JPH0930866A - 高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法ならびに窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 機械的特性に優れていると共に、高熱伝導特
性を持つ窒化ケイ素質焼結体を提供する。 【解決手段】 ８５重量％以上９９重量％以下のβ型窒
化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とか
ら構成され、粒界相中にＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，
Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅ
ｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の金属
元素を０．５重量％以上１０重量％以下含み、粒界相中
のＡｌ原子含有量が１重量％以下であり、気孔率が５％
以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を
持つものの割合が１０体積％以上６０体積％以下、焼結
体の切断面の観察において短軸径が５μｍ以上を持つも
のの粒子の面積の合計が観察面積の１０面積％以上６０
面積％以下、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケ
イ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であ
る窒化ケイ素焼結体より成る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、半導体用絶縁基板をは
じめとして、自動車，機械装置，化学装置，宇宙航空機
器などの幅広い分野において使用される各種構造部品の
素材として利用でき、高い破壊靭性値と優れた強度に加
えて、高い熱伝導率を有するファインセラミックス材料
としての高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体およびその製造
方法ならびに窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】窒化ケイ素を主成分とする焼結体は、常
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、摺動部材，エンジン部材などとして好適な
材料である。さらに、高い絶縁性を利用して、電気絶縁
材料としても使用されている。

【０００３】例えば、半導体用の電気絶縁基板として
は、電気絶縁性に加えて優れた放熱特性を得ることがで
きるように高い熱伝導率が要求される。そして、このよ
うな材料としては、ＢｅＯを添加したＳｉＣやＡｌＮ等
が開発されている。しかし、ＳｉＣやＡｌＮは強度や靭
性が低いため、製品の形状や取扱いの点で問題があっ
た。

【０００４】一方、窒化ケイ素質焼結体は、強度や靭性
に優れるため、機械部品への適用が進んでいる材料では
あるが、熱伝導率がＳｉＣやＡｌＮと比べて低いため、
優れた放熱特性をも必要とされる電気絶縁基板への適用
は十分には進んでいなかった。このように熱伝導率が低
い理由は、窒化ケイ素の焼結のために添加される焼結助
剤成分の一部が、窒化ケイ素粒内へ固溶したり、粒界に
偏在したりするため、フォノン（セラミックス中で熱を
伝達する機構）が散乱されることが原因である。そして
例えば、焼結助剤としてＹ_２Ｏ_３とＡｌ_２Ｏ_３を添加し
た典型的な焼結体では、熱伝導率は１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度であった。

【０００５】窒化ケイ素質焼結体の熱伝導率を高める研
究としては、日本セラミックス協会学術論文誌 １９８
９年１月号５６〜６２ページに記載されているように、
Ａｌ_２Ｏ_３を焼結助剤として添加せずに６ｍｏｌ％のＹ
_２Ｏ_３を添加して１７５０℃でＨＩＰ（熱間等方圧圧
縮）することにより熱伝導率７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）を得た
研究が有る。

【０００６】また、特開平４−１７５２６８号や特開平
４−２１９３７１号公報に記載されているように、焼結
体中のＡｌ，Ｏ含有量を低下させ、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，
Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｎｄ，Ｈｏの金属を添加し、場合によってはＹ_２
Ｏ_３を焼結助剤として添加することにより熱伝導率４０
Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を得る方法が公知である。

【０００７】この様に、現在までのところ、焼結体中の
Ａｌ含有量を低減させ、Ｙ_２Ｏ_３を添加して焼結するこ
とにより、７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）程度の熱伝導率が達成さ
れている。

【０００８】他方、窒化ケイ素質焼結体の強度や靭性を
向上させるための手法として、本発明者の一部は、窒化
ケイ素（主にβ型）の焼結および粒成長の研究を行い、
特開平２−２５５５７３号で、高純度のβ型窒化ケイ素
粉末の粒度分布を調整することにより高強度な焼結体が
得られることを示した。また、特開平６−１６６５７１
号では低純度の粉末を用いたときでも適度な粒度調整に
より比較的高強度の焼結体が得られること示した。さら
に、特開平７−２５７１号，特開平５−３９０６０号，
特開平６−２３９６６６号では、焼結助剤と焼成条件の
最適化により焼結体の機械的特性が向上することを示し
た。

【０００９】さらにまた、特開平７−１０１７７５号で
は、Ｙｂ_２Ｏ_３を主成分とすることによりさらに信頼性
が向上することを示した。さらにまた、特開平７−１０
１７７７号では、β型窒化ケイ素とβ型サイアロンの複
合組織とすることにより、強度と靭性が両立することを
示した。また、特開平６−１６４７５号において焼結体
中に鉄やカルシウムを含むと金属との接合性に優れるも
のとなることを示した。そして、このような研究によ
り、窒化ケイ素質焼結体の強度や靭性が向上した。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
電気絶縁性高熱伝導セラミックスとして知られているＳ
ｉＣやＡｌＮは、熱伝導率としては２００Ｗ（ｍ・Ｋ）
以上の特性が得られているが、強度や靭性が低いという
問題点がある。例えば、ＡｌＮの強度は３００ＭＰａ，
破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度であり、ＳｉＣの強度は５
００ＭＰａ，破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度である。

【００１１】一方、窒化ケイ素質焼結体の強度は６００
ＭＰａ，破壊靭性は５ＭＰａ√ｍ以上と機械的特性に優
れているが、熱伝導率は通常の場合２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度、最高でも７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）と低いという問題点
があったことから、熱伝導率が高いうえに機械的特性に
も優れているセラミックス材料の開発が望まれていると
いう課題があった。

【００１２】

【発明の目的】本発明は、このような従来の課題を解決
するためになされたものであって、優れた強度と破壊靭
性を持ち、機械的特性に優れていると共に、より一層優
れた高熱伝導特性を持つことによって、例えば放熱特性
の優れた半導体用絶縁基板の素材としても好適な窒化ケ
イ素質焼結体を得ることを目的としている。

