JPH07122301A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH07122301A JPH07122301A JP5268789A JP26878993A JPH07122301A JP H07122301 A JPH07122301 A JP H07122301A JP 5268789 A JP5268789 A JP 5268789A JP 26878993 A JP26878993 A JP 26878993A JP H07122301 A JPH07122301 A JP H07122301A
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- Japan
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- battery
- negative electrode
- aqueous electrolyte
- electrolyte secondary
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 負極に炭素材料を用いる非水電解質二次電池
の充放電サイクル特性を向上する。 【構成】 充放電に対して可逆性を有する正極と炭素材
料を主活物質とする負極とをセパレータを介して交互に
重ねて成る極板群の一部を熱収縮性樹脂フィルムで覆う
ことにより、充放電に伴う膨張、収縮による極板の緩み
を抑制し、サイクル特性を向上させる。
の充放電サイクル特性を向上する。 【構成】 充放電に対して可逆性を有する正極と炭素材
料を主活物質とする負極とをセパレータを介して交互に
重ねて成る極板群の一部を熱収縮性樹脂フィルムで覆う
ことにより、充放電に伴う膨張、収縮による極板の緩み
を抑制し、サイクル特性を向上させる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高エネルギー密度を有
する非水電解質二次電池に関するものである。
する非水電解質二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウムまたはリチウム化合物を負極と
する非水電解質二次電池は、高電圧で高エネルギー密度
が期待され、盛んに研究がなされている。これまでに、
非水電解質二次電池の正極活物質としてＶ2Ｏ5、Ｃｒ2
Ｏ5、ＭｎＯ2、ＴｉＳ2などが知られている。近年、よ
り高エネルギー密度を有する４ボルト級の非水電解質二
次電池の正極活物質としてＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＣｏ
Ｏ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＦｅＯ2などが注目されてい
る。特に、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉＯ2やＬｉＦｅＯ2は
低コストであることや、原料供給が安定しており、大容
量の非水電解質二次電池の活物質として活発な研究が行
われている。一方、負極活物質としては、安全性やレー
ト特性などの点から金属リチウムに代わり、炭素材料が
注目を集めている。特に、黒鉛化度の進んだ黒鉛粉末
は、高容量で、放電電位が金属リチウムに比べ約０．１
Ｖ貴であり、電池電圧の低下が少ないという特徴を有し
ており、盛んに研究がなされている。
する非水電解質二次電池は、高電圧で高エネルギー密度
が期待され、盛んに研究がなされている。これまでに、
非水電解質二次電池の正極活物質としてＶ2Ｏ5、Ｃｒ2
Ｏ5、ＭｎＯ2、ＴｉＳ2などが知られている。近年、よ
り高エネルギー密度を有する４ボルト級の非水電解質二
次電池の正極活物質としてＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＣｏ
Ｏ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＦｅＯ2などが注目されてい
る。特に、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉＯ2やＬｉＦｅＯ2は
低コストであることや、原料供給が安定しており、大容
量の非水電解質二次電池の活物質として活発な研究が行
われている。一方、負極活物質としては、安全性やレー
ト特性などの点から金属リチウムに代わり、炭素材料が
注目を集めている。特に、黒鉛化度の進んだ黒鉛粉末
は、高容量で、放電電位が金属リチウムに比べ約０．１
