JPH0780994B2 - エポキシ樹脂組成物および銅張積層板 - Google Patents
エポキシ樹脂組成物および銅張積層板Info
- Publication number
- JPH0780994B2 JPH0780994B2 JP2333278A JP33327890A JPH0780994B2 JP H0780994 B2 JPH0780994 B2 JP H0780994B2 JP 2333278 A JP2333278 A JP 2333278A JP 33327890 A JP33327890 A JP 33327890A JP H0780994 B2 JPH0780994 B2 JP H0780994B2
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- JP
- Japan
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- epoxy resin
- bisphenol
- resin composition
- hydrogen atoms
- general formula
- Prior art date
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- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K1/00—Printed circuits
- H05K1/02—Details
- H05K1/03—Use of materials for the substrate
- H05K1/0313—Organic insulating material
- H05K1/0353—Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement
Landscapes
- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Epoxy Resins (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はいずれもビスフェノールＡ型の骨格を有する樹
脂主剤、エポキシ樹脂硬化剤および添加剤を含有するエ
ポキシ樹脂組成物、特にエポキシ樹脂が本来有している
良好な接着性、耐熱性等の特性をさらに向上させ、しか
も強靱性、可とう性、曲げ強度、耐衝撃性、寸法安定性
に優れたエポキシ樹脂組成物およびこれを用いた銅張積
層板に関するものである。
脂主剤、エポキシ樹脂硬化剤および添加剤を含有するエ
ポキシ樹脂組成物、特にエポキシ樹脂が本来有している
良好な接着性、耐熱性等の特性をさらに向上させ、しか
も強靱性、可とう性、曲げ強度、耐衝撃性、寸法安定性
に優れたエポキシ樹脂組成物およびこれを用いた銅張積
層板に関するものである。
従来よりエポキシ樹脂はその良好な密着性および耐熱性
により、広い産業分野で用いられている。中でもプリン
ト配線板に使用されるガラスエポキシ銅張積層板は産業
用のみならず、今まで紙フェノール銅張積層板が主体で
あった民生用にもその分野を広げつつある。
により、広い産業分野で用いられている。中でもプリン
ト配線板に使用されるガラスエポキシ銅張積層板は産業
用のみならず、今まで紙フェノール銅張積層板が主体で
あった民生用にもその分野を広げつつある。
従来プリント配線板に使用されるエポキシ樹脂（組成
物）としては、多官能エポキシ樹脂、ノボラック型フ
ェノール樹脂および臭素化ポリｐ−ビニルフェノールか
らなり、耐燃性、耐炎性を向上させたもの（特開昭56-1
12924号）、エポキシ樹脂にフェノールノボラック樹
脂を配合して耐熱性、耐溶剤性等を向上させたもの（特
開昭57-109642号）、エポキシ樹脂にパラセカンダリ
ーブチルフェノール・フェノール共縮合ノボラック樹脂
を配合して耐熱性、耐溶剤性を向上させたもの（特開昭
57-190025号）、エポキシ樹脂組成物に、ビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂、テトラブロムビスフェノールＡ
および多官能エポキシ樹脂を反応させて生成する臭素化
エポキシ樹脂を配合して耐熱性を向上させたもの（特開
昭62-167044号）、臭素化エポキシ樹脂にN,N,N′,N′
−テトラグリシジル−4,4′−ジアミノフェニルメタン
を配合して難燃性を改善したもの（特開昭62-177014
号）などがある。
物）としては、多官能エポキシ樹脂、ノボラック型フ
ェノール樹脂および臭素化ポリｐ−ビニルフェノールか
らなり、耐燃性、耐炎性を向上させたもの（特開昭56-1
12924号）、エポキシ樹脂にフェノールノボラック樹
脂を配合して耐熱性、耐溶剤性等を向上させたもの（特
開昭57-109642号）、エポキシ樹脂にパラセカンダリ
ーブチルフェノール・フェノール共縮合ノボラック樹脂
を配合して耐熱性、耐溶剤性を向上させたもの（特開昭
57-190025号）、エポキシ樹脂組成物に、ビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂、テトラブロムビスフェノールＡ
および多官能エポキシ樹脂を反応させて生成する臭素化
エポキシ樹脂を配合して耐熱性を向上させたもの（特開
昭62-167044号）、臭素化エポキシ樹脂にN,N,N′,N′
−テトラグリシジル−4,4′−ジアミノフェニルメタン
を配合して難燃性を改善したもの（特開昭62-177014
号）などがある。
しかしプリント配線板の高密度化や高多層化の進展に伴
い、従来のエポキシ樹脂を用いたものでは充分に満足で
きなくなってきているのが現状である。
い、従来のエポキシ樹脂を用いたものでは充分に満足で
きなくなってきているのが現状である。
例えば、従来のエポキシ樹脂は、常温での銅箔との密着
強度においては充分満足できるものであるが、100℃以
上の高温になると急激にその強度は低下するため、信頼
性の面からファインパターン化の著しい高密度配線基板
等には問題がある。すなわち部品を基板に実装するフロ
ー、リフロー工程においては、赤外線の利用等により部
分的に基板の温度が高温となったり、またリフローの回
数が増える傾向にあり、従来のエポキシ樹脂による銅張
積層板においては、パターン銅箔のハガレ等の不具合が
生じるという問題点がある。また一部の部品において