【００１３】

【課題を解決するための手段】本発明に係わる窒化ケイ
素質焼結体は、焼結体のＡｌ量および焼結助剤に起因す
る金属元素の種類と量を厳選してなされたものであっ
て、請求項１に記載しているように、８５重量％以上９
９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または
酸窒化物の粒界相とから構成され、粒界相中にＭｇ，Ｃ
ａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，
Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種
または２種以上の金属元素を０．５重量％以上１０重量
％以下含有すると共に、粒界相中のＡｌ原子含有量が１
重量％以下であり、気孔率が５％以下でかつ焼結体の微
構造についてβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上
を持つものの割合が１０体積％以上６０体積％以下であ
るようにしたことを特徴とするものである。

【００１４】そして、本発明に係わる窒化ケイ素質焼結
体は、優れた機械的特性と高い熱伝導率を合わせ持つも
のであって、とくに好ましくい実施態様においては、請
求項２に記載しているように、熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ
・Ｋ）以上であり、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定されるＳ
ＥＰＢ法で測定した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、ＪＩ
Ｓ−Ｒ１６０１で制定される４点曲げ法で測定した曲げ
強度が６００ＭＰａ以上であるものとなっている。

【００１５】同じく、本発明に係わる高熱伝導率窒化ケ
イ素質焼結体の実施態様においては、請求項３に記載し
ているように、焼結体の切断面の観察において、短軸径
が５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計が観察面積
の１０面積％以上６０面積％以下であるものとすること
ができ、請求項４に記載しているように、線インターセ
プト法で測定したβ型窒化ケイ素粒の数平均粒径が０．
８μｍ以上１０μｍ以下であるものとすることができ
る。

【００１６】さらにまた、本発明に係わる高熱伝導率窒
化ケイ素質焼結体の実施態様においては、請求項５に記
載しているように、粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上
２．０重量％以下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量
％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下
であるものとしたり、請求項６に記載しているように、
粒界相中に、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂのうち
から選ばれる１種または２種以上の元素を０．５重量％
以上４．０重量％以下含み、Ｍｇを０．１重量％以上
４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１
重量％以下であるものとしたり、請求項７に記載してい
るように、粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．０重
量％以下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以下含
み、Ｍｇを０．１重量％以上４．０重量％以下含み、粒
界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下であるものとし
たり、請求項８に記載しているように、粒界相中に、Ｍ
ｇを０．５重量％以上４．０重量％以下含み、粒界相中
のＡｌ含有量が０．１重量％以下であるものとすること
ができる。

【００１７】また、本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ
素質焼結体の製造方法は、請求項９に記載しているよう
に、Ａｌ含有量が０．１重量％以下の窒化ケイ素粉末
に、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから
選ばれる１種または２種以上の元素の酸化物焼結助剤を
１重量％以上１５重量％以下添加して成形した後、１気
圧以上５００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以
上２３００℃以下の温度で、気孔率が５％以下でかつ請
求項１，３，４のいずれかに記載の組織が発現するまで
焼成するようにしたことを特徴とするものである。

【００１８】そして、本発明に係わる高熱伝導率窒化ケ
イ素質焼結体の製造方法の実施態様においては、請求項
１０に記載しているように、焼結助剤として、Ｙ_２Ｏ_３
を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を
０．６重量％以上２．３重量％以下添加するようにした
り、請求項１１に記載しているように、焼結助剤とし
て、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ば
れる１種または２種以上の金属元素の酸化物を金属元素
換算で０．５重量％以上４．０重量％以下、および、Ｍ
ｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加するよう
にしたり、請求項１２に記載しているように、焼結助剤
として、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．５重量％以
下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．３重量％以下、
ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加するよ
うにしたり、請求項１３に記載しているように、焼結助
剤として、ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下
添加するようにすることができる。

【００１９】さらにまた、本発明に係わる高熱伝導率窒
化ケイ素質焼結体の製造方法の実施態様においては、請
求項１４に記載しているように、１気圧以上１００気圧
以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以上１９００℃以下
の温度で、気孔率が５％以下となるまで予備焼成した
後、炭素が存在する雰囲気下で１００気圧以上の窒素ガ
ス圧下で１９００℃以上の温度で請求項１，３，４のい
ずれかに記載の組織が発現するまで熱処理するようにな
すことができ、請求項１５に記載しているように、α−
Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が９０重量％以上である窒化ケイ素原
料粉末を用いるようにしたり、請求項１６に記載してい
るように、β−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が８０重量％以上であ
る窒化ケイ素原料粉末を用いるようにしたりすることが
できる。

【００２０】さらにまた、本発明に係わる窒化ケイ素質
焼結体製絶縁基板は、請求項１７に記載しているよう
に、請求項１ないし８のいずれかに記載の窒化ケイ素質
焼結体を素材としていることを特徴としており、この窒
化ケイ素質焼結体製絶縁基板の実施態様においては、請
求項１８に記載しているように、絶縁基板が絶縁放熱基
板であるものとすることができる。

【００２１】

【発明の作用】本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成される。ここで、窒
化ケイ素粒の構成相がβ型であるものとしているのは、
α型窒化ケイ素は熱伝導率が低いためである。そして、
β型窒化ケイ素粒が８５重量％未満では粒界相の量が多
くなり、熱伝導率が低下するので好ましくなく、また、
９９重量％を超えると気孔率が高くなるため熱伝導率が
低下するので好ましくないことによる。

【００２２】そして、同じく請求項１に記載しているよ
うに、粒界相中にはＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌ
ａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅ
ｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の金属
元素を含むものとしている。

【００２３】これらの元素は、酸化物の形で添加したと
きに窒化ケイ素の焼結を促進する作用・効果が有り、か
つ、粒界相中に残存したときに熱伝導率を低下させない
作用・効果がある。これらの量は、０．５重量％以上１
０重量％以下とすることにより、緻密化および粒成長が
達成されて熱伝導率が向上するが、０．５重量未満では
緻密化が困難であり、熱伝導率が低下するので好ましく
なく、１０重量％超過では粒界相の量が多くなるため、
熱伝導率が低下するので好ましくない。

