JPH0818865B2 - チタン酸バリウム系半導体磁器組成物 - Google Patents
チタン酸バリウム系半導体磁器組成物Info
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- JPH0818865B2 JPH0818865B2 JP2007930A JP793090A JPH0818865B2 JP H0818865 B2 JPH0818865 B2 JP H0818865B2 JP 2007930 A JP2007930 A JP 2007930A JP 793090 A JP793090 A JP 793090A JP H0818865 B2 JPH0818865 B2 JP H0818865B2
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Landscapes
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- Thermistors And Varistors (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、一定温度を越えると急激に電気抵抗値が変
化する正の抵抗温度特性を有するチタン酸バリウム系半
導体磁器に関し、特に必要な耐電圧を確保しながら、常
温における比抵抗を小さくでき、ひいては低抵抗回路素
子として有用なチタン酸バリウム系半導体磁器組成物に
関する。
化する正の抵抗温度特性を有するチタン酸バリウム系半
導体磁器に関し、特に必要な耐電圧を確保しながら、常
温における比抵抗を小さくでき、ひいては低抵抗回路素
子として有用なチタン酸バリウム系半導体磁器組成物に
関する。
一般にチタン酸バリウム系半導体磁器は、主成分とし
てのチタン酸バリウムに、半導体化剤としてY,La,Ce等
の希土類元素，あるいはNb,Bi,Sb,W,Th等のうち少なく
とも一種以上を微量添加し、これを高温で焼成して得ら
れる。この半導体磁器は、常温における比抵抗が小さ
く、かつキュリー点を超えると著しい正の抵抗温度変化
を示す特性を有しており、例えば定温度発熱用素子，電
流制限用素子，温度制御用素子等として使用されてい
る。
てのチタン酸バリウムに、半導体化剤としてY,La,Ce等
の希土類元素，あるいはNb,Bi,Sb,W,Th等のうち少なく
とも一種以上を微量添加し、これを高温で焼成して得ら
れる。この半導体磁器は、常温における比抵抗が小さ
く、かつキュリー点を超えると著しい正の抵抗温度変化
を示す特性を有しており、例えば定温度発熱用素子，電
流制限用素子，温度制御用素子等として使用されてい
る。
また上記チタン酸バリウム系半導体磁器のキュリー点
は、その主成分であるチタン酸バリウムの影響により通
常120℃付近である。そしてこのキュリー点を高温側に
移行させるためにbaの一部をPbで置換する方法が知られ
ている。逆に上記キュリー点を低温側に移行させるため
にBaの一部をSrで置換したり、Tiの一部をZr,Sn等で置
換したりする方法を知られている。
は、その主成分であるチタン酸バリウムの影響により通
常120℃付近である。そしてこのキュリー点を高温側に
移行させるためにbaの一部をPbで置換する方法が知られ
ている。逆に上記キュリー点を低温側に移行させるため
にBaの一部をSrで置換したり、Tiの一部をZr,Sn等で置
換したりする方法を知られている。
また、マンガンを微量（Mnに換算して0.03〜0.15mol
％）添加することにより、キュリー点を超えた後の抵抗
温度変化率を著しく増大させることも知られている。さ
らにまた、SiO2を微量（0.5〜5mol％）添加すること
で、常温における比抵抗を低く安定したものにできるこ
とも知られている。
％）添加することにより、キュリー点を超えた後の抵抗
温度変化率を著しく増大させることも知られている。さ
らにまた、SiO2を微量（0.5〜5mol％）添加すること
で、常温における比抵抗を低く安定したものにできるこ
とも知られている。
ここで、上記チタン酸バリウム系半導体磁器において
は、耐電圧が高く、かつ常温における比抵抗の小さい低
抵抗回路素子として有用なものが要求されている。従
来、このような比抵抗特性の向上を図るために、Baの一
部をCa,又はSrで置換し、添加物としてMn,SiO2を添加し
たものが提案されている。これによれば常温における比
抵抗が10Ω・cm以下の特性が得られる。また、特公昭63
−28324号公報には、Baの一部をPb,Sr,Caで同時に置換
し、これらPb,Sr,Caを共存状態で主成分のチタン酸バリ
ウムに含有させることにより、100V/mm以上の耐電圧が
得られることが記載されている。
