JPH10296084A - 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 - Google Patents
窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法Info
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- JPH10296084A JPH10296084A JP9107861A JP10786197A JPH10296084A JP H10296084 A JPH10296084 A JP H10296084A JP 9107861 A JP9107861 A JP 9107861A JP 10786197 A JP10786197 A JP 10786197A JP H10296084 A JPH10296084 A JP H10296084A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】各種排気ガス中に含まれる窒素酸化物を直接窒
素と酸素に分解することができ、特に自動車の希薄燃焼
エンジンの還元性ガスがほとんど存在しない窒素酸化物
を含有する排気ガスにおいて、６００℃以上の高温条件
下でも窒素酸化物を有効に分解除去できる触媒材料並び
に窒素酸化物除去方法を提供する。 【解決手段】ＭｇとＧａを主たる金属元素として含有す
るスピネル型結晶性複合酸化物にＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉ
ｒの一種以上を０．５〜１５．０重量％担持して窒素酸
化物除去用酸化物触媒材料とし、該窒素酸化物除去用酸
化物触媒材料を窒素酸化物を含む排気ガスと接触させ、
該排気ガスに含まれる窒素酸化物を還元剤を用いずに直
接窒素と酸素に分解除去する。
素と酸素に分解することができ、特に自動車の希薄燃焼
エンジンの還元性ガスがほとんど存在しない窒素酸化物
を含有する排気ガスにおいて、６００℃以上の高温条件
下でも窒素酸化物を有効に分解除去できる触媒材料並び
に窒素酸化物除去方法を提供する。 【解決手段】ＭｇとＧａを主たる金属元素として含有す
るスピネル型結晶性複合酸化物にＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉ
ｒの一種以上を０．５〜１５．０重量％担持して窒素酸
化物除去用酸化物触媒材料とし、該窒素酸化物除去用酸
化物触媒材料を窒素酸化物を含む排気ガスと接触させ、
該排気ガスに含まれる窒素酸化物を還元剤を用いずに直
接窒素と酸素に分解除去する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、定置式の工場の各
種工業炉や、発電所の内燃機関、及び移動式の自動車内
燃機関等の各種排気ガス中に含まれる窒素酸化物を直
接、窒素と酸素に分解除去することが可能な酸化物触媒
材料並びにこれを用いて排気ガス中の窒素酸化物を還元
剤を用いずに直接、窒素と酸素に分解除去する方法に関
するもので、とりわけ排気ガス中の炭化水素濃度が低い
リーンバーンエンジン等の自動車排気ガス浄化用として
好適な窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに該酸化物
触媒材料を用いて排気ガス中の窒素酸化物を直接、窒素
と酸素に分解して除去する方法に関するものである。
種工業炉や、発電所の内燃機関、及び移動式の自動車内
燃機関等の各種排気ガス中に含まれる窒素酸化物を直
接、窒素と酸素に分解除去することが可能な酸化物触媒
材料並びにこれを用いて排気ガス中の窒素酸化物を還元
剤を用いずに直接、窒素と酸素に分解除去する方法に関
するもので、とりわけ排気ガス中の炭化水素濃度が低い
リーンバーンエンジン等の自動車排気ガス浄化用として
好適な窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに該酸化物
触媒材料を用いて排気ガス中の窒素酸化物を直接、窒素
と酸素に分解して除去する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来より、定置式の前記各種工業炉や内