【００２４】そしてまた、同じく請求項１に記載してい
るように、粒界相中のＡｌ原子含有量が１重量％以下、
好ましくは０．１重量％以下としており、このＡｌ原子
含有量は少なければ少ない程よい。従って、添加する焼
結助剤としてＡｌ_２Ｏ_３やＡｌＮ等のＡｌを含むものは
極力避けた方が良い。そして、焼結助剤中のＡｌ原子含
有量が１重量％を超えると粒界相中のＡｌの一部が窒化
ケイ素粒内に固溶してサイアロンとなるため、フォノン
が散乱されて熱伝導率が低下するので好ましくなく、
０．１重量％以下ではほとんど悪影響を及ぼさない。

【００２５】さらにまた、同じく請求項１に記載してい
るように、焼結体中の気孔率は５％以下であるものとす
るのがよく、気孔率が５％を超えると機械的特性が低下
し、熱伝導率も低下するので好ましくない。そして、焼
結体の微構造としては、β型窒化ケイ素の粒子の大きさ
が重要であり、β型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以
上を持つものの割合が１０体積％以上６０体積％以下で
あるものとするのがよい。ここで、β型窒化ケイ素粒の
うち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１０体積％未
満では粒子が細かいため熱伝導率が低下するので好まし
くなく、６０体積％を超えると強度が低下するので好ま
しくない。

【００２６】このような構成をもつ本発明に係わる窒化
ケイ素質焼結体は、請求項２に記載しているように、そ
の熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるものとする
ことがとくに好ましい。この場合、熱伝導率が８０Ｗ／
（ｍ・Ｋ）未満では、放熱基板して用いるのに不十分で
ある傾向となる。また、同じく請求項２に記載している
ように、機械的特性は、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定され
るＳＥＰＢ法で測定した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、
ＪＩＳ−Ｒ１６０１で制定される４点曲げ法で測定した
曲げ強度が６００ＭＰａ以上であるものとすることがと
くに好ましく、これらの値よりも低い場合には機械的特
性が不十分である傾向となる。

【００２７】さらに、請求項３に記載しているように、
焼結体の切断面を観察したとき、短軸径が５μｍ以上を
持つものの粒子の面積の合計が観察面積の１０面積％以
上６０面積％以下であるものとすることがとくに望まし
く、このようにすると、機械的特性と熱伝導率がより一
層向上するものとなる。

【００２８】さらにまた、請求項４に記載しているよう
に、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒の
数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるものと
なるように組織制御するとよい。

【００２９】ここで、線インターセプト法，β型窒化ケ
イ素粒の短軸径，面積％等は、下記により測定する。

【００３０】まず、焼結体を４×４×３ｍｍ程度に切断
した後、一面をダイヤモンドペーストで研磨およびラッ
ピングすることにより鏡面に仕上げ、この面をＣＦ_４ガ
ス中でプラズマエッチングして、窒化ケイ素粒子が見え
るようにする。

【００３１】次に、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）により
研磨面上の窒化ケイ素粒子の形態を写真に撮る。そし
て、得られたＳＥＭ写真上でランダムに直線を引き、直
線が横切る全ての窒化ケイ素粒子の粒径を求める。この
平均を線インターセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数
平均とする。さらに、このＳＥＭ写真を画像処理装置を
用いて全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面積を画像処理
により測定する。この後、測定されたデータを基に短軸
径が５μｍ以上を持つものの粒子の面積が合計で観測視
野に占める割合を面積％とする。

【００３２】本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体において、β型窒化ケイ素粒の大きさを制御するこ
とにより熱伝導率が高くなる理由は以下の通りと考えら
れる。

【００３３】すなわち、熱の伝達機構であるフォノン
は、窒化ケイ素粒内では良く伝わり、粒界相では散乱さ
れる。従って、１個の粒子が大きくなると散乱の程度が
減って熱伝導率が向上する。しかし、１個の粒子が大き
くなりすぎると機械的特性が低下する。

【００３４】本発明で、粒子の大きさやその割合を規定
した理由は次に示す通りである。β型窒化ケイ素粒のう
ち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１０体積％以上
６０体積％以下であるものとしているのは、短軸径５μ
ｍ以上を持つものの割合が１０体積％未満では粒子が細
かいため熱伝導率が低下し、６０体積％を超えると強度
が低下するためである。

【００３５】この場合における体積割合の求め方は、特
に規定はしないが、一つの方法として、焼結体をフッ化
水素酸で処理し、窒化ケイ素粒子をバラバラにして取り
出してＳＥＭ観察する方法がある。今回は、面積％の値
を体積％として見積もった。そして、請求項３に記載し
ているように、焼結体の切断面を観察したとき、短軸径
が５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計が観察面積
の１０面積％以上６０面積％以下であるのがより好まし
いとしているのは、上記体積％における理由と同様に、
１０面積％未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下す
る傾向となり、６０面積％を超えると強度が低下する傾
向となるためである。

【００３６】さらにまた、請求項４に記載しているよう
に、焼結体の切断面における線インターセプト法で測定
したβ型窒化ケイ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１
０μｍ以下であるのがより好ましいとしているのは、
０．８μｍ未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下す
る傾向となり、１０μｍを超えると粒子が粗くなるため
強度が低下する傾向となるためである。

【００３７】上述のように、焼結体中に残存する助剤成
分も機械的特性および熱伝導率に重要な影響を及ぼすこ
とが明らかとなり、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体では、粒界相中にＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌ
ａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅ
ｒ，Ｙｂのうちから選ばれる金属元素を含む。この中で
も特に、 １．粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．０重量％以
下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以下含み、粒
界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下である組成（請
求項５） ２．粒界相中に、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂの
うちから選ばれる１種または２種以上の元素を０．５重
量％以上４．０重量％以下含み、Ｍｇを０．１重量％以
上４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．
１重量％以下である組成（請求項６） ３．粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．０重量％以
下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以下含み、Ｍ
ｇを０．１重量％以上４．０重量％以下含み、粒界相中
のＡｌ含有量が０．１重量％以下である組成（請求項
７） ４．粒界相中に、Ｍｇを０．５重量％以上４．０重量％
以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下で
ある組成（請求項８）のものが、特に、熱伝導率が高く
なることが明らかとなった。

