JPH10168247A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 剛性、耐衝撃性のバランス特性に優れ、押出
成形や射出成形等の成形方法が可能な成形加工性を有す
る熱可塑性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、
（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
計１００重量％における、０℃以下 の溶出分が、１０
〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量
％、９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％であるポリ
プロピレン系樹脂９５〜５重量％から構成されるポリオ
レフィン系樹脂組成物３〜７０重量％に対して、熱可塑
性樹脂９７〜３０重量％からなることを特徴とする熱可
塑性樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性樹脂組成
物に関し、更に詳しくは、優れた剛性、耐衝撃性等の諸
物性を与える成形体を提供することが可能な樹脂組成物
に関する。

【０００２】

【従来の技術】熱可塑性樹脂の中でも、ポリプロピレン
樹脂は、高剛性であり、成形性が良好で、しかも安価で
あること等の点から、例えば、自動車部品、精密機器部
品、電気・電子部品、メディカル用品等の広範な分野で
多く使用されている。しかしながら、このようなポリプ
ロピレン樹脂でも、その用途によっては、耐衝撃性が不
十分であるという問題点を有していた。このような問題
点を改善するために、従来から、ポリプロピレン樹脂
に、エチレン・プロピレン共重合体ゴム、エチレン・ブ
テン共重合体ゴム、エチレン・ジエン共重合体ゴム等の
ゴム状弾性物質を混合することが行われてきたが、耐衝
撃性を重視したために、逆に剛性の方が低下する場合が
あった。

【０００３】また、従来より、材料コストの低減、剛性
や引張強度等の力学特性の向上、寸法安定性の改善等を
目的として、熱可塑性樹脂に各種無機充填剤を添加した
樹脂組成物についても、広範な分野で多く使用されてい
る。上記無機充填剤を添加した樹脂組成物としては、例
えば、特開昭５８−１６８４８号公報、特開昭６１−２
７６８４０号公報、特開昭６３−５７６５３号公報に
は、ポリプロピレン樹脂に無機充填剤、及び、ゴム成分
が含有される樹脂組成物が開示されている。しかしなが
ら、上記無機充填剤を含有する樹脂組成物において、無
機充填剤の含有量が増大すると耐衝撃性等の力学特性
や、成形加工性が低下し、ゴム成分の含有量が増大する
と剛性が低下するという問題があり、諸物性のバランス
がとれた樹脂組成物を製造することは困難であった。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記に鑑み
なされたものであって、優れた剛性、耐衝撃性等の諸物
性を有し、押出成形や射出成形等の成形方法が可能な成
形加工性を有する熱可塑性樹脂組成物を提供することを
目的とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意検討し、エチレンとα−オレフィ
ンを、四価の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触
媒として共重合したポリエチレン系樹脂、及び、クロス
分別クロマトグラフ分析による溶出量が特定のポリプロ
ピレン系樹脂を、熱可塑性樹脂に混合した樹脂組成物を
用いれば、剛性、耐衝撃性のバランスのとれた成形体の
作製が可能であり、また、無機充填剤が大量に配合され
ても良好な分散性を有する、成形加工性に優れた樹脂組
成物が得られることを見いだし、本発明を完成させたも
のである。

【０００６】請求項１に記載の発明（以下、本発明１と
いう。）の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）エチレンとα
−オレフィンを、四価の遷移金属を含むメタロセン化合
物を重合触媒として共重合したポリエチレン系樹脂５〜
９５重量％、及び、（ｂ）クロス分別クロマトグラフ分
析による溶出量の合計１００重量％における、０℃以下
の溶出分が、１０〜６０重量％、０〜９０℃の溶出分
が、１０〜８５重量％、９０℃以上の溶出分が、５〜５
０重量％であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％か
ら構成されるポリオレフィン系樹脂組成物３〜７０重量
％に対して、熱可塑性樹脂９７〜３０重量％からなるこ
とを特徴とする。