燃機関及び移動式の自動車に代表される内燃機関から排
出される排気ガス中に含まれる窒素酸化物は、人体に悪
影響を及ぼすだけでなく、酸性雨や光化学スモッグの原
因物質であるため、その大気中への放出は大きな環境問
題になっている。
燃機関及び移動式の自動車に代表される内燃機関から排
出される排気ガス中に含まれる窒素酸化物は、人体に悪
影響を及ぼすだけでなく、酸性雨や光化学スモッグの原
因物質であるため、その大気中への放出は大きな環境問
題になっている。
【０００３】そこで、前記排気ガス中の窒素酸化物の除
去方法としては、かねてより主に接触還元法が用いられ
ており、例えば、前記工場及び発電所等の窒素酸化物の
固定発生源には、排気ガス中に多量の酸素を含むことか
ら、還元剤としてアンモニアを用い、バナジア（Ｖ2 Ｏ
5 ）／チタニア（ＴｉＯ2 ）触媒により窒素酸化物を還
元除去している。
去方法としては、かねてより主に接触還元法が用いられ
ており、例えば、前記工場及び発電所等の窒素酸化物の
固定発生源には、排気ガス中に多量の酸素を含むことか
ら、還元剤としてアンモニアを用い、バナジア（Ｖ2 Ｏ
5 ）／チタニア（ＴｉＯ2 ）触媒により窒素酸化物を還
元除去している。
【０００４】一方、自動車等の移動発生源には、排気ガ
ス中の酸素量が少ないため、該排気ガス中に残存する未
燃の一酸化炭素（ＣＯ）及び炭化水素（Ｃx Ｈy ）を還
元剤として用い、三元触媒により窒素酸化物を還元除去
しており、そのような方法に用いられる三元触媒として
は、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ等の貴金属をγ−アルミナ（Ａｌ
2 Ｏ3 ）で被覆したコージェライト等の耐火性担体に担
持したものが用いられていた。
ス中の酸素量が少ないため、該排気ガス中に残存する未
燃の一酸化炭素（ＣＯ）及び炭化水素（Ｃx Ｈy ）を還
元剤として用い、三元触媒により窒素酸化物を還元除去
しており、そのような方法に用いられる三元触媒として
は、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ等の貴金属をγ−アルミナ（Ａｌ
2 Ｏ3 ）で被覆したコージェライト等の耐火性担体に担
持したものが用いられていた。
【０００５】しかしながら、前記固定発生源の窒素酸化
物除去方法として用いられているアンモニアによる接触
還元法は、アンモニアが高価でかつ危険であるという問
題があり、取り扱いに十分な注意が必要であるという理
由から、移動発生源には用いることができなかった。
物除去方法として用いられているアンモニアによる接触
還元法は、アンモニアが高価でかつ危険であるという問
題があり、取り扱いに十分な注意が必要であるという理
由から、移動発生源には用いることができなかった。
【０００６】更に、自動車等の移動発生源においても、
現在、省エネルギー化の為に注目されている希薄燃焼エ
ンジン（リーンバーンエンジン）では、排気ガス中の未
燃一酸化炭素及び炭化水素量が極端に少ないため、窒素
酸化物の還元作用を示さないという問題が残されてい
る。
現在、省エネルギー化の為に注目されている希薄燃焼エ
ンジン（リーンバーンエンジン）では、排気ガス中の未
燃一酸化炭素及び炭化水素量が極端に少ないため、窒素
酸化物の還元作用を示さないという問題が残されてい
る。
【０００７】そこで、係る問題を解決するためには還元
剤を必要としない窒素酸化物の除去が最も簡単で理想的
であることから、還元剤を用いずにＮＯを窒素と酸素に
直接分解する触媒の研究が行われており、これまでに銅
イオン交換ゼオライト触媒を用いて４００〜５００℃の
温度範囲でＮＯを窒素と酸素に直接分解可能であること
が報告されている（特開平１−１３０７３５号公報、特
開昭６３−２８３７２７号公報参照）。
剤を必要としない窒素酸化物の除去が最も簡単で理想的
であることから、還元剤を用いずにＮＯを窒素と酸素に
直接分解する触媒の研究が行われており、これまでに銅
イオン交換ゼオライト触媒を用いて４００〜５００℃の
温度範囲でＮＯを窒素と酸素に直接分解可能であること
が報告されている（特開平１−１３０７３５号公報、特