は、部分的に基板の温度を100℃以上に上昇させるもの
もあり、この様な部品を搭載する基板においても問題点
がある。
強度においては充分満足できるものであるが、100℃以
上の高温になると急激にその強度は低下するため、信頼
性の面からファインパターン化の著しい高密度配線基板
等には問題がある。すなわち部品を基板に実装するフロ
ー、リフロー工程においては、赤外線の利用等により部
分的に基板の温度が高温となったり、またリフローの回
数が増える傾向にあり、従来のエポキシ樹脂による銅張
積層板においては、パターン銅箔のハガレ等の不具合が
生じるという問題点がある。また一部の部品において
は、部分的に基板の温度を100℃以上に上昇させるもの
もあり、この様な部品を搭載する基板においても問題点
がある。
またICカードの普及や機器の軽量化に伴って、基板の薄
肉化が顕著となってきており、従って強度、特に曲げ強
度が大きく、かつ強靱な基板が要求されているが、従来
のエポキシ樹脂を用いた場合には繰り返し曲げ荷重等が
かかった場合に破壊してしまうなど、基板の強度にも問
題点がある。
肉化が顕著となってきており、従って強度、特に曲げ強
度が大きく、かつ強靱な基板が要求されているが、従来
のエポキシ樹脂を用いた場合には繰り返し曲げ荷重等が
かかった場合に破壊してしまうなど、基板の強度にも問
題点がある。
さらに高密度化に伴い高寸法精度化も必要となってくる
が、従来のエポキシ樹脂を用いた銅張積層板では製造工
程における寸法変化が大きいという問題点がある。
が、従来のエポキシ樹脂を用いた銅張積層板では製造工
程における寸法変化が大きいという問題点がある。
このように、高密度化に伴うパターンの幅狭化により、
銅箔と基板との密着力の向上および高寸法精度が耐熱性
と併せて信頼性の面から要求されている。また機器の軽
薄短小化に伴う基板の薄肉化により、曲げ強度や可とう
性の向上が要求されている。従ってこれらの要求に充分
対応できるエポキシ樹脂および銅張積層板が要望されて
いる。
銅箔と基板との密着力の向上および高寸法精度が耐熱性
と併せて信頼性の面から要求されている。また機器の軽
薄短小化に伴う基板の薄肉化により、曲げ強度や可とう
性の向上が要求されている。従ってこれらの要求に充分
対応できるエポキシ樹脂および銅張積層板が要望されて
いる。
本発明の目的は、上記要望に応えるため、耐熱性および
接着性に優れ、従って高温時の銅箔と樹脂との密着強度
が高く、さらに可とう性、耐衝撃性、寸法安定性にも優
れ、かつ曲げ強度の高い強靱なエポキシ樹脂組成物を提
供することである。
接着性に優れ、従って高温時の銅箔と樹脂との密着強度
が高く、さらに可とう性、耐衝撃性、寸法安定性にも優
れ、かつ曲げ強度の高い強靱なエポキシ樹脂組成物を提
供することである。
また本発明の別の目的は、前記エポキシ樹脂組成物を使
用することにより、高温時の銅箔と複合材との密着強度
が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定性にも優れ、かつ曲
げ強度の高い強靱な銅張積層板を提供することである。
用することにより、高温時の銅箔と複合材との密着強度
が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定性にも優れ、かつ曲
げ強度の高い強靱な銅張積層板を提供することである。
本発明は次のエポキシ樹脂組成物および銅張積層板であ
る。
る。
（１）（Ａ）樹脂主剤として、下記一般式〔１〕（ただ
し、ｎは０〜10、ｍは１、ｌは０、R1およびR2はグリシ
ジル基、A1〜A8は水素原子もしくは臭素原子）で表わさ
れるビスフェノールＡ系エポキシ樹脂と、 （Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として、 （b1）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物、または （b2）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物が、A1〜A4のいずれかの位置でメチレン基に
より２分子以上結合したビスフェノールＡもしくはその
臭素化物のノボラック樹脂と、 （Ｃ）添加剤として、下記一般式〔１〕（ただし、ｎは
０、ｍは50〜150、ｌは１、Ｂは R1およびR2は高分子末端基、A1〜A4は水素原子もしくは
臭素原子）で表わされる高分子量ピリカーボネートとを
含有するエポキシ樹脂組成物。
し、ｎは０〜10、ｍは１、ｌは０、R1およびR2はグリシ
ジル基、A1〜A8は水素原子もしくは臭素原子）で表わさ
れるビスフェノールＡ系エポキシ樹脂と、 （Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として、 （b1）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物、または （b2）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物が、A1〜A4のいずれかの位置でメチレン基に
より２分子以上結合したビスフェノールＡもしくはその
臭素化物のノボラック樹脂と、 （Ｃ）添加剤として、下記一般式〔１〕（ただし、ｎは
０、ｍは50〜150、ｌは１、Ｂは R1およびR2は高分子末端基、A1〜A4は水素原子もしくは
臭素原子）で表わされる高分子量ピリカーボネートとを
含有するエポキシ樹脂組成物。
（２）上記（１）記載のエポキシ樹脂組成物を繊維基材
に含浸、硬化させた複合材の片側または両側に、銅箔を
積層した銅張積層板。
に含浸、硬化させた複合材の片側または両側に、銅箔を
積層した銅張積層板。
本発明に使用される樹脂主剤（Ａ）は、前記一般式
〔１〕（ただし、ｎは０〜10、ｍは１、ｌは０、R1およ
びR2はグリシジル基、A1〜A8は水素原子もしくは臭素原
子）で表わされるビスフェノール系エポキシ樹脂であ
る。このビスフェノール系エポキシ樹脂は、前記一般式
〔１〕のA1〜A8が水素原子であるビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂であってもよいし、A1〜A8の内少なくとも１
つが臭素原子で残りが水素原子である臭素化エポキシ樹
脂であってもよい。難燃性を必要とする場合は臭素化エ
ポキシ樹脂が選択される。このようなビスフェノール系
