JPH073087A - 良好な透明性および改良された耐衝撃性を有するポリプロピレン組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】改良された耐衝撃性および良好な透明性を有す
るポリプロピレン組成物を提供する。 【構成】Ａ）プロピレンの結晶性ホモポリマー７０〜９
８重量部またはエチレンおよび／またはＣ_４〜Ｃ₁₀α−
オレフィン０．５〜１０重量％を含むプロピレンとエチ
レンおよび／またはα−オレフィンとの結晶性ランダム
コポリマー（画分Ａ）および Ｂ）エチレン６０〜８５重量％を含み２５℃でキシレン
に部分的に可溶性である、エチレンと１種類以上のＣ_４
〜Ｃ₁₀α−オレフィンとのエラストマー性コポリマー２
〜３０重量部（画分Ｂ）を含んでなり、２５℃のキシレ
ンに可溶性の画分が、１３５℃のテトラヒドロナフタレ
ン中で極限粘度０．８〜１．１ｄｌ／ｇを有することを
特徴とする、ポリマー組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は、改良された耐衝撃性および良好
な透明性を有するポリプロピレン組成物に関する。ある
応用には、プロピレンホモポリマーの結晶化度を、プロ
ピレンと少量のエチレンおよび／またはα−オレフィ
ン、例えば１−ブテン、１−ペンテンおよび１−ヘキセ
ンとの共重合によって減少させるのが有用なことが知ら
れている。このようにして、いわゆるランダムな結晶性
のプロピレンコポリマーであって、ホモポリマーと比較
して柔軟性および透明度が一層良好であることを本質的
な特徴とするものを得ることができる。

【０００２】これらの材料は、例えば潅漑用パイプ、飲
料水および他の液状食物の輸送パイプ、加熱装置、単層
ボトル（洗剤用）、多層ボトル（飲料および香水用）、
包装用の単層または多層フィルムおよび固形食物の容器
のような多くの応用分野に使用することができる。しか
しながら、プロピレンランダムコポリマーでは、優れた
透明性は有するものの、特に低温下では、前記の用途に
満足に使用することができるホモポリマーよりも良好な
耐衝撃性は得られるない。ポリプロピレンの耐衝撃性
は、十分量のエラストマー性のプロピレン−エチレンコ
ポリマーの適量を機械的混合または逐次重合によってホ
モポリマーに加えることによって改良することができる
ということがかなり以前から知られている。しかしなが
ら、この改良は材料の透明性を犠牲にして得られるので
ある。

【０００３】この不都合を解消するために、米国特許第
４，６３４，７４０号明細書にはポリプロピレンを溶融
状態で、特異的な触媒によって得られ、エチレン含量が
７０〜８５重量％であるプロピレン−エチレンコポリマ
ーと混合することが提案されている。しかしながら、こ
のような組成物の調製には、ホモポリマーとコポリマー
とを別個に合成した後それらを混合する必要がある。こ
れは、このような物質の生産に伴う設備投資および製造
費用の点から明らかに不都合である。更に、これらの組
成物は、プロピレンホモポリマーに実質的に匹敵する透
明度値（曇り度）を有する。それ故、前記の特許明細書
には、良好な透明性を有する組成物を得る方法は記載さ
れていない。前記の米国特許明細書に記載されている組
成物のもう一つの欠点は、プロピレン−エチレンコポリ
マーが、精製工程を省略するため触媒活性のあまり高く
ない触媒を用いて合成されることである。