【０００７】請求項２に記載の発明（以下、本発明２と
いう。）の熱可塑性樹脂組成物は、請求項１に記載の熱
可塑性樹脂組成物１００重量部に対して、無機充填剤１
０〜６００重量部からなることを特徴とする。

【０００８】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、四価の
遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒に用いて重
合反応を行わせたものであって、エチレン及びエチレン
以外のα−オレフィンとを構造単位とする樹脂である。

【０００９】上記エチレン以外のα−オレフィンとして
は特に限定されず、例えば、プロピレン、１−ブテン、
１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテ
ン、１−ヘプテン、１−オクテン等が挙げられる。

【００１０】上記四価の遷移金属としては特に限定され
ず、例えば、チタン、ジルコニウム、ニッケル、パラジ
ウム、ハフニウム、白金等が挙げられる。上記メタロセ
ン化合物は、上記四価の遷移金属に１つ以上のシクロペ
ンタジエン環、類縁体等がリガンドとして存在する化合
物の総称である。

【００１１】上記類縁体としては特に限定されず、例え
ば、炭化水素基、置換炭化水素基、炭化水素−置換メタ
ロイド基等により置換されたシクロペンタジエン環；シ
クロペンタジエニルオリゴマー環；インデニル環；炭化
水素基、置換炭化水素基、炭化水素−置換メタロイド基
等により置換されたインデニル環等が挙げられる。

【００１２】上記シクロペンタジエン環及び上記類縁体
以外のリガンドとしては特に限定されず、例えば、塩
素、臭素等の一価のアニオンリガンド；二価のアニオン
キレートリガンド；炭化水素基；アルコキシド；アリー
ルアミド；アリールオキシド；アミド；アリールアミ
ド；ホスフィド；アリールホスフィド；シリル基；置換
シリル基等が挙げられる。上記炭化水素基としては、例
えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ア
ミル基、イソアミル基、ヘキシル基、イソブチル基、ヘ
プチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、セチル
基、２−エチルヘキシル基、フェニル基等が挙げられ
る。

【００１３】上記リガンドが配位したメタロセン化合物
としては、例えば、シクロペンタジエニルチタニウムト
リス（ジメチルアミド）、メチルシクロペンタジエニル
チタニウムトリス（ジメチルアミド）、ビス（シクロペ
ンタジエニル）チタニウムジクロリド、ジメチルシリル
テトラメチルシクロペンタジエニル−tert−ブチルアミ
ドジルコニウムジクロリド、ジメチルシリルテトラメチ
ルシクロペンタジエニル−tert−ブチルアミドハフニウ
ムジクロリド、ジメチルシリルテトラメチルシクロペン
タジエニル−ｐ−ｎ−ブチルフェニルアミドジルコニウ
ムクロリド、メチルフェニルシリルテトラメチルシクロ
ペンタジエニル−tert−ブチルアミドハフニウムジクロ
リド、インデニルチタニウムトリス（ジメチルアミ
ド）、インデニルチタニウムトリス（ジエチルアミ
ド）、インデニルチタニウムトリス（ジ−ｎ−プロピル
アミド）、インデニルチタニウムビス（ジ−ｎ−ブチル
アミド）（ジ−ｎ−プロピルアミド）等が挙げられる。

【００１４】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂を得るため
の、エチレン及びエチレン以外のα−オレフィンの重合
方法は特に限定されず、例えば、不活性媒体を用いる溶
液重合法；実質的に不活性媒体の存在しない塊状重合
法、気相重合法等が挙げられる。重合温度は、−１０℃
から３００℃が一般的であり、重合圧力は、１００ｋｇ
／ｃｍ² 程度が一般的である。上記反応は、例えば、重
合触媒として本発明で使用する四価の遷移金属を含むメ
タロセン化合物に、共触媒として例えばメチルアルミノ
キサン、ホウ素系化合物等を加えた触媒系で行うことが
出来る。上記メタロセン化合物に対する上記共触媒の割
合は、１０〜１００万モル倍である。