エポキシ樹脂は、通常最も広く用いられているビスフェ
ノールＡ系のエポキシ樹脂である。
〔１〕（ただし、ｎは０〜10、ｍは１、ｌは０、R1およ
びR2はグリシジル基、A1〜A8は水素原子もしくは臭素原
子）で表わされるビスフェノール系エポキシ樹脂であ
る。このビスフェノール系エポキシ樹脂は、前記一般式
〔１〕のA1〜A8が水素原子であるビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂であってもよいし、A1〜A8の内少なくとも１
つが臭素原子で残りが水素原子である臭素化エポキシ樹
脂であってもよい。難燃性を必要とする場合は臭素化エ
ポキシ樹脂が選択される。このようなビスフェノール系
エポキシ樹脂は、通常最も広く用いられているビスフェ
ノールＡ系のエポキシ樹脂である。
本発明に使用されるビスフェノールＡ系エポキシ樹脂と
しては、ビスフェノールＡおよび／またはハロゲン化ビ
スフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応で得られ
るジグリシジルエーテルが使用できる。また市販品も使
用でき、例えばエピコート828（前記一般式〔１〕のR1
およびR2がグリシジル基、ｎが約0.1、ｍが１、ｌが
０、A1〜A8が水素原子）、エピコート1001（前記一般式
〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、ｎが約2.0、ｍが
１、ｌが０、A1〜A8が水素原子）、エピコート1004（前
記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、ｎが約4.
4、ｍが１、ｌが０、A1〜A8が水素原子）、エピコート5
046（前記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、
ｎが約1.4、ｍが１、ｌが０、A1〜A4が水素原子、A5〜A
8の内２個が臭素原子で残りが水素原子）、およびエピ
コート5050（前記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジ
ル基、ｎが約1.3、ｍが１、ｌが０、A1〜A8が臭素原
子）（いずれも油化シェルエポキシ（株）製、商品名）
等があげられる。これらのビスフェノールＡ系エポキシ
樹脂は単独で用いてもよいし、混合して用いることもで
きる。
しては、ビスフェノールＡおよび／またはハロゲン化ビ
スフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応で得られ
るジグリシジルエーテルが使用できる。また市販品も使
用でき、例えばエピコート828（前記一般式〔１〕のR1
およびR2がグリシジル基、ｎが約0.1、ｍが１、ｌが
０、A1〜A8が水素原子）、エピコート1001（前記一般式
〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、ｎが約2.0、ｍが
１、ｌが０、A1〜A8が水素原子）、エピコート1004（前
記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、ｎが約4.
4、ｍが１、ｌが０、A1〜A8が水素原子）、エピコート5
046（前記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジル基、
ｎが約1.4、ｍが１、ｌが０、A1〜A4が水素原子、A5〜A
8の内２個が臭素原子で残りが水素原子）、およびエピ
コート5050（前記一般式〔１〕のR1およびR2がグリシジ
ル基、ｎが約1.3、ｍが１、ｌが０、A1〜A8が臭素原
子）（いずれも油化シェルエポキシ（株）製、商品名）
等があげられる。これらのビスフェノールＡ系エポキシ
樹脂は単独で用いてもよいし、混合して用いることもで
きる。
樹脂主剤（Ａ）としては、前記ビスフェノールＡ系エポ
キシ樹脂に非ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂を、本発
明の目的を損なわない範囲で混合して使用することもで
きる。
キシ樹脂に非ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂を、本発
明の目的を損なわない範囲で混合して使用することもで
きる。
本発明に使用されるエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）は、前記
一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌは０、R1お
よびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしくは臭素原
子）で表わされるビスフェノールＡもしくはその臭素化
物（b1）、または前記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、
ｍは１、ｌは０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素
原子もしくは臭素原子）で表わされるビスフェノールＡ
もしくはその臭素化物が、A1〜A4のいずれかの位置でメ
チレン基により２分子以上結合したビスフェノールＡも
しくはその臭素化物のノボラック樹脂（b2）である。
一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌは０、R1お
よびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしくは臭素原
子）で表わされるビスフェノールＡもしくはその臭素化
物（b1）、または前記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、
ｍは１、ｌは０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素
原子もしくは臭素原子）で表わされるビスフェノールＡ
もしくはその臭素化物が、A1〜A4のいずれかの位置でメ
チレン基により２分子以上結合したビスフェノールＡも
しくはその臭素化物のノボラック樹脂（b2）である。
エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）はその骨格として、樹脂主剤
