JPH10168246A

JPH10168246A - 熱可塑性樹脂組成物及びその製造方法

Info

Publication number: JPH10168246A
Application number: JP8326957A
Authority: JP
Inventors: Kazuyoshi Yamamoto; 和芳山本
Original assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Current assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date: 1996-12-06
Filing date: 1996-12-06
Publication date: 1998-06-23

Abstract

(57)【要約】【課題】優れた剛性、耐衝撃性等の諸物性を有し、押
出成形や射出成形等の成形方法が可能な成形加工性を有
し、マスターバッチとして用いるに適した熱可塑性樹脂
組成物を提供する。【解決手段】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、
（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
計１００重量％における０℃以下の溶出分が、１０〜
６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量
％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％であるポ
リプロピレン系樹脂９５〜５重量％から構成されるポリ
オレフィン系樹脂組成物１００重量部に対して、無機充
填剤１０〜９００重量部からなることを特徴とする熱可
塑性樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、樹脂組成物及びそ
の製造方法に関し、更に詳しくは、優れた剛性、耐衝撃
性等の諸物性を与える成形体を提供することが可能で、
経済的に有利なマスターバッチとして好適に用いられる
樹脂組成物及びそれを用いて得られる樹脂組成物及び製
造方法に関する。

【従来の技術】従来より、材料コストの低減、剛性や引
張強度等の力学特性の向上、寸法安定性の改善等を目的
として、合成樹脂に各種無機充填剤を添加した樹脂組成
物が、例えば、自動車部品、精密機器部品、電気・電子
部品、メディカル用品等の広範な分野で多く使用されて
いる。

【０００２】上記無機充填剤を添加した樹脂組成物とし
ては、例えば、特開昭５８−１６８４８号公報、特開昭
６１−２７６８４０号公報、特開昭６３−５７６５３号
公報には、ポリプロピレン樹脂に無機充填剤、及び、ゴ
ム成分が含有される樹脂組成物が開示されている。

【０００３】しかしながら、上記無機充填剤を含有する
樹脂組成物において、無機充填剤の含有量が増大すると
耐衝撃性等の力学特性や、成形加工性が低下し、ゴム成
分の含有量が増大すると剛性が低下するという問題があ
り、諸物性のバランスがとれた樹脂組成物を製造するこ
とは困難であった。

【０００４】また、上記無機充填剤を含有する樹脂組成
物をマスターバッチとして用いる場合、無機充填剤の含
有量が増大すると、希釈樹脂への分散性が大幅に低下
し、諸物性の低下が見られるという問題点があった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記に鑑み
なされたものであって、優れた剛性、耐衝撃性等の諸物
性を有し、押出成形や射出成形等の成形方法が可能な成
形加工性を有するマスターバッチ用の熱可塑性樹脂組成
物及びそれを用いて得られる樹脂組成物及び製造方法を
提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意検討し、エチレンとα−オレフィ
ンを、四価の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触
媒として共重合したポリエチレン系樹脂、及び、クロス
分別クロマトグラフ分析による溶出量が特定の範囲にあ
るポリプロピレン系樹脂からなる樹脂組成物によれば、
無機充填剤が大量に含有されても、良好な分散性を有す
る、成形加工性に優れた樹脂組成物が得られ、さらに、
当該樹脂組成物は希釈樹脂への分散性が向上しているた
め、剛性、耐衝撃性のバランスのとれた成形体の作製が
可能であることを見いだし、本発明を完成させたもので
ある。

【０００７】請求項１に記載の発明（以下、本発明１と
いう。）の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）エチレンとα
−オレフィンを、四価の遷移金属を含むメタロセン化合
物を重合触媒として共重合したポリエチレン系樹脂５〜
９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分
析による溶出量の合計１００重量％における、０℃以下
の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分
が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜
５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％
から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１００重量
部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部からなるこ
とを特徴とする。

【０００８】請求項２に記載の発明（以下、本発明２と
いう。）の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）エチレンとα
−オレフィンを、四価の遷移金属を含むメタロセン化合
物を重合触媒として共重合したポリエチレン系樹脂５〜
９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分
析による溶出量の合計１００重量％における、０℃以下
の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分
が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜
５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％
から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１００重量
部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部からなる予
め混合一体化された樹脂組成物（Ａ）５〜８０重量％、
及び、熱可塑性樹脂（Ｂ）９５〜２０重量％からなるこ
とを特徴とする。

【０００９】請求項３に記載の発明（以下、本発明３と
いう。）の熱可塑性樹脂組成物の製造方法は、（ａ）エ
チレンとα−オレフィンを、四価の遷移金属を含むメタ
ロセン化合物を重合触媒として共重合したポリエチレン
系樹脂５〜９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマ
トグラフ分析による溶出量の合計１００重量％におけ
る、０℃以下の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９
０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出
分が、５〜５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９
５〜５重量％から構成されるポリオレフィン系樹脂組成
物１００重量部に対して、無機充填剤１０〜９００重量
部からなる樹脂組成物（Ａ）を予め混合一体化する第一
の工程、樹脂組成物（Ａ）５〜８０重量％、及び、熱可
塑性樹脂（Ｂ）９５〜２０重量％の樹脂組成物を混合一
体化する第２の工程からなることを特徴とする。