【００１５】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂としては、
例えば、ダウ・ケミカル社製「ＡＦＦＩＮＩＴＹ」、
「ＥＮＧＡＧＥ」、エクソン・ケミカル社製「ＥＸＡＣ
Ｔ」等の市販品を用いることが出来る。

【００１６】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂の密度は、
０．８４〜０．９１ｇ／ｃｍ³ であることが好ましい。
０．８４ｇ／ｃｍ³ 未満では、上記樹脂の結晶性が低小
であるため、得られる熱可塑性樹脂組成物の剛性、引張
強さ等の機械的強度が不充分であり、０．９１ｇ／ｃｍ
³ を超えると、上記樹脂の結晶性が高大となるため、得
られる熱可塑性樹脂組成物の柔軟性及び伸び特性が不充
分となるため、上記範囲が好ましい。

【００１７】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂のＭＦＲ
（メルトフローレイト：試験温度１９０℃、試験荷重
２．１６ｋｇｆ）は、０．１ｇ／１０ｍｉｎ未満では、
無機充填剤の分散性が低下し、２０ｇ／１０ｍｉｎを超
えると、得られる樹脂組成物の伸び特性が低下するの
で、０．１〜２０ｇ／１０ｍｉｎが好ましい。

【００１８】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析及びクロス分別分析によりその物性を評価で
きる。

【００１９】示差走査熱量分析は、１０ｍｇ程度の上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂サンプルを白金パンに入れ、
サンプルを一度溶融させた後、５℃／分の速度で−５０
℃まで冷却し、その後５℃／分の速度で昇温しながら測
定する。測定には、示差走査熱量計（セイコー電子社
製、ＳＳＣ５２００型）等を用いることができる。

【００２０】クロス分別分析は、温度上昇溶離分別及び
高温型ゲル透過クロマトグラフィーにより分子量及び分
子量分布を測定する部分からなる。

【００２１】温度上昇溶離分別では、上記（ａ）ポリエ
チレン系樹脂を１４０℃または（ａ）ポリエチレン系樹
脂が完全に溶解する温度のο−ジクロロベンゼンに溶解
し、一定速度で冷却した後、予め用意した不活性担体表
面に薄いポリマー層を結晶性の高い順及び分子量の大き
い順に生成させ、次いで、温度を連続又は段階状に昇温
し、順次溶出した成分の濃度を検出し、結晶性分布及び
組成分布を測定する。同時に、高温型ゲル透過クロマト
グラフィーにより、溶出した各成分の分子量及び分子量
分布測定する。測定には、上記温度上昇溶離分別及び高
温型ゲル透過クロマトグラフィーをシステムに備えてい
るクロス分別クロマトグラフ装置（三菱化学社製、ＣＦ
Ｃ−Ｔ１５０Ａ型）等を用いることができる。

【００２２】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析で測定した結晶融解ピークが一つであること
が好ましい。結晶溶解ピークが複数個存在する場合に
は、結晶性の異なる成分が複数個存在するため、溶融樹
脂粘度にむらが生じ、上記熱可塑性樹脂や無機充填剤と
混合した場合、均質な樹脂組成物が得ることができない
ため、強度、伸び特性が低下する。

【００２３】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、示差走
査熱量分析で測定した結晶溶解ピーク温度から、全結晶
が融解し終わるまでの温度の幅が３０℃以内であること
が好ましい。３０℃を超えると、結晶性の高いポリエチ
レン分子及び結晶性の低いポリエチレン分子の間で、結
晶化の差が大きくなり、溶融樹脂粘度にむらが生じ、均
一な樹脂組成物を得ることができないため、強度、伸び
特性が低下する。より好ましくは、２５℃以内である。