（Ａ）としてのエポキシ樹脂と同様にビスフェノールＡ
型の骨格を有していることに特徴があり、これにより強
靱性、耐熱性が付与される。さらに耐熱性を必要とする
場合はビスフェノールＡもしくはその臭素化物のノボラ
ック樹脂が選択される。
（Ａ）としてのエポキシ樹脂と同様にビスフェノールＡ
型の骨格を有していることに特徴があり、これにより強
靱性、耐熱性が付与される。さらに耐熱性を必要とする
場合はビスフェノールＡもしくはその臭素化物のノボラ
ック樹脂が選択される。
本発明に使用されるエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）として
は、2,2−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（前記一般式〔１〕のR1およびR2が水素原子、ｎが０、
ｍが１、ｌが０、A1〜A4が水素原子）、2,2−ビス（3,5
−ジブロム−４−ヒドロキシフェニル）プロパン（前記
一般式〔１〕のR1およびR2が水素原子、ｎが０、ｍが
１、ｌが０、A1〜A4が臭素原子）およびそれらをフェノ
ール成分とするノボラック樹脂（前記一般式〔１〕のA1
〜A4のいずれかの位置でメチレン基により２分子以上結
合）等があげられる。
は、2,2−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（前記一般式〔１〕のR1およびR2が水素原子、ｎが０、
ｍが１、ｌが０、A1〜A4が水素原子）、2,2−ビス（3,5
−ジブロム−４−ヒドロキシフェニル）プロパン（前記
一般式〔１〕のR1およびR2が水素原子、ｎが０、ｍが
１、ｌが０、A1〜A4が臭素原子）およびそれらをフェノ
ール成分とするノボラック樹脂（前記一般式〔１〕のA1
〜A4のいずれかの位置でメチレン基により２分子以上結
合）等があげられる。
本発明に使用される添加剤（Ｃ）は、前記一般式〔１〕
（ただし、ｎは０、ｍは50〜150、ｌは１、Ｂは R1およびR2は高分子末端基、A1〜A4は水素原子もしくは
臭素原子）で表わされる高分子量ポリカーボネートであ
る。高分子末端基としては、アルキル基、水酸化アルキ
ル基などがあげられる。
（ただし、ｎは０、ｍは50〜150、ｌは１、Ｂは R1およびR2は高分子末端基、A1〜A4は水素原子もしくは
臭素原子）で表わされる高分子量ポリカーボネートであ
る。高分子末端基としては、アルキル基、水酸化アルキ
ル基などがあげられる。
本発明においては、添加剤（Ｃ）も前記樹脂主剤（Ａ）
およびエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）と同様にビスフェノー
ルＡ型の骨格を有していることに特徴がある。このため
強靱性、耐熱性が付与されるのみならず、高分子量ポリ
カーボネートの作用により耐衝撃性、寸法安定性が大幅
に向上する。
およびエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）と同様にビスフェノー
ルＡ型の骨格を有していることに特徴がある。このため
強靱性、耐熱性が付与されるのみならず、高分子量ポリ
カーボネートの作用により耐衝撃性、寸法安定性が大幅
に向上する。
添加剤（Ｃ）として使用される高分子量ポリカーボネー
トは、高分子量の線状ポリマーであるため、通常他の樹
脂や硬化剤等と均一に混合することが非常に困難である
が、本発明においては、樹脂主剤（Ａ）、エポキシ樹脂
硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）の基本的な分子構造が
同一であるため、これらの３成分はミクロな層分離を生
じることなく、充分均一に混合される。
トは、高分子量の線状ポリマーであるため、通常他の樹
脂や硬化剤等と均一に混合することが非常に困難である
が、本発明においては、樹脂主剤（Ａ）、エポキシ樹脂
硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）の基本的な分子構造が
同一であるため、これらの３成分はミクロな層分離を生
じることなく、充分均一に混合される。
本発明に使用される添加剤（Ｃ）としては、市販品も使
用でき、例えばタフロンA2200（前記一般式〔１〕のR1
およびR2がアルキル基または水酸化アルキル基等の高分
子末端基、ｎが０、ｌが１、Ｂが ｍが約85、A1〜A4が水素原子）、タフロンA3000（前記
一般式〔１〕のR1およびR2がアルキル基または水酸化ア
ルキル基等の高分子末端基、ｎが０、ｌが１、Ｂが ｍが約115、A1〜A4が水素原子）、およびタフロンNB250
0（前記一般式〔１〕のR1およびR2がアルキル基または
水酸化アルキル基等の高分子末端基、ｎが０、ｌが１、
Ｂが ｍが約96、A1〜A4が水素原子および臭素原子）（いずれ
も出光石油化学（株）製、商品名）等があげられる。
用でき、例えばタフロンA2200（前記一般式〔１〕のR1
およびR2がアルキル基または水酸化アルキル基等の高分
子末端基、ｎが０、ｌが１、Ｂが ｍが約85、A1〜A4が水素原子）、タフロンA3000（前記
一般式〔１〕のR1およびR2がアルキル基または水酸化ア
ルキル基等の高分子末端基、ｎが０、ｌが１、Ｂが ｍが約115、A1〜A4が水素原子）、およびタフロンNB250
0（前記一般式〔１〕のR1およびR2がアルキル基または
水酸化アルキル基等の高分子末端基、ｎが０、ｌが１、
Ｂが ｍが約96、A1〜A4が水素原子および臭素原子）（いずれ
も出光石油化学（株）製、商品名）等があげられる。
本発明のエポキシ樹脂組成物は樹脂主剤（Ａ）、エポキ
シ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）がいずれも同じ
ビスフェノールＡ型の骨格を有しているというところに
最大の特徴を持っている。すなわちエポキシ樹脂主剤
（Ａ）、エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）
の３成分の基本的な分子構造が同一（ビスフェノールＡ
型）であるため、分子レベルで混合しあってミクロな層
分離を生じず、従ってその効果として耐熱性や密着強度
が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定性に優れ、曲げ強度
の高い強靱なエポキシ樹脂組成物が得られる。