【００１０】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、四価の
遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒に用いて重
合反応を行わせたものであって、エチレン及びエチレン
以外のα−オレフィンとを構造単位とする樹脂である。

【００１１】上記エチレン以外のα−オレフィンとして
は特に限定されず、例えば、プロピレン、１−ブテン、
１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテ
ン、１−ヘプテン、１−オクテン等が挙げられる。

【００１２】上記四価の遷移金属としては特に限定され
ず、例えば、チタン、ジルコニウム、ニッケル、パラジ
ウム、ハフニウム、白金等が挙げられる。上記メタロセ
ン化合物は、上記四価の遷移金属に１つ以上のシクロペ
ンタジエン環、類縁体等がリガンドとして存在する化合
物の総称である。

【００１３】上記類縁体としては特に限定されず、例え
ば、炭化水素基、置換炭化水素基、炭化水素−置換メタ
ロイド基等により置換されたシクロペンタジエン環；シ
クロペンタジエニルオリゴマー環；インデニル環；炭化
水素基、置換炭化水素基、炭化水素−置換メタロイド基
等により置換されたインデニル環等が挙げられる。

【００１４】上記シクロペンタジエン環及び上記類縁体
以外のリガンドとしては特に限定されず、例えば、塩
素、臭素等の一価のアニオンリガンド；二価のアニオン
キレートリガンド；炭化水素基；アルコキシド；アリー
ルアミド；アリールオキシド；アミド；アリールアミ
ド；ホスフィド；アリールホスフィド；シリル基；置換
シリル基等が挙げられる。上記炭化水素基としては、例
えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ア
ミル基、イソアミル基、ヘキシル基、イソブチル基、ヘ
プチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、セチル
基、２−エチルヘキシル基、フェニル基等が挙げられ
る。

【００１５】上記リガンドが配位したメタロセン化合物
としては、例えば、シクロペンタジエニルチタニウムト
リス（ジメチルアミド）、メチルシクロペンタジエニル
チタニウムトリス（ジメチルアミド）、ビス（シクロペ
ンタジエニル）チタニウムジクロリド、ジメチルシリル
テトラメチルシクロペンタジエニル−tert−ブチルアミ
ドジルコニウムジクロリド、ジメチルシリルテトラメチ
ルシクロペンタジエニル−tert−ブチルアミドハフニウ
ムジクロリド、ジメチルシリルテトラメチルシクロペン
タジエニル−ｐ−ｎ−ブチルフェニルアミドジルコニウ
ムクロリド、メチルフェニルシリルテトラメチルシクロ
ペンタジエニル−tert−ブチルアミドハフニウムジクロ
リド、インデニルチタニウムトリス（ジメチルアミ
ド）、インデニルチタニウムトリス（ジエチルアミ
ド）、インデニルチタニウムトリス（ジ−ｎ−プロピル
アミド）、インデニルチタニウムビス（ジ−ｎ−ブチル
アミド）（ジ−ｎ−プロピルアミド）等が挙げられる。

【００１６】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂を得るため
の、エチレン及びエチレン以外のα−オレフィンの重合
方法は特に限定されず、例えば、不活性媒体を用いる溶
液重合法；実質的に不活性媒体の存在しない塊状重合
法、気相重合法等が挙げられる。重合温度は、−１０℃
から３００℃が一般的であり、重合圧力は、１００ｋｇ
／ｃｍ²程度が一般的である。上記反応は、例えば、重
合触媒として本発明で使用する四価の遷移金属を含むメ
タロセン化合物に、共触媒として例えばメチルアルミノ
キサン、ホウ素系化合物等を加えた触媒系で行うことが
出来る。上記メタロセン化合物に対する上記共触媒の割
合は、１０〜１００万モル倍である。

【００１７】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂としては、
例えば、ダウ・ケミカル社製「ＡＦＦＩＮＩＴＹ」、
「ＥＮＧＡＧＥ」、エクソン・ケミカル社製「ＥＸＡＣ
Ｔ」等の市販品を用いることが出来る。

【００１８】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂の密度は、
０．８４〜０．９１ｇ／ｃｍ³であることが好ましい。
０．８４ｇ／ｃｍ³未満では、上記樹脂の結晶性が低小
であるため、得られる熱可塑性樹脂組成物の剛性、引張
強さ等の機械的強度が不充分であり、０．９１ｇ／ｃｍ
³を超えると、上記樹脂の結晶性が高大となるため、得
られる熱可塑性樹脂組成物の柔軟性及び伸び特性が不充
分となるため、上記範囲が好ましい。

【００１９】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂のＭＦＲ
（メルトフローレイト：試験温度１９０℃、試験荷重
２．１６ｋｇｆ）は、０．１ｇ／１０ｍｉｎ未満では、
無機充填剤の分散性が低下し、２０ｇ／１０ｍｉｎを超
えると、得られる樹脂組成物の伸び特性が低下するの
で、０．１〜２０ｇ／１０ｍｉｎが好ましい。

【００２０】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析及びクロス分別分析によりその物性を評価で
きる。