は、耐電圧が高く、かつ常温における比抵抗の小さい低
抵抗回路素子として有用なものが要求されている。従
来、このような比抵抗特性の向上を図るために、Baの一
部をCa,又はSrで置換し、添加物としてMn,SiO2を添加し
たものが提案されている。これによれば常温における比
抵抗が10Ω・cm以下の特性が得られる。また、特公昭63
−28324号公報には、Baの一部をPb,Sr,Caで同時に置換
し、これらPb,Sr,Caを共存状態で主成分のチタン酸バリ
ウムに含有させることにより、100V/mm以上の耐電圧が
得られることが記載されている。
しかしながら上記従来のチタン酸バリウム系半導体磁
器において、上述したBaの一部をCa,又はSrで置換した
ものは、比抵抗では満足できる値が得られるものの、耐
電圧が最高のもので48V/mmしか得られず実用上十分な値
ではない。また、上記公報のようにBaの一部をPb,Sr,Ca
で同時に置換したものは、高い耐電圧を得ることができ
るものの、比抵抗は35Ω・cmまでしか下げることができ
ない。従って、比抵抗10Ω・cm以下，耐電圧100V/mm以
上の両方を満足できるチタン酸バリウム系半導体磁器の
出現が要請されている。
器において、上述したBaの一部をCa,又はSrで置換した
ものは、比抵抗では満足できる値が得られるものの、耐
電圧が最高のもので48V/mmしか得られず実用上十分な値
ではない。また、上記公報のようにBaの一部をPb,Sr,Ca
で同時に置換したものは、高い耐電圧を得ることができ
るものの、比抵抗は35Ω・cmまでしか下げることができ
ない。従って、比抵抗10Ω・cm以下，耐電圧100V/mm以
上の両方を満足できるチタン酸バリウム系半導体磁器の
出現が要請されている。
本発明の目的は、高い耐電圧を有し、かつ比抵抗の小
さいチタン酸バリウム系半導体磁器組成物を提供するこ
とにある。
さいチタン酸バリウム系半導体磁器組成物を提供するこ
とにある。
本件発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究
を重ねたところ、BaTiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3を主成
分とし、これに添加する副成分を選定するとともに、こ
れの添加量を限定すれば比抵抗，耐電圧の両方の特性を
満足できることを見出し、本発明を成したものである。
を重ねたところ、BaTiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3を主成
分とし、これに添加する副成分を選定するとともに、こ
れの添加量を限定すれば比抵抗，耐電圧の両方の特性を
満足できることを見出し、本発明を成したものである。
そこで本発明は、チタン酸バリウム又はその固溶体か
らなる主成分に、半導体化剤，マンガン，及びシリカが
添加含有されているチタン酸バリウム系半導体磁器組成
物において、上記主成分が、BaTiO330〜95mol％、CaTiO
33〜25mol％、SrTiO31〜25mol％、PbTiO31〜30mol％か
らなり、該主成分に半導体化剤として、Y,La,Ce等の希
土類元素あるいはNb,Bi,Sb,W,Thの酸化物のうち少なく
とも一種が0.35〜1.0mol％添加され、かつマンガンがMn
O2に換算して0.003mol％以上0.03mol％未満、シリカがS
iO2に換算して0.5〜5mol％それぞれ添加含有されている
ことを特徴としている。
らなる主成分に、半導体化剤，マンガン，及びシリカが
添加含有されているチタン酸バリウム系半導体磁器組成
物において、上記主成分が、BaTiO330〜95mol％、CaTiO
33〜25mol％、SrTiO31〜25mol％、PbTiO31〜30mol％か
らなり、該主成分に半導体化剤として、Y,La,Ce等の希
土類元素あるいはNb,Bi,Sb,W,Thの酸化物のうち少なく
とも一種が0.35〜1.0mol％添加され、かつマンガンがMn
O2に換算して0.003mol％以上0.03mol％未満、シリカがS
iO2に換算して0.5〜5mol％それぞれ添加含有されている
ことを特徴としている。
ここで、本発明における各種の条件を限定した理由に
ついて説明する。
ついて説明する。
上記BaTiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3を主成分とした
のは、このBaの一部をCa,Sr,Pbで同時に置換することに
より、耐電圧値を向上させるためである。上記Pb,Srは
単独ではキュリー点をそれぞれ高温側，低温側へ移行さ
せるものであるが、これらCa,Sr,Pbを共存状態で主成分
に含有させることにより、耐電圧100V/mm以上を実現で
きる。
