JPH0828312B2 - 電解コンデンサ用アルミニウム合金電極 - Google Patents
電解コンデンサ用アルミニウム合金電極Info
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- JPH0828312B2 JPH0828312B2 JP62282742A JP28274287A JPH0828312B2 JP H0828312 B2 JPH0828312 B2 JP H0828312B2 JP 62282742 A JP62282742 A JP 62282742A JP 28274287 A JP28274287 A JP 28274287A JP H0828312 B2 JPH0828312 B2 JP H0828312B2
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- aluminum alloy
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、電解コンデンサの陽極として用いるアル
ミニウム合金電極に関するものである。
ミニウム合金電極に関するものである。
〔従来の技術〕 電解コンデンサの陽極材料には、非常に薄い誘電体酸
化皮膜を電気化学的に生成することができる、いわゆる
バルブメタルが用いられている。その中でも、現在のと
ころ純度99.9％または99.99％のアルミニウムや、タン
タルが広く用いられている。
化皮膜を電気化学的に生成することができる、いわゆる
バルブメタルが用いられている。その中でも、現在のと
ころ純度99.9％または99.99％のアルミニウムや、タン
タルが広く用いられている。
このうち、アルミニウムの酸化皮膜Al2O3の比誘電率
は、およそ７〜10であり、例えば他のバルブメタルの酸
化皮膜であるTa2O5の25.2や、TiO2の66.1に較べて、か
なり小さい。このために、アルミニウム電解コンデンサ
の陽極に用いる電極箔は、その表面積の増大によつて静
電容量を高めるために、機械的、電気化学的或いは化学
的にかなり高倍率のエツチングを行つている。しかし、
現在のところ、このエツチング倍率は100倍を越えてい
ない。
は、およそ７〜10であり、例えば他のバルブメタルの酸
化皮膜であるTa2O5の25.2や、TiO2の66.1に較べて、か
なり小さい。このために、アルミニウム電解コンデンサ
の陽極に用いる電極箔は、その表面積の増大によつて静
電容量を高めるために、機械的、電気化学的或いは化学
的にかなり高倍率のエツチングを行つている。しかし、
現在のところ、このエツチング倍率は100倍を越えてい
ない。
また、陽極化成方法を工夫して静電容量を高めること
も試みられている。これは、熱水処理による擬似ベーマ
イト皮膜と電解反応による陽極酸化皮膜との複合皮膜、
ホウ酸溶液による化成皮膜とリン酸溶液による化成皮膜
との複合皮膜、特殊な前処理による皮膜と電解反応によ
る陽極酸化皮膜との複合皮膜などである。このような複
合皮膜による静電容量の増大は、通常の電解反応による
皮膜の30％増以内である。
も試みられている。これは、熱水処理による擬似ベーマ
イト皮膜と電解反応による陽極酸化皮膜との複合皮膜、
ホウ酸溶液による化成皮膜とリン酸溶液による化成皮膜
との複合皮膜、特殊な前処理による皮膜と電解反応によ
る陽極酸化皮膜との複合皮膜などである。このような複
合皮膜による静電容量の増大は、通常の電解反応による
皮膜の30％増以内である。
また、最近では特開昭60−66806号公報に示すよう
に、高純度アルミニウムに代えて、アルミニウムとチタ
ンその他のバルブメタルとの固溶体合金箔を使用し、化
成によってAl2O3＋TiO2といった比誘電率が高い合金酸
化物皮膜を作ることも試みられており、例えば図に線１
で示すように、コンデンサの質を示すCV積の向上に成果
を上げている。
に、高純度アルミニウムに代えて、アルミニウムとチタ
ンその他のバルブメタルとの固溶体合金箔を使用し、化
成によってAl2O3＋TiO2といった比誘電率が高い合金酸
化物皮膜を作ることも試みられており、例えば図に線１
で示すように、コンデンサの質を示すCV積の向上に成果
を上げている。
上述の高純度アルミニウム陽極材料で、エツチング倍
