JPH07196910A - 硬化性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 機械的特性が熱の継続的付与に対しても劣化
しにくい耐熱性に優れた硬化性樹脂組成物を提供するこ
と 【構成】 １．１分子中に少なくとも１個の反応性珪素
基を含有するオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００重
量部に対し、下記一般式、またはで表される化合
物（Ｂ）０．００１〜１０重量部配合したものを有効成
分として含有することを特徴とする硬化性組成物（式
中、Ｒ³ は水素原子、アルキル基または置換アミノ基、
Ｒ⁴ は水素原子またはメチル基、Ｒ⁵ はアリール基、置
換アリール基またはアルキル基、Ｒ⁶ は水素原子または
エトキシ基、Ｒ⁷ およびＲ⁸ は水素原子またはアルキル
基である。ｎは１以上の整数である）２．１項記載の硬
化性組成物にエポキシ樹脂を含有することを特徴とする
硬化性組成物、および３．エポキシ基と反応しうる官能
基と反応性珪素基とを分子中に含有する珪素化合物を含
有することを特徴とする２項記載の硬化性組成物。 【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、反応性珪素基を含有す
るオキシアルキレン系重合体に耐熱性を付与した組成物
に関する。

【０００２】

【従来の技術】本発明者らは、既に反応性珪素基を有す
る重合体が密封材として有用であることを見出し、その
製造法、組成物につき提案している。反応性珪素基を有
する重合体を含有する硬化性組成物は安価で優れた性能
を有しているが、配合組成によっては長期にわたって使
用した場合、熱等によって劣化する場合があった。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は機械的特性が
熱の継続的付与に対しても劣化しにくい耐熱性に優れた
硬化性樹脂組成物を提供することにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、従来技術
の欠点を改良すべく鋭意検討を重ねた結果安定剤として
特定の成分を使用することによって、その他の優れた性
能を損なうことなく目的が達せられることを見出し、本
発明に到達した。即ち本発明は、 １．１分子中に少なくとも１個の反応性珪素基を含有す
るオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００重量部に対
し、下記一般式、またはで表される化合物（Ｂ）
０．００１〜１０重量部配合したものを有効成分として
含有することを特徴とする硬化性組成物、（式中、Ｒ³
は水素原子、アルキル基または置換アミノ基、Ｒ⁴ は水
素原子またはメチル基、Ｒ⁵ はアリール基、置換アリー
ル基またはアルキル基、Ｒ⁶ は水素原子またはエトキシ
基、Ｒ⁷ およびＲ⁸ は水素原子またはアルキル基であ
る。ｎは１以上の整数である。）

【０００５】

【化２】

【０００６】２．１項記載の硬化性組成物にエポキシ樹
脂を含有することを特徴とする硬化性組成物、および ３．エポキシ基と反応しうる官能基と反応性珪素基とを
分子中に含有する珪素化合物を含有することを特徴とす
る２項記載の硬化性組成物を要旨とする。 本発明において使用するオキシアルキレン系重合体
（Ａ）の分子鎖は、本質的に一般式：−Ｒ¹ −Ｏ−（式
中、Ｒ¹ は２価の有機基であるが、その大部分が炭素数
２、３または４の炭化水素基であるときが最も好まし
い）で示される繰り返し単位を有するものが好ましい。
２価の有機基であるＲ¹ の具体例をしては、 −ＣＨ₂ ＣＨ₂ −、−ＣＨ（ＣＨ₃ ）ＣＨ₂ −、−ＣＨ
（Ｃ₂ Ｈ₅ ）ＣＨ₂ −、−Ｃ（ＣＨ₃ ）₂ ＣＨ₂ −、−
（ＣＨ₂ ）₄ −等が挙げられるが、特に−ＣＨ₂ ＣＨ₂
−、−ＣＨ（ＣＨ₃ ）ＣＨ₂ −が好ましい。

【０００７】前記オキシアルキレン系重合体の分子鎖
は、１種だけの繰り返し単位からなっていてもよいし、
２種以上の繰り返し単位よりなっていてもよい。この−
Ｒ¹ −Ｏ−で示される繰り返し単位はオキシアルキレン
系重合体（Ａ）中に５０％（重量％、以下同様）以上、
さらには７０％以上、とくには８０％以上含まれること
が好ましい。

