェニル)プロパンを主
成分とするフェノール類などがあげられ、具体的にはビ
スフェノールA、ビスフェノールFの他、テトラブロモ
ビスフェノールAに代表される臭素化ビスフェノール類
等が挙げられるが、中でも本発明の効果が著しくなる点
からビスフェノールAが好ましい。
【0012】本発明で用いる上記ビスフェノールノボラ
ック樹脂はその軟化点が90℃以下のものであるが、な
かでも、60℃〜90℃であることが、耐熱性、プリプ
レグ作製時の基材への含浸性、積層板での基材・銅箔間
の密着性に優れる点から好ましい。
【0013】また、ビスフェノール類とアルデヒド類と
の重縮合物の合成方法としては、特に限定されるもので
はないが、例えばビスフェノール類とアルデヒド類とを
酸性触媒下で反応させる方法などががあげられる。この
際に使用されるアルデヒド類としては通常ノボラック樹
脂として使用されるもので、ホルムアルデヒド、アセト
アルデヒド、ベンズアルデヒドなどがあげられ、これら
に限定されるものではないが、中でも合成上取扱いが容
易である点からホルムアルデヒドが好ましい。
【0014】また、これらのアルデヒド類は水溶液、重
合体あるいはガス状のものであってもよく、ホルムアル
デヒドにおいてはホルマリン、パラホルムなどが例示さ
れる。 酸触媒としては通常ノボラック樹脂の反応に使
われるものが使用でき、塩酸、硫酸、リン酸などの鉱
酸、蓚酸、蟻酸、パラトルエンスルホン酸などの有機酸
が挙げられる。反応させるフェノール類とアルデヒド類
との比は、特に限定されるものではないが、上述の適切
な軟化点に調製する上でフェノール類1モルに対してア
ルデヒド類を0.7モル未満とするのが好ましい。
【0015】本発明において使用する(A)エポキシ樹
脂は、特に限定される物ではないが、一分子中にエポキ
シ基を少なくとも2個以上有する多官能エポキシ樹脂が
好ましく、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、
ビスフェノールAD型エポキシ樹脂、ビスフェノールF
型エポキシ樹脂、ビスフェノールヘキサフルオロアセト
ンジグリシジルエーテル、ビスベ−タ−トリフルオロメ
チルジグリシジルビスフェノールA、テトラメチルビス
フェノールA型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノ
ールA型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールA
とビスフェノールAとの共縮合により得られた処の臭素
化エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、レ
ゾルシノージグリシジルエーテル等のその他の2官能型
エポキシ樹脂、
【0016】1,6−ジグリシジルオキシナフタレン型
エポキシ樹脂、1−(2,7−ジグリシジルオキシナフ
チル)−1−(2−グリシジルオキシナフチル)メタ
ン、1,1−ビス(2,7−ジグリシジルオキシナフチ
ル)メタン、1,1−ビス(2,7−ジグリシジルオキ
シナフチル)−1−フェニル−メタン等のナフタレン系
エポキシ樹脂、
【0017】フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノ
ールAノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールAD
ノボラック樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂、臭素化ビスフェノールAノボラック型エポキシ
樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、
【0018】シクロヘキセンオキサイド基を有するエポ
キシ樹脂、トリシクロデセンオキサイド基を有するエポ
キシ樹脂、シクロペンテンオキサイド基を有するエポキ
シ樹脂、ジシクロペンタジエンのエポキシ化物等の環式
脂肪族エポキシ樹脂、フタル酸ジグリシジルエステル、
テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル、ヘキサヒ
ドロフタル酸ジグリシジルエステル、ジグリシジルp−