率を現在の２〜３倍に高めることは、最早不可能であ
る。即ち、電気化学的または化学的なエツチングを強く
行つたとしても、エツチング孔は奥深く成長せず、逆に
孔の入口附近のアルミニウムが溶解してエツチング部材
が目減りするので、単に箔の厚味が薄くなるだけでエツ
チング倍率は必ずしも高まらない。また、仮に深いエツ
チング孔が形成されて、見掛け上のエツチング倍率が高
まつたとしても、陽極化成中に酸化皮膜による目詰りを
起こし、そのエツチング倍率を活用できなくなる。そし
て、このような陽極材料を用いて電解コンデンサを製作
しても、電解液との接触界面が減少し、箔抵抗やtanδ
やインピーダンス等が悪化して、却つて特性の低下を招
来する。
率を現在の２〜３倍に高めることは、最早不可能であ
る。即ち、電気化学的または化学的なエツチングを強く
行つたとしても、エツチング孔は奥深く成長せず、逆に
孔の入口附近のアルミニウムが溶解してエツチング部材
が目減りするので、単に箔の厚味が薄くなるだけでエツ
チング倍率は必ずしも高まらない。また、仮に深いエツ
チング孔が形成されて、見掛け上のエツチング倍率が高
まつたとしても、陽極化成中に酸化皮膜による目詰りを
起こし、そのエツチング倍率を活用できなくなる。そし
て、このような陽極材料を用いて電解コンデンサを製作
しても、電解液との接触界面が減少し、箔抵抗やtanδ
やインピーダンス等が悪化して、却つて特性の低下を招
来する。
また、アルミニウムと他のバルブメタルとの合金を使
用する場合は、このような合金は超急冷法によつて製造
される関係から完全固溶体合金に近い組織になり、固溶
体合金の持つ耐食性のために、電気化学的または化学的
エツチングを行つた場合に、エツチング開始点の分布が
粗く、かつエツチングを高度に行なおうとすると、初期
に形成されたエツチング部分が溶解して目減りし、虫食
い状態になるため、エツチングの効果が十分上がらず、
実用上多くの困難を伴う。
用する場合は、このような合金は超急冷法によつて製造
される関係から完全固溶体合金に近い組織になり、固溶
体合金の持つ耐食性のために、電気化学的または化学的
エツチングを行つた場合に、エツチング開始点の分布が
粗く、かつエツチングを高度に行なおうとすると、初期
に形成されたエツチング部分が溶解して目減りし、虫食
い状態になるため、エツチングの効果が十分上がらず、
実用上多くの困難を伴う。
この発明は、上述の問題点を解決して、電解コンデン
サの静電容量を増大させるために、比誘電率が高い誘電
体皮膜を生成するアルミニウムと他のバルブメタルとの
合金を使用すると共に、エツチング上の障害を除去しよ
うとするものである。即ち、電解コンデンサの陽極とし
て、アルミニウムと、チタン、タンタル、ジルコニウ
ム、ハフニウム及びニオブよりなる金属群中の１員また
は複数員との合金を使用し、アルミニウム中に金属間化
合物の析出物を微細に分散させたものである。
サの静電容量を増大させるために、比誘電率が高い誘電
体皮膜を生成するアルミニウムと他のバルブメタルとの
合金を使用すると共に、エツチング上の障害を除去しよ
うとするものである。即ち、電解コンデンサの陽極とし
て、アルミニウムと、チタン、タンタル、ジルコニウ
ム、ハフニウム及びニオブよりなる金属群中の１員また
は複数員との合金を使用し、アルミニウム中に金属間化
合物の析出物を微細に分散させたものである。
この析出物の粒径や分布密度は、合金の組成及び製作
条件によつて調節することができる。一般的には、アル
ミニウム中の他のバルブメタルの含有量が増大すると、
金属間化合物の析出粒の数が増大し、かつ析出粒径も大
きくなる。また、合金製作時の急冷速度を極端に速くす
ると金属間化合物は析出せずに固溶体合金のみが生成
し、これを遅くするにつれて次第に金属間化合物の析出
量が増加する。冷却ロールを使用して急冷を行う場合
は、ロール速度を速めて急冷速度を速くすると、ロール
面での金属間化合物の析出は極めて少なく、自由面では
微細な粒子が多量に析出し、ロール速度を遅くすると、
ロール面にも多量の析出粒子が存在し、自由面では析出
粒子の粒径が大きくなる。
条件によつて調節することができる。一般的には、アル
ミニウム中の他のバルブメタルの含有量が増大すると、
金属間化合物の析出粒の数が増大し、かつ析出粒径も大
きくなる。また、合金製作時の急冷速度を極端に速くす