【０００８】本発明に用いる重合体が有する反応性珪素
基は良く知られた官能基であり、その代表例としては、
一般式（１）で示される基を挙げることができる。

【０００９】

【化３】

【００１０】式中、Ｘは水酸基または加水分解性基であ
り、２個以上存在するとき、それらは同じであってもよ
く、異なっていてもよい。Ｒ² は炭素数１〜２０の１価
の炭化水素基または（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−〔Ｒ′は炭素数
１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ′は同じ
であっても、異なっていてもよい〕で示されるトリオル
ガノシロキサン基である。ａは０、１、２または３、ｂ
は０、１または２であるが、ただし１≦ａ＋ｍｂであ
る。

【００１１】またｍ個の

【００１２】

【化４】

【００１３】におけるｂは同一である必要はない。ｍは
０または１〜１９の整数を示す。これらの反応性珪素基
のうち、次の一般式（２）で示される基が好ましい。

【００１４】

【化５】

【００１５】（式中、Ｒ² は前記と同じであり、ｎは
１、２または３の整数を表す。） 一般式（１）における加水分解性基としては、特に限定
されるものではなく、従来既知の加水分解性基でよい
が、具体例としては、例えば水素原子、ハロゲン原子、
アルコキシ基、アシルオキシ基、ケトキシメート基、ア
ミノ基、アミド基、酸アミド基、アミノオキシ基、メル
カプト基、アルケニルオキシ基等を挙げることができ
る。これらの内では、加水分解性が温和で取扱い易いと
いう観点からメトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基
が特に好ましい。

【００１６】また、一般式（１）中のＲ² の具体例とし
ては、たとえばメチル基、エチル基等のアルキル基、シ
クロヘキシル基などのシクロアルキル基、フェニル基等
のアリール基、ベンジル基などのアラルキル基、Ｒ′が
メチル基、フェニル基等である（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−で示
されるトリオルガノシロキシ基等が挙げられる。これら
の中ではメチル基が特に好ましい。

【００１７】本発明に使用するオキシアルキレン系重合
体（Ａ）は直鎖状であっても又は分岐を有していても良
く、その分子量は５００〜５０，０００程度のものが好
ましく、１，０００〜２０，０００のものがより好まし
い。この重合体に含まれる加水分解性珪素含有基の個数
は、充分な硬化性を得るという点から、重合体１分子中
に平均で１個以上、更には１．１個以上、特に１．５以
上であるのが好ましい。オキシアルキレン系重合体
（Ａ）は、単独で使用してもよく、２種以上併用しても
よい。

【００１８】本発明に使用されるオキシアルキレン系重
合体（Ａ）は、官能基を有するオキシアルキレン系重合
体に反応性珪素基を導入することによって得るのが好ま
しい。反応性ケイ素基の導入は既知の方法で行うことが
でき、例えば、以下の方法を挙げることができる。

【００１９】（ｉ）末端に水酸基等の官能基を有するオ
キシアルキレン系重合体に、この官能基に対して反応性
を示す活性基および不飽和基を有する有機化合物を反応
させ、次いで、得られた反応生成物に加水分解性基を有
するヒドロシランを作用させてヒドロシリル化する方
法。 （ｉｉ）末端に水酸基、エポキシ基やイソシアネート基
等の官能基（以下、Ｙ官能基という）を有するオキシア
ルキレン系重合体に、このＹ官能基に対して反応性を示
す官能基（以下、Ｙ′官能基という）及び反応性珪素基
を有する化合物を反応させる方法。このＹ′官能基を有
する珪素化合物としては、γ−（２−アミノエチル）ア
ミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（２−アミノエ
チル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−ア
ミノプロピルトリエトキシシラン等のアミノ基含有シラ
ン類；γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ
−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のメル
カプト基含有シラン類；γ−グリシドキシプロピルトリ
メトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシ
ル）エチルトリメトキシシランなどのようなエポキシシ
ラン類；ビニルエトキシシラン、γ−メタクリロイルオ
キシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロイルオ
キシプロピルメチルジメトキシシラン等のビニル型不飽
和基含有シラン類；γ−クロロプロピルトリメトキシシ
ラン等の塩素原子含有シラン類；γ−イソシアネートプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−イソシアネートプロピ
ルメチルジメトキシシラン等のイソシアネート含有シラ
ン類；メチルジメトキシシラン、トリメトキシシラン、
メチルジエトキシシラン等のハイドロシラン類等を具体
的に例示することができるが、これらに限定されるもの
ではない。