【００３８】その理由は、 １．粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．０重量％以
下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以下含み、粒
界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下である組成とす
るのが好ましいのは、ＹやＮｄが０．５重量％未満では
緻密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、
２．０重量％を超えると粒界相が多くなるため熱伝導率
が低下する傾向となることによる。また、Ａｌ含有量が
０．１重量％を超えると熱伝導率が低下する傾向となる
ことによる。

【００３９】２．粒界相中に、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，
Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の元
素を０．５重量％以上４．０重量％以下含み、Ｍｇを
０．１重量％以上４．０重量％以下含み、粒界相中のＡ
ｌ含有量が０．１重量％以下である組成とするのが好ま
しいのは、熱伝導率に加えて機械的特性にも優れたもの
にできることによる。また、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓ
ｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の元素
が０．５重量％未満では緻密化が困難なため熱伝導率が
低下する傾向となり、４．０重量％を超えると粒界相が
多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることによ
る。さらに、Ｍｇが０．１重量％未満では緻密化困難な
ため熱伝導率が低下する傾向となり、４．０重量％を超
えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向と
なることによる。また、Ａｌ含有量が０．１重量％を超
えると熱伝導率が低下する傾向となることによる。

【００４０】３．上記の中でも、粒界相中に、Ｙを０．
５重量％以上２．０重量％以下、Ｎｄを０．５重量％以
上２．０重量％以下含み、Ｍｇを０．１重量％以上４．
０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量
％以下の組成とすれば、特に熱伝導率が優れたものとな
る。そして、ＹやＮｄが０．５重量％未満では緻密化が
困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、２．０重量
％を超えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下する
傾向となることによる。さらに、Ｍｇが０．１重量％未
満では緻密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向とな
り、４．０重量％を超えると粒界相が多くなるため熱伝
導率が低下する傾向となることによる。また、Ａｌ含有
量が０．１重量％を超えると熱伝導率が低下する傾向と
なることによる。

【００４１】４．粒界相中に、Ｍｇを０．５重量％以上
４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１
重量％以下である組成とするのが好ましいのは、上記の
ものよりも低温で焼成できる特徴が有り、０．５重量％
未満では緻密化が困難であるため熱伝導率が低下する傾
向となり、４．０重量％を超えると粒界相が多くなるた
めに熱伝導率が低下する傾向となることによる。また、
Ａｌ含有量が０．１重量％を超えると熱伝導率が低下す
る傾向となることによる。

【００４２】また、本発明における高熱伝導率窒化ケイ
素質焼結体の製造方法は、特に限定されないが、以下の
方法が有る。

【００４３】すなわち、請求項９に記載しているよう
に、Ａｌ含有量が０．１重量％以下の窒化ケイ素粉末
に、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから
選ばれる１種または２種以上の元素の酸化物焼結助剤を
１重量％以上１５重量％以下の範囲内で添加して成形し
た後、１気圧以上５００気圧以下の窒素ガス圧下で、１
７００℃以上２３００℃以下の温度で、気孔率が５％以
下でかつ請求項１，３，４（さらには５ないし８）のい
ずれかに記載の組織が発現するまで焼成する製造方法で
ある。

【００４４】この場合、原料粉末は、α型窒化ケイ素，
アモルファス，β型窒化ケイ素のいずれでも良く、ま
た、これらの混合物であってもよい。しかし、特に、高
熱伝導率を要求する場合は、請求項１５に記載している
ように、α−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が９０重量％以上である
窒化ケイ素原料粉末を用いるのがよい。この理由は、α
型を出発とすると、出発原料は全て液相に溶解した後に
β相となるため、出発原料中の窒化ケイ素粒子内の不純
物が粒界相中に除去されるためである。そして、α−Ｓ
ｉ_３Ｎ_４含有率が９０重量％以上であるとその効果が大
きい。また、高熱伝導率に加えて特に靭性にも優れたも
のとする場合は、請求項１６に記載しているように、β
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素
原料粉末を用いるのがよい。この理由は、β型を出発と
すると、出発原料中の粗大粒子が選択的に粒成長するた
め、柱状粒子が発達しやすいことによるものである。そ
して、β−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が８０重量％以上であると
その効果が大きい。さらに、原料粉末の純度は高ければ
高いほど良く、特に、Ａｌ含有量は０．１重量％以下で
あるものがよい。ここで、Ａｌ含有量が０．１重量％を
超えると、窒化ケイ素粒内のＡｌ含有量が多くなるた
め、粒内でフォノンが散乱されて熱伝導率が低下する傾
向となる。

【００４５】焼結助剤としては、同じく請求項９に記載
しているように、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，
Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙ
ｂのうちから選ばれる１種または２種以上の元素の酸化
物焼結助剤を１重量％以上１５重量％以下の範囲内で添
加する。これらの酸化物焼結助剤は、従来の窒化ケイ素
の焼結助剤として用いられているものの中から、焼結性
に優れかつ熱伝導率を低減させないものを本発明の研究
により選定したものである。そして、この焼結助剤の添
加量が１重量％未満では焼結助剤としての作用が不十分
であって良好なる焼結性が得られない傾向となり、１５
重量％超過では粒界相の量が多くなるため熱伝導率が低
下する傾向となる。これらの焼結助剤の中で特に優れた
熱伝導率が得られるものとして、 １．Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加（請
求項１０） ２．Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ば
れる１種または２種以上の金属元素の酸化物を金属元素
換算で０．５重量％以上４．０重量％以下、および、Ｍ
ｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加（請求項
１１） ３．Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．３重量％以下、ＭｇＯ
を０．２重量％以上６．６重量％以下添加（請求項１
２） ４．ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加
（請求項１３）の組成が有ることが認められた。

