JPH09235165A - 窒化珪素焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素焼結体の製造方法Info
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- JPH09235165A JPH09235165A JP8069222A JP6922296A JPH09235165A JP H09235165 A JPH09235165 A JP H09235165A JP 8069222 A JP8069222 A JP 8069222A JP 6922296 A JP6922296 A JP 6922296A JP H09235165 A JPH09235165 A JP H09235165A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 色斑や変質層がない均質な緻密質窒化珪素焼
結体を容易に製造する方法を提供する。 【解決手段】 窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物を
炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中１４００〜１９００℃
で加熱処理を行い、内容物を除去した容器中に窒化珪素
被焼成成形物を入れ、これを窒素雰囲気中で焼結する。
結体を容易に製造する方法を提供する。 【解決手段】 窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物を
炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中１４００〜１９００℃
で加熱処理を行い、内容物を除去した容器中に窒化珪素
被焼成成形物を入れ、これを窒素雰囲気中で焼結する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、均質な窒化珪素焼
結体の製造方法に関する。
結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化珪素焼結体は、窒化珪素単体での焼
結が極めて困難であることから、焼結助剤としてイット
リア−アルミナ系、マグネシア−アルミナ系などを添加
し、非酸化雰囲気中１７００〜１９００℃の温度で液相
焼結することにより緻密質の焼結体が製造されている。
この際、焼成中の雰囲気や該雰囲気に混入した不純物、
酸素化合物を代表とする窒化珪素粉末に含まれる不純
物、焼結助剤等の影響を受け、窒化珪素以外の反応生成
物の生成、及び／又は窒化珪素の分解も生じ易い。
結が極めて困難であることから、焼結助剤としてイット
リア−アルミナ系、マグネシア−アルミナ系などを添加
し、非酸化雰囲気中１７００〜１９００℃の温度で液相
焼結することにより緻密質の焼結体が製造されている。
この際、焼成中の雰囲気や該雰囲気に混入した不純物、
酸素化合物を代表とする窒化珪素粉末に含まれる不純
物、焼結助剤等の影響を受け、窒化珪素以外の反応生成
物の生成、及び／又は窒化珪素の分解も生じ易い。
【０００３】例えば、高温非酸化性雰囲気下で十分耐性
のある緻密質炭素の坩堝や鞘の類を焼成時の被焼成物収
納容器として用い、窒化珪素の焼結を行うことが一般に
行われている。このような方法に於いて見られる高温で
の分解反応としては、酸化されやすい窒化珪素粉末の表
面に生成したシリカと窒化珪素が反応し、一酸化珪素と
窒素が生じることや、アルミナ系焼結助剤を用いた際に
見られるアルミナと窒化珪素の反応により一酸化珪素と
窒素が生じることなどがある。これらの分解反応は焼結
体表層で起こる為、内部と表面が成分的に異なるものと
なり、その結果焼結体に色ムラが生じる。更に分解反応
が進行すると、焼結体表層の緻密性が低いものとなり、
窒化珪素がシリコン化することがある。色斑の生じた焼
結体は商品価値を損なうばかりではなく、表層部の機械
的特性が劣化したものとなる。
のある緻密質炭素の坩堝や鞘の類を焼成時の被焼成物収
納容器として用い、窒化珪素の焼結を行うことが一般に
行われている。このような方法に於いて見られる高温で
の分解反応としては、酸化されやすい窒化珪素粉末の表
面に生成したシリカと窒化珪素が反応し、一酸化珪素と
窒素が生じることや、アルミナ系焼結助剤を用いた際に
見られるアルミナと窒化珪素の反応により一酸化珪素と
窒素が生じることなどがある。これらの分解反応は焼結
体表層で起こる為、内部と表面が成分的に異なるものと
なり、その結果焼結体に色ムラが生じる。更に分解反応
が進行すると、焼結体表層の緻密性が低いものとなり、
窒化珪素がシリコン化することがある。色斑の生じた焼
結体は商品価値を損なうばかりではなく、表層部の機械
的特性が劣化したものとなる。
【０００４】このような窒化珪素分解を抑制する方法と
しては、窒素加圧雰囲気によって分解反応を抑制しなが
ら焼結する方法、これと併用して炭素容器内に窒化珪素
及び／又は窒化硼素等の粉末を共存させる、即ち該粉末
からなるいわゆる敷き粉上に被焼成物を設置し、焼成時
の被焼成物近傍の雰囲気を制御する方法などが知られて
いる。
しては、窒素加圧雰囲気によって分解反応を抑制しなが
ら焼結する方法、これと併用して炭素容器内に窒化珪素
及び／又は窒化硼素等の粉末を共存させる、即ち該粉末
からなるいわゆる敷き粉上に被焼成物を設置し、焼成時
の被焼成物近傍の雰囲気を制御する方法などが知られて
いる。
【０００５】しかしながら、窒素加圧雰囲気下で焼結す
る方法では、窒素圧力を上げると分解抑制の傾向が見ら
れるが、焼成装置の制約や経済性等を考慮すると、一般
に圧力１０Ｋｇ／ｃｍ2程度の加圧が限界であり、該圧
力では分解を十分に抑制するには至らない。また、炭素
容器中に直接被焼成物を入れて焼結を行えば、被焼成体