【００２０】これらの方法のうちで、（ｉ）の方法又は
（ｉｉ）のうち末端に水酸基を有する重合体とイソシア
ネート基および反応性珪素基を有する化合物を反応させ
る方法が、好ましい。本発明に使用するオキシアルキレ
ン系重合体（Ａ）としては、特に限定されるものではな
いが、代表的なものとして、例えば、特開昭５０−１５
６５９９、同５４−６０９６、同５７−１２６８２３、
同５９−７８２２３、同５５−８２１２３、同５５−１
３１０２２、同５５−４７８２５、同６２−２３０８２
２、同６３−８３１３１、特開平３−４７８２５、同３
−７２５２７、同３−１２２１５２、ＵＳＰ３，６３
２，５５７、同４，３４５，０５３、同４，３６６，３
０７、同４，９６０，８４４等に開示されているものを
挙げることができる。

【００２１】本発明で用いられる一般式、または
で表される化合物の具体例としては、

【００２２】

【化６】

【００２３】

【化７】

【００２４】等の構造のものが例示できる。一般式の
化合物は、ｎが２以上の整数の時、例えば上記一般式
で表すことができる多量体構造を示す。そして、の化
合物は、例えば、Ｒ⁶ が水素で、ｍ＝０を約３０％、ｍ
＝１を約２５％、ｍ＝２以上を約４５％の組成とするこ
とができる。化合物（Ｂ）の実際の使用に当たっては、
ノクラックＰＡ、ノクラックＯＤＡ、ノクラックＯＤＡ
−Ｎ、ノクラックＡＤ−Ｆ、ノクラックＣＤ、ノクラッ
クＴＤ、ノクラックＷｈｉｔｅ、ノクラックＤＰ、ノク
ラック８１０−ＮＡ、ノクラック６Ｃ、ノクラックＧ−
１、ノクラック６３０−Ｆ、ノクラック６３０−Ｓ、ノ
クラック６６０、ノクラック２２４、ノクラック２２４
−Ｓ、ノクラックＡＷ、ノクラックＡＷ−Ｎ、ノクラッ
ク−Ｂ、ノクラックＢ−Ｎ（以上、大内新興化学工業
（株）社製）、スミライザー９Ａ、スミライザーＢＰ
Ａ、スミライザーＢＰＡ−Ｍ１、スミライザー４Ａ、ス
ミライザー４Ｍ、アンチゲンＰ、アンチゲン３Ｃ、アン
チゲン６Ｃ、アンチゲンＲＤ−Ｇ、アンチゲンＲＤ−Ｓ
ｐ、アンチゲンＦＲ、アンチゲンＡＷ、アンチゲンＡＳ
（以上、住友化学工業（株）社製）、ナウガード４４５
（白石カルシウム（株）社製）、アンテージＡＷ、アン
テージＤＰ、アンテージ３Ｃ、アンテージＳＴ−１、ア
ンテージＳＴ−２、アンテージＲＤ（川口化学工業
（株）社製）等が使用できる。

【００２５】使用量としては、オキシアルキレン系重合
体（Ａ）１００重量部に対し０．００１〜１０重量部使
用する必要があり、更に好ましくは０．３〜５重量部使
用するのが良い。０．１重量部未満では耐熱性の改善効
果が不十分であり、１０重量部をこえると他の物性への
悪影響がある。本発明の反応性珪素基含有オキシアルキ
レン系重合体は、大気中に暴露されると水分の作用によ
り、三次元的に網状組織を形成し、ゴム状弾性を有する
固体へと硬化する。