【００４６】その理由は、 １．Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加した
組成では、酸化物が規定量未満では緻密化が困難なため
熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。

【００４７】２．Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂの
うちから選ばれる１種または２種以上の金属元素の酸化
物を金属元素換算で０．５重量％以上４．０重量％以
下、および、ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以
下添加した組成では、熱伝導率に加えて機械的特性にも
優れるものにできるが、酸化物が規定量未満では緻密化
が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を
超えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向
となることによる。

【００４８】３．上記の中でも、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量
％以上２．５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以
上２．３重量％以下、ＭｇＯを０．２重量％以上６．６
重量％以下添加した組成では、特に、熱伝導率に優れた
ものとすることができるが、酸化物が規定量未満では緻
密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、規定
量を超えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下する
傾向となることによる。

【００４９】４．ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量
％以下添加した組成では、上記のものよりも低温で焼成
できる特徴が有るが、０．２重量％未満では緻密化が困
難であるため熱伝導率が低下する傾向となり、６．６重
量％超過では粒界相が多くなるために熱伝導率が低下す
る傾向となることによる。

【００５０】次に、このようにして調整された窒化ケイ
素粉末と酸化物焼結助剤との混合物を成形する。成形の
手法は特に限定されないが、通常のセラミックスの成形
方法である、金型成形，ラバープレス成形，鋳込み成
形，テープ成形（ドクターブレード法），射出成形，押
出し成形等が用いられる。

【００５１】焼結は、窒素ガス圧下のガス圧焼結法また
はホットプレスにより行われることとするのが良く、同
じく請求項９に記載してあるように、成形体を、１気圧
以上５００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以上
２３００℃以下の温度で、気孔率が５％以下でかつ請求
項１，３，４（さらには５ないし８）のいずれかに記載
の組織が発現するまで焼成する。ここで、窒素ガス圧力
が１気圧未満では、窒化ケイ素が熱分解を起こし、緻密
化が困難となるため熱伝導率が低下する。また、５００
気圧を超えると、焼結体の気孔の中に高圧のガスが閉じ
込められるために緻密化が困難となり熱伝導率が低下す
る。焼成温度は、１７００℃未満では緻密化が困難であ
り、また、粒成長が進まないため熱伝導率が低下する。
しかし、２３００℃超過では粒成長は進み熱伝導率は向
上するものの粗大粒子が大きくなりすぎて強度が低下す
る。そして、最適な焼成温度および焼成時間は、焼結助
剤の種類および量により異なるが、気孔率が５％以下で
かつ請求項１，３，４（さらには５ないし８）のいずれ
かに記載の組織が得られるまで焼成する。ここで、気孔
率が５％を超えると熱伝導率が低下することとなり、請
求項１，３，４（さらには５ないし８）に記載の組織が
得られないと熱伝導率が低下することとなる。

【００５２】さらに、熱伝導率の向上に加えてより一層
の優れた機械的特性および熱伝導率を得るには、請求項
１４に記載しているように、１気圧以上１００気圧以下
の窒素ガス圧下で、１７００℃以上１９００℃以下の温
度で、気孔率が５％以下となるまで予備焼成した後、炭
素が存在する雰囲気下で１００気圧以上の窒素ガス圧下
で１９００℃以上の温度で請求項１，３，４（さらには
５ないし８）のいずれかに記載の組織が発現するまで熱
処理するのが良い。これは、予備焼成で粒成長をあまり
させないで密度を上げておいて、粒成長のための熱処理
を炭素が存在する雰囲気下で１００気圧以上の窒素ガス
圧下で行うことにより、粒成長時に焼結体中の酸素不純
物を低減する作用・効果が有り、熱伝導率が向上する。
しかし、予備焼成が１７００℃未満では緻密化が困難で
あり、熱伝導率が低下する傾向となり、１９００℃超過
では粒成長が進むため酸素不純物低減の作用・効果が少
ない傾向となる。また、１００気圧未満では、炭素と窒
化ケイ素が反応して炭化ケイ素が生成するため熱伝導率
が低下する傾向となる。

【００５３】さらにまた、請求項１７に記載しているよ
うに、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体は、通常
の絶縁基板に用いると、強度，靭性に優れたものとな
り、請求項１８に記載しているように、窒化ケイ素質焼
結体製絶縁放熱基板に用いると、強度，靭性，熱伝導率
が優れるため、最適な絶縁放熱基板が得られることとな
る。

【００５４】

【実施例】実施例１〜２９ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径０．８μｍ，Ａｌ含有量０．０
０４重量％，β−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量９２重量％の窒化ケ
イ素粉末（粉末Ｃ）に、表１，表３，表５に示す組成の
酸化物焼結助剤を添加し、エタノールを添加した湿式ボ
ールミルにより９４時間混合粉砕した。次いで、空気中
でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａ
の圧力で金型成形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレスを施すことにより、直径１３ｍｍ，高さ４ｍｍ
の円盤状成形体および６×６×５０ｍｍの直方体成形体
を得た。次に、各成形体を黒鉛のガス圧炉を用いて、同
じく表１，表３，表５に示す窒素ガス圧力，焼成温度，
焼成時間の条件で焼成した。

【００５５】このようにして得られた各焼結体の気孔率
は表２，表４，表６に示すようにいずれも５％以下であ
った。また、Ｘ線回折によれば、焼結体からはβ−Ｓｉ
_３Ｎ_４のみのピークが測定され、α−Ｓｉ_３Ｎ_４は存在
しないことが確認された。

【００５６】続いて、直方体の焼結体を８００メッシュ
のダイヤモンドホイールで平面研削し、３×４×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に準じた室温４
点曲げにより曲げ強度を求めると共に、ＪＩＳ−Ｒ１６
０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面に
ビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生じさせ、こ
の予亀裂から破壊する手法）により破壊靭性値を求め
た。こられの結果は表２，表４，表６に示すように、全
ての焼結体において破壊靭性が７ＭＰ√ｍ以上，曲げ強
度が６００ＭＰａ以上であった。