【００２４】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、クロス
分別分析で測定した場合の数平均分子量に対する重量平
均分子量の値が１．５〜３．５であることが好ましい。
１．５未満であると、樹脂が溶融時に流れにくく、熱可
塑性樹脂との均質混合及び無機充填剤の分散が困難にな
り、３．５を超えると、分子量の小さい分子及び分子量
の大きい分子の存在比率が高くなり、溶融樹脂粘度にむ
らが生じ、均一な樹脂組成物を得ることができないた
め、強度、伸び特性が低下する。

【００２５】上記（ａ）ポリエチレン系樹脂は、クロス
分別分析で測定した場合の１０重量％溶出したときの温
度から１００重量％溶出終了したときまでの温度の幅
が、４０℃以内であることが好ましい。４０℃を超える
と、上記（ａ）ポリエチレン系樹脂の中に結晶性の高い
成分と低い成分が同時に存在することになり、溶融樹脂
粘度にむらが生じ、均一な樹脂組成物を得ることができ
ないため、強度、伸び特性が低下する。より好ましく
は、３０℃以下である。

【００２６】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂は、クロ
ス分別クロマトグラフ分析による溶出量が以下の範囲で
あるものに限定される。 ０℃以下 の溶出分が、１０〜６０重量％、 ０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、 ９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％

【００２７】上記０℃以下の溶出分が１０重量％未満で
あると柔軟性に劣り、耐衝撃性が良好な樹脂組成物を得
ることができないだけでなく、無機充填剤を多量に充填
することができず、６０重量％以上では柔軟すぎて取り
扱いが困難になる。また、上記９０℃以上の溶出分が５
重量％未満であると得られる熱可塑性樹脂組成物の耐熱
性が著しく劣り、５０重量％以上では硬くなりすぎて、
耐衝撃性を向上できないだけでなく、無機充填剤を多量
に充填することができない。

【００２８】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂は、ホモ
ポリプロピレンあるいはランダムポリプロピレンでもよ
く、プロピレンと、プロピレン以外のα−オレフィンと
を共重合してなるものでもよい。

【００２９】上記プロピレン以外のα−オレフィンとし
ては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキ
セン、４−メチル−１−ペンテン等が挙げられる。ま
た、プロピレン／エチレン、プロピレン／１−ブテン、
及びプロピレン／４−メチル−１−ペンテン等の２元共
重合体のみならず、プロピレン／エチレン／１−ブテ
ン、プロピレン／１−ブテン／４−メチル−１−ペンテ
ン等の３元共重合体でもよく、さらに、これ以上の多元
共重合体でもよい。

【００３０】本発明の（ｂ）ポリプロピレン系樹脂にお
いては、上記プロピレンと、プロピレン以外のα−オレ
フィンとの共重合体のなかでも、２段以上の多段重合で
重合され、かつ、第１段階目でポリプロピレンが重合さ
れてなるものがより好ましい。

【００３１】上記多段重合で重合され、かつ、第１段階
目でポリプロピレンが重合されてなるプロピレン−α−
オレフィン共重合体樹脂としては、トクヤマ社製の「Ｐ
ＥＲ」やモンテル社製の「キャタロイ」が挙げられる。

【００３２】上記多段重合で重合され、かつ、第１段階
目でポリプロピレンが重合されてなるプロピレン−α−
オレフィン共重合体は、チタン化合物及びアルミニウム
化合物の存在下において、まず、プロピレン樹脂を第１
段階目で重合し、次いで、第１段階目以降において、生
成したチタン含有プロピレン樹脂と、上記化合物の存在
下でプロピレンとα−オレフィンを共重合させることを
特徴とする。

【００３３】上記ポリプロピレン系樹脂の重合方法とし
ては、これまでいくつかの方法が提案されており、例え
ば、特開平４−２２４８０９号公報に記載された方法が
挙げられる。上記公報に記載された方法は、チタン化合
物として例えば三酸化チタンと塩化マグネシウムを共粉
砕し、オルトチタン酸ｎ−ブチル、２−エチル−ヘキサ
ノール、ｐ−トルイル酸エチル、四酸化ケイ素、フタル
酸ジイソブチル等で処理した球状で平均粒径１５μｍの
固体触媒が使用され、アルミニウム化合物としてはトリ
エチルアルミニウム等のアルキルアルミニウムを用い、
さらに、重合層において電子供与体として、ジフェニル
ジメトキシシラン等のケイ素化合物を添加したり、ヨウ
素化エチルもさらに添加している。