【００２６】本発明の重合体を硬化させるにあたって
は、シラノール縮合触媒（硬化触媒）を使用してもしな
くとも良い。シラノール縮合触媒を使用する場合には、
従来既知のものを広く使用することができる。その具体
例としては、テトラブチルチタネート、テトラプロピル
チタネート等のチタン酸エステル類；ジブチル錫ジラウ
レート、ジブチル錫マレエート、ジブチル錫ジアセテー
ト、オクチル酸錫、ナフテン酸錫等の錫カルボン酸塩
類；ジブチル錫オキサイドとフタル酸エステルとの反応
物；ジブチル錫ジアセチルアセトナート；アルミニウム
トリスアセチルアセトナート、アルミニウムトリスエチ
ルアセトアセテート、ジイソプロポキシアルミニウムエ
チルアセトアセテート等の有機アルミニウム化合物類；
ジルコニウムテトラアセチルアセトナート、チタンテト
ラアセチルアセトナート等のキレート化合物類；アクチ
ル酸鉛；オクチル酸ビスマス；ブチルアミン、オクチル
アミン、ジブチルアミン、モノエタノールアミン、ジエ
タノールアミン、トリエタノールアミン、ジエチレント
リアミン、トリエチレンテトラミン、オレイルアミン、
シクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ジエチルアミ
ノプロピルアミン、キシリレンジアミン、トリエチレン
ジアミン、グアニジン、ジフェニルグアニジン、２，
４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、
モルホリン、Ｎ−メチルモルホリン、２−エチル−４−
メチルイミダゾール、１，８−ジアザビシクロ（５，
４，０）ウンデセン−７（ＤＢＵ）等のアミン系化合
物、あるいはこれらアミン系化合物のカルボン酸等との
塩；過剰のポリアミンと多塩基酸とから得られる低分子
量ポリアミド樹脂；過剰のポリアミンとエポキシ化合物
との反応生成物；γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、Ｎ−（β−アミノエチル）アミノプロピルメチルジ
メトキシシラン等のアミノ基を有するシランカップリン
グ剤；等のシラノール縮合触媒、更には他の酸性触媒、
塩基性触媒等の既知のシラノール縮合触媒等が挙げられ
る。これらの触媒は単独で使用しても良く、２種類以上
併用しても良い。

【００２７】これらのシラノール縮合触媒の使用量は、
オキシアルキレン系重合体（Ａ）１００重量部に対して
０．１〜２０重量部程度が好ましく、１〜１０重量部程
度が更に好ましい。オキシアルキレン系重合体に対して
シラノール縮合触媒の使用量が少なすぎると、硬化速度
が遅くなり、また硬化反応が充分に進行しにくくなるの
で、好ましくない。一方、オキシアルキレン系重合体に
対してシラノール縮合触媒の使用量が多すぎると、硬化
時に局部的な発熱や発泡が生じ、良好な硬化物が得られ
難くなるので、好ましくない。

【００２８】本発明における硬化性組成物においては、
可塑剤を充填剤と併用すると、硬化物の伸びを大きくで
きたり、多量の充填剤を混入できたりするのでより有効
である。この可塑剤としては、ジオクチルフタレート、
ジブチルフタレート、ブチルベンジルフタレート等の如
きフタル酸エステル類；アジピン酸ジオクチル、コハク
酸イソデシル、セバシン酸ジブチルなどの如き脂肪族二
塩基酸エステル類；ジエチレングリコールジベンゾエー
ト、ペンタエリスリトールエステルなどの如きグリコー
ルエステル類；オレイン酸ブチル、アセチルリシノール
酸メチルの如き脂肪族エステル類；リン酸トリクレジ
ル、リン酸トリオクチル、リン酸オクチルジフェニルな
どの如きリン酸エステル類、エポキシ化大豆油、エポキ
シ化アマニ油、エポキシステアリン酸ベンジルなどの如
きエポキシ可塑剤類；２塩基酸と２価アルコールとのポ
リエステル類などのポリエステル系可塑剤；ポリプロピ
レングリコールやその誘導体などのポリエーテル類；ポ
リ−α−メチルスチレン、ポリスチレンなどのポリスチ
レン類；ポリブタジエン、ブタジエン−アクリロニトリ
ル共重合体、ポリクロロプレン、ポリイソプレン、ポリ
ブテン、塩素化パラフィン類などの可塑剤が単独または
二種類以上の混合物の形で任意に使用できる。可塑剤量
は、オキシアルキレン系重合体（Ａ）１００重量部に対
し、０〜１００重量部の範囲で使用すると、好ましい結
果が得られる。