のは、このBaの一部をCa,Sr,Pbで同時に置換することに
より、耐電圧値を向上させるためである。上記Pb,Srは
単独ではキュリー点をそれぞれ高温側，低温側へ移行さ
せるものであるが、これらCa,Sr,Pbを共存状態で主成分
に含有させることにより、耐電圧100V/mm以上を実現で
きる。
上記各主成分の範囲の限定理由は以下の通りであ
る。
る。
上記BaTiO3を30〜95mol％としたのは、30mol％未満で
は半導体化が困難となり比抵抗も増大するからであり、
95mol％を超えると電気的特性が著しく低下するからで
ある。
は半導体化が困難となり比抵抗も増大するからであり、
95mol％を超えると電気的特性が著しく低下するからで
ある。
また、上記CaTiO3を３〜25mol％としたのは、3mol％
未満ではその含有効果が得られず、かつ25mol％を超え
ると耐電圧特性，耐突入電流特性の低下をもたらすから
である。
未満ではその含有効果が得られず、かつ25mol％を超え
ると耐電圧特性，耐突入電流特性の低下をもたらすから
である。
さらに、上記SrTiO3を１〜25mol％としたのは、1mol
％未満ではその改善特性の効果が少なく、また25mol％
を超えると電気的特性が劣化するからである。
％未満ではその改善特性の効果が少なく、また25mol％
を超えると電気的特性が劣化するからである。
さらにまた、上記PbTiO3を１〜30mol％としたのは、1
mol％未満では特性改善の効果が少なく実用に適さない
からであり、また30mol％を超えると半導体化が困難と
なるからである。
mol％未満では特性改善の効果が少なく実用に適さない
からであり、また30mol％を超えると半導体化が困難と
なるからである。
また、上記マンガンの添加量をMnO2に換算して0.00
3mol％以上0.03mol％未満としたのは、上記必要耐電圧
を確保しながら、比抵抗を小さくするためである。この
マンガンはキュリー点を超えた正の抵抗温度特性の変化
率を増大させる機能を有しているが、この添加量が0.03
mol％以上となると、常温での比抵抗が高くなり、また
上記添加量が0.003mol％未満では、その添加効果が得ら
れず、かえって耐電圧特性が劣化する。従って、マンガ
ンの添加量を0.003mol％以上0.03mol％未満とすること
により、比抵抗10Ω・cm以下を実現できる。
3mol％以上0.03mol％未満としたのは、上記必要耐電圧
を確保しながら、比抵抗を小さくするためである。この
マンガンはキュリー点を超えた正の抵抗温度特性の変化
率を増大させる機能を有しているが、この添加量が0.03
mol％以上となると、常温での比抵抗が高くなり、また
上記添加量が0.003mol％未満では、その添加効果が得ら
れず、かえって耐電圧特性が劣化する。従って、マンガ
ンの添加量を0.003mol％以上0.03mol％未満とすること
により、比抵抗10Ω・cm以下を実現できる。
上記半導体化剤は、チタン酸バリウム系半導体磁器
組成物を得るために添加することは公知であり、これら
の添加量としては、0.35〜1.0mol％の範囲が比抵抗を低
くする上で適当である。
組成物を得るために添加することは公知であり、これら
の添加量としては、0.35〜1.0mol％の範囲が比抵抗を低
くする上で適当である。
また、上記シリカをSiO2に換算して0.5〜5mol％と
したのは、半導体化剤の微量添加のわずかな変動によっ
て生じる比抵抗の変化を抑制し、かつ焼結体の異常粒成
長を抑えるためであり、この範囲を外れると上記効果が
得られなくなるからである。
したのは、半導体化剤の微量添加のわずかな変動によっ
て生じる比抵抗の変化を抑制し、かつ焼結体の異常粒成
長を抑えるためであり、この範囲を外れると上記効果が
得られなくなるからである。
本発明に係るチタン酸バリウム系半導体磁器組成物に
よれば、上述のようにBaTiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3を
主成分としたので、つまりBaの一部をCa,Sr,Pbで同時に
置換したので、耐電圧を向上でき、さらに上記主成分に
添加するマンガンをMnO2に換算して0.003mol％以上〜0.
03mol％未満としたので、必要耐電圧を確保しながら比
抵抗を小さくでき、その結果耐電圧100V/mm以上、比抵
抗10Ω・cm以下の低抵抗回路素子を実現でき、上述した
要請に応えられる。
よれば、上述のようにBaTiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3を
主成分としたので、つまりBaの一部をCa,Sr,Pbで同時に
置換したので、耐電圧を向上でき、さらに上記主成分に
添加するマンガンをMnO2に換算して0.003mol％以上〜0.