の表面が炭化珪素化する。更に、炭素坩堝を用い、窒化
珪素又は窒化硼素等の敷き粉上に被焼成物を設置する方
法、或いはこれに１０Ｋｇ／ｃｍ2以下の窒素雰囲気加
圧を併用する方法では、表面の炭化珪素化は防止できる
が分解反応抑制効果は弱く、表面に色斑や変質層が形成
され易い等の問題点がある。
る方法では、窒素圧力を上げると分解抑制の傾向が見ら
れるが、焼成装置の制約や経済性等を考慮すると、一般
に圧力１０Ｋｇ／ｃｍ2程度の加圧が限界であり、該圧
力では分解を十分に抑制するには至らない。また、炭素
容器中に直接被焼成物を入れて焼結を行えば、被焼成体
の表面が炭化珪素化する。更に、炭素坩堝を用い、窒化
珪素又は窒化硼素等の敷き粉上に被焼成物を設置する方
法、或いはこれに１０Ｋｇ／ｃｍ2以下の窒素雰囲気加
圧を併用する方法では、表面の炭化珪素化は防止できる
が分解反応抑制効果は弱く、表面に色斑や変質層が形成
され易い等の問題点がある。
【０００６】
【発明の解決しようとする課題】本発明の目的は、前記
問題点の解消、即ち色斑や変質層がない均質な緻密質窒
化珪素焼結体を容易に製造する方法を提供することであ
る。
問題点の解消、即ち色斑や変質層がない均質な緻密質窒
化珪素焼結体を容易に製造する方法を提供することであ
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前記課題解決の為、本発
明者らは鋭意検討した結果、窒化珪素と酸化アルミニウ
ムの混合物を炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中１４００
〜１９００℃の温度で一旦加熱処理を行った後混合物を
除去し、この加熱処理済みの容器中に、窒化珪素と焼結
助剤からなる被焼成成形物を入れて窒素雰囲気で焼結す
ることにより色斑や変質層がない緻密質の窒化珪素焼結
体が容易に得られることを見出し、本発明を完成するに
至った。
明者らは鋭意検討した結果、窒化珪素と酸化アルミニウ
ムの混合物を炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中１４００
〜１９００℃の温度で一旦加熱処理を行った後混合物を
除去し、この加熱処理済みの容器中に、窒化珪素と焼結
助剤からなる被焼成成形物を入れて窒素雰囲気で焼結す
ることにより色斑や変質層がない緻密質の窒化珪素焼結
体が容易に得られることを見出し、本発明を完成するに
至った。
【０００８】即ち、本発明は、炭素質容器中に窒化珪素
約５０〜９０重量％と残部酸化アルミニウムからなる混
合物を入れ、窒素雰囲気中、１４００〜１９００℃の温
度で加熱した後、該混合物を除去した容器中に、窒化珪
素と焼結助剤からなる被焼成成形物を入れ、これを窒素
雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化珪素焼結体の
製造方法である。
約５０〜９０重量％と残部酸化アルミニウムからなる混
合物を入れ、窒素雰囲気中、１４００〜１９００℃の温
度で加熱した後、該混合物を除去した容器中に、窒化珪
素と焼結助剤からなる被焼成成形物を入れ、これを窒素
雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化珪素焼結体の
製造方法である。
【０００９】また、本発明は、前記の加熱後の混合物を
除去した容器中に、窒化珪素約５０〜９０重量％と残部
酸化アルミニウムからなる混合物と、窒化珪素と焼結助
剤からなる被焼成成形物とを共存させ、これを窒素雰囲
気中で焼成することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造
方法である。
除去した容器中に、窒化珪素約５０〜９０重量％と残部
酸化アルミニウムからなる混合物と、窒化珪素と焼結助
剤からなる被焼成成形物とを共存させ、これを窒素雰囲
気中で焼成することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造
方法である。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明で用いる炭素質容器の作製
方法としては、所望の形状の被焼成物を収納したまま加
熱装置で焼成できる非密封性の容器、望ましくは完全密
封式でない限り、蓋を有する容器であれば何れの形状で
あっても良く、このような容器としては、例えば一般に
焼成用鞘、焼成用梗鉢、焼成用坩堝などと称されている
ものでも良い。このような形態の容器でその材質が炭
素、望ましくは高緻密質の炭素からなる容器を用意す
る。その際、該容器の内壁面に、水又はエタノールやア
セトン等の揮発し易い溶剤と混練した窒化硼素の粉末を
一様に塗布して乾燥させたものとすると一層良い。
方法としては、所望の形状の被焼成物を収納したまま加
熱装置で焼成できる非密封性の容器、望ましくは完全密
封式でない限り、蓋を有する容器であれば何れの形状で
あっても良く、このような容器としては、例えば一般に
焼成用鞘、焼成用梗鉢、焼成用坩堝などと称されている
ものでも良い。このような形態の容器でその材質が炭
素、望ましくは高緻密質の炭素からなる容器を用意す
る。その際、該容器の内壁面に、水又はエタノールやア
セトン等の揮発し易い溶剤と混練した窒化硼素の粉末を
一様に塗布して乾燥させたものとすると一層良い。
【００１１】次いで、この容器内に、窒化珪素約５０〜
９０重量％と残部が酸化アルミニウムからなる混合物の
粉末、又は該粉末を金型成形などにより成形した成形物
を、容器内容積１０００ｃｍ3に対しおよそ１０〜１０
０ｇの量を入れ、常圧（約１気圧）、又は１０ｋｇ／ｃ
ｍ2程度の圧力下、窒素ガスを用いた雰囲気中で１４０
０〜１９００℃、約１００分間加熱処理を行う。この加
熱処理は１回でも良いが、望ましくは容器内の加熱処理
後の内容物を新たに未加熱の窒化珪素５０〜９０％と残