【００３４】この製造方法の最大の特徴は、重合が１回
で終了するのではなく、多段重合であることである。つ
まり、重合時に複数のポリマーを続けて製造することが
可能で、通常のポリマーブレンドとは全く異なる分子レ
ベルでのブレンドタイプの共重合体が生成される。分子
レベルでブレンドされたタイプの樹脂は、結晶部と非晶
部とが微細に分散されており、通常のポリマーブレンド
では達成できないレベルにまで混合微分散が可能とな
る。

【００３５】上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ
（メルトフローレイト：試験温度２３０℃、試験荷重
２．１６ｋｇｆ）が０．１ｇ／１０ｍｉｎ未満である
と、熱可塑性樹脂との均質混合性や無機充填剤の分散性
が低下し、２０ｇ／１０ｍｉｎを超えると、得られる樹
脂組成物の伸び特性が低下するので、０．１〜２０ｇ／
１０ｍｉｎが好ましい。

【００３６】本発明１においては、（ａ）ポリエチレン
系樹脂５〜９５重量％に対して、（ｂ）ポリプロピレン
系樹脂９５〜５重量％となるように混合される。上記
（ａ）ポリエチレン系樹脂が５重量％未満では、得られ
る熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、９５重量％
を超えると上記熱可塑性樹脂の成形性が低下するだけで
なく剛性も低下するので上記範囲に限定される。特に好
ましい範囲は、（ａ）ポリエチレン系樹脂４０〜８５重
量％、（ｂ）ポリプロピレン系樹脂６０〜１５重量％で
ある。

【００３７】上記熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィ
ン系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリエーテル系樹脂、
ポリエステル系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリカー
ボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ポ
リフェニレンエーテル系樹脂等が挙げられる。これらは
単独でも２種以上を混合してもよく、これら同士又はこ
こに挙げた以外のモノマーとの共重合体であってもよ
い。

【００３８】上記ポリオレフィン系樹脂としては、エチ
レン、プロピレン、ブテン等のモノオレフィンの重合体
及び共重合体を主成分とするものである。具体的には、
高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリ
エチレン、線状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、
エチレン−プロピレンブロック共重合体、エチレン−プ
ロピレンランダム共重合体、ポリブテン−１、ポリ４−
メチル−１−ペンテン等が好適に使用される。また、本
発明の（ａ）ポリエチレン系樹脂又は（ｂ）ポリプロピ
レン系樹脂と同様のものを混合して用いることもでき
る。

【００３９】本発明１の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）
ポリエチレン系樹脂及び（ｂ）ポリプロピレン系樹脂の
合計３〜７０重量％に対して、上記熱可塑性樹脂が９７
〜３０重量％となるように混合する。上記熱可塑性樹脂
が３０重量％未満では、熱可塑性樹脂組成物の成形性が
低下するだけでなく、得られる成形体の剛性も低下す
る。また、９７重量％を超えると熱可塑性樹脂組成物か
ら得られる成形体の耐衝撃性が低下するので、上記範囲
に限定される。

【００４０】本発明１の熱可塑性樹脂組成物を調整する
方法としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バン
バリーミキサー、混練ロール、ブラベンダー、プラスト
グラフ、ニーダー等の装置などを使用して混練し、混合
分散させる方法が挙げられる。