開昭６３−２８３７２７号公報参照）。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記銅
イオン交換ゼオライト触媒を用いたものでは、６００℃
を越えるとＮＯ分解活性が急激に劣化してしまうことか
ら、６００℃を越える高温排気ガス条件化では、ＮＯ分
解除去能力が低く、実用上、使用できないという課題が
あった。
イオン交換ゼオライト触媒を用いたものでは、６００℃
を越えるとＮＯ分解活性が急激に劣化してしまうことか
ら、６００℃を越える高温排気ガス条件化では、ＮＯ分
解除去能力が低く、実用上、使用できないという課題が
あった。
【０００９】
【発明の目的】そこで、本発明は工場や発電所等の固定
発生源から排出される排気ガス、及び自動車等の移動発
生源、とりわけ希薄燃焼エンジン（リーンバーンエンジ
ン）等の排気ガス中に含まれるＮＯを、６００℃を越え
る高温条件下でも還元剤を用いずに直接、窒素と酸素に
分解除去する触媒能を維持することができる有用な触媒
材料並びにそれを用いた窒素酸化物除去方法を提供する
ものである。
発生源から排出される排気ガス、及び自動車等の移動発
生源、とりわけ希薄燃焼エンジン（リーンバーンエンジ
ン）等の排気ガス中に含まれるＮＯを、６００℃を越え
る高温条件下でも還元剤を用いずに直接、窒素と酸素に
分解除去する触媒能を維持することができる有用な触媒
材料並びにそれを用いた窒素酸化物除去方法を提供する
ものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題に鑑
みなされたもので、Ｍｇ及びＧａを主たる金属元素とし
て含有するスピネル型結晶性複合酸化物に、Ｐｄ、Ｐ
ｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を担持した触媒材料が、６０
０℃を越える高温下でもＮＯの直接分解反応に高い活性
を示し、特に、希薄燃焼方式の内燃機関から排出される
還元性ガスがほとんど存在しない窒素酸化物を含有する
排気ガスにおいても、該排気ガス中のＮＯを有効に分解
除去して浄化することができることを確認し、本発明に
至った。
みなされたもので、Ｍｇ及びＧａを主たる金属元素とし
て含有するスピネル型結晶性複合酸化物に、Ｐｄ、Ｐ
ｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を担持した触媒材料が、６０
０℃を越える高温下でもＮＯの直接分解反応に高い活性
を示し、特に、希薄燃焼方式の内燃機関から排出される
還元性ガスがほとんど存在しない窒素酸化物を含有する
排気ガスにおいても、該排気ガス中のＮＯを有効に分解
除去して浄化することができることを確認し、本発明に
至った。
【００１１】即ち、本発明の窒素酸化物除去用酸化物触
媒材料は、Ｍｇ及びＧａを主たる金属元素として含有す
るスピネル型構造を有する結晶性の複合酸化物に０．５
〜１５．０重量％のＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上
を担持してなることを特徴とするものである。
媒材料は、Ｍｇ及びＧａを主たる金属元素として含有す
るスピネル型構造を有する結晶性の複合酸化物に０．５
〜１５．０重量％のＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上
を担持してなることを特徴とするものである。
【００１２】また、本発明の窒素酸化物除去方法は、マ
グネシウム（Ｍｇ）とガリウム（Ｇａ）を主たる金属元
素として含有する結晶相がスピネル型構造である複合酸
化物に、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を０．５〜
１５．０重量％担持した触媒材料を用い、該触媒材料と
窒素酸化物を含む排気ガスを接触させ、還元剤を用いず
に窒素酸化物を窒素と酸素に直接分解することを特徴と
するものである。
グネシウム（Ｍｇ）とガリウム（Ｇａ）を主たる金属元
素として含有する結晶相がスピネル型構造である複合酸
化物に、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を０．５〜
１５．０重量％担持した触媒材料を用い、該触媒材料と
窒素酸化物を含む排気ガスを接触させ、還元剤を用いず