【００５７】次に、各焼結体を４×４×３ｍｍに切断加
工し、４×４ｍｍの面をダイヤモンドペーストで研磨加
工して鏡面に仕上げた。そして、研磨面を７．８％の酸
素を含むＣＦ_４ガス雰囲気中において、４０Ｗの出力で
２分間プラズマエッチング処理を施したあと、ＳＥＭに
より研磨面上の０．２５ｍｍ^２の面積の窒化ケイ素粒子
の形態を写真に撮った。そして、このＳＥＭ写真を画像
処理装置を用いて、全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面
積を画像処理により図１に示す要領で測定した。そし
て、ここで得られたＳＥＭ写真に図２に示す要領でラン
ダムに直線Ａを引き、直線が横切る全ての窒化ケイ素粒
子Ｂの粒径Ｃを求めた。そして、この平均を、線インタ
ーセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数平均とした。そ
してさらに、測定されたデータを基に短軸径が５μｍ以
上を持つものの粒子の面積の合計が観測視野に占める割
合を面積率（％）とした。

【００５８】表２，表４，表６に示すように、短軸径が
５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計がいずれの焼
結体においても観察面積の１０面積％以上６０面積％以
下であり、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ
素粒の数平均粒径はいずれの焼結体においても０．８μ
ｍ以上１０μｍ以下であった。

【００５９】次に、円盤状焼結体を直径１０ｍｍ，高さ
１ｍｍの円盤状に研削加工し、レーザフラッシュ法（Ｊ
ＩＳ−Ｒ１６１１に準拠）により熱拡散率と比熱を測定
した。このうち、熱拡散率の測定では、試料の表面に黒
鉛皮膜を形成した後、３００Ｋの温度に保って真空中で
レーザパルスを照射して、反対面の温度変化を赤外線温
度検出器で測定し、対数法により熱拡散率を求めた。ま
た、比熱の測定では、試料に黒鉛製薄板（直径１１ｍ
ｍ，厚さ０．２５ｍｍ）を張り付け、３００Ｋの温度に
保って大気中でレーザパルスを照射し、反対面の温度変
化をＰｔ：Ｐｔ−Ｒｈ１３重量％の熱電対を用いて測定
し、ニッケルを標準試料として求めた。測定はそれぞれ
の焼成条件に対して３点の試料について各３回の測定を
行い、平均値を用いた。熱拡散率（α），比熱（ｃ），
およびアルキメデス法で求めた密度（ρ）のデータを用
いて熱伝導率（κ）を κ＝αｃρ （１） により計算した。実施例１〜２９の試料の熱伝導率は、
同じく表２，表４，表６に示すように全て８０Ｗ／（ｍ
・Ｋ）以上であった。

【００６０】このように、本発明により窒化ケイ素質焼
結体中のＡｌ含有量および焼結助剤の組成と量を制御
し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケイ素粒子の大きさを
制御することにより、強度，靭性等の機械的特性と優れ
た熱伝導率を併せ持つ焼結体が得られた。

【００６１】また、この材料で、５０×５０×０．６ｍ
ｍの薄板を作製したところ、放熱基板として良好な製品
であった。

【００６２】

【表１】

【００６３】

【表２】

【００６４】

【表３】

【００６５】

【表４】

【００６６】

【表５】

【００６７】

【表６】

【００６８】比較例１〜１０ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径１．５μｍ，Ａｌ含有量０．１
５重量％，α−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量７０重量％の窒化ケイ
素粉末（粉末Ｂ）を用いて、表７に示す組成の酸化物焼
結助剤を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，
成形を行ったのち同じく表７に示す条件で焼成した。

【００６９】次いで、上記実施例と同様にして各焼結体
の気孔率，曲げ強度，靭性，組織，熱伝導率を測定し
た。この結果、表８に示すように、比較例の焼結体で
は、強度，靭性，熱伝導率のいずれにも優れた特性を持
つ焼結体は得られなかった。

【００７０】

【表７】

【００７１】

【表８】

【００７２】実施例３１〜３５ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の実施例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、エタノールを添加した湿式ボールミルにより
９４時間混合粉砕した。次いで、空気中でスプレードラ
イヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金型成
形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバープレスを施す
ことにより、直径１３ｍｍ，高さ４０ｍｍの円盤状成形
体および６×６×５０ｍｍの直方体成形体を得た。次
に、各成形体を窒化ホウ素製のるつぼに入れて極力炭素
が入らない雰囲気で、黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用い
て、表９の実施例の欄に示す焼成ガス圧力，温度および
時間の条件で予備焼成したところ、同じく表９の実施例
の欄に示すように予備焼成体の気孔率がいずれも５％以
下となっていた。

【００７３】次いで、各予備焼成体を黒鉛製のるつぼに
入れ、炭素雰囲気で黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用い
て、同じく表９の実施例の欄に示すガス圧力，温度およ
び時間の条件で熱処理した。そして、得られた焼結体の
物性を前記実施例と同様の方法で測定したところ、表１
０の実施例の欄に示す結果であった。

【００７４】表１０の実施例の欄に示すように、本発明
により窒化ケイ素質焼結体中のＡｌ含有量および焼結助
剤の組成と量を制御し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケ
イ素粒子の大きさを制御することにより、強度，靭性等
の機械的特性と優れた熱伝導率を併せ持つ焼結体が得ら
れた。

【００７５】

【表９】

【００７６】

【表１０】

【００７７】比較例１１〜１４ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の比較例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，成形を
行ったのち、同じく表９の比較例の欄に示す条件で予備
焼成および熱処理を行った。