【００２１】示差走査熱量分析は、１０ｍｇ程度の上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂サンプルを白金パンに入れ、
サンプルを一度溶融させた後、５℃／分の速度で−５０
℃まで冷却し、その後５℃／分の速度で昇温しながら測
定する。測定には、示差走査熱量計（セイコー電子社
製、ＳＳＣ５２００型）等を用いることができる。

【００２２】クロス分別分析は、温度上昇溶離分別及び
高温型ゲル透過クロマトグラフィーにより分子量及び分
子量分布を測定する部分からなる。

【００２３】温度上昇溶離分別では、上記（ａ）ポリエ
チレン系樹脂を１４０℃または（ａ）ポリエチレン系樹
脂が完全に溶解する温度のο−ジクロロベンゼンに溶解
し、一定速度で冷却した後、予め用意した不活性担体表
面に薄いポリマー層を結晶性の高い順及び分子量の大き
い順に生成させ、次いで、温度を連続又は段階状に昇温
し、順次溶出した成分の濃度を検出し、結晶性分布及び
組成分布を測定する。同時に、高温型ゲル透過クロマト
グラフィーにより、溶出した各成分の分子量及び分子量
分布測定する。測定には、上記温度上昇溶離分別及び高
温型ゲル透過クロマトグラフィーをシステムに備えてい
るクロス分別クロマトグラフ装置（三菱化学社製、ＣＦ
Ｃ−Ｔ１５０Ａ型）等を用いることができる。

【００２４】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析で測定した結晶融解ピークが一つであること
が好ましい。結晶溶解ピークが複数個存在する場合に
は、結晶性の異なる成分が複数個存在するため、溶融樹
脂粘度にむらが生じ、上記無機充填剤と混合した場合、
均質な樹脂組成物が得ることができないため、強度、伸
び特性が低下する。

【００２５】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析で測定した結晶溶解ピーク温度から、全結晶
が融解し終わるまでの温度の幅が３０℃以内であること
が好ましい。３０℃を超えると、結晶性の高いポリエチ
レン分子及び結晶性の低いポリエチレン分子の間で、結
晶化の差が大きくなり、溶融樹脂粘度にむらが生じ、均
一な樹脂組成物を得ることができないため、強度、伸び
特性が低下する。より好ましくは、２５℃以内である。

【００２６】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、クロス
分別分析で測定した場合の数平均分子量に対する重量平
均分子量の値が１．５〜３．５であることが好ましい。
１．５未満であると、樹脂が溶融時に流れにくく、熱可
塑性樹脂との均質混合及び無機充填剤の分散が困難にな
り、３．５を超えると、分子量の小さい分子及び分子量
の大きい分子の存在比率が高くなり、溶融樹脂粘度にむ
らが生じ、均一な樹脂組成物を得ることができないた
め、強度、伸び特性が低下する。

【００２７】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、クロス
分別分析で測定した場合の１０重量％溶出したときの温
度から１００重量％溶出終了したときまでの温度の幅
が、４０℃以内であることが好ましい。４０℃を超える
と、上記（ａ）ポリエチレン系樹脂の中に結晶性の高い
成分と低い成分が同時に存在することになり、溶融樹脂
粘度にむらが生じ、均一な樹脂組成物を得ることができ
ないため、強度、伸び特性が低下する。より好ましく
は、３０℃以下である。

【００２８】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂は、クロ
ス分別クロマトグラフ分析による溶出量が、以下の範囲
であるものに限定される。０℃以下の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％

【００２９】上記０℃以下の溶出分が１０重量％未満で
あると柔軟性に劣り、耐衝撃性が良好な樹脂組成物を得
ることができないだけでなく、無機充填剤を多量に充填
することができず、６０重量％以上では柔軟すぎて取り
扱いが困難になる。また、上記９０℃以上の溶出分が５
重量％未満であると得られる熱可塑性樹脂組成物の耐熱
性が著しく劣り、５０重量％以上では硬くなりすぎて、
耐衝撃性を向上できないだけでなく、無機充填剤を多量
に充填することができない。

【００３０】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂は、ホモ
ポリプロピレンあるいはランダムポリプロピレンでもよ
く、プロピレンと、プロピレン以外のα−オレフィンと
を共重合してなるものでもよい。

【００３１】上記プロピレン以外のα−オレフィンとし
ては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキ
セン、４−メチル−１−ペンテン等が挙げられる。ま
た、プロピレン／エチレン、プロピレン／１−ブテン、
及びプロピレン／４−メチル−１−ペンテン等の２元共
重合体のみならず、プロピレン／エチレン／１−ブテ
ン、プロピレン／１−ブテン／４−メチル−１−ペンテ
ン等の３元共重合体でもよく、さらに、これ以上の多元
共重合体でもよい。

【００３２】本発明の（ｂ）ポリプロピレン系樹脂にお
いては、上記プロピレンと、プロピレン以外のα−オレ
フィンとの共重合体のなかでも、２段以上の多段重合で
重合され、かつ、第１段階目でポリプロピレンが重合さ
れてなるものがより好ましい。

【００３３】上記多段重合で重合され、かつ、第１段階
目でポリプロピレンが重合されてなるプロピレン−α−
オレフィン共重合体樹脂としては、トクヤマ社製の「Ｐ
ＥＲ」やモンテル社製の「キャタロイ」が挙げられる。