部が酸化アルミニウムからなる混合物と交換し、再度前
記と同様の条件で加熱処理する。このような加熱処理を
３〜４回程度繰り返すと良いが、容器に入れる混合物の
量が多い程、より少ない加熱処理回数でも対応できる。
加熱処理後、内容物を取り除いた容器をもって本発明で
用いる炭素質容器とする。
９０重量％と残部が酸化アルミニウムからなる混合物の
粉末、又は該粉末を金型成形などにより成形した成形物
を、容器内容積１０００ｃｍ3に対しおよそ１０〜１０
０ｇの量を入れ、常圧（約１気圧）、又は１０ｋｇ／ｃ
ｍ2程度の圧力下、窒素ガスを用いた雰囲気中で１４０
０〜１９００℃、約１００分間加熱処理を行う。この加
熱処理は１回でも良いが、望ましくは容器内の加熱処理
後の内容物を新たに未加熱の窒化珪素５０〜９０％と残
部が酸化アルミニウムからなる混合物と交換し、再度前
記と同様の条件で加熱処理する。このような加熱処理を
３〜４回程度繰り返すと良いが、容器に入れる混合物の
量が多い程、より少ない加熱処理回数でも対応できる。
加熱処理後、内容物を取り除いた容器をもって本発明で
用いる炭素質容器とする。
【００１２】このような炭素質容器に、窒化珪素粉末と
例えばＹ2Ｏ3−Ａｌ2Ｏ3系、又はＭｇＯ−Ａｌ2Ｏ3系の
ような窒化珪素の焼結に適した公知の焼結助剤を混合
し、必要に応じて高温下で分解離脱可能な成形助剤を加
えた後、混合粉末を所望の形状に成形したものを被焼成
成形物として収納する。ここで窒化珪素粉末としては特
に不純物を多く含有したものでない限り通常市販されて
いるものを用いることができ、また焼結助剤の使用量と
しては助剤種によるが、窒化珪素１００重量部に対し
て、およそ５〜１０重量部程度とする。成形方法として
は、例えば一軸加圧、冷間等方加圧（ＣＩＰ）、射出、
鋳込み等の公知の何れの方法でも良い。
例えばＹ2Ｏ3−Ａｌ2Ｏ3系、又はＭｇＯ−Ａｌ2Ｏ3系の
ような窒化珪素の焼結に適した公知の焼結助剤を混合
し、必要に応じて高温下で分解離脱可能な成形助剤を加
えた後、混合粉末を所望の形状に成形したものを被焼成
成形物として収納する。ここで窒化珪素粉末としては特
に不純物を多く含有したものでない限り通常市販されて
いるものを用いることができ、また焼結助剤の使用量と
しては助剤種によるが、窒化珪素１００重量部に対し
て、およそ５〜１０重量部程度とする。成形方法として
は、例えば一軸加圧、冷間等方加圧（ＣＩＰ）、射出、
鋳込み等の公知の何れの方法でも良い。
【００１３】窒化珪素と焼結助剤からなる被焼成成形物
は、前記炭素質容器中に収納したまま、常圧（約１気
圧）、望ましくは１０ｋｇ／ｃｍ2程度の圧力とした窒
素ガスを用いた雰囲気中、例えば１７００〜１９００℃
の温度でおよそ１００分間以上焼成することによって均
質かつ緻密で色斑のない窒化珪素焼結体を製造すること
ができる。
は、前記炭素質容器中に収納したまま、常圧（約１気
圧）、望ましくは１０ｋｇ／ｃｍ2程度の圧力とした窒
素ガスを用いた雰囲気中、例えば１７００〜１９００℃
の温度でおよそ１００分間以上焼成することによって均
質かつ緻密で色斑のない窒化珪素焼結体を製造すること
ができる。
【００１４】また、好ましくは、窒化珪素と焼結助剤か
らなる被焼成成形物を前記加熱処理をした炭素質容器中
に入れる際、新たに窒化珪素約５０〜９０重量％と残部
酸化アルミニウムからなる混合粉末又はその成形物と、
被焼成成形物とを共に１つの容器内に入れ、常圧（約１
気圧）、望ましくは１０ｋｇ／ｃｍ2程度の圧力下、窒
素ガスを用いた窒素雰囲気中、例えば１７００〜１９０
０℃の温度でおよそ１００分間以上焼成することによっ
てより均質かつ緻密で色斑のない窒化珪素焼結体を製造
することができる。ここで窒化珪素と酸化アルミニウム
との混合物は、被焼成成形物と概ね等重量となる量を容
器に入れると良い。また、窒化珪素と酸化アルミニウム
との混合物と、窒化珪素と焼結助剤からなる被焼成成形
物は、接触しないように容器中に共存させるのが望まし
い。
らなる被焼成成形物を前記加熱処理をした炭素質容器中
に入れる際、新たに窒化珪素約５０〜９０重量％と残部
酸化アルミニウムからなる混合粉末又はその成形物と、
被焼成成形物とを共に１つの容器内に入れ、常圧（約１
気圧）、望ましくは１０ｋｇ／ｃｍ2程度の圧力下、窒
素ガスを用いた窒素雰囲気中、例えば１７００〜１９０
０℃の温度でおよそ１００分間以上焼成することによっ
てより均質かつ緻密で色斑のない窒化珪素焼結体を製造
することができる。ここで窒化珪素と酸化アルミニウム
との混合物は、被焼成成形物と概ね等重量となる量を容
器に入れると良い。また、窒化珪素と酸化アルミニウム
との混合物と、窒化珪素と焼結助剤からなる被焼成成形
物は、接触しないように容器中に共存させるのが望まし
い。
【００１５】
【作用と効果】窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物を
炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中、１４００〜１９００
℃の温度で加熱すると、この窒化珪素と酸化アルミニウ
ムが反応して、一酸化珪素と窒素を放出し、一酸化珪素
の一部が炭素質容器の内壁に捕捉される。このため、こ
のような加熱処理済みの炭素容器を用いて、窒化珪素と
焼結助剤からなる被焼成成形物を焼結すれば、焼結過程
中で、容器内に一酸化珪素を含む雰囲気が形成される
為、被焼成成形物の分解反応が抑制され、均質で色斑の
ない窒化珪素焼結体を製造することが可能となる。尚、
窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物の配合割合を、窒
化珪素５０〜９０重量％で残部酸化アルミニウムとする
のは、窒化珪素が９０％を越えると、放出される一酸化
珪素の量が分解反応を抑制するに必要とされる量に比べ