【００７８】次いで、上記実施例と同様にして焼結体の
物性を測定したところ、表１０の比較例の欄に示す結果
であった。

【００７９】表１０の比較例の欄に示す結果より明らか
なように、比較例では、強度，靭性，熱伝導率を併せ持
つ焼結体は得られなかった。

【００８０】

【発明の効果】本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成され、粒界相中にＭ
ｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，
Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれ
る１種または２種以上の金属元素を０．５重量％以上１
０重量％以下含有すると共に、粒界相中のＡｌ原子含有
量が１重量％以下であり、気孔率が５％以下でかつβ型
窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合
が１０体積％以上６０体積％以下であるものとしたか
ら、強度，靭性等の機械的特性に優れていると共に、熱
伝導率が高いファインセラミックス高熱伝導率窒化ケイ
素質焼結体が提供されることになるという著しく優れた
効果がもたらされる。

【００８１】そして、本発明に係わる高熱伝導率窒化ケ
イ素質焼結体の実施態様においては、請求項２に記載し
ているように、熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であ
り、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定されるＳＥＰＢ法で測定
した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、ＪＩＳ−Ｒ１６０１
で制定される４点曲げ法で測定した曲げ強度が６００Ｍ
Ｐａ以上であるものであるから、十分に優れた機械的強
度と十分に良好なる熱伝導特性（放熱特性，冷却特性，
熱伝達特性等）をもつ高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体が
提供されることになるという著しく優れた効果がもたら
される。

【００８２】また、請求項３に記載しているように、焼
結体の切断面の観察において、短軸径が５μｍ以上を持
つものの粒子の面積の合計が観察面積の１０面積％以上
６０面積％以下であるものとすることによって、機械的
特性と熱伝導率が向上した高熱伝導率窒化ケイ素質焼結
体が提供されることになるという著しく優れた効果がも
たらされる。

【００８３】さらに、請求項４に記載しているように、
線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒の数平
均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるものとする
ことによって、機械的特性と熱伝導率が向上した高熱伝
導率窒化ケイ素質焼結体が提供されることになるという
著しく優れた効果がもたらされる。

【００８４】さらに、請求項５に記載しているように、
粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．０重量％以下、
Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以下含み、粒界相
中のＡｌ含有量が０．１重量％以下であるものとした
り、請求項６に記載しているように、粒界相中に、Ｙ，
Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種
または２種以上の元素を０．５重量％以上４．０重量％
以下含み、Ｍｇを０．１重量％以上４．０重量％以下含
み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下であるも
のとしたり、請求項７に記載しているように、粒界相中
に、Ｙを０．５重量％以上２．０重量％以下、Ｎｄを
０．５重量％以上２．０重量％以下含み、Ｍｇを０．１
重量％以上４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有
量が０．１重量％以下であるものとしたり、請求項８に
記載しているように、粒界相中に、Ｍｇを０．５重量％
以上４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が
０．１重量％以下であるものとすることによって、熱伝
導率がより一層向上した高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体
が得られることになるという著しく優れた効果がもたら
される。

【００８５】また、本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ
素質焼結体の製造方法は、請求項９に記載しているよう
に、Ａｌ含有量が０．１重量％以下の窒化ケイ素粉末
に、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから
選ばれる１種または２種以上の元素の酸化物焼結助剤を
１重量％以上１５重量％以下添加して成形した後、１気
圧以上５００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以
上２３００℃以下の温度で、気孔率が５％以下でかつ請
求項１，３，４のいずれかに記載の組織が発現するまで
焼成するようにしたから、強度，靭性等の機械的特性に
優れていると共に熱伝導率が高い高熱伝導率窒化ケイ素
質焼結体を製造することが可能であるという著しく優れ
た効果がもたらされる。

【００８６】そして、請求項１０に記載しているよう
に、焼結助剤として、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．
５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％以上２．３重
量％以下添加するようにしたり、請求項１１に記載して
いるように、焼結助剤として、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，
Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の金
属元素の酸化物を金属元素換算で０．５重量％以上４．
０重量％以下、および、ＭｇＯを０．２重量％以上６．
６重量％以下添加するようにしたり、請求項１２に記載
しているように、焼結助剤として、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重
量％以上２．５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％
以上２．３重量％以下、ＭｇＯを０．２重量％以上６．
６重量％以下添加するようにしたり、請求項１３に記載
しているように、焼結助剤として、ＭｇＯを０．２重量
％以上６．６重量％以下添加するようにしたりすること
によって、熱伝導率が高い放熱特性，熱伝達特性等に優
れた高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体を製造することが可
能であるという著しく優れた効果がもたらされる。

【００８７】また、請求項１４に記載しているように、
１気圧以上１００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００
℃以上１９００℃以下の温度で、気孔率が５％以下とな
るまで予備焼成した後、炭素が存在する雰囲気下で１０
０気圧以上の窒素ガス圧下で１９００℃以上の温度で請
求項１，３，４のいずれかに記載の組織が発現するまで
熱処理するようになすことによって、熱伝導率の向上に
加えてより一層の優れた機械的特性および熱伝導率をそ
なえた高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体を製造することが
可能であるという著しく優れた効果がもたらされる。

【００８８】そして、請求項１５に記載しているよう
に、α−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が９０重量％以上である窒化
ケイ素原料粉末を用いることによって熱伝導率の高い放
熱特性，熱伝達特性に優れた高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体を製造することが可能であるという著しく優れた効
果がもたらされ、請求項１６に記載しているように、β
−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素
原料粉末を用いることによって熱伝導率が高く放熱特
性，熱伝達特性に優れていると共に靭性にも優れた高熱
伝導率窒化ケイ素質焼結体を製造することが可能である
という著しく優れた効果がもたらされる。

【００８９】また、請求項１７に記載しているように、
請求項１ないし８のいずれかに記載の窒化ケイ素質焼結
体を素材とした窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板では、機
械的強度に優れていると共に熱伝達特性に優れた絶縁基
板とすることが可能であるという著しく優れた効果がも
たらされ、請求項１８に記載しているように、絶縁基板
が絶縁放熱基板であるものとすることによって、機械的
強度に優れていると共に放熱特性に優れた絶縁基板（例
えば、半導体用電気絶縁放熱基板）とすることが可能で
あるという著しく優れた効果がもたらされる。