【００３４】上記多段重合で重合され、かつ、第１段階
目でポリプロピレンが重合されてなるプロピレン−α−
オレフィン共重合体は、チタン化合物及びアルミニウム
化合物の存在下において、まず、プロピレン樹脂を第１
段階目で重合し、次いで、第１段階目以降において、生
成したチタン含有プロピレン樹脂と、上記化合物の存在
下でプロピレンとα−オレフィンを共重合させることを
特徴とする。

【００３５】上記ポリプロピレン系樹脂の重合方法とし
ては、これまでいくつかの方法が提案されており、例え
ば、特開平４−２２４８０９号公報に記載された方法が
挙げられる。上記公報に記載された方法は、チタン化合
物として例えば三酸化チタンと塩化マグネシウムを共粉
砕し、オルトチタン酸ｎ−ブチル、２−エチル−ヘキサ
ノール、ｐ−トルイル酸エチル、四酸化ケイ素、フタル
酸ジイソブチル等で処理した球状で平均粒径１５μｍの
固体触媒が使用され、アルミニウム化合物としてはトリ
エチルアルミニウム等のアルキルアルミニウムを用い、
さらに、重合層において電子供与体として、ジフェニル
ジメトキシシラン等のケイ素化合物を添加したり、ヨウ
素化エチルもさらに添加している。

【００３６】この製造方法の最大の特徴は、重合が１回
で終了するのではなく、多段重合であることである。つ
まり、重合時に複数のポリマーを続けて製造することが
可能で、通常のポリマーブレンドとは全く異なる分子レ
ベルでのブレンドタイプの共重合体が生成される。分子
レベルでブレンドされたタイプの樹脂は、結晶部と非晶
部とが微細に分散されており、通常のポリマーブレンド
では達成できないレベルにまで混合微分散が可能とな
る。

【００３７】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ
（メルトフローレイト：試験温度２３０℃、試験荷重
２．１６ｋｇｆ）が０．１ｇ／１０ｍｉｎ未満である
と、熱可塑性樹脂との均質混合性や無機充填剤の分散性
が低下し、２０ｇ／１０ｍｉｎを超えると、得られる樹
脂組成物の伸び特性が低下するので、０．１〜２０ｇ／
１０ｍｉｎが好ましい。

【００３８】上記無機充填剤としては、例えば、タル
ク、炭酸カルシウム、ガラス繊維、炭素繊維、硫酸バリ
ウム、マイカ、チタン酸カリウム、硫酸マグネシウム、
ワラストナイト、酸化亜鉛、ホウ酸アルミニウム、フラ
イアッシュ、脱水汚泥、シリカ、クレー、酸化チタン、
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、セピオライ
ト、酸化鉄、カーボンブラック、各種フェライト等の磁
性粉、銅、鉄等の金属粉等が挙げられる。

【００３９】上記無機充填剤には、シラン系、チタネー
ト系、アルミネート系、ジルコアルミニウム系、リン酸
系、カルボン酸系、脂肪酸系等のカップリング剤、油
脂、ワックス、界面活性剤等にて表面処理が施されても
よい。

【００４０】本発明１においては、（ａ）ポリエチレン
系樹脂５〜９５重量％に対して、（ｂ）ポリプロピレン
系樹脂９５〜５重量％となるように混合される。上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂が５重量％未満では、得られ
る熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、９５重量％
を超えると上記熱可塑性樹脂の成形性が低下するだけで
なく剛性も低下するので上記範囲に限定される。

【００４１】本発明１においては、（ａ）ポリエチレン
系樹脂５〜９５重量％に対して、（ｂ）ポリプロピレン
系樹脂９５〜５重量％となるように混合される。上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂が５重量％未満では、得られ
る熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、９５重量％
を超えると上記熱可塑性樹脂の成形性が低下するだけで
なく剛性も低下するので上記範囲に限定される。

【００４２】本発明１の熱可塑性樹脂組成物は、上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂と上記（ｂ）ポリプロピレン
系樹脂から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１０
０重量部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部から
構成される。無機充填剤が１０重量部未満であると、得
られる熱可塑性樹脂組成物の剛性、寸法安定性等の物性
の改善効果が不充分であり、９００重量部を超えると樹
脂組成物の流動性が低下し、成形性に劣るものとなるば
かりでなく、得られる成形体の耐衝撃性、伸び特性が大
幅に低下する。

【００４３】本発明１の熱可塑性樹脂組成物を調整する
方法としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バン
バリーミキサー、混練ロール、ブラベンダー、プラスト
グラフ、ニーダー等の装置などを使用して混練し、混合
分散させる方法が挙げられる。また、混合の順序は、上
記３成分を同時に混合してもよく、いずれか２成分を混
合したのちに残りの成分を混合するものであってもよ
い。

【００４４】本発明２は、本発明１による樹脂組成物を
マスタバッチとして用い（以下、樹脂組成物（Ａ）とい
う。）、熱可塑性樹脂（Ｂ）を配合してなる熱可塑性樹
脂組成物に関し、本発明３は、その製造方法に関するも
のである。