【００２９】反応性珪素基含有オキシアルキレン系重合
体は、種々の充填剤を混入することにより変性しうる。
充填剤としては、ヒュームシリカ、沈降性シリカ、無水
ケイ酸、含水ケイ酸およびカーボンブラックの如き補強
性充填剤；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイソ
ウ土、焼成クレー、クレー、タルク、酸化チタン、ベン
トナイト、有機ベントナイト、酸化第二鉄、酸化亜鉛、
活性亜鉛華、水添ヒマシ油及びシラスバルーン、等の如
き充填剤；石綿、ガラス繊維及びフィラメントの如き繊
維状充填剤等が例示される。

【００３０】これら充填剤の使用により強度の高い硬化
物を得たい場合には、主にヒュームシリカ、沈降性シリ
カ、無水ケイ酸、含水ケイ酸およびカーボンブラック、
表面処理微細炭酸カルシウム、焼成クレー、クレー及び
活性亜鉛華等から選ばれる充填剤をオキシアルキレン系
重合体（Ａ）１００重量部に対し、１〜１００重量部の
範囲で使用すれば好ましい結果が得られる。また、低強
度で伸びが大である硬化物を得たい場合には、主に酸化
チタン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、タルク、
酸化第二鉄、酸化亜鉛およびシラスバルーンなどから選
ばれる充填剤を同重合体（Ａ）１００重量部に対し５〜
２００重量部の範囲で使用すれば好ましい結果が得られ
る。もちろんこれら充填剤は１種類のみで使用してもよ
いし、２種類以上混合使用してもよい。

【００３１】更に、必要に応じて、接着性改良剤、物性
調整剤、保存安定性改良剤、紫外線吸収剤、金属不活性
化剤、オゾン劣化防止剤、光安定剤、リン系過酸化物分
解剤、滑剤、顔料、発泡剤などの各種添加剤を適宜添加
することが可能である。又、必要に応じて、エポキシ樹
脂、エポキシ樹脂硬化剤、接着性付与剤等を配合、添加
することにより、接着剤として使用できる。組成は、
（Ａ）１分子中に少なくとも１個の反応性珪素基を含有
するオキシアルキレン系重合体と、（Ｂ）上述の一般式
、またはで表される化合物、（Ｃ）エポキシ樹
脂、（Ｄ）エポキシ基を反応しうる官能基と反応性珪素
基とを分子中に含有する珪素化合物、（Ｅ）エポキシ樹
脂硬化剤を有効成分として含有し、（Ａ）成分／（Ｃ）
成分が１／１００〜１００／１（重量比）であり、
（（Ａ）成分／（Ｃ）成分）／（Ｄ）成分が１００／
０．１〜１００／２０（重量比）であり、（Ｃ）成分／
（Ｅ）成分が１００／０．１〜１００／３００（重量
比）であり、（Ａ）成分／（Ｂ）成分が１００／０．０
０１〜１００／１０（重量比）である。具体的には、特
開昭６１−２６８７２０、特開平２−４２８６０、特開
平４−３０９５１９等に開示されている技術が例示でき
る。

【００３２】本発明における硬化性組成物の調製法には
特に限定はなく、例えば上記の各成分を配合し、ミキサ
ー、ロール、またはニーダー等を用いて常温または加熱
下で混練したり、適当な溶剤を少量使用して各成分を溶
解させ、混合したりする等の通常の方法が採用されう
る。また、これら成分の適当な組合せにより、１液型や
２液型の配合物を作り使用することもできる。