シ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）がいずれも同じ
ビスフェノールＡ型の骨格を有しているというところに
最大の特徴を持っている。すなわちエポキシ樹脂主剤
（Ａ）、エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）
の３成分の基本的な分子構造が同一（ビスフェノールＡ
型）であるため、分子レベルで混合しあってミクロな層
分離を生じず、従ってその効果として耐熱性や密着強度
が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定性に優れ、曲げ強度
の高い強靱なエポキシ樹脂組成物が得られる。
基本的な分子構造が同一でない成分を用いたエポキシ樹
脂組成物の場合、各成分を均一に混合することが非常に
困難となり、例え均一に溶解した樹脂組成物を充分な機
械的攪拌により達成したとしても、長時間の放置または
プリプレグ製造時等にミクロな層分離を生じてしまい、
それにより耐熱性の低下をきたしたり、密着力、耐衝撃
性、寸法安定性等が充分向上しなかったりする。
脂組成物の場合、各成分を均一に混合することが非常に
困難となり、例え均一に溶解した樹脂組成物を充分な機
械的攪拌により達成したとしても、長時間の放置または
プリプレグ製造時等にミクロな層分離を生じてしまい、
それにより耐熱性の低下をきたしたり、密着力、耐衝撃
性、寸法安定性等が充分向上しなかったりする。
本発明のエポキシ樹脂組成物には、通常のエポキシ樹脂
と同様に触媒を用いることができる。好適に用いられる
触媒としては、２−メチルイミダゾール、２−エチル−
４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイ
ミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−ウンデシ
ルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等のイ
ミダゾール化合物、テトラエチルアミン、ベンジルジメ
チルアミン、2,4,6−トリス（ジメチルアミノメチル）
フェノール等の三級アミン化合物、ジシアンジアミドお
よびその誘導体、ならびにBF3−モノエチルアミン等が
ある。
と同様に触媒を用いることができる。好適に用いられる
触媒としては、２−メチルイミダゾール、２−エチル−
４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイ
ミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−ウンデシ
ルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等のイ
ミダゾール化合物、テトラエチルアミン、ベンジルジメ
チルアミン、2,4,6−トリス（ジメチルアミノメチル）
フェノール等の三級アミン化合物、ジシアンジアミドお
よびその誘導体、ならびにBF3−モノエチルアミン等が
ある。
また本発明のエポキシ樹脂組成物には、溶剤類を用いる
ことができ、例えばクロロホルム、塩化メチレン、テト
ラクロロエタン、ジオキサン、1,2−ジクロロエタン、
1,1,2−トリクロロエタンなどがあげられる。これらの
溶剤は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。
ことができ、例えばクロロホルム、塩化メチレン、テト
ラクロロエタン、ジオキサン、1,2−ジクロロエタン、
1,1,2−トリクロロエタンなどがあげられる。これらの
溶剤は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。
さらに本発明のエポキシ樹脂組成物には、通常のエポキ
シ樹脂に用いられる充填剤、染料、顔料等の他の添加剤
を用いることもできる。
シ樹脂に用いられる充填剤、染料、顔料等の他の添加剤
を用いることもできる。
本発明のエポキシ樹脂組成物中の樹脂主剤（Ａ）、エポ
キシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）のそれぞれの
配合比率は特に制限されないが、（Ａ）のエポキシ当量
に対して（Ｂ）のフェノール当量が0.7〜1.2当量となる
割合が硬化物の特性から見て好適である。また（Ｃ）は
（Ａ）＋（Ｂ）に対して重量％で0.1〜20％の範囲が好
適である。すなわち耐熱性、耐衝撃性、寸法安定性を重
視する場合は（Ｃ）の量を多く配合するのがよい。
キシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）のそれぞれの
配合比率は特に制限されないが、（Ａ）のエポキシ当量
に対して（Ｂ）のフェノール当量が0.7〜1.2当量となる
割合が硬化物の特性から見て好適である。また（Ｃ）は
（Ａ）＋（Ｂ）に対して重量％で0.1〜20％の範囲が好
適である。すなわち耐熱性、耐衝撃性、寸法安定性を重
視する場合は（Ｃ）の量を多く配合するのがよい。
本発明のエポキシ樹脂組成物は（Ａ）、（Ｂ）および
（Ｃ）の各成分、ならびに添加される他の成分を混合す
ることにより製造される。
（Ｃ）の各成分、ならびに添加される他の成分を混合す
ることにより製造される。
このようにして得られる本発明のエポキシ樹脂組成物
は、そのまま従来のエポキシ樹脂と同様に使用すること
ができるが、さらに本発明のエポキシ樹脂組成物はそれ
自身を添加剤として他のエポキシ樹脂に添加し、添加後
のエポキシ樹脂の特性を向上させることもできる。ただ
しその場合添加剤としての本発明のエポキシ樹脂組成物
は、添加されるエポキシ樹脂および硬化剤成分に対し
て、少なくとも10重量部以上用いることが必要である。
10重量部未満ではその目的とする密着強度、強靱性、耐
衝撃性、寸法安定性の向上等に顕著な効果が見られな
い。
は、そのまま従来のエポキシ樹脂と同様に使用すること
ができるが、さらに本発明のエポキシ樹脂組成物はそれ
自身を添加剤として他のエポキシ樹脂に添加し、添加後
のエポキシ樹脂の特性を向上させることもできる。ただ
しその場合添加剤としての本発明のエポキシ樹脂組成物
は、添加されるエポキシ樹脂および硬化剤成分に対し
て、少なくとも10重量部以上用いることが必要である。
10重量部未満ではその目的とする密着強度、強靱性、耐