に窒素酸化物を窒素と酸素に直接分解することを特徴と
するものである。
【００１３】
【作用】本発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並び
に窒素酸化物除去方法によれば、本発明の酸化物触媒材
料はＭｇ及びＧａを金属元素として含有するスピネル型
結晶性複合酸化物にＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上
を０．５〜１５．０重量％担持したものであることか
ら、前記Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上とＭｇ−Ｇ
ａ系酸化物触媒の相互作用により、直接窒素と酸素に分
解できるＮＯ分解活性が発現し、とりわけ、Ｐｄを添加
することにより触媒へのＮＯ吸着量が増大するために触
媒活性が向上する。
に窒素酸化物除去方法によれば、本発明の酸化物触媒材
料はＭｇ及びＧａを金属元素として含有するスピネル型
結晶性複合酸化物にＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上
を０．５〜１５．０重量％担持したものであることか
ら、前記Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上とＭｇ−Ｇ
ａ系酸化物触媒の相互作用により、直接窒素と酸素に分
解できるＮＯ分解活性が発現し、とりわけ、Ｐｄを添加
することにより触媒へのＮＯ吸着量が増大するために触
媒活性が向上する。
【００１４】
【発明の実施の形態】以下、本発明の窒素酸化物除去用
酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法について詳述
する。
酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法について詳述
する。
【００１５】本発明において、窒素酸化物除去用酸化物
触媒材料としてスピネル型結晶性複合酸化物に担持する
貴金属はＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上であるが、
触媒活性の点からは前記Ｐｄをスピネル型結晶性複合酸
化物に担持した酸化物触媒材料が最適である。
触媒材料としてスピネル型結晶性複合酸化物に担持する
貴金属はＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上であるが、
触媒活性の点からは前記Ｐｄをスピネル型結晶性複合酸
化物に担持した酸化物触媒材料が最適である。
【００１６】また、前記スピネル型結晶性複合酸化物に
担持する貴金属の量は、該スピネル型結晶性複合酸化物
に対して０．５重量％未満の場合には、触媒活性がほと
んど発現せず、逆に、１５．０重量％を越えると触媒活
性の向上効果が認められないことから、０．５〜１５．
０重量％に特定され、特に触媒活性の点からは前記担持
量は１．０〜１０．０重量％がより好ましく、更に３．
０〜７．０重量％が最も望ましい傾向を示す。
担持する貴金属の量は、該スピネル型結晶性複合酸化物
に対して０．５重量％未満の場合には、触媒活性がほと
んど発現せず、逆に、１５．０重量％を越えると触媒活
性の向上効果が認められないことから、０．５〜１５．
０重量％に特定され、特に触媒活性の点からは前記担持
量は１．０〜１０．０重量％がより好ましく、更に３．
０〜７．０重量％が最も望ましい傾向を示す。
【００１７】また、前記スピネル型複合酸化物は、還元
ガスが存在しないＮＯを含有した模擬排気ガスと接触さ
せると、該模擬排気ガス中のＮＯを窒素と酸素に直接分
解する優れた特性を有することが認められる。
ガスが存在しないＮＯを含有した模擬排気ガスと接触さ
せると、該模擬排気ガス中のＮＯを窒素と酸素に直接分
解する優れた特性を有することが認められる。
【００１８】次に、本発明の窒素酸化物除去用酸化物触
媒材料の製造方法について一例を詳述する。
媒材料の製造方法について一例を詳述する。
【００１９】本発明の複合酸化物は、Ｍｇ及びＧａを含
有する原料粉末を、Ｇａ／Ｍｇの原子比ｎが１．５〜
３．３の範囲内となるように秤量し、十分に撹袢混合し