オキシ安息香酸、ダイマー酸グリシジルエステル、トリ
グリシジルエステル等のグリシジルエステル型エポキシ
樹脂、テトラグリシジルアミノジフェニルメタン、トリ
グリシジルp−アミノフェノール、テトラグリシジルm
−キシリレンジアミン等のグリシジルアミン型エポキシ
樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、トリグリシジルイ
ソシアヌレート等の複素環式エポキシ樹脂、
【0019】フロログリシノールトリグリシジルエーテ
ル、トリヒドロキシビフェニルトリグリシジルエーテ
ル、トリヒドロキシフェニルメタントリグリシジルエー
テル、グリセリントリグリシジルエーテル、2−[4−
(2,3−エポキシプロポキシ)フェニル]−2−[4
−[1,1−ビス[4−(2,3−エポキシプロポキ
シ)フェニル]エチル]フェニル]プロパン、1,3−
ビス[4−[1−[4−(2,3−エポキシプロポキ
シ)フェニル]−1−[4−[1−[4−(2,3−エ
ポキシプロポキシ)フェニル]−1−メチルエチル]フ
ェニル]エチル]フェノキシ]−2−プロパノール等の
3官能型エポキシ樹脂、テトラヒドロキシフェニルエタ
ンテトラグリシジルエーテル、テトラグリシジルベンゾ
フェノン、ビスレゾルシノールテトラグリシジルエーテ
ル、テトラグリシドキシビフェニル等の4官能型エポキ
シ樹脂などが挙げられる。
【0020】上記エポキシ樹脂はそれぞれ単独で使用し
てもよいし、2種以上の混合物として、また、2種以上
の混合物とビスフェノール類との共重合体若しくは該共
重合体とその他のエポキシ樹脂との混合物として用いて
も良い。共重合体としては、特に限定されるものではな
いが、例えばノボラック型エポキシ樹脂とビスフェノー
ル型エポキシ樹脂とビスフェノール類との共重合体、ビ
スフェノール型エポキシ樹脂と上記3官能及び/又は4
官能型エポキシ樹脂とビスフェノール類との共重合体等
が挙げられる。
【0021】上記エポキシ樹脂のエポキシ当量は、通常
100〜2000であるが、中でも本発明の効果が一段
と顕著になる点から150〜1000であることが好ま
しい。
【0022】これらの中でもノボラック型エポキシ樹脂
とその他のエポキシ樹脂との混合物、又はノボラック型
エポキシ樹脂とビスフェノール型エポキシ樹脂とビスフ
ェノール類との共重合体が硬化物の耐熱性向上効果に優
れる点から好ましく、特にノボラック型エポキシ樹脂と
ビスフェノール型エポキシ樹脂とビスフェノール類との
共重合体を用いた場合この効果が顕著なものとなる。
【0023】また、該共重合体は更にその他のエポキシ
樹脂を併用してもよい。上記ノボラック型エポキシ樹脂
とビスフェノール型エポキシ樹脂とビスフェノール類と
の共重合体を具体的に挙げるならば、例えばビスフェノ
−ルA型エポキシ樹脂とフェノールノボラック型エポキ
シ樹脂とテトラブロモビスフェノールAとの共重合エポ
キシ樹脂、ビスフェノ−ルA型エポキシ樹脂とオルソク
レゾールノボラック型エポキシ樹脂とテトラブロモビス
フェノールAとの共重合エポキシ樹脂、ビスフェノ−ル
A型エポキシ樹脂とビスフェノールA型ノボラックエポ
キシ樹脂とテトラブロモビスフェノールAとの共重合エ
ポキシ樹脂、ビスフェノ−ルA型エポキシ樹脂とブロモ
化フェノールノボラック型エポキシ樹脂とテトラビスフ
ェノールAとの共重合エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルA
型エポキシ樹脂とブロム化フェノールノボラック型エポ
キシ樹脂とテトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹
脂とテトラブロモビスフェノールAとの共重合エポキシ
樹脂等があげられるが、これらの中でも更に、ビスフェ
ノ−ルA型エポキシ樹脂とブロモ化フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂とテトラブロモビスフェノールAとの
共重合エポキシ樹脂等のハロゲン化フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂とビスフェノール型エポキシ樹脂とビ
スフェノール類との共重合体が耐熱性とプリプレグ外観
とに優れる点から好ましい。