【００４５】上記樹脂組成物（Ａ）を混合一体化する第
１の工程は、本発明１で説明した通りである。

【００４６】上記熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、ポリオ
レフィン系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリエーテル系
樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポ
リカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリスチレン樹
脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂等が挙げられる。こ
れらは単独でも２種以上を混合してもよく、これら同士
又はここに挙げた以外のモノマーとの共重合体であって
もよい。

【００４７】上記ポリオレフィン系樹脂としては、エチ
レン、プロピレン、ブテン等のモノオレフィンの重合体
及び共重合体を主成分とするものである。具体的には、
高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリ
エチレン、線状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、
エチレン−プロピレンブロック共重合体、エチレン−プ
ロピレンランダム共重合体、ポリブテン−１、ポリ４−
メチル−１−ペンテン等が好適に使用される。また、本
発明の（ａ）ポリエチレン系樹脂又は（ｂ）ポリプロピ
レン系樹脂と同様のものを混合して用いることもでき
る。

【００４８】本発明２の熱可塑性樹脂組成物は、上記樹
脂組成物（Ａ）５〜８０重量％、及び、熱可塑性樹脂
（Ｂ）９５〜２０重量％からなる。上記樹脂組成物
（Ａ）が５重量％未満では、熱可塑性樹脂組成物の成形
性が低下するだけでなく、得られる成形体の剛性も低下
する。また、８０重量％を超えると熱可塑性樹脂組成物
から得られる成形体の耐衝撃性が低下するので、上記範
囲に限定される。

【００４９】上記樹脂組成物（Ａ）と上記熱可塑性樹脂
（Ｂ）を混合一体化して本発明２の熱可塑性樹脂組成物
を調整する第２の工程は、本発明１の熱可塑性樹脂組成
物を調整する方法と同様に、一軸押出機、二軸押出機、
バンバリーミキサー、混練ロール、ブラベンダー、プラ
ストグラフ、ニーダー等を使用して行うことが出来る。

【００５０】さらに、本発明１又は２の熱可塑性樹脂組
成物には、必要に応じて、酸化防止剤、顔料、紫外線吸
収剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、分散剤等を
添加することが出来る。

【００５１】

【作用】本発明１の熱可塑性樹脂組成物は、特定のポリ
エチレン系樹脂、特定のポリプロピレン系樹脂及び無機
充填剤が混合一体化されてなり、特定のポリエチレン樹
脂及び特定のポリプロピレン系樹脂の相互作用により無
機充填剤が樹脂組成物中に均質に良分散されたものであ
るため、押出成形、射出成形等の成形加工に適してお
り、該熱可塑性樹脂組成物から得られる成形体は、剛
性、耐衝撃性のバランス特性に優れ、伸び特性、寸法安
定性も良好である。さらに、無機充填剤の分散状態が均
質良好であるために、通常よりも大量の無機充填剤を含
有するものであっても良好な成形性を有する。

【００５２】さらに、本発明２の熱可塑性樹脂組成物
は、予め混合一体化された、特定のポリエチレン系樹
脂、特定のポリプロピレン系樹脂及び無機充填剤からな
る樹脂組成物に熱可塑性樹脂を添加してなり、樹脂組成
物中で、特定のポリエチレン系樹脂及び特定のポリプロ
ピレン系樹脂により無機充填剤が被覆された形態で存在
するため、剛性向上効果が大きく、寸法安定性にも優れ
ている。

【００５３】また、本発明３の熱可塑性樹脂組成物の製
造方法によれば、樹脂組成物中で、特定のポリエチレン
系樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂により無機充填
剤が被覆された形態を実現するため、各成分を一度に混
合した場合よりも物性改良効果が大きい。また、無機充
填剤が大量に含有された樹脂組成物を予め混合一体化し
ておく方法により、コストダウン効果を有し、さらに、
上記樹脂組成物中に無機充填剤が微分散しているため、
無機充填剤が従来と比較してきわめて大量のものであっ
ても混合一体化が可能であり、そのコストダウン効果は
極めて大きなものとなる。

【００５４】

【実施例】以下に実施例を掲げて、本発明を更に詳しく
説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるも
のでない。

【００５５】実施例１メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部ダウケミカル社製密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ³ ＭＦＲ＜１９０℃＞＝５．０ｇ／１０ｍｉｎポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部モンテル社製ＭＦＲ＜２３０℃＞＝０．５ｇ／１０ｍｉｎクロス分別クロマトグラフ分析による０℃以下の溶出分＝４９．７％０〜９０℃の溶出分＝３２．１％９０℃以上の溶出分＝１８．２％示差走査熱量分析による発熱量＝２２．９Ｊ／ｇタルク３００重量部日本タルク社製平均粒径：３μｍ上記組成物を、ニーダー混練機を用いて混合した混合物
を単軸押出機にて押し出し、ホットカット装置にて樹脂
組成物（Ａ１）ペレットを作製した。