ると金属間化合物は析出せずに固溶体合金のみが生成
し、これを遅くするにつれて次第に金属間化合物の析出
量が増加する。冷却ロールを使用して急冷を行う場合
は、ロール速度を速めて急冷速度を速くすると、ロール
面での金属間化合物の析出は極めて少なく、自由面では
微細な粒子が多量に析出し、ロール速度を遅くすると、
ロール面にも多量の析出粒子が存在し、自由面では析出
粒子の粒径が大きくなる。
このアルミニウム合金中に現われる金属間化合物の容
積比率は、2.0％以上であるときその効果が現われ始
め、60％を越えると誘電体耐圧の低下を来たす。この傾
向は、アルミニウムに添加される他のバルブメタルの種
類が変つても同様である。
積比率は、2.0％以上であるときその効果が現われ始
め、60％を越えると誘電体耐圧の低下を来たす。この傾
向は、アルミニウムに添加される他のバルブメタルの種
類が変つても同様である。
上述のように、アルミニウム合金中に適当な大きさの
金属間化合物粒が適当な密度で析出しているときは、そ
の析出粒の周囲で、アルミニウムに固溶されている他の
バルブメタルの濃縮にミクロ的な変化が起こり、そのた
めに微小部分で電極電位差を生じ、析出粒の周辺に沿つ
て腐食が進行する。その結果、初期に形成されたエツチ
ング部分の溶解による目減りを殆ど起こすことなく、理
想的な孔径、密度及び深さにエツチングを行うことが可
能になる。
金属間化合物粒が適当な密度で析出しているときは、そ
の析出粒の周囲で、アルミニウムに固溶されている他の
バルブメタルの濃縮にミクロ的な変化が起こり、そのた
めに微小部分で電極電位差を生じ、析出粒の周辺に沿つ
て腐食が進行する。その結果、初期に形成されたエツチ
ング部分の溶解による目減りを殆ど起こすことなく、理
想的な孔径、密度及び深さにエツチングを行うことが可
能になる。
また、電解コンデンサの耐圧を高めるためには、厚い
誘電体皮膜を作る関係から、エツチング孔の孔径を大き
く選ぶことが必要になるが、このようなエツチング孔の
孔径の調節も、或る程度析出する金属間化合物の粒径や
密度の調節によつて達成することができる。
誘電体皮膜を作る関係から、エツチング孔の孔径を大き
く選ぶことが必要になるが、このようなエツチング孔の
孔径の調節も、或る程度析出する金属間化合物の粒径や
密度の調節によつて達成することができる。
このようにして、エッチング倍率を効果的に高め、コ
ンデンサ容量を大幅に増大させることができる。そし
て、この発明において添加したバルブメタルも、やはり
酸化皮膜の比誘電率の向上にかなり貢献するので、上記
のエッチング倍率の向上と相俟って、コンデンサ容量の
増加に貢献する。
ンデンサ容量を大幅に増大させることができる。そし
て、この発明において添加したバルブメタルも、やはり
酸化皮膜の比誘電率の向上にかなり貢献するので、上記
のエッチング倍率の向上と相俟って、コンデンサ容量の
増加に貢献する。
実施例１ アルミニウム94原子％に対しジルコニウム６原子％を
添加し、母合金を作成した。これから超急冷合金を作成
するに当り、銅ローラーによる単ロール法を採用し、酸
化を防ぐためにアルゴンガス雰囲気を使用した。母合金
は、特願昭61−27242号に示されている手法に従い、一
旦融解し、高周波で加熱されているノズルを通し、アル
ゴンガス雰囲気中で、回転銅ローラー上に噴射させ、凝
固、急冷した。噴射圧力は0.4Kg/cm2に保ち、急冷却速
度は銅ローラーの回転速度によつて調節した。
添加し、母合金を作成した。これから超急冷合金を作成
するに当り、銅ローラーによる単ロール法を採用し、酸
化を防ぐためにアルゴンガス雰囲気を使用した。母合金
は、特願昭61−27242号に示されている手法に従い、一
旦融解し、高周波で加熱されているノズルを通し、アル
ゴンガス雰囲気中で、回転銅ローラー上に噴射させ、凝
固、急冷した。噴射圧力は0.4Kg/cm2に保ち、急冷却速
度は銅ローラーの回転速度によつて調節した。
ローラーの回転速度によつて急冷速度を変化させる
と、作成される超急冷合金の厚さも変化するが、析出す
る金属間化合物粒の寸法は、急冷速度を速める程小さく
なつた。
と、作成される超急冷合金の厚さも変化するが、析出す
る金属間化合物粒の寸法は、急冷速度を速める程小さく
なつた。
作製した超急冷合金は、６％塩酸溶液で直流30クーロ