【００４１】本発明２の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）
ポリエチレン系樹脂、（ｂ）ポリプロピレン系樹脂、及
び、熱可塑性樹脂からなる本発明１の熱可塑性樹脂組成
物１００重量部に対して、無機充填剤１０〜６００重量
部から構成される。無機充填剤が１０重量部未満である
と、得られる熱可塑性樹脂組成物の剛性、寸法安定性等
の物性の改善効果が不充分であり、６００重量部を超え
ると樹脂組成物の流動性が低下し、成形性に劣るものと
なる。このような場合、成形体を作成することは困難で
あるが、仮に成形体が得られたとしても、耐衝撃性、伸
び特性が大幅に低下する。

【００４２】上記無機充填剤としては、例えば、タル
ク、炭酸カルシウム、ガラス繊維、炭素繊維、硫酸バリ
ウム、マイカ、チタン酸カリウム、硫酸マグネシウム、
ワラストナイト、酸化亜鉛、ホウ酸アルミニウム、フラ
イアッシュ、脱水汚泥、シリカ、クレー、酸化チタン、
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、セピオライ
ト、酸化鉄、カーボンブラック、各種フェライト等の磁
性粉、銅、鉄等の金属粉等が挙げられる。

【００４３】上記無機充填剤には、シラン系、チタネー
ト系、アルミネート系、ジルコアルミニウム系、リン酸
系、カルボン酸系、脂肪酸系等のカップリング剤、油
脂、ワックス、界面活性剤等にて表面処理が施されても
よい。

【００４４】本発明２の熱可塑性樹脂組成物を調整する
方法としては、本発明１の熱可塑性樹脂組成物を調整す
る方法と同様に、一軸押出機、二軸押出機、バンバリー
ミキサー、混練ロール、ブラベンダー、プラストグラ
フ、ニーダー等を使用して、上記（ａ）ポリエチレン系
樹脂、上記（ｂ）ポリプロピレン系樹脂及び熱可塑性樹
脂の樹脂成分中に、上記無機充填剤を混合分散させる方
法が挙げられる。

【００４５】さらに、本発明１又は２の熱可塑性樹脂組
成物には、必要に応じて、酸化防止剤、顔料、紫外線吸
収剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、分散剤等を
添加することが出来る。

【００４６】

【作用】本発明１の樹脂組成物は、特定のポリエチレン
系樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂及び熱可塑性樹
脂が混合一体化されてなり、該熱可塑性樹脂中に、特定
のポリエチレン樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂
が、両者の相互作用により均質に良分散されたものであ
るため、押出成形、射出成形等の成形加工に適してお
り、該熱可塑性樹脂組成物から得られる成形体は、剛
性、耐衝撃性のバランス特性に優れ、伸び特性も良好で
ある。さらに、本発明２の樹脂組成物は、本発明１の樹
脂組成物に無機充填剤を添加してなり、特定のポリエチ
レン樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂の相互作用に
より無機充填剤が均質な微分散状態で樹脂組成物中に存
在するため、剛性向上効果が大きく、寸法安定性にも優
れている。

【００４７】

【実施例】以下に実施例を掲げて、本発明を更に詳しく
説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるも
のでない。