【００５６】得られた樹脂組成物（Ａ１）ペレットとエ
チレン−プロピレンブロック共重合体（トクヤマ社製：
ＭＦＲ＜２３０℃＞＝３０ｇ／１０ｍｉｎ）ペレットを
２６．７／７３．３の配合比でドライ混合した混合物か
ら射出成形機（日本製鋼所社製：７５ｔｏｎ）にて、曲
げ試験片、及び、アイゾット衝撃試験片を作製した。
尚、アイゾット試験片のＶノッチは、ノッチングカッタ
ーにて切削加工した。それらの試験片を用いて曲げ試験
（ＪＩＳＫ７２０３準拠：曲げ速度＝２ｍｍ／ｍｉ
ｎ）、アイゾット衝撃試験（ＪＩＳＫ７１１０準拠：
試験温度＝２３℃）を行った。その結果、曲げ弾性率は
２２５００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１２．
７ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００５７】実施例２上記樹脂組成物（Ａ１）ペレットと上記エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体ペレットの配合比を４０／６０
にしたこと以外は、実施例１と同様に行った。その結
果、曲げ弾性率は２４８００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾッ
ト衝撃値は１８．８ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００５８】実施例３上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）６０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）４０重量部上記タルク３００重量部からなる組成物を用いて樹脂組成物（Ａ２）ペレットを
作製し、樹脂組成物（Ａ１）ペレットの代わりに用いた
こと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾
性率は２３２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は
１２．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００５９】実施例４上記樹脂組成物（Ａ１）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体を配合比２６．７／７３．３重量％で２
軸押出機（池貝社製）にて混練、ペレット化した樹脂組
成物を射出成形したこと以外、実施例１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は２４６００ｋｇｆ／ｃ
ｍ²、アイゾット衝撃値は１３．９ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ
²であった。

【００６０】実施例５上記樹脂組成物（Ａ１）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体を配合比４０．０／６０．０重量％で２
軸押出機（池貝社製）にて混練、ペレット化した樹脂組
成物を射出成形したこと以外、実施例１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は２５３００ｋｇｆ／ｃ
ｍ²、アイゾット衝撃値は２０．１ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ
²であった。

【００６１】実施例６上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部上記タルク４００重量部からなる組成物を用いて樹脂組成物（Ａ３）ペレットを
作製し、樹脂組成物（Ａ１）ペレットの代わりに用い、
２５．０／７５．０の混合比で射出成形したこと以外、
実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率は２６
５００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１１．５ｋ
ｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６２】実施例７メタロセン系ポリエチレン樹脂（２）８０重量部ダウケミカル社製密度＝０．８６８ｇ／ｃｍ³ ＭＦＲ＜１９０℃＞＝０．５ｇ／１０ｍｉｎポリプロピレン系樹脂（２）２０重量部モンテル社製ＭＦＲ＜２３０℃＞＝０．５ｇ／１０ｍｉｎ、クロス分別クロマトグラフ分析による０℃以下の溶出分＝４３．８％０〜９０℃の溶出分＝２９．９％９０℃以上の溶出分＝２６．３％示差走査熱量分析による発熱量＝２９．４Ｊ／ｇ上記タルク３００重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ４）ペレットを作製
し、樹脂組成物（Ａ１）ペレットの代わりに用いたこと
以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率
は２３３００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１
３．４ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６３】実施例８熱可塑性樹脂（Ｂ）として高密度ポリエチレン樹脂（三
井石油化学工業社製：密度＝０．９５６ｇ／ｃｍ³、Ｍ
ＦＲ＝９．０ｇ／１０ｍｉｎ）を用い、上記樹脂組成物
（Ａ１）と高密度ポリエチレンの配合比を２６．７／７
３．３にしたこと以外、実施例１と同様に行った。その
結果、曲げ弾性率は１９２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾ
ット衝撃値は１４．７ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６４】実施例９熱可塑性樹脂（Ｂ）として変性ポリフェニレンエーテル
樹脂（旭化成工業社製：密度＝１．０６ｇ／ｃｍ³）を
用い、上記樹脂組成物（Ａ１）と変性ポリフェニレンエ
ーテル樹脂の配合比を２６．７／７３．３にしたこと以
外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率は
２８０００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は２８．
１ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６５】実施例１０熱可塑性樹脂（Ｂ）としてアクリロニトリル・ブタジエ
ン・スチレン樹脂［ＡＢＳ樹脂］（三菱化学社製：密度
＝１．０５ｇ／ｃｍ³）を用い、上記樹脂組成物（Ａ
１）とＡＢＳ樹脂の配合比を２６．７／７３．３にした
こと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾
性率は２６１００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は
２０．０ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６６】比較例１上記樹脂組成物（Ａ１）ペレットと上記エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体ペレットの配合比を３．０／９
７．０にしたこと以外は、実施例１と同様に行った。そ
の結果、曲げ弾性率は１５２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイ
ゾット衝撃値は７．３ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００６７】比較例２上記樹脂組成物（Ａ１）ペレットと上記エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体ペレットの配合比を９０．０／
１０．０にしたこと以外は、実施例１と同様に行った。
その結果、曲げ弾性率は４８００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイ
ゾット衝撃試験片は破断しなかった。

【００６８】比較例３上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部上記タルク１０００重量部上記組成物を用いてペレットを作製しようと試みたが、
混練が困難でペレット作製は不可能であった。