【0024】上記ノボラック型エポキシ樹脂(以下、a
成分とする)とビスフェノール型エポキシ樹脂(以下、
b成分とする)とビスフェノール類(以下、c成分とす
る)との共重合体の製造方法は特に制限されるものでは
ないが、例えば次の様な方法が挙げられる。 (1)ノボラック型エポキシ樹脂(b)とビスフェノー
ル型エポキシ樹脂(b)とビスフェノール類(c)を一
括に仕込んでグラフト化反応を行う方法。 (2)ノボラック型エポキシ樹脂(a)とビスフェノー
ル類(c)とを予め反応させた後、それとビスフェノー
ル型エポキシ樹脂(b)との反応を行う方法。 (3)ビスフェノール型エポキシ樹脂(b)とビスフェ
ノール類(c)を予め反応させた後、それとノボラック
型エポキシ樹脂(a)との反応を行う方法。
【0025】ノボラック型エポキシ樹脂(a)とビスフ
ェノール型エポキシ樹脂(b)とビスフェノール類
(c)との反応割合は特に制限されるものではないが、
通常ノボラック型エポキシ樹脂(a)とビスフェノール
型エポキシ樹脂(b)との重量比(a)/(b)が10
/90〜80/20で、ノボラック型エポキシ樹脂
(a)とビスフェノール型エポキシ樹脂(b)の合計重
量とビスフェノール類(c)との重量比{(a)+
(b)}/(c)が、100/10〜100/70とな
る反応割合である。
【0026】また上記(1)〜(3)に本発明の特定構
造のエポキシ樹脂の製造方法を例示したが、以下に上記
(1)の製造方法を例にとって詳細に説明する。(1)
の製造方法の反応条件は、必要充分なグラフト化率が得
られ、かつゲル化が起こらない様な条件であれば制限は
ないが、必要に応じて触媒の存在下、上記原料を100
〜200℃で1〜10時間反応させればよい。
【0027】この際に使用できる触媒としては、例えば
水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属水
酸化物、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン等
の第三級アミン、テトラメチルアンモニウムクロライド
等の第4級アンモニウム塩、イミダゾール化合物等が挙
げられる。
【0028】反応を行うに際しては、必要に応じて有機
溶媒を用いてもよい。有機溶媒としては、例えばトルエ
ン、キシレン、ソルベッソ等が挙げられる。本発明の製
造方法で得られたエポキシ樹脂は、電絶積層板用として
極めて有用であるが、硬化剤と組み合わせによって、例
えば接着剤、注型、塗料等の各種用途に使用できる。
【0029】本発明におけるエポキシ樹脂と硬化剤の配
合割合は、通常、エポキシ樹脂中のエポキシ基1個に対
して硬化剤のフェノール性水酸基が0.2〜2.0個と
なる割合の範囲内であるが、耐熱性、耐湿性及び機械的
強度のバランスに優れる点から好ましくは、0.5〜
1.5個である。
【0030】本発明のエポキシ樹脂組成物において、種
々の硬化促進剤を併用してもよい。それらは、従来公知
のものでよく、例えば、ベンジルジメチルアミンの如き
3級アミン類、各種イミダゾール類、3級ホスフィン類
または各種金属化合物などの公知慣用化合物が挙げられ
る。
【0031】本発明のエポキシ樹脂組成物において使用
される溶剤としては、特に限定されず、必要に応じて種
々のものが使用出来る。 例えば、アセトン、メチルエ
チルケトン、トルエン、キシレン、メチルイソブチルケ
トン、酢酸エチル、エチレングリコールモノメチルエー
テル、N,N−ジメチルホルムアミド、メタノール、エ
タノールなどが挙げられ、これらの溶剤は、適宜に2種
または、それ以上の混合溶剤として使用することも可能
である。
【0032】本発明のエポキシ樹脂組成物には、さらに
必要に応じて種々の添加剤、難燃剤、充填剤等を適宜配
合することが出来る。
【0033】
【実施例】以下、実施例により本発明をより詳細に説明
するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0034】合成例1 (硬化剤の合成例) ビスフェノールA228部、41.5%ホルマリン1
4.5部、および蓚酸2.3部を加え、混合物の沸点温
度以上において、2時間反応させた。反応終了後、常圧
下にて180℃まで昇温し、さらに減圧下にて水を除去