【００４８】実施例１ （ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：ダウ ケミカル社製 密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ³ ＭＦＲ＜１９０℃＞＝５．０ｇ／１０ｍｉｎ １６重量％ （ａ＋ｂ中の８０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）：モンテル社製 ＭＦＲ＜２３０℃＞＝０．５ｇ／１０ｍｉｎ、 クロス分別クロマトグラフ分析による０℃以下の溶出分＝４９．７％ ０〜９０℃の溶出分＝３２．１％ ９０℃以上の溶出分＝１８．２％ 示差走査熱量分析による発熱量＝２２．９Ｊ／ｇ ４重量％ （ａ＋ｂ中の２０重量％） エチレン−プロピレンブロック共重合体：トクヤマ社製 ＭＦＲ＜２３０℃＞＝６．５ｇ／１０ｍｉｎ ８０重量％ 上記組成物を、２軸押出機（池貝社製）を用いて、設定
温度２１０℃にて押し出してペレットを作製した。得ら
れたペレットを用いて、射出成形機（日本製鋼所社製：
７５ｔｏｎ）にて、曲げ試験片、及び、アイゾット衝撃
試験片を作製した。尚、アイゾット試験片のＶノッチ
は、ノッチングカッターにて切削加工した。それらの試
験片を用いて曲げ試験（ＪＩＳ Ｋ７２０３準拠：曲げ
速度＝２ｍｍ／ｍｉｎ）、アイゾット衝撃試験（ＪＩＳ
Ｋ７１１０準拠：試験温度＝−３０℃）を行った。そ
の結果、曲げ弾性率は１１６００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイ
ゾット衝撃値は７．３ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００４９】実施例２〜４ 実施例１で用いた（ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂
（１）、（ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）、エチレン
−プロピレンブロック共重合体の配合比を表１に示した
ように変えたこと以外は、実施例１と同様に行った。そ
の結果、実施例２は、曲げ弾性率は１２８００ｋｇｆ／
ｃｍ² 、アイゾット衝撃値は５．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ
² であった。実施例３は、曲げ弾性率は８９００ｋｇｆ
／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値は１４．１ｋｇｆ・ｃｍ／
ｃｍ² であった。実施例４は、曲げ弾性率は９４００ｋ
ｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値は１２．２ｋｇｆ・ｃ
ｍ／ｃｍ² であった。

【００５０】実施例５ （ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂（２）：ダウ ケミカル社製 密度＝０．８６８ｇ／ｃｍ³ ＭＦＲ＜１９０℃＞＝０．５ｇ／１０ｍｉｎ） １５重量％ （ａ＋ｂ中の５０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（２）：モンテル社製 ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０ｍｉｎ、 クロス分別クロマトグラフ分析による０℃以下の溶出分＝４３．８％、 ０〜９０℃の溶出分＝２９．９％ ９０℃以上の溶出分＝２６．３％ 示差走査熱量分析による発熱量＝２９．４Ｊ／ｇ １５重量％ （ａ＋ｂ中の５０重量％） エチレン−プロピレンブロック共重合体：トクヤマ社製 ＭＦＲ＜２３０℃＞＝６．５ｇ／１０ｍｉｎ ７０重量％ 上記組成物を用いたこと以外、実施例１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は９９００ｋｇｆ／ｃｍ² 、
アイゾット衝撃値は１１．９ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であ
った。

【００５１】実施例６ 実施例１に記した組成物１００重量部に対して、タルク
（日本タルク社製、平均粒径：３μｍ）３０重量部を配
合した組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行
ったこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲
げ弾性率は２１５００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃
値は３７．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５２】実施例７ 実施例１に記した組成物１００重量部に対して、タルク
（日本タルク社製、平均粒径：３μｍ）５０重量部を配
合した組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行
ったこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲
げ弾性率は２６２００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃
値は１７．８ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５３】実施例８ （ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同
様 １６重量％ （ａ＋ｂ中の８０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ４重量％ （ａ＋ｂ中の２０重量％） 高密度ポリエチレン樹脂：三井石油化学社製 密度＝０．９５６ｇ／ｃｍ³ ＭＦＲ＜１９０℃＞＝９．０ｇ／１０ｍｉｎ ８０重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、５０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は２３１００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は２１．３ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５４】実施例９ （ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同
様 ３６重量％ （ａ＋ｂ中の８０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ９重量％ （ａ＋ｂ中の２０重量％） 変性ポリフェニレンエーテル樹脂：旭化成工業社製 密度＝１．０６ｇ／ｃｍ³ ５５重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、３０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は１３１００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は２２．１ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５５】実施例１０ （ａ）メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同
様 ３６重量％ （ａ＋ｂ中の８０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ９重量％ （ａ＋ｂ中の２０重量％） アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂［ＡＢＳ
樹脂］：三菱化学社製 密度＝１．０５ｇ／ｃｍ³ ５５重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、３０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は１２５００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は１８．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５６】比較例１ メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同様 ２０重量％ エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 ８０重量％ 上記組成物を用いたこと以外、実施例１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は９９００ｋｇｆ／ｃｍ² 、
アイゾット衝撃値は４．５ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であっ
た。