ると不足し、窒化珪素が５０％未満の場合は、混合物が
容器に溶着することがあるからである。また、加熱処理
温度が、１４００℃未満では窒化珪素と酸化アルミニウ
ムが反応せず、一酸化珪素が発生しない為、また１９０
０℃を越えると容器内に珪素酸化物が生成し易い為、該
混合物の加熱処理は１４００〜１９００℃の温度で行
う。
炭素質容器に入れ、窒素雰囲気中、１４００〜１９００
℃の温度で加熱すると、この窒化珪素と酸化アルミニウ
ムが反応して、一酸化珪素と窒素を放出し、一酸化珪素
の一部が炭素質容器の内壁に捕捉される。このため、こ
のような加熱処理済みの炭素容器を用いて、窒化珪素と
焼結助剤からなる被焼成成形物を焼結すれば、焼結過程
中で、容器内に一酸化珪素を含む雰囲気が形成される
為、被焼成成形物の分解反応が抑制され、均質で色斑の
ない窒化珪素焼結体を製造することが可能となる。尚、
窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物の配合割合を、窒
化珪素５０〜９０重量％で残部酸化アルミニウムとする
のは、窒化珪素が９０％を越えると、放出される一酸化
珪素の量が分解反応を抑制するに必要とされる量に比べ
ると不足し、窒化珪素が５０％未満の場合は、混合物が
容器に溶着することがあるからである。また、加熱処理
温度が、１４００℃未満では窒化珪素と酸化アルミニウ
ムが反応せず、一酸化珪素が発生しない為、また１９０
０℃を越えると容器内に珪素酸化物が生成し易い為、該
混合物の加熱処理は１４００〜１９００℃の温度で行
う。
【００１６】又、前記加熱処理後の炭素質容器内に、新
たに窒化珪素５０〜９０重量％で残部酸化アルミニウム
からなる混合物を存在させたまま、窒化珪素と焼結助剤
からなる被焼成成形物を収納して焼結すれば、容器内に
共存する該混合物から発生する多量の一酸化珪素ガスに
より被焼成成形物に対する分解抑制作用はより強力なも
のとなる。更に、焼結体の製造の都度、炭素質容器に新
たな窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物を共存させて
焼結すれば、分解抑制作用を高めることができ、均一な
性状で表面及び内部とも全く色斑の無い緻密質窒化珪素
焼結体を常時安定に得ることが可能である。
たに窒化珪素５０〜９０重量％で残部酸化アルミニウム
からなる混合物を存在させたまま、窒化珪素と焼結助剤
からなる被焼成成形物を収納して焼結すれば、容器内に
共存する該混合物から発生する多量の一酸化珪素ガスに
より被焼成成形物に対する分解抑制作用はより強力なも
のとなる。更に、焼結体の製造の都度、炭素質容器に新
たな窒化珪素と酸化アルミニウムの混合物を共存させて
焼結すれば、分解抑制作用を高めることができ、均一な
性状で表面及び内部とも全く色斑の無い緻密質窒化珪素
焼結体を常時安定に得ることが可能である。
【００１７】更に、本発明の方法により作製した加熱処
理済みの炭素質容器は、その使用により分解抑制効果が
劣化した場合、再度窒化珪素と酸化アルミニウムの混合
物を入れて前記加熱処理を行うことによって分解抑制効
果を再付与さすことができ、適宜該加熱処理を履行すれ
ば何度も繰り返し窒化珪素を焼結する為の焼成用容器と
して使用することができる。
理済みの炭素質容器は、その使用により分解抑制効果が
劣化した場合、再度窒化珪素と酸化アルミニウムの混合
物を入れて前記加熱処理を行うことによって分解抑制効
果を再付与さすことができ、適宜該加熱処理を履行すれ
ば何度も繰り返し窒化珪素を焼結する為の焼成用容器と
して使用することができる。
【００１８】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 ［実施例１］ 内径２００ｍｍ、高さ４０ｍｍで蓋を有
する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末をエタノールで
混練したものを一様に塗布し乾燥させた。次いで表１に
記した配合割合になるよう調整した窒化珪素と酸化アル
ミニウムの混合粉末を各配合割合別に金型成形し、それ
ぞれ直径約２０ｍｍ、高さ約４．５〜５ｍｍ、重量約４
ｇの円柱状成形物を各配合割合毎に６個ずつ作製した。
炭素質坩堝内に同一の配合割合の成形物６個を入れて蓋
を付け、市販の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒
素雰囲気下、１８００℃、１００分の加熱処理を行っ
た。このような加熱処理をそれぞれ配合割合を変えた成
形物毎に坩堝を変えて行い、４種の加熱処理済み坩堝を
作製した。加熱処理後、内容物を除去した各坩堝を容器
とし、該容器毎に、比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素
粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び
４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ
2でＣＩＰ成形した約４ｇの円柱成形物５個を被焼成成
形物としてそれぞれ収納した。これを、圧力約１０ｋｇ
／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００分焼成す
ることによって、窒化珪素焼結体（本発明品１〜３）を
作製した。得られた各焼結体は、相対密度（％）及び焼
成前後の重量変化として焼成前の被焼成成形物から焼結
体への重量減少率（％）、表面の色斑、及び表面と該焼
結体を切断した内部の色斑を調べた。その結果を表１に
合わせて記す。
る。 ［実施例１］ 内径２００ｍｍ、高さ４０ｍｍで蓋を有
する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末をエタノールで