衝撃性、寸法安定性の向上等に顕著な効果が見られな
い。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、従来のエポキシ樹脂と
同様の分野で使用することができるが、耐熱性、接着
性、可とう性、耐衝撃性、寸法安定性、曲げ強度等に優
れているため、このような特性が要求される分野におい
て好適に利用される。
同様の分野で使用することができるが、耐熱性、接着
性、可とう性、耐衝撃性、寸法安定性、曲げ強度等に優
れているため、このような特性が要求される分野におい
て好適に利用される。
本発明の銅張積層板は、前記エポキシ樹脂組成物をガラ
ス布、ガラスマット、アラミド布等の繊維基材に含浸、
硬化させた複合材の片側または両側に、銅箔を積層した
ものである。
ス布、ガラスマット、アラミド布等の繊維基材に含浸、
硬化させた複合材の片側または両側に、銅箔を積層した
ものである。
このような銅張積層板は、通常のエポキシ樹脂銅張積層
板と同様の方法で製造することができる。すなわちガラ
ス布、ガラスマットまたはアラミド布の様な繊維基材に
直接無溶剤で本発明の樹脂組成物を含浸させるか、また
は溶剤に一時溶解させてワニスとし、これを上記繊維基
材に含浸させた後、溶剤のみを除去していわゆるプリプ
レグの形態とした後、銅箔をその片側または両側に積層
し、加熱、加圧等により樹脂を硬化させて製造される。
板と同様の方法で製造することができる。すなわちガラ
ス布、ガラスマットまたはアラミド布の様な繊維基材に
直接無溶剤で本発明の樹脂組成物を含浸させるか、また
は溶剤に一時溶解させてワニスとし、これを上記繊維基
材に含浸させた後、溶剤のみを除去していわゆるプリプ
レグの形態とした後、銅箔をその片側または両側に積層
し、加熱、加圧等により樹脂を硬化させて製造される。
このようにして得られる銅張積層板は、高温時の銅箔と
複合材との密着強度が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定
性、耐熱性に優れ、かつ曲げ強度が高く強靱である。
複合材との密着強度が高く、さらに耐衝撃性、寸法安定
性、耐熱性に優れ、かつ曲げ強度が高く強靱である。
このような銅張積層板は、プリント配線板等の基板とし
て使用することができる。
て使用することができる。
次に本発明を実施例により具体的に説明する。
実施例１ 樹脂主剤（Ａ）としてエピコート828（油化シェルエポ
キシ（株）製、エポキシ当量180〜190、商品名）を用
い、これにエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）として2,2−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）プロパンのノボラック（フ
ェノール当量150）をフェノール当量／エポキシ当量比
（以下、PE/EE比と称する）で0.85になるように配合し
たものに対し、添加剤（Ｃ）としてタフロンA2200（出
光石油化学（株）製、商品名）を前記樹脂主剤（Ａ）＋
エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）に対し10重量％配合し、さら
に触媒として２−エチル−４−メチルイミダゾールを他
の樹脂成分に対し0.1重量％配合たものを1,2−ジクロロ
エタンに固形分50重量％になるように溶解させ、エポキ
シワニスを得た。
キシ（株）製、エポキシ当量180〜190、商品名）を用
い、これにエポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）として2,2−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）プロパンのノボラック（フ
ェノール当量150）をフェノール当量／エポキシ当量比
（以下、PE/EE比と称する）で0.85になるように配合し
たものに対し、添加剤（Ｃ）としてタフロンA2200（出
光石油化学（株）製、商品名）を前記樹脂主剤（Ａ）＋
エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）に対し10重量％配合し、さら
に触媒として２−エチル−４−メチルイミダゾールを他
の樹脂成分に対し0.1重量％配合たものを1,2−ジクロロ
エタンに固形分50重量％になるように溶解させ、エポキ
シワニスを得た。
これを厚さ0.18mmのガラス織布に含浸、乾燥させて樹脂
含有量50重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
４枚重ねて両面に35μｍの銅箔を介し、プレス成形を行
った。成形条件はプレス温度180℃、プレス圧力40kg/cm
2、プレス時間90分とした。この銅張積層板の特性につ
いての評価結果を表１に示す。
含有量50重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
４枚重ねて両面に35μｍの銅箔を介し、プレス成形を行
った。成形条件はプレス温度180℃、プレス圧力40kg/cm
2、プレス時間90分とした。この銅張積層板の特性につ
いての評価結果を表１に示す。
実施例２ 樹脂主剤（Ａ）としてエピコート5046（油化シェルエポ
キシ（株）製、エポキシ当量480、商品名）を用い、ま
た触媒としてベンジルジメチルアミンを用いた他は実施
例１と同様にして銅張積層板を得た。その特性について
の評価結果を表１に示す。
キシ（株）製、エポキシ当量480、商品名）を用い、ま
た触媒としてベンジルジメチルアミンを用いた他は実施
例１と同様にして銅張積層板を得た。その特性について
の評価結果を表１に示す。
実施例３ 樹脂主剤（Ａ）としてエピコート1001（油化シェルエポ
キシ（株）製、エポキシ当量450〜500、商品名）を用
い、またPE/EE比を0.95、添加剤（Ｃ）としてタフロンN
B2500（出光石油化学（株）製、商品名）を５重量％用
いた他は実施例１と同様にして銅張積層板を得た。その
特性についての評価結果を表１に示す。
キシ（株）製、エポキシ当量450〜500、商品名）を用
い、またPE/EE比を0.95、添加剤（Ｃ）としてタフロンN
B2500（出光石油化学（株）製、商品名）を５重量％用
いた他は実施例１と同様にして銅張積層板を得た。その
特性についての評価結果を表１に示す。