た後、酸化性雰囲気中、５００〜１６００℃の温度で５
〜３０時間熱処理することにより、金属元素としてＭｇ
及びＧａを含有するスピネル型結晶を主結晶相とする複
合酸化物粉末が得られる。
有する原料粉末を、Ｇａ／Ｍｇの原子比ｎが１．５〜
３．３の範囲内となるように秤量し、十分に撹袢混合し
た後、酸化性雰囲気中、５００〜１６００℃の温度で５
〜３０時間熱処理することにより、金属元素としてＭｇ
及びＧａを含有するスピネル型結晶を主結晶相とする複
合酸化物粉末が得られる。
【００２０】前記原料粉末としては、例えば、Ｍｇ及び
Ｇａの酸化物や、熱処理により酸化物を生成するそれら
の炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩等を用いることができる。
Ｇａの酸化物や、熱処理により酸化物を生成するそれら
の炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩等を用いることができる。
【００２１】また前記複合酸化物は、前記以外に酸化物
や他の金属塩による固相反応法や、金属アルコキシド等
のゾル−ゲル法等によっても合成できるものであり、何
等これら製造方法に限定されるものではない。
や他の金属塩による固相反応法や、金属アルコキシド等
のゾル−ゲル法等によっても合成できるものであり、何
等これら製造方法に限定されるものではない。
【００２２】前記製造方法において、いずれも熱処理
は、熱処理温度が５００℃より低いと結晶化が不十分と
なり、逆に１６００℃を越えると緻密化してしまうた
め、５００〜１６００℃の温度で、酸化性雰囲気中、５
〜３０時間行うが、特に低い温度で熱処理することが粉
末の比表面積を高める上で有効であり、実用的には、比
表面積が３５ｍ2 ／ｇ以上となるように設定することが
望ましい。
は、熱処理温度が５００℃より低いと結晶化が不十分と
なり、逆に１６００℃を越えると緻密化してしまうた
め、５００〜１６００℃の温度で、酸化性雰囲気中、５
〜３０時間行うが、特に低い温度で熱処理することが粉
末の比表面積を高める上で有効であり、実用的には、比
表面積が３５ｍ2 ／ｇ以上となるように設定することが
望ましい。
【００２３】次に、得られた前記複合酸化物を担持体と
して、貴金属のＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を担
持するが、該貴金属の担持方法は特に限定されるもので
はなく、蒸発乾固法や含浸法等の公知の方法を用いるこ
とができ、例えば、所定量の貴金属の塩を溶媒に溶解し
て調製した貴金属溶液に前記担持体を浸漬した後、該溶
媒を蒸発乾固し、更にヘリウム（Ｈｅ）ガス等の雰囲気
中、４００〜６００℃の温度で３〜５時間熱処理して本
発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒材料が得られる。
して、貴金属のＰｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を担
持するが、該貴金属の担持方法は特に限定されるもので
はなく、蒸発乾固法や含浸法等の公知の方法を用いるこ
とができ、例えば、所定量の貴金属の塩を溶媒に溶解し
て調製した貴金属溶液に前記担持体を浸漬した後、該溶
媒を蒸発乾固し、更にヘリウム（Ｈｅ）ガス等の雰囲気
中、４００〜６００℃の温度で３〜５時間熱処理して本
発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒材料が得られる。
【００２４】尚、前記貴金属溶液の調製に用いる貴金属
の塩は、特に限定されるものではないが、通常、その硝
酸塩類、硫酸塩類、炭酸塩類、塩酸、ハロゲン化物等の
各種貴金属の無機塩類、酢酸塩等の有機塩類、水酸化
物、酸化物等が挙げられる。
の塩は、特に限定されるものではないが、通常、その硝
酸塩類、硫酸塩類、炭酸塩類、塩酸、ハロゲン化物等の
各種貴金属の無機塩類、酢酸塩等の有機塩類、水酸化
物、酸化物等が挙げられる。
【００２５】また、前記貴金属の塩を溶液にするに際し
て用いる溶媒は、通常、水あるいはアルコール、カルボ
ニル化合物等の有機物が好適に用いられる。
て用いる溶媒は、通常、水あるいはアルコール、カルボ