ン/cm2でエツチングを行つた後、ホウ酸溶液によつて20
Vと60Vの化成を行い、静電容量及び皮膜耐圧を測定し
た。なお、皮膜耐圧は、上記化成液中で0.1mA/cm2の通
電を行い、電圧上昇曲線の１分後の電圧を皮膜耐圧とし
た。
ン/cm2でエツチングを行つた後、ホウ酸溶液によつて20
Vと60Vの化成を行い、静電容量及び皮膜耐圧を測定し
た。なお、皮膜耐圧は、上記化成液中で0.1mA/cm2の通
電を行い、電圧上昇曲線の１分後の電圧を皮膜耐圧とし
た。
それらの結果を、第１表及び第２表に示す。
第１表より、20V化成皮膜に最も適した製作時のロー
ル周速度は、23.5m/secであることが判つた。これは、
その速度のときの析出粒子の粒径と分布とが、エツチン
グによる表面積増大効果につながり、ロール周速度がそ
れ以上になると、化成皮膜によるエツチング孔の目詰り
や、エツチング部分の目減りの影響が現われることによ
る。
ル周速度は、23.5m/secであることが判つた。これは、
その速度のときの析出粒子の粒径と分布とが、エツチン
グによる表面積増大効果につながり、ロール周速度がそ
れ以上になると、化成皮膜によるエツチング孔の目詰り
や、エツチング部分の目減りの影響が現われることによ
る。
一方、第２表からは、60V化成皮膜に最適のロール周
速度は、20.0m/secであり、20V化成膜の場合よりも遅い
ことが判つた。これは、60V化成皮膜の方が20V化成皮膜
より厚いため、20V化成時には目詰りしなくても、60V化
成時に目詰りするエツチング孔が存在するためである。
速度は、20.0m/secであり、20V化成膜の場合よりも遅い
ことが判つた。これは、60V化成皮膜の方が20V化成皮膜
より厚いため、20V化成時には目詰りしなくても、60V化
成時に目詰りするエツチング孔が存在するためである。
実施例２ アルミニウム中に、チタンをそれぞれ0.2原子％、0.5
原子％、3.0原子％、10原子％、15原子％及び20原子％
含有させた母合金を作り、実施例１と同じ装置により超
急冷合金を作製した。噴射圧力は0.3Kg/cm2に保ち、ロ
ール周速度は箔状の製品が得られるように、16.3m/sec
から20.0m/secの間で調節した。
原子％、3.0原子％、10原子％、15原子％及び20原子％
含有させた母合金を作り、実施例１と同じ装置により超
急冷合金を作製した。噴射圧力は0.3Kg/cm2に保ち、ロ
ール周速度は箔状の製品が得られるように、16.3m/sec
から20.0m/secの間で調節した。
作製した箔は、実施例１と同手法でエツチング及び20
Vと60Vの化成を行つた。それらの結果を第３図及び第４
図に示し、かつ図中に線２及び３として示す。
Vと60Vの化成を行つた。それらの結果を第３図及び第４
図に示し、かつ図中に線２及び３として示す。
第３表及び第４表より、チタンの添加量が0.5原子％
以上になると静電容量が急増し始めるが、作製した超急
冷合金を観察すると、金属間化合物Al3Tiの析出相が明
確に現われ始めるのもと0.5原子％からであつて、その
挙動は対応している。チタンの添加量を更に増加する
と、静電容量も増加し、10〜15％のときに最大になる。
これは、チタンの添加量が0.5原子％以上になると、金
属間化合物の析出相が現われ、その析出粒の周囲でエツ
チングが順調に進行し、これによる電極表面積の増大が
静電容量の増加につながるからである。
以上になると静電容量が急増し始めるが、作製した超急
冷合金を観察すると、金属間化合物Al3Tiの析出相が明
確に現われ始めるのもと0.5原子％からであつて、その
挙動は対応している。チタンの添加量を更に増加する
と、静電容量も増加し、10〜15％のときに最大になる。
これは、チタンの添加量が0.5原子％以上になると、金
属間化合物の析出相が現われ、その析出粒の周囲でエツ
チングが順調に進行し、これによる電極表面積の増大が
静電容量の増加につながるからである。
しかし、チタンの添加量が20原子％に達すると、誘電
体皮膜の耐圧が著るしく低下する。これは、チタン酸化
物によるｎ型半導体の性質が増大し、皮膜耐圧の減少と
濡れ電流の増大を誘発しているためである。
体皮膜の耐圧が著るしく低下する。これは、チタン酸化
物によるｎ型半導体の性質が増大し、皮膜耐圧の減少と
濡れ電流の増大を誘発しているためである。