実施例４ 樹脂主剤（Ａ）として非ビスフェノールＡ系多官能エポ
キシ樹脂TACTIX−742（ダウケミカル社製、エポキシ当
量162、商品名）およびエピコート5046（油化シェルエ
ポキシ（株）製、エポキシ当量460〜490、商品名）を重
量比で１対１に配合したものを用い、またエポキシ樹脂
硬化剤（Ｂ）として2,2−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパンのノボラック（フェノール当量180）をPE/
EE比で0.90になるように配合したものに対し、添加剤
（Ｃ）としてタフロンA2200（出光石油化学（株）製、
商品名）を前記樹脂主剤（Ａ）＋エポキシ樹脂硬化剤
（Ｂ）に対し10重量％配合し、さらに触媒として２−フ
ェニルイミダゾールを前記樹脂主剤（Ａ）＋エポキシ樹
脂硬化剤（Ｂ）に対し0.15重量％配合たものを1,2−ジ
クロロエタンに固形分55重量％になるように溶解させ、
エポキシワニスを得た。
キシ樹脂TACTIX−742（ダウケミカル社製、エポキシ当
量162、商品名）およびエピコート5046（油化シェルエ
ポキシ（株）製、エポキシ当量460〜490、商品名）を重
量比で１対１に配合したものを用い、またエポキシ樹脂
硬化剤（Ｂ）として2,2−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパンのノボラック（フェノール当量180）をPE/
EE比で0.90になるように配合したものに対し、添加剤
（Ｃ）としてタフロンA2200（出光石油化学（株）製、
商品名）を前記樹脂主剤（Ａ）＋エポキシ樹脂硬化剤
（Ｂ）に対し10重量％配合し、さらに触媒として２−フ
ェニルイミダゾールを前記樹脂主剤（Ａ）＋エポキシ樹
脂硬化剤（Ｂ）に対し0.15重量％配合たものを1,2−ジ
クロロエタンに固形分55重量％になるように溶解させ、
エポキシワニスを得た。
これを厚さ0.18mmのガラス織布に含浸、乾燥させて樹脂
含有量48重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
４枚重ねて両面に35μｍの銅箔を介し、プレス成形を行
った。成形条件はプレス温度180℃、プレス圧力40kg/cm
2、プレス時間90分とした。この銅張積層板の特性につ
いての評価結果を表１に示す。
含有量48重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
４枚重ねて両面に35μｍの銅箔を介し、プレス成形を行
った。成形条件はプレス温度180℃、プレス圧力40kg/cm
2、プレス時間90分とした。この銅張積層板の特性につ
いての評価結果を表１に示す。
比較例１ ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂を使用せず、非ビスフ
ェノールＡ系多官能エポキシ樹脂EPPN−502（日本化薬
（株）製、エポキシ当量160〜180、商品名）のみを用い
た他は実施例４と同様にして銅張積層板を得た。しかし
この積層板は実施例１〜４と比較して外観上白濁してい
た。おそらくこれは添加剤（Ｃ）がプリプレグ製造時に
層分離したものと思われる。その特性についての評価結
果を表１に示す。
ェノールＡ系多官能エポキシ樹脂EPPN−502（日本化薬
（株）製、エポキシ当量160〜180、商品名）のみを用い
た他は実施例４と同様にして銅張積層板を得た。しかし
この積層板は実施例１〜４と比較して外観上白濁してい
た。おそらくこれは添加剤（Ｃ）がプリプレグ製造時に
層分離したものと思われる。その特性についての評価結
果を表１に示す。
比較例２ エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）としてジアミノジフェニルス
ルホンを樹脂主剤（Ａ）100重量部に対して20重量部配
合した他は実施例４と同様にして銅張積層板を得た。し
かしこの積層板は実施例１〜４と比較して外観上白濁し
ていた。その特性についての評価結果を表１に示す。
ルホンを樹脂主剤（Ａ）100重量部に対して20重量部配
合した他は実施例４と同様にして銅張積層板を得た。し
かしこの積層板は実施例１〜４と比較して外観上白濁し
ていた。その特性についての評価結果を表１に示す。
比較例３ 添加剤（Ｃ）を除いた他は実施例４と同様にして銅張積
層板を得た。この積層板は外観上は実施例１〜４と同様
に良好であったが、銅箔接着強度等は劣っていた。その
特性についての評価結果を表１に示す。
層板を得た。この積層板は外観上は実施例１〜４と同様
に良好であったが、銅箔接着強度等は劣っていた。その
特性についての評価結果を表１に示す。
以上の実施例に示したように、本発明のエポキシ樹脂組
成物およびそれにより得られた銅張積層板は、樹脂主剤
（Ａ）、エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）
のいずれにもビスフェノールＡ型の骨格を有するものを
用いたため、それぞれが分子レベルで混合しあい、耐熱
性、密着性、強靱性、耐衝撃性および寸法安定性を兼ね
備えている。
成物およびそれにより得られた銅張積層板は、樹脂主剤
（Ａ）、エポキシ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）
のいずれにもビスフェノールＡ型の骨格を有するものを
用いたため、それぞれが分子レベルで混合しあい、耐熱
性、密着性、強靱性、耐衝撃性および寸法安定性を兼ね
備えている。
以上の通り、本発明によれば、樹脂主剤（Ａ）、エポキ
シ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）のいずれにも、
ビスフェノールＡ型の骨格を有しているものを使用する
ようにしたので、耐熱性および接着性に優れ、従って高
温時の銅箔と樹脂との密着強度が高く、さらに可とう
性、耐衝撃性、寸法安定性にも優れ、かつ曲げ強度の高
い強靱なエポキシ樹脂組成物が得られる。
シ樹脂硬化剤（Ｂ）および添加剤（Ｃ）のいずれにも、
ビスフェノールＡ型の骨格を有しているものを使用する
ようにしたので、耐熱性および接着性に優れ、従って高
温時の銅箔と樹脂との密着強度が高く、さらに可とう
性、耐衝撃性、寸法安定性にも優れ、かつ曲げ強度の高
い強靱なエポキシ樹脂組成物が得られる。
また本発明によれば、上記エポキシ樹脂組成物を用いる
ことにより、高温時の銅箔と複合材との密着強度が高
く、さらに耐衝撃性、寸法安定性に優れ、かつ曲げ強度
の高い強靱な銅張積層板が得られる。
ことにより、高温時の銅箔と複合材との密着強度が高
く、さらに耐衝撃性、寸法安定性に優れ、かつ曲げ強度
の高い強靱な銅張積層板が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 63/00 ＮＪＸ Ｈ０５Ｋ 1/03 Ｄ 7011−4Ｅ (56)参考文献 特開 昭58−74726（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−179224（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−1753（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−292025（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−246228（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−37138（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−97623（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−38416（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】（Ａ）樹脂主剤として、下記一般式〔１〕
（ただし、ｎは０〜10、ｍは１、ｌは０、R1およびR2は
グリシジル基、A1〜A8は水素原子もしくは臭素原子）で
表わされるビスフェノールＡ系エポキシ樹脂と、 （Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として、 （b1）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物、または （b2）下記一般式〔１〕（ただし、ｎは０、ｍは１、ｌ
は０、R1およびR2は水素原子、A1〜A4は水素原子もしく
は臭素原子）で表わされるビスフェノールＡもしくはそ
の臭素化物が、A1〜A4のいずれかの位置でメチレン基に
より２分子以上結合したビスフェノールＡもしくはその
臭素化物のノボラック樹脂と、 （Ｃ）添加剤として、下記一般式〔１〕（ただし、ｎは
０、ｍは50〜150、ｌは１、Ｂは R1およびR2は高分子末端基、A1〜A4は水素原子もしくは
臭素原子）で表わされる高分子量ポリカーボネートとを
含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 - 【請求項２】請求項（１）記載のエポキシ樹脂組成物を
繊維基材に含浸、硬化させた複合材の片側または両側
に、銅箔を積層したことを特徴とする銅張積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2333278A JPH0780994B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | エポキシ樹脂組成物および銅張積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2333278A JPH0780994B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | エポキシ樹脂組成物および銅張積層板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04202319A JPH04202319A (ja) | 1992-07-23 |
| JPH0780994B2 true JPH0780994B2 (ja) | 1995-08-30 |
Family
ID=18264309
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2333278A Expired - Lifetime JPH0780994B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | エポキシ樹脂組成物および銅張積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0780994B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016136922A1 (ja) * | 2015-02-25 | 2016-09-01 | 出光興産株式会社 | ポリカーボネート樹脂、それを用いた塗工液、電子写真感光体、および電子写真装置、ポリカーボネート樹脂の製造方法、ポリカーボネート－ポリエステル共重合樹脂、並びにポリカーボネート－ポリエステル共重合樹脂の製造方法 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5874726A (ja) * | 1981-10-27 | 1983-05-06 | Yuka Shell Epoxy Kk | プリプレグの製造方法 |
| JPS61179224A (ja) * | 1985-02-05 | 1986-08-11 | Sumitomo Chem Co Ltd | エポキシ樹脂組成物 |
| JPS641753A (en) * | 1987-06-24 | 1989-01-06 | Matsushita Electric Works Ltd | Epoxy resin composition for glass-epoxy laminate |
| JPH01292025A (ja) * | 1988-05-18 | 1989-11-24 | Toshiba Corp | エポキシ樹脂組成物 |
-
1990
- 1990-11-29 JP JP2333278A patent/JPH0780994B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04202319A (ja) | 1992-07-23 |
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