ニル化合物等の有機物が好適に用いられる。
【００２６】次に、前記熱処理の雰囲気は特に制限はな
いが、通常、Ｈｅ、窒素（Ｎ2 ）、アルゴン（Ａｒ）等
の不活性ガス、または空気や不活性ガスによる水素の希
釈ガス等も用いることができる。
いが、通常、Ｈｅ、窒素（Ｎ2 ）、アルゴン（Ａｒ）等
の不活性ガス、または空気や不活性ガスによる水素の希
釈ガス等も用いることができる。
【００２７】更に、前記熱処理温度における処理時間も
特に限定されるものではなく、通常３〜５時間で十分で
あり、また、熱処理中に温度を段階的に変化させること
もできる。
特に限定されるものではなく、通常３〜５時間で十分で
あり、また、熱処理中に温度を段階的に変化させること
もできる。
【００２８】かくして得られた触媒材料は、窒素酸化物
を含む排気ガスに接触させることにより、還元剤を用い
ることなく窒素酸化物を窒素と酸素に直接分解すること
が可能となる。
を含む排気ガスに接触させることにより、還元剤を用い
ることなく窒素酸化物を窒素と酸素に直接分解すること
が可能となる。
【００２９】
【実施例】次に、本発明を評価するに際し、出発原料と
してＭｇ（ＮＯ3 ）2 ・６Ｈ2 Ｏ、及びＧａ（ＮＯ3 ）
2 ・９Ｈ2 Ｏの試薬を用い、ＭｇとＧａの金属比が１対
３の割合となるように秤量し、これらの試薬を蒸留水中
に溶解させ、撹拌しながらアンモニア水で中和し、この
時、生成した沈殿物を濾過、洗浄し、凍結乾燥させた。
してＭｇ（ＮＯ3 ）2 ・６Ｈ2 Ｏ、及びＧａ（ＮＯ3 ）
2 ・９Ｈ2 Ｏの試薬を用い、ＭｇとＧａの金属比が１対
３の割合となるように秤量し、これらの試薬を蒸留水中
に溶解させ、撹拌しながらアンモニア水で中和し、この
時、生成した沈殿物を濾過、洗浄し、凍結乾燥させた。
【００３０】かくして得られた乾燥粉末を大気中、７０
０℃の温度で３０時間、熱処理して比表面積が４０〜５
０ｍ2 ／ｇのスピネル型結晶性複合酸化物粉末を得た。
０℃の温度で３０時間、熱処理して比表面積が４０〜５
０ｍ2 ／ｇのスピネル型結晶性複合酸化物粉末を得た。
【００３１】その後、前記スピネル型複合酸化物に対し
て表１に示す割合で担持金属を添加して熱処理した後、
得られた粉末を金型プレスにより成形し、更に冷間静水
圧成形法により圧縮してから該成形物を解砕して篩別
し、５００μｍを越え、７００μｍ以下に整粒して評価
用の触媒試料を調製した。
て表１に示す割合で担持金属を添加して熱処理した後、
得られた粉末を金型プレスにより成形し、更に冷間静水
圧成形法により圧縮してから該成形物を解砕して篩別
し、５００μｍを越え、７００μｍ以下に整粒して評価
用の触媒試料を調製した。
【００３２】尚、前記貴金属から成る担持金属を全く担
持しないスピネル型複合酸化物触媒のみの触媒活性、及
び、銅イオン交換ゼオライトの触媒活性を比較例とし
た。
持しないスピネル型複合酸化物触媒のみの触媒活性、及
び、銅イオン交換ゼオライトの触媒活性を比較例とし
た。
【００３３】次いで、模擬排ガスとしてＮＯが５２６０
ｐｐｍ、残部がＨｅから成る反応ガスを、該反応ガスと
触媒材料が接触する条件として、空間速度（ＳＶ）を９
０００／ｈｒ．に設定して前記評価用の触媒試料を充填
した触媒層に流し、５００〜８００℃の温度範囲で触媒
層を通過して生成したＮ2 ガスをガスクロマトグラフで
測定した。
ｐｐｍ、残部がＨｅから成る反応ガスを、該反応ガスと
触媒材料が接触する条件として、空間速度（ＳＶ）を９
０００／ｈｒ．に設定して前記評価用の触媒試料を充填
した触媒層に流し、５００〜８００℃の温度範囲で触媒
層を通過して生成したＮ2 ガスをガスクロマトグラフで
測定した。
【００３４】触媒のＮＯ還元分解能は、触媒層出口側の
Ｎ2 濃度（ｐｐｍ）の２倍の値を、触媒層入口側のＮＯ
濃度（ｐｐｍ）で除した百分率をＮＯ除去率（％）と
し、各温度でのＮＯ除去率を求めた。
Ｎ2 濃度（ｐｐｍ）の２倍の値を、触媒層入口側のＮＯ
濃度（ｐｐｍ）で除した百分率をＮＯ除去率（％）と
し、各温度でのＮＯ除去率を求めた。
【００３５】その結果から、前記測定温度が６００℃を
越える領域でＮＯ分解活性の最大値が２０％を越えるも
のを良と評価した。
越える領域でＮＯ分解活性の最大値が２０％を越えるも
のを良と評価した。