【０００４】これらの欠点を克服するため、本出願人は
以前に低温耐衝撃性を有し、重合（逐次共重合）によっ
て直接に製造することができる、透明なポリプロピレン
組成物を製造した。この組成物は公開特許出願ＥＰ−Ａ
−３７３６６０号明細書の主題を構成しており、結晶性
のランダムプロピレンコポリマーと、エチレンとプロピ
レンおよび／またはエチレン２０〜７０重量％を含むＣ
_４〜Ｃ_８α−オレフィンとのエラストマー性コポリマー
とを含んでいる。この特許出願明細書によれば、前記の
組成物は、エラストマー性コポリマーのエチレン含量の
値に周囲温度でキシレンに可溶性のエラストマー性コポ
リマーの極限粘度（Ｉ．Ｖ）とプロピレンランダムコポ
リマーのそれとの比の値を掛けたものが所定の範囲内に
あることから、機械的および化学的物理的特性のバラン
スが良好である。しかしながら、０℃でのアイゾッド値
と延性／脆性の転移温度から、前記の組成物を低温で、
例えば食品の保存容器などに使用するには不適当であ
る。本出願人の名称での公開欧州特許第ＥＰ−Ａ−０５
５７９５３号明細書には、プロピレンの結晶性ランダム
コポリマーを、エラストマー性コポリマーおよびＬＬＤ
ＰＥ、ＬＤＰＥおよびＨＤＰＥから選択した１種類以上
のポリマーを含んでなる機械的混合物の適当量で改質す
ることによって、低温でも透明性、剛性および耐衝撃性
のバランスが良好であるポリオレフィン組成物が記載さ
れている。

【０００５】ここで、低温でも透明性、剛性および耐衝
撃性のバランスが最適である新規なポリプロピレン組成
物が見出された。したがって、本発明は、 Ａ）結晶性プロピレンのホモポリマー７０〜９８重量部
またはエチレンおよび／またはＣ_４〜Ｃ₁₀α−オレフィ
ン０．５〜１０重量％を含むプロピレンとエチレンおよ
び／またはα−オレフィンとの結晶性のランダムコポリ
マー（画分Ａ）およびＢ）エチレン６０〜８５重量％を
含み２５℃でキシレンに部分的に可溶性である、エチレ
ンと１種類以上のＣ_４〜Ｃ₁₀α−オレフィンとのエラス
トマー性コポリマー２〜３０重量部（画分Ｂ）を含んで
なり、２５℃のキシレンに可溶性の画分が、１３５℃の
テトラヒドロナフタレン中で極限粘度０．８〜１．１ｄ
ｌ／ｇを有することを特徴とするポリマー組成物を提供
するものである。

【０００６】好ましいポリマー組成物は、極限粘度が
０．９〜１１．１ｄｌ／ｇ（両限界値を含む）の範囲で
あるものである。画分Ａがポリマー組成物の７５〜８５
重量部を構成し、画分Ｂがこの組成物の１５〜２５重量
部を構成するポリマー組成物も好ましい。画分Ａのコポ
リマーに含まれるエチレンおよび／またはＣ_４〜Ｃ₁₀α
−オレフィンの好ましい量は、１〜５重量％である。画
分Ｂのコポリマーに含まれるエチレンの量は、好ましく
は６３〜８５重量％であり、最も好ましくは、６５〜７
５重量％である。画分ＡおよびＢにおいてコモノマーと
して用いることのできるＣ_４〜Ｃ₁₀α−オレフィンの例
は、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセンおよび４
−メチル−１−ペンテンなどが挙げられる。特に好まし
いのは、１−ブテンである。

【０００７】本発明のポリマー組成物は、好ましくは７
〜２０ｇ／１０分のＭＦＲ値（ＡＳＴＭ Ｄ １２３８
Ｌ）を有する。更に、前記の組成物の曲げ弾性率値は通
常は５００〜１６００ＭＰａの範囲であり、延性／脆性
の転移温度は＋１０〜−５０℃である。改良された透明
性および剛性を得るために、本発明のポリマー組成物は
場合によっては、この目的に一般に用いる物質、例えば
ジブチリデンソルビトール（ＤＢＳ）で成核させること
ができる。この成核剤は、１０００〜３０００ｐｐｍの
量で加えるのが好ましい。

【０００８】本発明の組成物は、二ハロゲン化マグネシ
ウム上に担持された立体特異性チグラー−ナッタ触媒の
存在下で、モノマーを逐次共重合して製造することがで
きる。 重合は少なくとも２工程で行い、第一の工程で
は画分Ａのポリマーの合成を行い、第二工程では画分Ｂ
のポリマーの合成を行う。後者の合成は、前工程で得ら
れるポリマーおよび使用した触媒の存在下で行う。この
重合工程は、既知の技術にしたがい、不活性な希釈剤の
存在下または非存在下で液相でまたは気相で、あるいは
液相−気相の混合手法で操作して、連続的にまたは回分
式で行うことができる。二工程に関する反応時間および
温度は重大ではないが、好都合にはそれぞれ０．５〜５
時間および５０℃〜９０℃の範囲にある。分子量の調節
は、一般に用いられる分子量調節剤、例えば水素および
ＺｎＥｔ_２を用いて行う。

【０００９】本発明のポリマー組成物の製造に用いるこ
とのできる触媒は、特許文献において周知である。特に
好適なものは、米国特許第４，３３９，０５４号明細書
および欧州特許第４５９７７号明細書に記載の触媒であ
る。他の触媒の例は、米国特許第４，４７２，５２４号
および第４，４７３，６６０号明細書に記載されてい
る。重合に用いる立体特異触媒は、下記の成分の反応生
成物を含んでなる。 ａ）塩化マグネシウム上に担持されたチタン化合物およ
び電子供与体化合物（内部電子供与体）を含む固体成
分、 ｂ）アルミニウムアルキル化合物（共触媒）および ｃ）電子供与体化合物（外部電子供与体）。 前記の触媒は、アイソタクチック指数が９０％を上回る
ホモポリマーポリプロピレンを生成することができるの
が好ましい。

【００１０】固体触媒成分（ａ）は、電子供与体とし
て、エーテル、ケトン、ラクトン、Ｎ、Ｐおよび／また
はＳ原子を含む化合物、およびモノ−およびジカルボン
酸エステルの中から選択した化合物を含む。特に好まし
いのは、例えばジイソブチル、ジオクチルおよびジフェ
ニルフタレート、モノベンジルモノブチルフタレートの
ようなフタル酸エステル；ジイソブチルおよびジエチル
マロネートのようなリンゴ酸エステル；アルキルおよび
アリールピバレート；アルキル、シクロアルキルおよび
アリールメレエート；ジイソブチルカーボネート、モノ
エチルモノフェニルカーボネートおよびジフェニルカー
ボネートのようなアルキルおよびアリールカーボネー
ト；モノ−およびジエチルスクシネートなどのコハク酸
エステルである。他の特に好ましい電子供与体は、下記
の式（Ｉ）の１，３−ジエーテルである。 （上記式中、Ｒ^ＩおよびＲ^IIは、同一でもまたは異なっ
ていてもよく、Ｃ_１〜Ｃ₁₈アルキル、Ｃ_３〜Ｃ₁₈シクロ
アルキルまたはＣ_６〜Ｃ₁₈アリール基を表わし、Ｒ^III
およびＲ^IVは、同一でもまたは異なっていてもよく、１
〜４個の炭素原子を有するアルキル基である）。前記の
型のエーテルは、公開欧州特許出願第ＥＰ−Ａ−３６１
４９３号明細書に例示されている。式（Ｉ）のエーテル
の代表的な例は、２−メチル−２−イソプロピル−１，
３−ジメトキシプロパン、２，２−ジイソブチル−１，
３−ジメトキシプロパン、および２−イソプロピル−２
−シクロペンチル−１，３−ジメトキシプロパンであ
る。

【００１１】前記の触媒成分は、様々な方法によって製
造される。それらの１つは、二ハロゲン化マグネシウム
（水含量が１重量％未満の無水状態で用いられる）を、
チタン化合物および電子供与体化合物と共に、二ハロゲ
ン化マグネシウムを活性化する条件下で微粉砕または同
時微粉砕した後、微粉砕した生成物を過剰量のＴｉＣｌ
_４で８０℃〜１３５℃の温度で１回以上処理し、次い
で、塩素イオンが洗浄水から消失するまで、炭化水素
（例えばヘキサン）で繰り返し洗浄することからなって
いる。

【００１２】もう一つの方法によれば、無水のハロゲン
化マグネシウムを既知の方法にしたがって予備活性化
し、次に電子供与体化合物を含む過剰量のＴｉＣｌ_４の
溶液と反応させる。この場合には、操作は８０℃〜１３
５℃の温度でも行われる。場合によっては、ＴｉＣｌ_４
処理を繰り返し行うことができる。次に、固形物をヘキ
サンまたは他の溶媒で洗浄し、未反応のＴｉＣｌ_４を完
全に除去する。

【００１３】もう一つの方法では、ＭｇＣｌ_２・ｎＲＯ
Ｈ付加生成物（特に、球形粒子の形態のもの）であっ
て、ｎが通常１〜３であり、ＲＯＨがエタノール、ブタ
ノールまたはイソブタノールであるものを電子供与体化
合物を含む過剰量のＴｉＣｌ_４の溶液と反応させる。反
応温度は、通常は８０〜１２０℃の範囲である。反応後
に固形生成物を単離し、ＴｉＣｌ_４と１回以上反応させ
た後、炭化水素の溶媒で洗浄して、未反応のＴｉＣｌ_４
を完全に除去する。

【００１４】更に別の方法では、マグネシウムアルコラ
ートおよびクロロアルコラート（クロロアルコラートは
米国特許第４，２２０，５５４号明細書にしたがって製
造することができる）を、電子供与体化合物を含む過剰
量のＴｉＣｌ_４の溶液と前記と同じ条件下で操作しなが
ら反応させる。Ｔｉ含量として表わされる固体触媒成分
中のチタン化合物は、通常は０．５〜１０重量％の量で
含まれており、固体上に残った電子供与体化合物（内部
供与体）の量は、通常は二ハロゲン化マグネシウムに対
して５〜２０モル％である。

【００１５】触媒成分の調製に用いることのできるチタ
ン化合物は、ハロゲン化物またはハロゲンアルコラート
である。四塩化チタンが、好ましい化合物である。三ハ
ロゲン化チタン、特にＴｉＣｌ_３ＨＲ（ＨＲ＝還元され
た水素）、ＴｉＣｌ_３ＡＲＡ（ＡＲＡ＝還元され、活性
化したアルミニウム）およびＴｉＣｌ_３ＯＲ（但し、Ｒ
はフェニル基である）のようなハロゲン化チタンアルコ
ラートでも、満足な結果が得られる。前記の調製を行う
ことにより、活性化二ハロゲン化マグネシウムが形成さ
れる。前記の反応の他に、ハロゲン化マグネシウムと異
なるマグネシウム化合物、例えばマグネシウムカルボキ
シレートから出発して、活性化した二ハロゲン化マグネ
シウムを形成する他の反応が、当該技術分野で知られて
いる。

【００１６】固体触媒成分中のハロゲン化マグネシウム
の活性化した形態は、触媒成分のＸ線スペクトルにおい
て、主要な強度反射のピーク半値幅が活性化されていな
い二ハロゲン化マグネシウムのスペクトルに現れる主要
な強度反射に対して少なくとも３０％を上回るという事
実、または（表面積が３ｍ^２／ｇ未満の活性化されてい
ないハロゲン化マグネシウムのスペクトルに現れる）主
要な強度反射が存在せず、代わりに活性化されていない
二ハロゲン化マグネシウムの最大強度反射の位置に対し
て移動した最大強度を有するハロが存在するという事実
から識別することができる。ハロゲン化マグネシウムの
最も活性な形態は、Ｘ線スペクトルがハロを示すもので
ある。二ハロゲン化マグネシウムの中では、塩化マグネ
シウムが好ましい化合物である。塩化マグネシウムの最
も活性な形態の場合には、この触媒成分のＸ線のスペク
トルは反射の代りにハロを示し、活性化されていない塩
化マグネシウムのスペクトルでは、２．５６オングスト
ロームの距離に位置する。

【００１７】助触媒（ｂ）としては、トリアルキルアル
ミニウム化合物、例えばＡｌ−トリエチル、Ａｌ−トリ
イソブチルおよびＡｌ−トリ−ｎ−ブチルが好ましく用
いられる。助触媒（ｂ）の他の例は、ＯまたはＮ原子ま
たはＳＯ_２、ＳＯ_３またはＳＯ_４基によって結合した２
個以上のＡｌ原子を含む、線状または環状のＡｌ−アル
キル化合物である。これらの化合物の幾つかの例には、
下記のようなものが挙げられる。 （Ｃ_２Ｈ_５）_２−Ａｌ−Ｏ−Ａｌ（Ｃ_２Ｈ_５）_２ （Ｃ_２Ｈ_５）_２−Ａｌ−Ｎ（Ｃ_６Ｈ_５）−Ａｌ（Ｃ_２Ｈ
_５）_２ （Ｃ_２Ｈ_５）_２−Ａｌ−ＳＯ_２−Ａｌ−（Ｃ_２Ｈ_５）_２ ＣＨ_３−［（ＣＨ_３）Ａｌ−Ｏ−］_ｎ−Ａｌ（ＣＨ_３）
_２ −［（ＣＨ_３）Ａｌ−Ｏ］_ｎ− （式中、ｎは１〜２０までの数である）。通常は、Ａｌ
−アルキル化合物は、Ａｌ／Ｔｉの比が１〜１０００の
間になる量で含まれる。

【００１８】（Ａｌ−アルキル化合物に加えられる）外
部電子供与体として用いることのできる電子供与体化合
物（ｃ）には、芳香族酸エステル（例えば、アルキルベ
ンゾエート）、ヘテロ環式化合物（例えば、２，２，
６，６−テトラメチルピペリジンおよび２，６−ジイソ
プロピルピペリジン）、および特に少なくとも１つのＳ
ｉ−ＯＲ結合（Ｒは炭化水素基である）を含むケイ素化
合物が含まれる。ケイ素化合物の例としては、（ｔ−Ｃ
_４Ｈ_９）_２Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２、（Ｃ_６Ｈ₁₁）_２Ｓｉ
（ＯＣＨ_３）_２および（Ｃ_６Ｈ_５）_２Ｓｉ（ＯＣＨ_３）
_２が挙げられる。式（Ｉ）の１，３−ジエーテルも、外
部供与体として用いるのに好適である。内部供与体が式
（Ｉ）の１，３−ジエーテルの１つである場合には、外
部供与体を省略することができる。触媒は、少量のオレ
フィンと予備接触（前重合）させ、炭化水素溶媒の懸濁
液中に触媒を保持し、周囲温度から６０℃の間の温度で
重合させることができる。生成するポリマーの量は、触
媒の重量の０．５〜３倍である。予備重合は、前記の温
度条件下で、液状プロピレン中で行うこともでき、ポリ
マーの生成量は、触媒成分１グラムにつき１０００ｇに
まで達することができる。

【００１９】組成物に関して実施例に報告したデーター
およびポリマー組成物の特性は、下記の方法によって測
定した。極限粘度 ：テトラヒドロナフタリン中、１５℃。ＭＦＲ ：ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に準じて、条件Ｌ。エチレン含量（Ｃ_２） ：ＩＲ分光分析法。キシレンに可溶性および不溶性の画分 ：材料の試料を１
２５℃のキシレンに溶解し、溶液を周囲温度まで冷却す
る。可溶性および不溶性の画分を、濾過によって分離す
る。曲げ弾性率 ：ＡＳＴＭ Ｄ−７９０（タンジェント）に
準じる。耐衝撃性（アイゾッド） ：ＡＳＴＭ Ｄ−２５６（ノッ
チ付試験片）に準じる。延性／脆性転移温度 ：内部ハイモント法による。ここ
で、延性／脆性転移は所定の重量を有し、所定の高さか
ら落下するラムにより衝撃を加えるとき、その５０％が
脆性亀裂を呈する温度として定義される。曇り度 ：厚み１ｍｍの標本につきＡＳＴＭ Ｄ−１００
３に準じる。融点 ：ＤＳＣ法に準じる。降伏点伸び ：ＡＳＴＭ Ｄ−６３８に準じる。破断点伸び ：ＡＳＴＭ Ｄ−６３８に準じる。ビカー ：ＡＳＴＭ Ｄ−１５２５に準じる。 下記の実施例は本発明を説明するためのものであり、制
限するものではない。

【００２０】触媒成分（ａ）の調製 実施例で用いる固体触媒は、下記のようにして製造す
る。撹拌機を備えた反応装置に、不活性雰囲気中で、Ｍ
ｇＣｌ_２２８．４ｇ、無水エタノール４９．５ｇ、ＲＯ
Ｌ ＯＢ／３０ワセリン油１００ｍｌ、粘度が３５０ｃ
ｓのシリコーン油１００ｍｌを導入し、内容物を１２０
℃に加熱して、ＭｇＣｌ_２を溶解させる。次に、高温の
反応混合物を、Ｔ−４５Ｎ Ｕｌｔｒａ Ｔｕｒｒａｘ
撹拌機を備え、ワセリン油１５０ｍｌおよびシリコーン
油１５０ｍｌの入った１５００ｍｌの容器に移す。温度
を１２０℃に保ち、撹拌を３０００ｒｐｍで３分間続け
る。次に、混合物を、撹拌機を備え０℃に冷却した無水
ｎ−ヘプタン１０００ｍｌを含む２リットル容器中に空
ける。得られた微粒子を濾過によって回収し、ｎ−ヘキ
サン５００ｍｌで洗浄し、ＭｇＣｌ_２・２．１Ｃ_２Ｈ_５
ＯＨの付加生成物が得られるまで、窒素気流中で温度を
３０から１８０℃まで徐々に上昇させる。付加物２５ｇ
を、撹拌機を備え、ＴｉＣｌ_４６２５ｍｌを含む反応機
に、０℃で撹拌しながら移す。温度を１００℃まで上
げ、混合物をこの温度で１時間加熱する。この温度が４
０℃に達したとき、ジイソブチルフタレートに対するマ
グネシウムのモル比が８になる量のジイソブチルフタレ
ートを加える。反応装置の内容物を撹拌しながら１００
℃まで２時間加熱し、次に固形生成物を沈澱させた後、
液体をまだ熱いうちにサイフォンで吸出する。ＴｉＣｌ
_４５５０ｍｌを加え、混合物を撹拌しながら１２０℃ま
で１時間加熱する。撹拌を中断し、固形生成物を沈澱さ
せ、液体をまだ熱いうちにサイフォンで吸出する。固形
生成物を１回につきｎ−ヘキサン２００ｍｌを用いて６
０℃で６回洗浄した後、室温で３回洗浄する。

【００２１】重合 重合は、生成物を１個の反応装置からすぐ隣の反応装置
へと直ちに移すための装置を備えた一連の反応装置中で
連続的に行う。下記の実施例では、重合工程の前に予備
重合を行い、これは過剰量の液体プロピレンの存在下で
反応装置中で行い、この予備重合は２０〜２４℃の温度
で、約１．５〜約２分間継続する。次に、このプレポリ
マーを第一の反応装置に移し、ここで気相で重合を行う
ことによって画分Ａを形成する。この画分Ａのポリマー
は、未反応のモノマーを総て除去した後に、第一の反応
装置から第二の反応装置へと送られる。この反応装置中
で画分Ｂが形成される。この予備重合および重合の実施
例では、固体触媒成分（ａ）（前記の通り調製）と共
に、助触媒としてのトリエチルアルミニウム（ＴＥＡ
Ｌ）、外部電子供与体としてのジシクロペンチル−ジメ
トキシシラン（ＤＣＰＭＳ）が用いられる。ＴＥＡＬ対
ＤＣＰＭＳ、およびＴＥＡＬ対Ｔｉの重量比を、表１に
示す。表２は、一回の反応工程に導入されるモノマーの
温度、圧力およびモル比を示したものである。気相で
は、水素およびモノマーをガスクロマトグラフィーによ
って連続的に分析し、適当に供給を行うことによって所
望の濃度を維持する。一回の重合工程では、温度および
圧力を一定に保つ。表３および４に、本発明による実施
例（実施例１−３）および比較例（１ｃ）の生成物の組
成および特性を示す。

【００２２】 表１ 実施例 1 2 3 4 ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳ 5.4 3.6 5.8 4.0 ＴＥＡＬ／Ｔｉ 6.2 7.2 7.7 ---

【００２３】 表２ 実施例 1 2 3 4 第一の気相反応装置 温度（℃） 75 75 75 75 圧力（バール） 22.5 22.5 24.0 17.0 滞留時間（分） 65 64 69 --- Ｈ_２／Ｃ_３（モル） 0.02 0.02 -- 0.035 Ｃ_２／（Ｃ_２＋Ｃ_３）（モル） 0.01 0.005 0.006 -- 第２の気相反応装置 温度（℃） 70 70 70 70 圧力（バール） 12 12 15 11.5 滞留時間（分） 29 25 53 -- Ｈ_２／Ｃ_２（モル） 0.8 0.81 0.8 0.5 Ｃ_４／（Ｃ_４＋Ｃ_２）（モル） 0.5 0.5 0.5 0.5

【００２４】 表３ 実施例 1 2 3 1c 画分Ａ（重量部） 81.1 80.0 74.4 75 画分Ａ中のＣ_２（重量％） 2.0 1.0 1.3 45 画分Ａのキシレン中の溶解度（重量部） 4.4 3.2 5.9 4.5 画分Ｂ中のＣ_２（重量％） 70.0 70.0 65.0 65 キシレンに可溶性の画分のＩ．Ｖ． 0.93 0.96 0.93 1.28

【００２５】 表４ 実施例 1 2 3 1c ＭＦＲ“Ｌ”（ｇ／１０分） 9.0-9.5 12-13 9-10 12 曲げ弾性率（ＭＰａ） 900-950 1050-1150 800-850 890 23℃でのアイゾッド（Ｊ／ｍ） 410 250 600 580 ０℃でのアイゾッド（Ｊ／ｍ） 70 45 480 --- 延性／脆性転移温度（℃） -27.0 -26.0 -40.0 -42 降伏応力（ＭＰａ） 24.0 27.0 20.6 21 破断点伸び（重量％） 500 500 500 500 溶融温度（℃） 153 153 154 154 ビカー（℃） 130.0 137.0 128.0 128 曇り度^１（％） 16 20 16 31 ^１ ＤＢＳ（２５００ｐｐｍ）の添加後に得られた値

フロントページの続き (72)発明者 パオラ、マッサリ イタリー国フェララ、ビア、エッフェ、ネ リ、８

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】Ａ）プロピレンの結晶性ホモポリマー７０
   〜９８重量部またはエチレンおよび／またはＣ_４〜Ｃ₁₀
   α−オレフィン０．５〜１０重量％を含むプロピレンと
   エチレンおよび／またはα−オレフィンとの結晶性ラン
   ダムコポリマー（画分Ａ）および Ｂ）エチレン６０〜８５重量％を含み２５℃でキシレン
   に部分的に可溶性である、エチレンと１種類以上のＣ_４
   〜Ｃ₁₀α−オレフィンとのエラストマー性コポリマー２
   〜３０重量部（画分Ｂ）を含んでなり、２５℃のキシレ
   ンに可溶性の画分が、１３５℃のテトラヒドロナフタレ
   ン中で極限粘度０．８〜１．１ｄｌ／ｇを有することを
   特徴とする、ポリマー組成物。
2. 【請求項２】２５℃のキシレンに可溶性の画分が、１３
   ５℃のテトラヒドロナフタレン中で極限粘度０．９〜
   １．１ｄｌ／ｇを有する、請求項１に記載の組成物。
3. 【請求項３】画分Ｂがエチレンと１−ブテンとのコポリ
   マーである、請求項１または２に記載の組成物。
4. 【請求項４】画分Ａがポリマー組成物の７５〜８５重量
   部を構成し、画分Ｂが１５〜２５重量部を構成する、請
   求項１に記載の組成物。
5. 【請求項５】画分Ａがエチレンおよび／またはＣ_４〜Ｃ
   ₁₀α−オレフィン０．５〜１０重量％を含むプロピレン
   のコポリマーである、請求項１に記載の組成物。
6. 【請求項６】画分Ａを活性な二ハロゲン化マグネシウム
   上に担持される立体特異性触媒の存在下で行う第一の重
   合工程で生成し、画分Ｂを前工程で得たポリマーおよび
   触媒の存在下で行う第二の重合工程で生成することを特
   徴とする、請求項１に記載の組成物の製造法。