03mol％未満としたので、必要耐電圧を確保しながら比
抵抗を小さくでき、その結果耐電圧100V/mm以上、比抵
抗10Ω・cm以下の低抵抗回路素子を実現でき、上述した
要請に応えられる。
以下、本発明の実施例を説明する。
本実施例は、本発明における各主成分，各副成分の添
加量を見出した実験について説明する。
加量を見出した実験について説明する。
まず、実験に使用した試料の製造方法について説明す
る。
る。
主成分としてBaTiO3（27〜100mol％）,CaTiO3（０〜2
0mol％）,SrTiO3（０〜25mol％）,PbTiO3（０〜28mol
％）、半導体化剤としてY2O3（0.2〜1.5mol％）,La2O3
（0.3mol％）,CeO2（0.3mol％）,Nd2O3（0.4mol％）、
及び添加物としてMnCO3（MnO2に換算して0.01〜0.15mol
％）,SiO2（0.5〜8.0mol％）を準備する。この各原材料
を第１表に示す比率のチタン酸バリウム系半導体磁器組
成物が得られるように配合し、湿式混合する。
0mol％）,SrTiO3（０〜25mol％）,PbTiO3（０〜28mol
％）、半導体化剤としてY2O3（0.2〜1.5mol％）,La2O3
（0.3mol％）,CeO2（0.3mol％）,Nd2O3（0.4mol％）、
及び添加物としてMnCO3（MnO2に換算して0.01〜0.15mol
％）,SiO2（0.5〜8.0mol％）を準備する。この各原材料
を第１表に示す比率のチタン酸バリウム系半導体磁器組
成物が得られるように配合し、湿式混合する。
次に、上記スラリー状の原料を脱水乾燥し、1150℃×
２時間で仮焼成する。次いでこの仮焼結体を粉砕混合
し、これにバインダーを加えて造粒し、成形圧力1000kg
/cm2で円板状にプレス成形する。次にこの円板状の成形
体を10℃/minで1360℃まで昇温して所定時間保持した
後、10℃/minで冷却する焼成プロファイルで焼成した。
これにより直径17.5mm×厚さ0.6mmの円板状の半導体磁
器を得る。そして、この半導体磁器の両主面にIn−Ga合
金からなる電極を付与し、これを本実験用試料とした。
２時間で仮焼成する。次いでこの仮焼結体を粉砕混合
し、これにバインダーを加えて造粒し、成形圧力1000kg
/cm2で円板状にプレス成形する。次にこの円板状の成形
体を10℃/minで1360℃まで昇温して所定時間保持した
後、10℃/minで冷却する焼成プロファイルで焼成した。
これにより直径17.5mm×厚さ0.6mmの円板状の半導体磁
器を得る。そして、この半導体磁器の両主面にIn−Ga合
金からなる電極を付与し、これを本実験用試料とした。
そして本実験では、上記各試料の常温中（25℃）にお
ける比抵抗，耐電圧，キュリー点をそれぞれ測定した。
なお、上記耐電圧は試料に破壊が生じる寸前の最高印加
電圧値を測定した。
ける比抵抗，耐電圧，キュリー点をそれぞれ測定した。
なお、上記耐電圧は試料に破壊が生じる寸前の最高印加
電圧値を測定した。
第１表及び第２表はその結果を示し、第１表は上記主
成分，半導体化剤，及び添加物のそれぞれの配合比率を
示し、第２表は各測定結果を示す。表中、試料No.11〜1
7,及び25は本発明の範囲内であり、これ以外の＊印は本
発明の範囲外である。
成分，半導体化剤，及び添加物のそれぞれの配合比率を
示し、第２表は各測定結果を示す。表中、試料No.11〜1
7,及び25は本発明の範囲内であり、これ以外の＊印は本
発明の範囲外である。
同表からも明らかなように、各主成分の添加量が所定
範囲を外れた場合（No.1〜10,18〜24）は、耐電圧が低
い、キュリー点のばらつきが大きい、又は比抵抗が高い
等の問題がある。さらに、シリカの添加量が所定範囲を
超えた場合（No.24）は、焼成時に融着をおこしてい
る。また、マンガンの添加量が所定範囲を超えた場合
（No.22,23）は、比抵抗が76.8,1220Ω・cmと増大して
いる。これに対して、各添加量が本発明範囲内の場合
（No.11〜17,25）はキュリー点は108〜115℃と低く、比
抵抗は9.9〜5.7Ω・cmと低く、かつ耐電圧は116〜179V/
mmと高くなっており、満足できる値が得られていること
がわかる。
範囲を外れた場合（No.1〜10,18〜24）は、耐電圧が低
い、キュリー点のばらつきが大きい、又は比抵抗が高い
等の問題がある。さらに、シリカの添加量が所定範囲を
超えた場合（No.24）は、焼成時に融着をおこしてい
る。また、マンガンの添加量が所定範囲を超えた場合
（No.22,23）は、比抵抗が76.8,1220Ω・cmと増大して
いる。これに対して、各添加量が本発明範囲内の場合
（No.11〜17,25）はキュリー点は108〜115℃と低く、比
抵抗は9.9〜5.7Ω・cmと低く、かつ耐電圧は116〜179V/
mmと高くなっており、満足できる値が得られていること
がわかる。
上記実施例においては、主成分の構成材料として、Ba
TiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3として合成したものを用い
たが、BaCO3,CaCO3,SrCO3,Pb3O4あるいはPbOを主成分の
構成材料とし、これらを混合してBaTiO3,CaTiO3,SrTi
O3,PbTiO3が第１表の比率となるように配合してもよ
い。
TiO3,CaTiO3,SrTiO3,PbTiO3として合成したものを用い
たが、BaCO3,CaCO3,SrCO3,Pb3O4あるいはPbOを主成分の
構成材料とし、これらを混合してBaTiO3,CaTiO3,SrTi
O3,PbTiO3が第１表の比率となるように配合してもよ
い。
以上のように本発明に係るチタン酸バリウム系半導体
磁器組成物によれば、BaTiO330〜95mol％,CaTiO33〜25m
ol％,SrTiO31〜25mol％,PbTiO31〜30mol％を主成分と
し、これに半導体化剤0.35〜1.0mol％を添加するととも
に、MnをMnO2に換算して0.003mol％以上0.03mol％未
満、SiO20.5〜5mol％をそれぞれ添加含有したので、耐
電圧100V/mm以上、比抵抗10Ω・cm以下の優れた特性が
得られるとともに、低抵抗回路素子として有用な半導体
磁器が得られる効果がある。
磁器組成物によれば、BaTiO330〜95mol％,CaTiO33〜25m
ol％,SrTiO31〜25mol％,PbTiO31〜30mol％を主成分と
し、これに半導体化剤0.35〜1.0mol％を添加するととも
に、MnをMnO2に換算して0.003mol％以上0.03mol％未
満、SiO20.5〜5mol％をそれぞれ添加含有したので、耐
電圧100V/mm以上、比抵抗10Ω・cm以下の優れた特性が
得られるとともに、低抵抗回路素子として有用な半導体
磁器が得られる効果がある。
Claims (1)
- 【請求項１】チタン酸バリウム又はその固溶体からなる
主成分に、半導体化剤，マンガン，及びシリカが添加含
有されているチタン酸バリウム系半導体磁器組成物にお
いて、上記主成分は、BaTiO3が30〜95mol％、CaTiO3が
３〜25mol％、SrTiO3が１〜25mol％、PbTiO3が１〜30mo
l％からなり、上記主成分に対して半導体化剤として、
Y,La,Ce等の希土類元素あるいはNb,Bi,Sb,W,Thの酸化物
のうち少なくとも一種が0.35〜1.0mol％添加含有され、
かつマンガンがMnO2に換算して0.003mol％以上0.03mol
％未満、シリカがSiO2に換算して0.5〜5mol％それぞれ
添加含有されていることを特徴とするチタン酸バリウム
系半導体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2007930A JPH0818865B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | チタン酸バリウム系半導体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2007930A JPH0818865B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | チタン酸バリウム系半導体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03215353A JPH03215353A (ja) | 1991-09-20 |
| JPH0818865B2 true JPH0818865B2 (ja) | 1996-02-28 |
Family
ID=11679244
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2007930A Expired - Lifetime JPH0818865B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | チタン酸バリウム系半導体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0818865B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016084562A1 (ja) * | 2014-11-26 | 2016-06-02 | 株式会社村田製作所 | チタン酸バリウム系半導体セラミック、チタン酸バリウム系半導体セラミック組成物および温度検知用正特性サーミスタ |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0388770A (ja) * | 1989-08-31 | 1991-04-15 | Central Glass Co Ltd | チタン酸バリウム系半導体磁器組成物並びにサーミスター |
-
1990
- 1990-01-16 JP JP2007930A patent/JPH0818865B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03215353A (ja) | 1991-09-20 |
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