混練したものを一様に塗布し乾燥させた。次いで表１に
記した配合割合になるよう調整した窒化珪素と酸化アル
ミニウムの混合粉末を各配合割合別に金型成形し、それ
ぞれ直径約２０ｍｍ、高さ約４．５〜５ｍｍ、重量約４
ｇの円柱状成形物を各配合割合毎に６個ずつ作製した。
炭素質坩堝内に同一の配合割合の成形物６個を入れて蓋
を付け、市販の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒
素雰囲気下、１８００℃、１００分の加熱処理を行っ
た。このような加熱処理をそれぞれ配合割合を変えた成
形物毎に坩堝を変えて行い、４種の加熱処理済み坩堝を
作製した。加熱処理後、内容物を除去した各坩堝を容器
とし、該容器毎に、比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素
粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び
４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ
2でＣＩＰ成形した約４ｇの円柱成形物５個を被焼成成
形物としてそれぞれ収納した。これを、圧力約１０ｋｇ
／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００分焼成す
ることによって、窒化珪素焼結体（本発明品１〜３）を
作製した。得られた各焼結体は、相対密度（％）及び焼
成前後の重量変化として焼成前の被焼成成形物から焼結
体への重量減少率（％）、表面の色斑、及び表面と該焼
結体を切断した内部の色斑を調べた。その結果を表１に
合わせて記す。
【００１９】
【表１】
【００２０】［実施例２］ 内径２００ｍｍ、高さ４０
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素７０重量％と酸化アルミニウム３０重量
％からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高
さ約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製し
た。坩堝内にこのような成形物６個を入れて蓋を付け、
市販の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気
下、表２に記した焼成温度で、１００分の加熱処理をそ
れぞれ行った。加熱処理後、坩堝内の内容物を除去した
各坩堝を容器とし、該容器に、比表面積６．８ｍ2／ｇ
の窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％の
Ｙ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力
１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成形物５
個を被焼成成形物としてそれぞれ収納した。これを、圧
力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１
００分焼成することによって、窒化珪素焼結体（本発明
品４〜５）を作製した。得られた各焼結体は、相対密度
（％）及び焼成前の被焼成成形物から焼結体への重量減
少率（％）、表面の色斑、及び表面と切断した内部の色
斑を調べた。その結果を表２に合わせて記す。
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素７０重量％と酸化アルミニウム３０重量
％からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高
さ約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製し
た。坩堝内にこのような成形物６個を入れて蓋を付け、
市販の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気
下、表２に記した焼成温度で、１００分の加熱処理をそ
れぞれ行った。加熱処理後、坩堝内の内容物を除去した
各坩堝を容器とし、該容器に、比表面積６．８ｍ2／ｇ
の窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％の
Ｙ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力
１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成形物５
個を被焼成成形物としてそれぞれ収納した。これを、圧
力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１
００分焼成することによって、窒化珪素焼結体（本発明
品４〜５）を作製した。得られた各焼結体は、相対密度
（％）及び焼成前の被焼成成形物から焼結体への重量減
少率（％）、表面の色斑、及び表面と切断した内部の色
斑を調べた。その結果を表２に合わせて記す。
【００２１】
【表２】
【００２２】［実施例３］ 内径２００ｍｍ、高さ４０
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素７０重量％と酸化アルミニウム３０重量
％からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高
さ約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製し
た。坩堝内に該成形物６個を入れて蓋を付け、市販の加
熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下、１８
００℃、１００分の加熱処理を行った。加熱処理後、坩