また、チタンの添加量が20原子％に達するときは、静
電容量にも減少の傾向が認められる。これは、析出粒子
の大きさ及び分布密度が増しすぎて、エツチングの成長
空間が挟まり、却つてエツチング倍率が低下する一方
で、チタン酸化物の増加による比誘電率の増大が、この
エツチング倍率の減少に追従できなくなるためである。
電容量にも減少の傾向が認められる。これは、析出粒子
の大きさ及び分布密度が増しすぎて、エツチングの成長
空間が挟まり、却つてエツチング倍率が低下する一方
で、チタン酸化物の増加による比誘電率の増大が、この
エツチング倍率の減少に追従できなくなるためである。
従つて、コンデンサの質を示すCV積は、第１図に線２
及び３で示すようにチタンの添加量が0.5〜15原子％の
ときが優れた値を示し、このときの金属間化合物が占め
る容積比は2.0〜60％になる。
及び３で示すようにチタンの添加量が0.5〜15原子％の
ときが優れた値を示し、このときの金属間化合物が占め
る容積比は2.0〜60％になる。
実施例３ アルミニウムに、チタン、タンタル、ジルコニウム、
ハフニウム及びニオブをそれぞれ２原子％添加した試料
を実施例２と同じ製法で製造し、これらと99.99％アル
ミニウム箔とを、６％塩酸溶液中で直径30クーロン/cm2
でエツチングを施こし、中性リン酸アンモニウム溶液よ
り20V化成を行つた。その結果を第５表に示す。
ハフニウム及びニオブをそれぞれ２原子％添加した試料
を実施例２と同じ製法で製造し、これらと99.99％アル
ミニウム箔とを、６％塩酸溶液中で直径30クーロン/cm2
でエツチングを施こし、中性リン酸アンモニウム溶液よ
り20V化成を行つた。その結果を第５表に示す。
第５表に見られるように、アルミニウムと他のバルブ
メタルとの金属間化合物を内蔵したアルミニウム合金を
高純度アルミニウムと比較すると、何れの合金の場合
も、アルミニウムの２倍またはそれ以上の製電容量が得
られている。これは、アルミニウム以外のバルブメタル
の酸化物がアルミニウム酸化物よりも比誘電率が高いこ
とに加え、エツチングが順調に進行して静電容積の増大
に寄与し、エツチング部品の目減りが少なかつたことに
よるものである。
メタルとの金属間化合物を内蔵したアルミニウム合金を
高純度アルミニウムと比較すると、何れの合金の場合
も、アルミニウムの２倍またはそれ以上の製電容量が得
られている。これは、アルミニウム以外のバルブメタル
の酸化物がアルミニウム酸化物よりも比誘電率が高いこ
とに加え、エツチングが順調に進行して静電容積の増大
に寄与し、エツチング部品の目減りが少なかつたことに
よるものである。
以上のように、この発明においては、電極合金の作製
時に組成や急冷速度を調節することにより、コンデンサ
の耐圧に応じた最適のエツチングを行うことを可能に
し、併せてアルミニウム合金の添加成分がアルミニウム
よりも比誘電率が高い誘電体皮膜を生成することによつ
て、電解コンデンサの容量増大に大きく寄与することが
できる。
時に組成や急冷速度を調節することにより、コンデンサ
の耐圧に応じた最適のエツチングを行うことを可能に
し、併せてアルミニウム合金の添加成分がアルミニウム
よりも比誘電率が高い誘電体皮膜を生成することによつ
て、電解コンデンサの容量増大に大きく寄与することが
できる。
図は、従来法及びこの発明におけるTi添加量とCV積の関
係を示す線図である。 1:従来法によるCV積特性線 ２及び3:本発明によるCV積特性線
係を示す線図である。 1:従来法によるCV積特性線 ２及び3:本発明によるCV積特性線
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹野入 一雄 京都府京都市中京区御池通烏丸東入一筋目 仲保利町191番地の４ 上原ビル３階 ニ チコン株式会社内 (72)発明者 関口 昭一 神奈川県川崎市中原区井田1618番地 新日 本製鐵株式会社第１技術研究所内 (72)発明者 遠藤 道雄 神奈川県川崎市中原区井田1618番地 新日 本製鐵株式会社第１技術研究所内 (72)発明者 須貝 哲也 神奈川県川崎市中原区井田1618番地 新日 本製鐵株式会社第１技術研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】アルミニウム中に、チタン、タンタル、ジ