【００６９】比較例４上記ポリプロピレン系樹脂（１）１００重量部上記タルク３００重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ５）ペレットを作製
し、樹脂組成物（Ａ１）ペレットの代わりに用いたこと
以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率
は２０３００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は６．
８ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００７０】比較例５上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）１００重量部上記タルク３００重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ６）ペレットを作製
し、樹脂組成物（Ａ１）ペレットの代わりに用いたこと
以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率
は２０２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は７．
６ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００７１】比較例６上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）５．４重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）１．３重量部上記タルク２０重量部上記エチレン−プロピレンブロック共重合体７３．３重量部上記組成物を２軸押出機にて同時に混練して作製した混
合ペレットを使用して、射出成形を行ったこと以外、実
施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率は２１０
００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１０．５ｋｇ
ｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００７２】上記実施例１〜１０の組成、曲げ弾性率、
アイゾット衝撃値を表１に、比較例１〜６の組成、曲げ
弾性率、アイゾット衝撃値を表２に示す。この結果から
明らかなように、本発明の熱可塑性樹脂組成物は優れた
剛性と耐衝撃性を両立している。

【００７３】

【表１】

【００７４】

【表２】

【００７５】実施例１１上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部上記タルク６６．７重量部上記組成物を、ニーダー混練機を用いて混合した混合物
を単軸押出機にて押し出し、ホットカット装置にて樹脂
組成物（Ａ７）ペレットを作製した。得られた樹脂組成
物（Ａ７）ペレットとエチレン−プロピレンブロック共
重合体（トクヤマ社製：ＭＦＲ＝３０ｇ／１０ｍｉｎ）
ペレットを６０／４０重量％の配合比でドライ混合した
混合物から射出成形機（日本製鋼所社製：７５ｔｏｎ）
にて、曲げ試験片、及び、アイゾット衝撃試験片を作製
した。尚、アイゾット試験片のＶノッチは、ノッチング
カッターにて切削加工した。それらの試験片を用いて曲
げ試験（ＪＩＳＫ７２０３準拠：曲げ速度＝２ｍｍ／
ｍｉｎ、試験温度＝２３℃）、アイゾット衝撃試験（Ｊ
ＩＳＫ７１１０準拠：試験温度＝−３０℃）を行っ
た。その結果、曲げ弾性率は１０１００ｋｇｆ／ｃ
ｍ²、アイゾット衝撃値は１８．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ
²であった。

【００７６】実施例１２上記樹脂組成物（Ａ７）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体の配合比を４０／６０重量％にしたこと
以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性
率は１１９００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１
０．１ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００７７】実施例１３上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）６０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）４０重量部上記タルク６６．７重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ８）ペレットを作製
し、樹脂組成物（Ａ７）ペレットの代わりに用いたこと
以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性
率は１０４００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１
７．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００７８】実施例１４上記樹脂組成物（Ａ７）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体を配合比を６０／４０重量％で２軸押出
機（池貝社製）にて混練、ペレット化した樹脂組成物を
射出成形したこと以外、実施例１１と同様に行った。そ
の結果、曲げ弾性率は１０８００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイ
ゾット衝撃値は２０．０ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であっ
た。

【００７９】実施例１５上記樹脂組成物（Ａ７）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体を配合比を４０／６０重量％で２軸押出
機（池貝社製）にて混練、ペレット化した樹脂組成物を
射出成形したこと以外、実施例１１と同様に行った。そ
の結果、曲げ弾性率は１２５００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイ
ゾット衝撃値は１１．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であっ
た。

【００８０】実施例１６上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部上記タルク２５．０重量部上記樹脂組成物（Ａ９）と上記エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体の配合比を５０／５０重量％にしたこと
以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性
率は７７００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃試験片は
破断しなかった。

【００８１】実施例１７上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（２）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（２）２０重量部上記タルク６６．７重量部上記樹脂組成物（Ａ１０）と上記エチレン−プロピレン
ブロック共重合体の配合比を６０／４０重量％にしたこ
と以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾
性率は１０３００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は
１８．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００８２】実施例１８熱可塑性樹脂（Ｂ）として高密度ポリエチレン樹脂（三
井石油化学工業社製：密度＝０．９５６ｇ／ｃｍ³、Ｍ
ＦＲ＝９．０ｇ／１０ｍｉｎ）を用い、上記樹脂組成物
（Ａ７）と高密度ポリエチレンの配合比を６０／４０重
量％にしたこと以外、実施例１１と同様に行った。その
結果、曲げ弾性率は８８００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾッ
ト衝撃値は２０．６ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００８３】実施例１９熱可塑性樹脂（Ｂ）として変性ポリフェニレンエーテル
樹脂（旭化成工業社製：密度＝１．０６ｇ／ｃｍ³）を
用い、上記樹脂組成物（Ａ７）と変性ポリフェニレンエ
ーテル樹脂の配合比を６０／４０重量％にしたこと以
外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率
は１４９００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は２
０．８ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００８４】実施例２０熱可塑性樹脂（Ｂ）としてアクリロニトリル・ブタジエ
ン・スチレン樹脂［ＡＢＳ樹脂］（三菱化学社製：密度
＝１．０５ｇ／ｃｍ³）を用い、上記樹脂組成物（Ａ
７）とＡＢＳ樹脂の配合比を６０／４０重量％にしたこ
と以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾
性率は１２７００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は
１８．６ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００８５】比較例７上記樹脂組成物（Ａ７）ペレットと上記エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体ペレットの配合比を３．０／９
７．０にしたこと以外は、実施例１１と同様に行った。
その結果、曲げ弾性率は１３６００ｋｇｆ／ｃｍ²、ア
イゾット衝撃試験片は１．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であ
った。