堝内の内容物を除去し、この坩堝に更に、前記同様に作
製した窒化珪素と酸化アルミニウムとの混合物よりなる
成形物６個を入れ前期同様の加熱処理を行った。この一
連の加熱処理を計５回繰り返し行った後、内容物を除去
した坩堝を容器とし、該容器に、比表面積６．８ｍ2／
ｇの窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％
のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧
力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成形物
５個を被焼成成形物として収納した。これを、圧力約１
０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００分
焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製した。得
られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体への
重量減少率が０．８％であり、相対密度９７％で色斑が
表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であった。
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素７０重量％と酸化アルミニウム３０重量
％からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高
さ約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製し
た。坩堝内に該成形物６個を入れて蓋を付け、市販の加
熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下、１８
００℃、１００分の加熱処理を行った。加熱処理後、坩
堝内の内容物を除去し、この坩堝に更に、前記同様に作
製した窒化珪素と酸化アルミニウムとの混合物よりなる
成形物６個を入れ前期同様の加熱処理を行った。この一
連の加熱処理を計５回繰り返し行った後、内容物を除去
した坩堝を容器とし、該容器に、比表面積６．８ｍ2／
ｇの窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６重量％
のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧
力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成形物
５個を被焼成成形物として収納した。これを、圧力約１
０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００分
焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製した。得
られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体への
重量減少率が０．８％であり、相対密度９７％で色斑が
表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であった。
【００２３】［実施例４］ 実施例３と同様の方法で加
熱処理することにより作製した容器に、比表面積７．４
ｍ2／ｇの窒化珪素粉末８９重量％と焼結助剤として６
重量％のＹ2Ｏ3と５重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末
を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成
形物５個を被焼成成形物として収納した。これを、圧力
約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１０
０分焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製し
た。得られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結
体への重量減少率が１．４％であり、相対密度９７％で
色斑が表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であ
った。
熱処理することにより作製した容器に、比表面積７．４
ｍ2／ｇの窒化珪素粉末８９重量％と焼結助剤として６
重量％のＹ2Ｏ3と５重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末
を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した重量４ｇの円柱成
形物５個を被焼成成形物として収納した。これを、圧力
約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１０
０分焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製し
た。得られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結
体への重量減少率が１．４％であり、相対密度９７％で
色斑が表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であ
った。
【００２４】［実施例５］ 実施例３と同様の方法で加
熱処理することにより作製した容器に、比表面積６．８
ｍ2／ｇの窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６