【図面の簡単な説明】

【図１】短軸径５μｍ以上を持つβ型窒化ケイ素粒子の
面積率（％）の求め方を示す説明図であって、短軸径５
μｍ以上のβ型窒化ケイ素粒子について各粒子の短軸径
と面積を画像処理により求め、全体の面積との割合を計
算する際の説明図である。

【図２】線インターセプト法による平均粒径の求め方を
示す説明図であって、窒化ケイ素のＳＥＭ写真にランダ
ムに線Ａを引き、線Ａが窒化ケイ素粒子を横切った長さ
を各粒子の粒径とし、線Ａを数多く引いて粒子の粒径を
求め、その平均を平均粒径とする際の説明図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安 藤 元 英 神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日産 自動車株式会社内

Claims (18)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ８５重量％以上９９重量％以下のβ型窒
   化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とか
   ら構成され、粒界相中にＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，
   Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅ
   ｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の金属
   元素を０．５重量％以上１０重量％以下含有すると共
   に、粒界相中のＡｌ原子含有量が１重量％以下であり、
   気孔率が５％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径
   ５μｍ以上を持つものの割合が１０体積％以上６０体積
   ％以下であることを特徴とする高熱伝導率窒化ケイ素質
   焼結体。
2. 【請求項２】 熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であ
   り、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定されるＳＥＰＢ法で測定
   した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、ＪＩＳ−Ｒ１６０１
   で制定される４点曲げ法で測定した曲げ強度が６００Ｍ
   Ｐａ以上であることを特徴とする請求項１に記載の高熱
   伝導率窒化ケイ素質焼結体。
3. 【請求項３】 焼結体の切断面の観察において、短軸径
   が５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計が観察面積
   の１０面積％以上６０面積％以下であることを特徴とす
   る請求項１または２に記載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼
   結体。
4. 【請求項４】 線インターセプト法で測定したβ型窒化
   ケイ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下で
   あることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記
   載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。
5. 【請求項５】 粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．
   ０重量％以下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以
   下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下であ
   ることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載
   の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。
6. 【請求項６】 粒界相中に、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓ
   ｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上の元素
   を０．５重量％以上４．０重量％以下含み、Ｍｇを０．
   １重量％以上４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含
   有量が０．１重量％以下であることを特徴とする請求項
   １ないし４のいずれかに記載の高熱伝導率窒化ケイ素質
   焼結体。
7. 【請求項７】 粒界相中に、Ｙを０．５重量％以上２．
   ０重量％以下、Ｎｄを０．５重量％以上２．０重量％以
   下含み、Ｍｇを０．１重量％以上４．０重量％以下含
   み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１重量％以下であるこ
   とを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の高
   熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。
8. 【請求項８】 粒界相中に、Ｍｇを０．５重量％以上
   ４．０重量％以下含み、粒界相中のＡｌ含有量が０．１
   重量％以下であることを特徴とする請求項１ないし４の
   いずれかに記載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。
9. 【請求項９】 Ａｌ含有量が０．１重量％以下の窒化ケ
   イ素粉末に、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃ
   ｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ
   のうちから選ばれる１種または２種以上の元素の酸化物
   焼結助剤を１重量％以上１５重量％以下添加して成形し
   た後、１気圧以上５００気圧以下の窒素ガス圧下で、１
   ７００℃以上２３００℃以下の温度で、気孔率が５％以
   下でかつ請求項１，３，４のいずれかに記載の組織が発
   現するまで焼成することを特徴とする高熱伝導率窒化ケ
   イ素質焼結体の製造方法。
10. 【請求項１０】 焼結助剤として、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重
    量％以上２．５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％
    以上２．３重量％以下添加することを特徴とする請求項
    ９に記載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体の製造方法。
11. 【請求項１１】 焼結助剤として、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎ
    ｄ，Ｓｍ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２種以上
    の金属元素の酸化物を金属元素換算で０．５重量％以上
    ４．０重量％以下、および、ＭｇＯを０．２重量％以上
    ６．６重量％以下添加することを特徴とする請求項９に
    記載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体の製造方法。
12. 【請求項１２】 焼結助剤として、Ｙ_２Ｏ_３を０．６重
    量％以上２．５重量％以下、Ｎｄ_２Ｏ_３を０．６重量％
    以上２．３重量％以下、ＭｇＯを０．２重量％以上６．
    ６重量％以下添加することを特徴とする請求項９に記載
    の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体の製造方法。
13. 【請求項１３】 焼結助剤として、ＭｇＯを０．２重量
    ％以上６．６重量％以下添加することを特徴とする請求
    項９に記載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体の製造方
    法。
14. 【請求項１４】 １気圧以上１００気圧以下の窒素ガス
    圧下で、１７００℃以上１９００℃以下の温度で、気孔
    率が５％以下となるまで予備焼成した後、炭素が存在す
    る雰囲気下で１００気圧以上の窒素ガス圧下で１９００
    ℃以上の温度で請求項１，３，４のいずれかに記載の組
    織が発現するまで熱処理することを特徴とする請求項９
    ないし１３のいずれかに記載の高熱伝導率窒化ケイ素質
    焼結体の製造方法。
15. 【請求項１５】 α−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が９０重量％以
    上である窒化ケイ素原料粉末を用いることを特徴とする
    請求項９ないし１４のいずれかに記載の高熱伝導率窒化
    ケイ素質焼結体の製造方法。
16. 【請求項１６】 β−Ｓｉ_３Ｎ_４含有率が８０重量％以
    上である窒化ケイ素原料粉末を用いることを特徴とする
    請求項９ないし１４のいずれかに記載の高熱伝導率窒化
    ケイ素質焼結体の製造方法。
17. 【請求項１７】 請求項１ないし８のいずれかに記載の
    窒化ケイ素質焼結体を素材としていることを特徴する窒
    化ケイ素質焼結体製絶縁基板。
18. 【請求項１８】 絶縁基板が絶縁放熱基板である請求項
    １６に記載の窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板。