し、軟化点75℃のノボラック樹脂を得た。
【0035】以下この硬化剤を「B−1」と略記する。
【0036】合成例2 (硬化剤の合成例) ビスフェノールA228部、41.5%ホルマリン2
5.3部、および蓚酸2.3部を加え、合成例1と同様
の方法で反応させ、軟化点90℃のノボラック樹脂を得
た。
【0037】以下この硬化剤を「B−2」と略記する。
【0038】合成例3 (硬化剤の合成例) ビスフェノールA228部、41.5%ホルマリン4
4.8部、および蓚酸2.3部を加え、合成例1と同様
の方法で反応させ、軟化点103℃のノボラック樹脂を
得た。
【0039】以下この硬化剤を「B−3」と略記する。
【0040】合成例4 (主剤の合成例) ビスフェノールA型エポキシ樹脂 EPICLON 850
[大日本インキ化学工業(株)製、エポキシ当量18
8]の50部と、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂
EPICLON N−673 [大日本インキ化学工業
(株)社製、エポキシ当量215、軟化点76℃]の1
5部からなる混合物に、テトラブロモビスフェノールA
の35部を加えて120℃に加熱、攪拌し、さらに2−
メチルイミダゾール0.01部を添加して150℃で4
時間反応させ、エポキシ当量が485でかつ臭素含有量
が20%となる固形の樹脂を得た。
【0041】以下、これを樹脂(A−1)と略記する。
【0042】合成例5 (主剤の合成例) EPICLON N−673、15部の代わりにフェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂 EPICLON N−740 [大
日本インキ化学工業(株)製 エポキシ当量180]1
5部を用いた以外は、合成例4と同様にして、エポキシ
当量 455、かつ、臭素含有量20%なる固形のエポ
キシ樹脂を得た。
【0043】以下、これを樹脂(A−2)と略記する。
【0044】合成例6 (主剤の合成例) EPICLON N−673、15部の代わりにビスフェノー
ルAノボラック型エポキシ樹脂 EPICLON N−865
(大日本インキ化学工業(株)製、エポキシ当量20
5、軟化点 70℃、)15部を用いた以外は、合成例
4と同様にして、エポキシ当量 480、かつ、臭素含
有量 20%なる固型のエポキシ樹脂を得た。 以下こ
れを樹脂(A−3)と略記する。
【0045】合成例7 (主剤の合成例) EPICLON 850[大日本インキ化学工業(株)製、エ
ポキシ当量188]60部と、臭素化フェノールノボラ
ック型エポキシ樹脂 EPICLON N−135[同社製
エポキシ当量 280、臭素含有量 35%]15部か
らなる混合物にテトラブロモビスフェノールAの25部
を加えて120℃に加熱、攪拌し、更に2−メチルイミ
ダゾールの0.01部を添加して150℃で4時間反応
させ、エポキシ当量が360でかつ、臭素含有量が20
%なる固形のエポキシ樹脂を得た。 以下、これを樹脂
(A−4)と略記する。
【0046】合成例8 (主剤の合成例) EPICLON 850[大日本インキ化学工業(株)製、エ
ポキシ当量188]50部と、臭素化エポキシ樹脂 EPI
CLON 152[同社製、エポキシ当量360、臭素含有
量47%]10部と、臭素化フェノールノボラック型エ
ポキシ樹脂 EPICLON N−135 [同社製 エポキ
シ当量 280、臭素含有量 35%]15部からなる
混合物にテトラブロモビスフェノールAの25部を加え
て120℃に加熱、攪拌し、更に2−メチルイミダゾー
ルの0.01部を添加して150℃で4時間反応させ、
エポキシ当量が392でかつ、臭素含有量が25%なる
固形のエポキシ樹脂を得た。 以下、これを樹脂(A−
5)と略記する。
【0047】合成例9 (主剤の合成例) ナフタレン型エポキシ樹脂 EPICLON HP−4032
[大日本インキ化学工業(株)製、エポキシ当量15
0]20部とビスフェノールAノボラック型エポキシ樹
脂 EPICLON N−865[同社製、エポキシ当量20
5、軟化点70℃]40部、臭素化エポキシ樹脂 EPICL
ON 152[同社製、エポキシ当量360、臭素含有量
47%]の40部を120℃にて溶融混合して、エポキ
シ当量が230でかつ臭素含有量が19%なる固形のエ