重量％のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉
末を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した４ｇの円柱成形
物５個を被焼成成形物として収納し、更に同容器内に被
焼成成形物と接触しないように、窒化珪素９０重量％と
酸化アルミニウム１０重量％からなる混合粉末を金型成
形した約４ｇの成形物５個を共存させ、これを、圧力約
１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００
分焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製した。
得られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体へ
の重量減少率が０．３％であり、相対密度９７％で色斑
が表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であっ
た。
熱処理することにより作製した容器に、比表面積６．８
ｍ2／ｇの窒化珪素粉末９０重量％と焼結助剤として６
重量％のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉
末を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形した４ｇの円柱成形
物５個を被焼成成形物として収納し、更に同容器内に被
焼成成形物と接触しないように、窒化珪素９０重量％と
酸化アルミニウム１０重量％からなる混合粉末を金型成
形した約４ｇの成形物５個を共存させ、これを、圧力約
１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下で１８００℃、１００
分焼成することによって、窒化珪素焼結体を作製した。
得られた焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体へ
の重量減少率が０．３％であり、相対密度９７％で色斑
が表面及び内部とも無い均質な窒化珪素焼結体であっ
た。
【００２５】次に参考のため本発明から外れる比較例を
記す。 ［比較例１］ 内径２００ｍｍ、高さ４０ｍｍで蓋を有
する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末をエタノールで
混練したものを一様に塗布し乾燥させたものを容器と
し、該容器内に比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素粉末
９０重量％と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び４重
量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ2で
ＣＩＰ成形した４ｇの円柱成形物５個を被焼成成形物と
して収納した。これを、圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素
雰囲気下で１８００℃、１００分焼成することによっ
て、窒化珪素焼結体を作製した。得られた焼結体は、焼
成前の被焼成成形物から焼結体への重量減少率が５．０
％と大きく、焼成中に窒化珪素の一部が分解反応を起こ
したことが窺われ、また焼結体表面と該焼結体内部の色
は異なっており、鮮明な色斑が表面及び内部とも見られ
た窒化珪素焼結体であった。
記す。 ［比較例１］ 内径２００ｍｍ、高さ４０ｍｍで蓋を有
する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末をエタノールで
混練したものを一様に塗布し乾燥させたものを容器と
し、該容器内に比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素粉末
９０重量％と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び４重
量％のＡｌ2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ2で
ＣＩＰ成形した４ｇの円柱成形物５個を被焼成成形物と
して収納した。これを、圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素
雰囲気下で１８００℃、１００分焼成することによっ
て、窒化珪素焼結体を作製した。得られた焼結体は、焼
成前の被焼成成形物から焼結体への重量減少率が５．０
％と大きく、焼成中に窒化珪素の一部が分解反応を起こ
したことが窺われ、また焼結体表面と該焼結体内部の色
は異なっており、鮮明な色斑が表面及び内部とも見られ
た窒化珪素焼結体であった。
【００２６】［比較例２］ 内径２００ｍｍ、高さ４０
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素９５重量％と酸化アルミニウム５重量％
からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高さ
約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製した。
坩堝内にこのような成形物６個を入れて蓋を付け、市販
の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下、
１８００℃で、１００分の加熱処理を行った。加熱処理
後、坩堝内の内容物を除去した坩堝を容器とし、該容器
に、比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素粉末９０重量％
と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ
2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形
した約４ｇの円柱成形物５個を被焼成成形物としてそれ
ぞれ収納した。これを、圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素
雰囲気下で１８００℃、１００分焼成した。得られた窒
化珪素焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体への
重量減少率が３．５％と比較的大きく、焼成中に窒化珪
素の一部が分解反応を起こしたことが窺われ、表面及び
内部とも色斑が見られた。
ｍｍで蓋を有する炭素質坩堝の内壁に、窒化硼素粉末を
エタノールで混練したものを一様に塗布し乾燥させた。
次いで窒化珪素９５重量％と酸化アルミニウム５重量％
からなる混合粉末を金型成形し、直径約２０ｍｍ、高さ
約５ｍｍ、重量約４ｇの円柱状形状成形物を作製した。
坩堝内にこのような成形物６個を入れて蓋を付け、市販
の加熱装置で圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素雰囲気下、
１８００℃で、１００分の加熱処理を行った。加熱処理
後、坩堝内の内容物を除去した坩堝を容器とし、該容器
に、比表面積６．８ｍ2／ｇの窒化珪素粉末９０重量％
と焼結助剤として６重量％のＹ2Ｏ3及び４重量％のＡｌ
2Ｏ3からなる混合粉末を圧力１ｔ／ｃｍ2でＣＩＰ成形
した約４ｇの円柱成形物５個を被焼成成形物としてそれ
ぞれ収納した。これを、圧力約１０ｋｇ／ｃｍ2の窒素
雰囲気下で１８００℃、１００分焼成した。得られた窒
化珪素焼結体は、焼成前の被焼成成形物から焼結体への
重量減少率が３．５％と比較的大きく、焼成中に窒化珪
素の一部が分解反応を起こしたことが窺われ、表面及び
内部とも色斑が見られた。
Claims (2)
- 【請求項１】 炭素質容器中に窒化珪素約５０〜９０重
量％と残部酸化アルミニウムからなる混合物を入れ、窒
素雰囲気中、１４００〜１９００℃の温度で加熱した
後、該混合物を除去した容器中に、窒化珪素と焼結助剤
からなる被焼成成形物を入れ、これを窒素雰囲気中で焼
成することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 請求項１記載の加熱後の混合物を除去し
た容器中に、窒化珪素約５０〜９０重量％と残部酸化ア
ルミニウムからなる混合物と、窒化珪素と焼結助剤から
なる被焼成成形物とを共存させ、これを窒素雰囲気中で
焼成することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8069222A JPH09235165A (ja) | 1996-02-29 | 1996-02-29 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8069222A JPH09235165A (ja) | 1996-02-29 | 1996-02-29 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09235165A true JPH09235165A (ja) | 1997-09-09 |
Family
ID=13396492
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8069222A Withdrawn JPH09235165A (ja) | 1996-02-29 | 1996-02-29 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09235165A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2013146789A1 (ja) * | 2012-03-26 | 2013-10-03 | 日立金属株式会社 | 窒化珪素焼結体基板及びその製造方法 |
| WO2021241583A1 (ja) | 2020-05-26 | 2021-12-02 | 株式会社 東芝 | 窒化珪素焼結体、それを用いた耐摩耗性部材、および窒化珪素焼結体の製造方法 |
-
1996
- 1996-02-29 JP JP8069222A patent/JPH09235165A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2013146789A1 (ja) * | 2012-03-26 | 2013-10-03 | 日立金属株式会社 | 窒化珪素焼結体基板及びその製造方法 |
| WO2021241583A1 (ja) | 2020-05-26 | 2021-12-02 | 株式会社 東芝 | 窒化珪素焼結体、それを用いた耐摩耗性部材、および窒化珪素焼結体の製造方法 |
| US12297152B2 (en) | 2020-05-26 | 2025-05-13 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Silicon nitride sintered body, wear-resistant member using the same, and method for producing silicon nitride sintered body |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A761 | Written withdrawal of application |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A761 Effective date: 20041202 |