Ｖ貴であり、電池電圧の低下が少ないという特徴を有し
ており、盛んに研究がなされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところが、負極に黒鉛
粉末などのリチウムイオンをインターカーレートする物
質を用いた場合、電池の充放電時にリチウムの吸蔵・放
出を伴い、極板の膨張・収縮を繰り返されることによ
り、極板が緩み、負極活物質（炭素材料）間の接触が悪
くなる。その結果、極板の集電能力が低下し、電池の充
放電サイクルに伴う容量低下が生じるという問題点があ
った。この対応策として、負極に繊維状の黒鉛などを添
加し、極板の集電のネットワークを形成し、極板の集電
能力を向上させることも行われているが、かさ高い繊維
状の黒鉛を添加する場合、極板の強度を高めるため、結
着剤の増量が必要となり、電池の絶対容量の低下を招く
などの問題が残されている。さらに、繊維状の黒鉛など
を添加しても、負極板の膨張・収縮を抑えることにはな
らず、長期の充放電サイクルには、いまだ問題が残され
ている。従って、本発明は、負極に炭素材料を用いる非
水電解質二次電池の充放電サイクル特性を向上すること
を目的としている。
粉末などのリチウムイオンをインターカーレートする物
質を用いた場合、電池の充放電時にリチウムの吸蔵・放
出を伴い、極板の膨張・収縮を繰り返されることによ
り、極板が緩み、負極活物質（炭素材料）間の接触が悪
くなる。その結果、極板の集電能力が低下し、電池の充
放電サイクルに伴う容量低下が生じるという問題点があ
った。この対応策として、負極に繊維状の黒鉛などを添
加し、極板の集電のネットワークを形成し、極板の集電
能力を向上させることも行われているが、かさ高い繊維
状の黒鉛を添加する場合、極板の強度を高めるため、結
着剤の増量が必要となり、電池の絶対容量の低下を招く
などの問題が残されている。さらに、繊維状の黒鉛など
を添加しても、負極板の膨張・収縮を抑えることにはな
らず、長期の充放電サイクルには、いまだ問題が残され
ている。従って、本発明は、負極に炭素材料を用いる非
水電解質二次電池の充放電サイクル特性を向上すること
を目的としている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は、正極板と負極板とセパレータとからなる
極板群の表面の一部を熱収縮性樹脂フィルムで覆うもの
である。熱収縮性樹脂としては、ポリプロピレン、ポリ
エチレン、架橋ポリオレフィン、ポリ塩化ビニルあるい
はポリエチレンテレフタレートなどを利用することがで
きる。使用する樹脂フィルムとしては、厚みが２０〜４
５μｍ、縦方向の収縮率が５〜１５％、横方向の収縮率
が４０〜６０％のものが適している。
に、本発明は、正極板と負極板とセパレータとからなる
極板群の表面の一部を熱収縮性樹脂フィルムで覆うもの
である。熱収縮性樹脂としては、ポリプロピレン、ポリ
エチレン、架橋ポリオレフィン、ポリ塩化ビニルあるい
はポリエチレンテレフタレートなどを利用することがで
きる。使用する樹脂フィルムとしては、厚みが２０〜４
５μｍ、縦方向の収縮率が５〜１５％、横方向の収縮率
が４０〜６０％のものが適している。
【０００５】
【作用】本発明によれば、正極板と負極板とセパレータ
とから成る極板群の表面の一部を熱収縮性樹脂フィルム
で覆い、フィルムを熱収縮させることにより極板群を外
部から物理的に圧迫することができる。従って、電池の
充放電に伴う膨張・収縮による極板の緩みを抑えること
ができ、充放電サイクルに伴う容量低下を抑制すること
ができる。また、前記熱収縮性樹脂フィルムを界面活性
剤で親水処理することにより、電池容量のバラツキを少
なくすることができる。この界面活性剤としては、オレ
イン酸アミド、オレイン酸アミドエチレンオキサイド付
加物、オレイン酸ジエタノールアミドおよびオレイン酸
ジエタノールアミンなどが用いられる。さらに、極板群
がフィルムで覆われていることから、この極板群を電槽
に挿入する際の作業性を向上することができる。
とから成る極板群の表面の一部を熱収縮性樹脂フィルム
で覆い、フィルムを熱収縮させることにより極板群を外
部から物理的に圧迫することができる。従って、電池の
充放電に伴う膨張・収縮による極板の緩みを抑えること
ができ、充放電サイクルに伴う容量低下を抑制すること
ができる。また、前記熱収縮性樹脂フィルムを界面活性
剤で親水処理することにより、電池容量のバラツキを少
なくすることができる。この界面活性剤としては、オレ
イン酸アミド、オレイン酸アミドエチレンオキサイド付
加物、オレイン酸ジエタノールアミドおよびオレイン酸