【００５７】比較例２ ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ２０重量％ エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 ８０重量％ 上記組成物を用いたこと以外、実施例１と同様に行っ
た。その結果、曲げ弾性率は９２００ｋｇｆ／ｃｍ² 、
アイゾット衝撃値は４．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であっ
た。

【００５８】比較例３ メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同様 ２０重量％ エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 ８０重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、５０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は２４８００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は１６．９ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００５９】比較例４ ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ２０重量％ エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 ８０重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、５０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は２５１００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は１６．３ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００６０】比較例５ エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 １００重量部 タルク：上記と同様 ５０重量部 上記組成物を用い、アイゾット衝撃試験を２３℃で行っ
たこと以外、実施例１と同様に行った。その結果、曲げ
弾性率は４１１００ｋｇｆ／ｃｍ² 、アイゾット衝撃値
は２．２ｋｇｆ・ｃｍ／ｃｍ² であった。

【００６１】比較例６ メタロセン系ポリエチレン樹脂（１）：上記と同様 １６重量％ （ａ＋ｂ中の８０重量％） （ｂ）ポリプロピレン系樹脂（１）：上記と同様 ４重量％ （ａ＋ｂ中の２０重量％） エチレン−プロピレンブロック共重合体：上記と同様 ８０重量％ タルク：上記と同様 上記樹脂成分１００重量部に対して、７００重量部 上記組成物を用いてペレットを作製しようと試みたが、
混練が困難でペレット作製は不可能であった。

【００６２】上記実施例の組成、曲げ弾性率、アイゾッ
ト衝撃値を表１に、比較例の組成、曲げ弾性率、アイゾ
ット衝撃値を表２に示す。この結果から明らかなよう
に、本発明の熱可塑性樹脂組成物は優れた剛性と耐衝撃
性を両立している。

【００６３】

【表１】

【００６４】

【表２】

【００６５】

【発明の効果】本発明１の熱可塑性樹脂組成物は、特定
のポリエチレン系樹脂及び特定のポリプロピレン系樹脂
及び熱可塑性樹脂が混合一体化されてなり、該熱可塑性
樹脂中に、特定のポリエチレン樹脂及び特定の（ｂ）ポ
リプロピレン系樹脂成分が、均質に良分散されたもので
あるため、押出成形、射出成形等の成形加工に適してお
り、該熱可塑性樹脂組成物から得られる成形体は、剛
性、耐衝撃性のバランス特性に優れ、伸び特性も良好で
ある。さらに、本発明２の熱可塑性樹脂組成物は、本発
明１の組成物に無機充填剤を添加してなり、無機充填剤
が微分散しているため、剛性向上効果が大きく、寸法安
定性にも優れている。本発明１又は２の熱可塑性樹脂組
成物は、上記の性質を有するため、例えば、自動車部
品、精密機器部品、電気・電子部品、メディカル用品等
の広範な分野において、非常に有効に用いることが可能
である。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｆ 210/16 Ｃ０８Ｆ 210/16

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（ａ）エチレンとα−オレフィンを、四価
   の遷移金属を含むメタロセン化合物を重合触媒として共
   重合したポリエチレン系樹脂５〜９５重量％、及び、 （ｂ）クロス分別クロマトグラフ分析による溶出量の合
   計１００重量％における、 ０℃以下 の溶出分が、１０〜６０重量％、 ０〜９０℃の溶出分が、１０〜８５重量％、 ９０℃以上の溶出分が、５〜５０重量％ であるポリプロピレン系樹脂９５〜５重量％ から構成されるポリオレフィン系樹脂組成物３〜７０重
   量％に対して、熱可塑性樹脂９７〜３０重量％からなる
   ことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
2. 【請求項２】請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物１０
   ０重量部に対して、無機充填剤１０〜６００重量部から
   なることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。