【００８６】比較例８上記樹脂組成物（Ａ７）ペレットと上記エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体ペレットの配合比を９０．０／
１０．０にしたこと以外は、実施例１１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は３４００ｋｇｆ／ｃｍ²、
アイゾット衝撃試験片は破断しなかった。

【００８７】比較例９上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）８０重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）２０重量部上記タルク５．３重量部上記を用いて樹脂組成物（Ａ１１）ペレットを作成し、
樹脂組成物（Ａ７）ペレットの代わりに用いたこと以
外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率
は４２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃試験片は破
断しなかった。

【００８８】比較例１０上記ポリプロピレン系樹脂（１）１００重量部上記タルク６６．７重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ１２）ペレットを作
製し、樹脂組成物（Ａ７）ペレットの代わりに用いたこ
と以外、実施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾
性率は９８００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１
２．３ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００８９】比較例１１上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）１００重量部上記タルク６６．７重量部上記組成物を用いて樹脂組成物（Ａ１３）ペレットを作
製し、樹脂組成物（Ａ７）ペレットの代わりに用いたこ
と以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ弾性
率は９５００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は１
７．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００９０】比較例１２上記メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）１９．２重量部上記ポリプロピレン系樹脂（１）４．８重量部上記タルク１６．０重量部上記エチレン−プロピレンブロック共重合体６０．０重量部上記組成物を２軸押出機にて同時に混練して作製した混
合ペレットを使用して、射出成形を行ったこと以外、実
施例１１と同様に行った。その結果、曲げ弾性率は１１
２００ｋｇｆ／ｃｍ²、アイゾット衝撃値は９．１ｋｇ
ｆ・ｃｍ／ｃｍ²であった。

【００９１】上記実施例１１〜２０の組成、曲げ弾性
率、アイゾット衝撃値を表３に、比較例７〜１２の組
成、曲げ弾性率、アイゾット衝撃値を表４に示す。この
結果から明らかなように、本発明の熱可塑性樹脂組成物
は優れた剛性と耐衝撃性を両立している。

【００９２】

【表３】

【００９３】

【表４】

【００９４】

【発明の効果】本発明１の熱可塑性樹脂組成物は、特定
のポリエチレン系樹脂、特定のポリプロピレン系樹脂及
び無機充填剤が混合一体化されてなり、特定のポリエチ
レン樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂の相互作用に
より無機充填剤が樹脂組成物中に均質に良分散されたも
のであるため、押出成形、射出成形等の成形加工に適し
ており、該熱可塑性樹脂組成物から得られる成形体は、
剛性、耐衝撃性のバランス特性に優れ、伸び特性、寸法
安定性も良好である。さらに、無機充填剤の分散状態が
均質良好であるために、通常よりも大量の無機充填剤を
含有するものであっても良好な成形性を有する。

【００９５】さらに、本発明２の熱可塑性樹脂組成物
は、予め混合一体化された、特定のポリエチレン系樹
脂、特定のポリプロピレン系樹脂及び無機充填剤からな
る樹脂組成物に熱可塑性樹脂を添加してなり、樹脂組成
物中で、特定のポリエチレン系樹脂及び特定のポリプロ
ピレン系樹脂により無機充填剤が被覆された形態で存在
するため、剛性向上効果が大きく、寸法安定性にも優れ
ている。

【００９６】また、本発明３の熱可塑性樹脂組成物の製
造方法によれば、樹脂組成物中で、特定のポリエチレン
系樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂により無機充填
剤が被覆された形態を実現するため、各成分を一度に混
合した場合よりも物性改良効果が大きい。また、無機充
填剤が大量に含有された樹脂組成物を予め混合一体化し
ておく方法により、コストダウン効果を有し、さらに、
上記樹脂組成物中に無機充填剤が微分散しているため、
無機充填剤が従来と比較してきわめて大量のものであっ
ても混合一体化が可能であり、そのコストダウン効果は
極めて大きなものとなる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＣ０８Ｆ 210/16 Ｃ０８Ｆ 210/16

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
計１００重量％における、０℃以下の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１００重量
部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部からなるこ
とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
計１００重量％における、０℃以下の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１００重量
部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部からなる予
め混合一体化された樹脂組成物（Ａ）５〜８０重量％、
及び、熱可塑性樹脂（Ｂ）９５〜２０重量％からなるこ
とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
計１００重量％における、０℃以下の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物１００重量
部に対して、無機充填剤１０〜９００重量部からなる樹
脂組成物（Ａ）を予め混合一体化する第一の工程、樹脂
組成物（Ａ）５〜８０重量％、及び、熱可塑性樹脂
（Ｂ）９５〜２０重量％の樹脂組成物を混合一体化する
第２の工程からなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成
物の製造方法。