ジエタノールアミンなどが用いられる。さらに、極板群
がフィルムで覆われていることから、この極板群を電槽
に挿入する際の作業性を向上することができる。
【０００６】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。 ［実施例１］電池を以下の手順により作製した。正極活
物質であるＬｉＭｎ1.8Ｃｏ0.2Ｏ4は、Ｌｉ2ＣＯ3とＭ
ｎ3Ｏ4とＣｏＣＯ3とを５：６：２のモル比で混合し、
９００℃で加熱することによって合成した。さらに、こ
れを１００メッシュ以下に分級したものを正極活物質と
した。正極活物質１００ｇに対して導電剤の炭素粉末を
１０ｇ、結着剤のポリ４フッ化エチレンの水性ディスパ
ージョンを樹脂分で２０ｇ加え、混練して、ペースト状
にし、チタンの芯材に塗布、乾燥し、圧延して正極とす
る。負極は、負極活物質である黒鉛粉末１００ｇに対し
て２０ｇのポリフッ化ビニリデンを加え、さらにジメチ
ルホルムアミドを溶媒として加え、混練して、ペースト
状にし、ニッケルの芯材に塗布、乾燥し圧延して作製す
る。
物質であるＬｉＭｎ1.8Ｃｏ0.2Ｏ4は、Ｌｉ2ＣＯ3とＭ
ｎ3Ｏ4とＣｏＣＯ3とを５：６：２のモル比で混合し、
９００℃で加熱することによって合成した。さらに、こ
れを１００メッシュ以下に分級したものを正極活物質と
した。正極活物質１００ｇに対して導電剤の炭素粉末を
１０ｇ、結着剤のポリ４フッ化エチレンの水性ディスパ
ージョンを樹脂分で２０ｇ加え、混練して、ペースト状
にし、チタンの芯材に塗布、乾燥し、圧延して正極とす
る。負極は、負極活物質である黒鉛粉末１００ｇに対し
て２０ｇのポリフッ化ビニリデンを加え、さらにジメチ
ルホルムアミドを溶媒として加え、混練して、ペースト
状にし、ニッケルの芯材に塗布、乾燥し圧延して作製す
る。
【０００７】本実施例で使用した角型電池の縦断面図を
図１に示す。この電池の組み立ては、まず図１のように
多孔性ポリプロピレン製セパレータ３を介して、負極２
と正極１とを外側に負極がくるように配置する。この極
板群に厚さ２０μｍのポリ塩化ビニル樹脂製の熱収縮チ
ューブ９をかぶせたのち、熱収縮させ、物理的に圧迫さ
せた極板群を作製する。次に、正極の集電板６に接続し
たリードを正極端子に、負極の集電板７に接続したリー
ドを負極端子５にスポット溶接する。これら極板群を縦
１１０ｍｍ、横７０ｍｍ，幅２５ｍｍのケース４に入れ
る。次に、プロピレンカーボネートとエチレンカーボネ
ートとを体積比１：１の割合で混合した溶媒に１モル／
ｌの過塩素酸リチウムを溶解した電解液を注入し、封口
板８をケースに接着して電池とする。
図１に示す。この電池の組み立ては、まず図１のように
多孔性ポリプロピレン製セパレータ３を介して、負極２
と正極１とを外側に負極がくるように配置する。この極
板群に厚さ２０μｍのポリ塩化ビニル樹脂製の熱収縮チ
ューブ９をかぶせたのち、熱収縮させ、物理的に圧迫さ
せた極板群を作製する。次に、正極の集電板６に接続し
たリードを正極端子に、負極の集電板７に接続したリー
ドを負極端子５にスポット溶接する。これら極板群を縦
１１０ｍｍ、横７０ｍｍ，幅２５ｍｍのケース４に入れ
る。次に、プロピレンカーボネートとエチレンカーボネ
ートとを体積比１：１の割合で混合した溶媒に１モル／
ｌの過塩素酸リチウムを溶解した電解液を注入し、封口
板８をケースに接着して電池とする。
【０００８】［比較例１］実施例１の電池製造工程で、
熱収縮樹脂製チューブをかぶせる工程を除き、その他は
実施例１と同様の方法で電池を作製する。
熱収縮樹脂製チューブをかぶせる工程を除き、その他は
実施例１と同様の方法で電池を作製する。
【０００９】これら、作製した電池について、充放電電
流２Ａ、充放電電圧範囲４．３Ｖ〜３．０Ｖで充放電サ
イクル試験を行った。その結果を表１に示す。ここで、
容量維持率を次のように定義する。１サイクル目の放電
容量をＣ0、ｎサイクル目の放電容量をＣnとすると、容
量維持率（％）＝（Ｃ0−Ｃn）／Ｃ0×１００ 比較例の電池は、充放電サイクルによる容量低下が激し
く、１００サイクルにおける容量維持率は３０％であ
る。これに対して、本実施例の電池は、比較例の電池に
くらべ、サイクル性は非常に良好で、１００サイクルに
おける容量維持率は９５％である。
流２Ａ、充放電電圧範囲４．３Ｖ〜３．０Ｖで充放電サ
イクル試験を行った。その結果を表１に示す。ここで、
容量維持率を次のように定義する。１サイクル目の放電
容量をＣ0、ｎサイクル目の放電容量をＣnとすると、容
量維持率（％）＝（Ｃ0−Ｃn）／Ｃ0×１００ 比較例の電池は、充放電サイクルによる容量低下が激し