ポキシ樹脂を得た。 以下これを樹脂(A−6)と略記
する。
【0048】実施例1〜4および比較例1〜3 第1表に示す配合に従って主剤を調製し、各別にメチル
エチルケトンで溶解させた。
【0049】次いで、第1表に記載された硬化剤(ノボ
ラック樹脂を硬化剤として使用する場合は硬化剤を予
め、メチルエチルケトンに溶解させて使用した。また、
ジシアンジアミドを硬化剤として使用する場合には予
め、メチルセロソルブに溶解させて使用した)と硬化促
進剤としてジメチルベンジルアミンを加えて、配合エポ
キシ樹脂組成物の不揮発分(N.V.)が55%となるよ
うに最終的にメチルエチルケトンにて混合溶液を調整し
エポキシ樹脂組成物を得た。
【0050】この際の硬化剤の量としては、主剤エポキ
シ樹脂中のエポキシ当量に対して1.0当量となるよう
な割合にし、他方、硬化促進剤としては、主剤のエポキ
シ樹脂100部に対して0.2部となる割合とした。
【0051】しかるのち、それぞれの混合溶液を用いて
下記の如き条件で硬化させて両面銅張積層板を試作し
た。次いで、積層板は、エッチング処理を施し、銅箔除
去した後、下記の条件において各物性試験を行った。結
果を第1表に示す。
【0052】(積層板作製条件) 基 材 :ガラスクロス(#7628タイプ) プライ数 :8 プリプレグ化条件:160℃/3分 銅 箔 :35μ 硬化条件 :170℃にて1時間−40kg/cm2 成型後板厚:1.5mm 樹脂含有量:38% (各物性試験の測定条件) ガラス転移点:昇温スピード 3℃/min プレシャークッカーテスト(PCT):120℃水蒸気
下中で、所定時間試験片を処理した。
【0053】耐半田性試験:PCT処理後260℃の半
田浴に20sec浸漬して評価を行った。評価は、その試
験片の外観、特にミーズリングの有無を目視判定により
行った。
【0054】○:全く異常なし △:わずかにミーズリ
ング発生 ×:ミーズリング有り
【0055】実施例5〜8及び比較例4、5 第2表に従って、主剤及び硬化剤を調製する他は、実施
例1〜4及び比較例1〜3と同様にしてエポキシ樹脂組
成物を得た。
【0056】次いで実施例1〜4及び比較例1〜3と同
様にして両面銅張積層板を作製し、各種物性試験を行っ
た。結果を第2表に示す。
【0057】
【表1】
【0058】
【表2】 (ここで、第1表中、*1:臭素化エポキシ樹脂[大日
本インキ化学工業(株)製]エポキシ当量490、臭素含有
量21.5%、*2:オルソクレゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂[大日本インキ化学工業(株)製]エポキシ当量
215、軟化点73℃ である。)
【0059】
【発明の効果】本発明によれば、プリント配線板の積層
板とした時の耐湿性、プリプレグの外観、基材間若しく
は基材銅箔間の密着性及び耐半田性が著しく優れたもの
となるエポキシ樹脂組成物を提供できる。
【0060】上記積層板は、更に耐熱性、耐マイグレー
ション性も優れる。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (A)エポキシ樹脂と、(B)軟化点が
    90℃以下のビスフェノールノボラック樹脂とを必須成
    分とすることを特徴とする積層板用エポキシ樹脂組成
    物。
  2. 【請求項2】 樹脂(B)が、その軟化点が90〜60
    ℃のものである請求項1記載の組成物。
  3. 【請求項3】 エポキシ樹脂(A)が、ノボラック型エ
    ポキシ樹脂とその他のエポキシ樹脂とを含有する混合
    物、又はノボラック型エポキシ樹脂とビスフェノール型
    エポキシ樹脂とビスフェノール類との共重合体である請
    求項1又は2記載の組成物。
  4. 【請求項4】 エポキシ樹脂(A)が、ノボラック型エ
    ポキシ樹脂とビスフェノール型エポキシ樹脂とビスフェ
    ノール類との共重合体である請求項3記載の組成物。
  5. 【請求項5】 ノボラック型エポキシ樹脂が、ハロゲン
    化ノボラック型エポキシ樹脂である請求項4記載の組成
    物。
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