ルコニウム、ハフニウム及びニオブよりなる金属群中の
１員または複数員とアルミニウムとの金属間化合物の少
くとも１種類が微細分散されていることを特徴とする電
解コンデンサ用アルミニウム合金電極。 - 【請求項２】上記アルミニウム合金中に内蔵されている
上記金属間化合物の容積比率は2.0％から60％であるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の電解コンデ
ンサ用アルミニウム合金電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62282742A JPH0828312B2 (ja) | 1987-11-09 | 1987-11-09 | 電解コンデンサ用アルミニウム合金電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62282742A JPH0828312B2 (ja) | 1987-11-09 | 1987-11-09 | 電解コンデンサ用アルミニウム合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01124212A JPH01124212A (ja) | 1989-05-17 |
| JPH0828312B2 true JPH0828312B2 (ja) | 1996-03-21 |
Family
ID=17656460
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62282742A Expired - Lifetime JPH0828312B2 (ja) | 1987-11-09 | 1987-11-09 | 電解コンデンサ用アルミニウム合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0828312B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TW326593B (en) * | 1993-12-23 | 1998-02-11 | Mintek | Spark plug or igniter electrodes and spark plug or igniter embodying same |
| JPWO2004045794A1 (ja) * | 2002-11-18 | 2006-03-16 | シービーエムエムアジア株式会社 | 電解コンデンサ用Ｎｂ−Ａｌ合金粉末及びその製造方法、並びに電解コンデンサ |
| US20070002525A1 (en) * | 2003-08-27 | 2007-01-04 | Showa Denko K.K. | Sheet for capacitor electrodes, method and apparatus for manufacturing the same, and electrolytic capacitors |
| WO2005091318A1 (en) * | 2004-03-24 | 2005-09-29 | Showa Denko K.K. | Electrode sheet for capacitors, method for manufacturing the same, and electrolytic capacitor |
| CN102597286B (zh) | 2009-10-30 | 2014-10-15 | 松下电器产业株式会社 | 电极箔及使用该电极箔的电容器 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6066806A (ja) * | 1983-09-22 | 1985-04-17 | ニチコン株式会社 | 電解コンデンサ用アルミニウム合金電極 |
-
1987
- 1987-11-09 JP JP62282742A patent/JPH0828312B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01124212A (ja) | 1989-05-17 |
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