く、１００サイクルにおける容量維持率は３０％であ
る。これに対して、本実施例の電池は、比較例の電池に
くらべ、サイクル性は非常に良好で、１００サイクルに
おける容量維持率は９５％である。
【００１０】
【表１】
【００１１】［実施例２］つぎに、実施例１で使用した
ものと同種の熱収縮性フィルムを親水処理したものを用
いた場合について検討した。まず、ポリ塩化ビニル樹脂
製の熱収縮性チューブを界面活性剤であるオレイン酸ア
ミドの３重量％エチルアルコール溶液に浸漬し、引き上
げた後、真空乾燥してエチルアルコールを除去する。こ
のように界面活性剤で処理した熱収縮チューブを用い、
実施例１と同様の方法で電池を１００個作製する。
ものと同種の熱収縮性フィルムを親水処理したものを用
いた場合について検討した。まず、ポリ塩化ビニル樹脂
製の熱収縮性チューブを界面活性剤であるオレイン酸ア
ミドの３重量％エチルアルコール溶液に浸漬し、引き上
げた後、真空乾燥してエチルアルコールを除去する。こ
のように界面活性剤で処理した熱収縮チューブを用い、
実施例１と同様の方法で電池を１００個作製する。
【００１２】［比較例２］実施例１で示した方法で１０
０個の電池を作製する。
０個の電池を作製する。
【００１３】これらの電池を充放電電流２Ａ、充放電電
圧範囲４．３Ｖ〜３．０Ｖの条件で充放電行い、初期容
量のばらつきを確認した。その結果を表２に示す。極板
群を覆う樹脂フィルムに親水処理が施されていない場
合、電池の初期容量は表２の様に±１５％もばらつきが
生じる。ところが、フィルムに親水処理を施すと、電池
容量のばらつきは低下し、５％となる。これは、電池に
注液する際、親水処理を行っていないフィルムを用いた
場合、電極群への電解液の浸透がうまくいかないためと
考えられる。
圧範囲４．３Ｖ〜３．０Ｖの条件で充放電行い、初期容
量のばらつきを確認した。その結果を表２に示す。極板
群を覆う樹脂フィルムに親水処理が施されていない場
合、電池の初期容量は表２の様に±１５％もばらつきが
生じる。ところが、フィルムに親水処理を施すと、電池
容量のばらつきは低下し、５％となる。これは、電池に
注液する際、親水処理を行っていないフィルムを用いた
場合、電極群への電解液の浸透がうまくいかないためと
考えられる。
【００１４】
【表２】
【００１５】以上の実施例では、非水電解液としてプロ
ピレンカーボネートとエチレンカーボネートの等体積混
合溶媒に１モル／ｌの過塩素酸リチウムを溶解した系を
用いた場合について説明したが、溶媒としてはこの他
に、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、
ジエトキシカーボネートなどのカーボネート類、ガンマ
ーブチロラクトン、酢酸メチルなどのエステル類を単独
あるいは１つ以上を混合して用い、溶質として過塩素酸
リチウム、ホウフッ化リチウム、六フッ化りん酸リチウ
ムを用いた場合でも、同様の結果を得られる。また、実
施例では正極活物質としてＬｉＭｎ1.8Ｃｏ0.2Ｏ4を用
いて説明したが、正極活物質としてはこの他に、Ｖ
2Ｏ5、Ｃｒ2Ｏ5、ＭｎＯ2、ＴｉＳ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、Ｌ
ｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＦｅＯ2などを用いても
同様の結果が得られることはいうまでもない。さらに、
実施例では、角型電池を用いて説明したが、角型電池に
限らず、円筒型電池においても、極板群を熱収縮性樹脂
フィルムで圧迫することにより、サイクル特性が向上す
る。
ピレンカーボネートとエチレンカーボネートの等体積混
合溶媒に１モル／ｌの過塩素酸リチウムを溶解した系を
用いた場合について説明したが、溶媒としてはこの他
に、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、
ジエトキシカーボネートなどのカーボネート類、ガンマ
ーブチロラクトン、酢酸メチルなどのエステル類を単独
あるいは１つ以上を混合して用い、溶質として過塩素酸
リチウム、ホウフッ化リチウム、六フッ化りん酸リチウ
ムを用いた場合でも、同様の結果を得られる。また、実
施例では正極活物質としてＬｉＭｎ1.8Ｃｏ0.2Ｏ4を用
いて説明したが、正極活物質としてはこの他に、Ｖ
2Ｏ5、Ｃｒ2Ｏ5、ＭｎＯ2、ＴｉＳ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、Ｌ
ｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＦｅＯ2などを用いても
同様の結果が得られることはいうまでもない。さらに、
実施例では、角型電池を用いて説明したが、角型電池に
限らず、円筒型電池においても、極板群を熱収縮性樹脂
フィルムで圧迫することにより、サイクル特性が向上す
る。
【００１６】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、炭素材
料を負極とする非水電解質二次電池の充放電サイクル特
性を著しく向上させることができる。
料を負極とする非水電解質二次電池の充放電サイクル特
性を著しく向上させることができる。
【図１】本発明の実施例の角型非水電解質二次電池の縦
断面図である。
断面図である。
１ 正極板 ２ 負極板 ３ セパレータ ４ 電槽 ５ 負極端子 ６ 正極集電板 ７ 負極集電板 ８ 封口板 ９ 熱収縮性樹脂フィルム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 美藤 靖彦 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 豊口 ▲吉▼徳 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】 充放電に対して可逆性を有する正極、炭
素材料を主活物質とする負極およびセパレータから成る
極板群を具備し、前記極板群の表面の一部を熱収縮性樹
脂フィルムで被覆したことを特徴とする非水電解質二次
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26878993A JP3276741B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26878993A JP3276741B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07122301A true JPH07122301A (ja) | 1995-05-12 |
| JP3276741B2 JP3276741B2 (ja) | 2002-04-22 |
Family
ID=17463304
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP26878993A Expired - Fee Related JP3276741B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-10-27 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3276741B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004253330A (ja) * | 2003-02-21 | 2004-09-09 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 角形電池およびその製造方法 |
| KR100573097B1 (ko) * | 1999-06-30 | 2006-04-24 | 삼성에스디아이 주식회사 | 이차 전지 |
| JP2020087832A (ja) * | 2018-11-29 | 2020-06-04 | トヨタ自動車株式会社 | 非水電解液二次電池 |
-
1993
- 1993-10-27 JP JP26878993A patent/JP3276741B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100573097B1 (ko) * | 1999-06-30 | 2006-04-24 | 삼성에스디아이 주식회사 | 이차 전지 |
| JP2004253330A (ja) * | 2003-02-21 | 2004-09-09 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 角形電池およびその製造方法 |
| JP2020087832A (ja) * | 2018-11-29 | 2020-06-04 | トヨタ自動車株式会社 | 非水電解液二次電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3276741B2 (ja) | 2002-04-22 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |