JPH0772295A - 放射性ルテニウムの除去方法 - Google Patents
放射性ルテニウムの除去方法Info
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- JPH0772295A JPH0772295A JP22135893A JP22135893A JPH0772295A JP H0772295 A JPH0772295 A JP H0772295A JP 22135893 A JP22135893 A JP 22135893A JP 22135893 A JP22135893 A JP 22135893A JP H0772295 A JPH0772295 A JP H0772295A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】核燃料再処理施設等から発生する排ガス中に含
まれている揮発性の放射性ルテニウムを、特別な専用処
理装置を用いず、またナトリウム塩を含む二次廃棄物を
発生させることなく、効果的に除去することができる放
射性ルテニウムの除去方法を提供することにある。 【構成】廃ガス中の揮発性放射性ルテニウムに対し、モ
ル数で１００倍以上の量のＮＯ2 を含むガスを、大過剰
量の水とともに作用させて揮発性ルテニウムを水溶性ル
テニウム化合物とし、この水溶性ルテニウム化合物を、
作用させた前記水の中に溶かして除去するものである。
まれている揮発性の放射性ルテニウムを、特別な専用処
理装置を用いず、またナトリウム塩を含む二次廃棄物を
発生させることなく、効果的に除去することができる放
射性ルテニウムの除去方法を提供することにある。 【構成】廃ガス中の揮発性放射性ルテニウムに対し、モ
ル数で１００倍以上の量のＮＯ2 を含むガスを、大過剰
量の水とともに作用させて揮発性ルテニウムを水溶性ル
テニウム化合物とし、この水溶性ルテニウム化合物を、
作用させた前記水の中に溶かして除去するものである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は主として原子力施設、特
に使用済み核燃料の再処理施設およびウランやプルトニ
ウムの転換施設、から放出される廃ガス中に含まれてい
る揮発性の放射性ルテニウムを除去する方法に関する。
に使用済み核燃料の再処理施設およびウランやプルトニ
ウムの転換施設、から放出される廃ガス中に含まれてい
る揮発性の放射性ルテニウムを除去する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】Ｐｕｒｅｘ法による使用済み核燃料の再
処理では硝酸溶液を高温に加熱する工程（溶解工程、製
品溶液の蒸発濃縮工程、酸回収工程、廃液の蒸発濃縮・
仮焼・固化工程、ウランやプルトニウムの脱硝転換工程
など）が多く存在する。これらの加熱工程ではしばしば
溶液中に含まれているルテニウムの一部が酸化されて四
酸化ルテニウムになって揮発し、廃ガス中に移行する可
能性がある。このような廃ガス系に移行した揮発性のル
テニウムは通常の廃ガス処理設備（凝縮器、水洗浄塔、
ＨＥＰＡフィルターなど）では効果的な除去が困難であ
ることが知られている。
処理では硝酸溶液を高温に加熱する工程（溶解工程、製
品溶液の蒸発濃縮工程、酸回収工程、廃液の蒸発濃縮・
仮焼・固化工程、ウランやプルトニウムの脱硝転換工程
など）が多く存在する。これらの加熱工程ではしばしば
溶液中に含まれているルテニウムの一部が酸化されて四
酸化ルテニウムになって揮発し、廃ガス中に移行する可
能性がある。このような廃ガス系に移行した揮発性のル
テニウムは通常の廃ガス処理設備（凝縮器、水洗浄塔、
ＨＥＰＡフィルターなど）では効果的な除去が困難であ
ることが知られている。
【０００３】現在良く知られている揮発性ルテニウムの
除去方法としては、シリカゲルや酸化鉄などにルテニウ
ムを吸着させる方法がある。この方法は実際に幾つかの
高レベル廃液の処理施設でも適用されている。例えば米
国アイダホ化学処理プラント（ＩＣＰＰ）で用いている
廃液仮焼プロセス（ＷＣＦプロセス）では廃ガス処理系
の最後（最終フィルターの直前）にシリカゲル吸着塔を
設置している。またイタリアのＦｉｎｇａｌプロセスに
も酸化鉄を充填したルテニウム吸着塔が使用されてい
る。
除去方法としては、シリカゲルや酸化鉄などにルテニウ
ムを吸着させる方法がある。この方法は実際に幾つかの
高レベル廃液の処理施設でも適用されている。例えば米
国アイダホ化学処理プラント（ＩＣＰＰ）で用いている
廃液仮焼プロセス（ＷＣＦプロセス）では廃ガス処理系
の最後（最終フィルターの直前）にシリカゲル吸着塔を
設置している。またイタリアのＦｉｎｇａｌプロセスに
も酸化鉄を充填したルテニウム吸着塔が使用されてい
る。
【０００４】また、別の揮発性ルテニウムの処理方法と
して、揮発性ルテニウムを含んでいる廃ガスを比較的高
濃度のアルカリ（水酸化ナトリウム溶液）を洗浄液とし
て用いる充填式ガス洗浄塔に通して除去する方法があ
り、一部のプラントでも実際に用いられている。この場
合、廃ガス中の四酸化ルテニウムはルテニウム酸ナトリ
ウム塩に変って洗浄液中に溶解するので、かなり高い除
染係数（Decontamina-tion Factor: 以下、ＤＦとい
う）が得られている。
して、揮発性ルテニウムを含んでいる廃ガスを比較的高
濃度のアルカリ（水酸化ナトリウム溶液）を洗浄液とし
て用いる充填式ガス洗浄塔に通して除去する方法があ
り、一部のプラントでも実際に用いられている。この場
合、廃ガス中の四酸化ルテニウムはルテニウム酸ナトリ
ウム塩に変って洗浄液中に溶解するので、かなり高い除
染係数（Decontamina-tion Factor: 以下、ＤＦとい
う）が得られている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従来の揮発性ルテニウ
ムの除去方法において、吸着によるルテニウム除去処理
方法の場合、通常の廃ガス処理機器に加え、特に揮発性
ルテニウムの除去だけを目的とした装置（吸着塔）を設
置する必要があり、廃ガス処理設備の構成が大きくなる
とともに、処理コストがかかり、またこの吸着塔でルテ
ニウムに対して高いＤＦを得るためには、運転温度を１
００℃以上の高温にする必要がある等の問題があり、優
れた処理方法とは云えない。
ムの除去方法において、吸着によるルテニウム除去処理
方法の場合、通常の廃ガス処理機器に加え、特に揮発性
ルテニウムの除去だけを目的とした装置（吸着塔）を設
置する必要があり、廃ガス処理設備の構成が大きくなる
とともに、処理コストがかかり、またこの吸着塔でルテ
ニウムに対して高いＤＦを得るためには、運転温度を１
００℃以上の高温にする必要がある等の問題があり、優
れた処理方法とは云えない。
【０００６】一方、アルカリ水溶液によるルテニウムの
洗浄除去処理方法の場合には、洗浄後の液がナトリウム
塩を大量に含む二次廃棄物となる等の問題があり、この
方法も適当な除去方法とは云えない。
洗浄除去処理方法の場合には、洗浄後の液がナトリウム
塩を大量に含む二次廃棄物となる等の問題があり、この
方法も適当な除去方法とは云えない。
【０００７】本発明は、かかる現況に鑑みなされたもの
で、核燃料再処理施設等から発生する排ガス中に含まれ
ている揮発性の放射性ルテニウムを、特別な専用処理装
置を用いず、またナトリウム塩を含む二次廃棄物を発生
させることなく、効果的に除去することができる揮発性
放射性ルテニウムの除去方法を提供することを目的とす
る。
で、核燃料再処理施設等から発生する排ガス中に含まれ
ている揮発性の放射性ルテニウムを、特別な専用処理装
置を用いず、またナトリウム塩を含む二次廃棄物を発生
させることなく、効果的に除去することができる揮発性
放射性ルテニウムの除去方法を提供することを目的とす
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記目的を達
成する手段として、廃ガス中の揮発性放射性ルテニウム
に対し、モル数で１００倍以上の量のＮＯ2 を含むガス
を、大過剰量の水とともに作用させて揮発性ルテニウム
を水溶性ルテニウム化合物とし、この水溶性ルテニウム
化合物を、作用させた前記水の中に溶かして除去するよ
うにしたものである。
成する手段として、廃ガス中の揮発性放射性ルテニウム
に対し、モル数で１００倍以上の量のＮＯ2 を含むガス
を、大過剰量の水とともに作用させて揮発性ルテニウム
を水溶性ルテニウム化合物とし、この水溶性ルテニウム
化合物を、作用させた前記水の中に溶かして除去するよ
うにしたものである。
【０００９】
【作用】本発明に係る揮発性放射性ルテニウムの除去方
法において、廃ガス中に含まれている四酸化ルテニウム
は、ＮＯ2 ガスと水とが存在する場合には、これらと充
分に接触すると、ニトロシルルテニウム化合物を生成す
る。そして、生成したニトロシルルテニウム化合物は、
水溶性であるので、容易に気相側から水相側に移行し、
廃ガス中から除去される。
法において、廃ガス中に含まれている四酸化ルテニウム
は、ＮＯ2 ガスと水とが存在する場合には、これらと充
分に接触すると、ニトロシルルテニウム化合物を生成す
る。そして、生成したニトロシルルテニウム化合物は、
水溶性であるので、容易に気相側から水相側に移行し、
廃ガス中から除去される。
【００１０】
【実施例】以下、本発明実施の一例を図面を参照して説
明する。
明する。
【００１１】本発明は、前述のように、揮発性のルテニ
ウム（四酸化ルテニウム）を含む廃ガスを、その中に含
まれているルテニウムに対し、モル数でその１００倍以
上の量のＮＯ2 を含むガスおよび大過剰量の水を作用さ
せ、揮発性ルテニウムを水溶性ルテニウム化合物（ニト
ロシルルテニウム化合物）に変えて除去するものであ
る。
ウム（四酸化ルテニウム）を含む廃ガスを、その中に含
まれているルテニウムに対し、モル数でその１００倍以
上の量のＮＯ2 を含むガスおよび大過剰量の水を作用さ
せ、揮発性ルテニウムを水溶性ルテニウム化合物（ニト
ロシルルテニウム化合物）に変えて除去するものであ
る。
【００１２】より具体的には、先に述べたような廃ガス
中へのルテニウムの移行が問題となる可能性が大きい工
程では、廃ガス中には、ルテニウムに比べて充分多量の
水蒸気やＮＯ2 ガスのうちの少なくとも一方は、常に含
まれているものと予想される。
中へのルテニウムの移行が問題となる可能性が大きい工
程では、廃ガス中には、ルテニウムに比べて充分多量の
水蒸気やＮＯ2 ガスのうちの少なくとも一方は、常に含
まれているものと予想される。
【００１３】前述した各工程の中でも、特に硝酸反応を
伴なうような工程の場合、廃ガス中には非常に多量の水
蒸気およびＮＯ2 ガスが含まれている。したがってこの
場合には、廃ガス中に別段新たに水やＮＯ2 を混入しな
くても、充分高いルテニウムの除去が期待できる。
伴なうような工程の場合、廃ガス中には非常に多量の水
蒸気およびＮＯ2 ガスが含まれている。したがってこの
場合には、廃ガス中に別段新たに水やＮＯ2 を混入しな
くても、充分高いルテニウムの除去が期待できる。
【００１４】また、万一水をほとんど含んでいない廃ガ
スの場合でも、ＮＯ2 ガスの充分な含有量があれば、通
常の廃ガス処理系に常に設置されている水洗浄塔で多量
の水と接触するので、やはりここでルテニウムに対する
高いＤＦが期待できる。
スの場合でも、ＮＯ2 ガスの充分な含有量があれば、通
常の廃ガス処理系に常に設置されている水洗浄塔で多量
の水と接触するので、やはりここでルテニウムに対する
高いＤＦが期待できる。
【００１５】さらに、もしＮＯ2 ガスの含有量がルテニ
ウムに対して充分な量だけ含まれていないような廃ガス
の場合には、このガスを凝縮器や水洗浄塔に通す際に、
少量のＮＯ2 ガスを混入すれば、充分に高いＤＦを確保
できる。そして、再処理工場では、ＮＯ2 ガスは溶液中
のプルトニウムの酸化剤として大量に使用されているの
で、これを用いれば特別新たなガス発生設備は不要であ
る。
ウムに対して充分な量だけ含まれていないような廃ガス
の場合には、このガスを凝縮器や水洗浄塔に通す際に、
少量のＮＯ2 ガスを混入すれば、充分に高いＤＦを確保
できる。そして、再処理工場では、ＮＯ2 ガスは溶液中
のプルトニウムの酸化剤として大量に使用されているの
で、これを用いれば特別新たなガス発生設備は不要であ
る。
【００１６】以下に示す表１は、揮発性ルテニウムの洗
浄塔でのＤＦのＮＯ2 ／Ｒｕ比依存性を表わしたもので
ある。
浄塔でのＤＦのＮＯ2 ／Ｒｕ比依存性を表わしたもので
ある。
【００１７】
【表１】
【００１８】実験例１ 本発明者等は、ルテニウムとして約１２mg（約０．１２
ミリモル）の四酸化ルテニウムガスと、約０．３２Ｎｌ
（約１４ミリモル）のＮＯ2 ガスを含む空気約４００Ｎ
ｌを模擬廃ガスとして用い、これを磁製のラシヒリング
を充填した水スクラバー（灌液充填式水洗浄塔）に通し
た。スクラバーの前後で、模擬廃ガスの一部を分取して
四酸化ルテニウムの吸収液を満たしたガス捕集瓶を通し
て捕集し、各々の液中の溶存ルテニウムを定量すること
によって、スクラバーで除去されたルテニウム量を調べ
る実験を行なった。
ミリモル）の四酸化ルテニウムガスと、約０．３２Ｎｌ
（約１４ミリモル）のＮＯ2 ガスを含む空気約４００Ｎ
ｌを模擬廃ガスとして用い、これを磁製のラシヒリング
を充填した水スクラバー（灌液充填式水洗浄塔）に通し
た。スクラバーの前後で、模擬廃ガスの一部を分取して
四酸化ルテニウムの吸収液を満たしたガス捕集瓶を通し
て捕集し、各々の液中の溶存ルテニウムを定量すること
によって、スクラバーで除去されたルテニウム量を調べ
る実験を行なった。
【００１９】その結果、スクラバーを通過した後の模擬
廃ガス中のルテニウムの量は、スクラバーを通過する前
のガス中のルテニウム量の約１／６８０にまで減少して
おり、スクラバーにおいて揮発性のルテニウムに対し６
８０以上のＤＦが得られることが確認された。
廃ガス中のルテニウムの量は、スクラバーを通過する前
のガス中のルテニウム量の約１／６８０にまで減少して
おり、スクラバーにおいて揮発性のルテニウムに対し６
８０以上のＤＦが得られることが確認された。
【００２０】試験終了後、装置の壁面やラシヒリング等
に付着している液滴をすべて洗い落とし、スクラバー液
受器中に溜まった液と一緒にして液中の溶存ルテニウム
量を分析した。
に付着している液滴をすべて洗い落とし、スクラバー液
受器中に溜まった液と一緒にして液中の溶存ルテニウム
量を分析した。
【００２１】その結果、溶液中には、廃ガス中の四酸化
ルテニウム含有量（分析値）に基づいて算出した除去量
の約６０％に相当する量のルテニウムが溶存しており、
ガス中から除去された四酸化ルテニウムは、大半が水溶
性のルテニウム塩に変わってスクラバー液の中に溶けた
ことが確認された。
ルテニウム含有量（分析値）に基づいて算出した除去量
の約６０％に相当する量のルテニウムが溶存しており、
ガス中から除去された四酸化ルテニウムは、大半が水溶
性のルテニウム塩に変わってスクラバー液の中に溶けた
ことが確認された。
【００２２】比較例１ 実験例１とほぼ同量の四酸化ルテニウムを含んでいる
が、ＮＯ2 ガスの含有量は実験例１の場合の１／１０の
約０．０３Ｎｌしか含んでいない模擬廃ガスを、実験例
１の場合と全く同一条件下でスクラバーに通した。
が、ＮＯ2 ガスの含有量は実験例１の場合の１／１０の
約０．０３Ｎｌしか含んでいない模擬廃ガスを、実験例
１の場合と全く同一条件下でスクラバーに通した。
【００２３】しかしながら、この場合には、スクラバー
における四酸化ルテニウムに対するＤＦは、３０にまで
低下した。
における四酸化ルテニウムに対するＤＦは、３０にまで
低下した。
【００２４】図１は、同様のスクラバー試験において、
模擬廃ガス中でのＮＯ2 とルテニウムとのモル比に対し
て、得られたルテニウムのＤＦ値を示したものである。
模擬廃ガス中でのＮＯ2 とルテニウムとのモル比に対し
て、得られたルテニウムのＤＦ値を示したものである。
【００２５】図１からも明らかなように、ＮＯ2 ／Ｒｕ
比の増加とともにＤＦが大きくなり、数１００程度の高
いＤＦが得られるのは、ＮＯ2 ／Ｒｕのモル比が１００
以上となっている場合であることが判る。
比の増加とともにＤＦが大きくなり、数１００程度の高
いＤＦが得られるのは、ＮＯ2 ／Ｒｕのモル比が１００
以上となっている場合であることが判る。
【００２６】実験例２ 本発明者等はまた、実験例１と同一組成（同量の四酸化
ルテニウムとＮＯ2 ガスとを含む）の模擬廃ガス約２８
０Ｎｌに、約１２０Ｎｌの飽和水蒸気を混合して凝縮器
を通した。そして、実験例１と同様にして、凝縮器の前
後でガスの一部を分取し、含まれているルテニウムの量
を分析した。
ルテニウムとＮＯ2 ガスとを含む）の模擬廃ガス約２８
０Ｎｌに、約１２０Ｎｌの飽和水蒸気を混合して凝縮器
を通した。そして、実験例１と同様にして、凝縮器の前
後でガスの一部を分取し、含まれているルテニウムの量
を分析した。
【００２７】３回の試験の結果、凝縮器での四酸化ルテ
ニウムに対するＤＦとして、４００〜７００程度の値が
得られた。また、実験例１の場合と同様、ガス中から除
去されたルテニウムの大部分は、凝縮液の中に溶けて存
在していた。
ニウムに対するＤＦとして、４００〜７００程度の値が
得られた。また、実験例１の場合と同様、ガス中から除
去されたルテニウムの大部分は、凝縮液の中に溶けて存
在していた。
【００２８】比較例２ 実験例１，２と同組成の模擬廃ガスに、飽和水蒸気と混
合せずにそのまま凝縮器を通したが、廃ガス中の四酸化
ルテニウムは全く除去されず、ＤＦは１であった。この
ことから、揮発性ルテニウムの除去のためには、充分な
量のＮＯ2 と水分とがともに不可欠であることが判っ
た。
合せずにそのまま凝縮器を通したが、廃ガス中の四酸化
ルテニウムは全く除去されず、ＤＦは１であった。この
ことから、揮発性ルテニウムの除去のためには、充分な
量のＮＯ2 と水分とがともに不可欠であることが判っ
た。
【００２９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
揮発性のルテニウムを含む廃ガス中からルテニウムを効
率よく除去することができるので、環境中に放出される
放射性ルテニウムの量を大幅に減少させることができ
る。また、この除去に際して、特別に新たな処理設備を
必要としないため、ルテニウム除去処理設備が複雑化し
たり処理コストが増大することがなく、またナトリウム
塩を含むような二次廃棄物の発生もない。
揮発性のルテニウムを含む廃ガス中からルテニウムを効
率よく除去することができるので、環境中に放出される
放射性ルテニウムの量を大幅に減少させることができ
る。また、この除去に際して、特別に新たな処理設備を
必要としないため、ルテニウム除去処理設備が複雑化し
たり処理コストが増大することがなく、またナトリウム
塩を含むような二次廃棄物の発生もない。
【図１】廃ガス中でのＮＯ2 とルテニウムとのモル比に
対し得られたルテニウムのＤＦ値を示すグラフ。
対し得られたルテニウムのＤＦ値を示すグラフ。
Claims (1)
- 【請求項１】 廃ガス中の揮発性放射性ルテニウムに対
し、モル数で１００倍以上の量のＮＯ2 を含むガスを、
大過剰量の水とともに作用させて揮発性ルテニウムを水
溶性ルテニウム化合物とし、この水溶性ルテニウム化合
物を、作用させた前記水の中に溶かして除去することを
特徴とする放射性ルテニウムの除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22135893A JPH0772295A (ja) | 1993-09-06 | 1993-09-06 | 放射性ルテニウムの除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22135893A JPH0772295A (ja) | 1993-09-06 | 1993-09-06 | 放射性ルテニウムの除去方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0772295A true JPH0772295A (ja) | 1995-03-17 |
Family
ID=16765546
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22135893A Pending JPH0772295A (ja) | 1993-09-06 | 1993-09-06 | 放射性ルテニウムの除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0772295A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2018103078A (ja) * | 2016-12-22 | 2018-07-05 | 住友金属鉱山株式会社 | 無害化装置及び無害化方法 |
-
1993
- 1993-09-06 JP JP22135893A patent/JPH0772295A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2018103078A (ja) * | 2016-12-22 | 2018-07-05 | 住友金属鉱山株式会社 | 無害化装置及び無害化方法 |
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