【００３３】本発明の硬化性組成物は弾性シーラントと
して特に有用であり、建造物、船舶、自動車、道路等の
密封剤として使用し得る。更に、単独あるいはプライマ
ーの助けをかりてガラス、磁器、木材、金属、樹脂成形
物等の如き広範囲の基質に密着し得るので、種々のタイ
プの密封組成物及び接着組成物としても使用可能であ
る。接着剤としては、１液接着剤、２液接着剤、オープ
ンタイム後に接着するコンタクト接着剤、粘着剤等に使
用でき、更に、塗料、塗膜防水剤、食品包装材料、注型
ゴム材料、型取り用材料、発泡材料としても有用であ
る。

【００３４】次に実施例を記載して本発明を説明する。

【００３５】

【実施例】

実施例１、２ 次に示す各成分を配合して２種の液を作り、それらを混
合攪拌することにより、硬化性組成物を調製した。 Ａ液 オキシアルキレン系重合体 １００部 〔分子量約９，０００で全分子末端の８０％に反応性珪素基を有するポリオ キシプロピレン〕 充填剤 １２０部 〔膠質炭酸カルシウム（平均粒径 ０．０８μｍ）〕 可塑剤 ５５部 〔ジオクチルフタレート〕 たれ防止剤 ６部 〔水添ひまし油〕 酸化防止剤 １部 〔表１に記載〕 紫外線吸収剤 １部 〔２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロ ベンゾトリアゾール〕 Ｂ液 硬化触媒 ３部 〔オクチル酸スズ〕 硬化助触媒 ０．７５部 〔ラウリルアミン〕 可塑剤 ６．２５部 〔ジオクチルフタレート〕 充填剤 ２０部 〔酸化チタン〕 得られた硬化性組成物で厚さ約３ｍｍのシートを作製
し、２３℃で３日間、５０℃で４日間養生した後、ＪＩ
Ｓ３号ダンベルを打ち抜いた。この後１２０℃の恒温槽
に投入し、引張り物性の経時変化を調べることにより、
耐熱性を評価した。結果を表１に示す。

【００３６】

【表１】

【００３７】実施例３、４、５ 次に示す各成分を配合して２種の液を作り、それらを混
合攪拌することにより、硬化性組成物を調製した。 Ａ液 オキシアルキレン系重合体 １００部 〔分子量約９，０００で全分子末端の８０％に反応性珪素基を有するポリオ キシプロピレン〕 エポキシ硬化剤 ５部 〔２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール〕 接着性付与剤 ２部 〔Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン〕 Ｂ液 エポキシ ５０部 〔エピコート８２８（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）〕 硬化剤 ２部 〔ジブチルスズオキサイドとフタル酸エステルとの反応物〕 水 ０．４部 得られた硬化性組成物で厚さ約３ｍｍのシートを作製
し、２３℃で２日間、５０℃で３日間養生した後、ＪＩ
Ｓ３号ダンベルを打ち抜いた。この後１３０℃の恒温槽
に投入し、引張り物性の経時変化を調べることにより、
耐熱性を評価した。結果を表２に示す。

【００３８】

【表２】

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 １分子中に少なくとも１個の反応性珪素
   基を含有するオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００重
   量部に対し、下記一般式、またはで表される化合
   物（Ｂ）０．００１〜１０重量部配合したものを有効成
   分として含有することを特徴とする硬化性組成物。（式
   中、Ｒ³ は水素原子、アルキル基または置換アミノ基、
   Ｒ⁴ は水素原子またはメチル基、Ｒ⁵ はアリール基、置
   換アリール基またはアルキル基、Ｒ⁶ は水素原子または
   エトキシ基、Ｒ⁷ およびＲ⁸ は水素原子またはアルキル
   基である。ｎは１以上の整数である。） 【化１】
2. 【請求項２】 請求項１記載の硬化性組成物にエポキシ
   樹脂を含有することを特徴とする硬化性組成物。
3. 【請求項３】 エポキシ基と反応しうる官能基と反応性
   珪素基とを分子中に含有する珪素化合物を含有すること
   を特徴とする請求項２記載の硬化性組成物。