【００３６】
【表１】
【００３７】表から明らかなように、比較例である試料
番号３９はＮＯ還元分解活性が著しく低く、同じく試料
番号４０も６００℃を越える高温度域では活性が著しく
低く、また、本発明の請求範囲外である試料番号１、
９、１０、１８、１９、２７、２８、３６はいずれも所
定温度域でのＮＯ還元活性が全体的に低く実用的でない
ことが明らかとなった。
番号３９はＮＯ還元分解活性が著しく低く、同じく試料
番号４０も６００℃を越える高温度域では活性が著しく
低く、また、本発明の請求範囲外である試料番号１、
９、１０、１８、１９、２７、２８、３６はいずれも所
定温度域でのＮＯ還元活性が全体的に低く実用的でない
ことが明らかとなった。
【００３８】それに対して、本発明ではいずれも６００
〜８００℃の温度領域で十分なＮＯ分解活性を示してい
ることが分かる。
〜８００℃の温度領域で十分なＮＯ分解活性を示してい
ることが分かる。
【００３９】
【発明の効果】以上、詳述したように本発明の窒素酸化
物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法によ
れば、該酸化物触媒材料はＭｇとＧａを主たる金属元素
として含有するスピネル型結晶性複合酸化物に、Ｐｄ、
Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を０．５〜１５．０重量％
担持したものであり、前記酸化物触媒材料と還元ガスが
存在しない窒素酸化物を含む排気ガスを接触させること
により、排気ガス中の窒素酸化物が窒素と酸素に直接分
解され、６００℃を越える高温度域まで効率良く排気ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を有効に分解除去することが
できる。
物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法によ
れば、該酸化物触媒材料はＭｇとＧａを主たる金属元素
として含有するスピネル型結晶性複合酸化物に、Ｐｄ、
Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒの一種以上を０．５〜１５．０重量％
担持したものであり、前記酸化物触媒材料と還元ガスが
存在しない窒素酸化物を含む排気ガスを接触させること
により、排気ガス中の窒素酸化物が窒素と酸素に直接分
解され、６００℃を越える高温度域まで効率良く排気ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を有効に分解除去することが
できる。
【００４０】その結果、省エネルギー、省資源及び地球
温暖化防止を目標として開発される今後のリーンバーン
エンジン等の各種内燃機関の排気ガスをはじめ、窒素酸
化物を含有する各種有害物質の浄化に極めて有用なもの
となる。
温暖化防止を目標として開発される今後のリーンバーン
エンジン等の各種内燃機関の排気ガスをはじめ、窒素酸
化物を含有する各種有害物質の浄化に極めて有用なもの
となる。
Claims (2)
- 【請求項１】マグネシウム（Ｍｇ）とガリウム（Ｇａ）
を主たる金属元素として含有するスピネル型結晶性複合
酸化物に、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）、ロジウ
ム（Ｒｈ）、イリジウム（Ｉｒ）の一種以上を前記スピ
ネル型結晶性複合酸化物に対して０．５〜１５．０重量
％担持したことを特徴とする窒素酸化物除去用酸化物触
媒材料。 - 【請求項２】マグネシウム（Ｍｇ）とガリウム（Ｇａ）
を主たる金属元素として含有するスピネル型結晶性複合
酸化物に、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）、ロジウ
ム（Ｒｈ）、イリジウム（Ｉｒ）の一種以上を前記スピ
ネル型結晶性複合酸化物に対して０．５〜１５．０重量
％担持した窒素酸化物除去用酸化物触媒材料を、窒素酸
化物を含む排気ガスと接触させ、該窒素酸化物を直接、
窒素と酸素に分解することを特徴とする窒素酸化物除去
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9107861A JPH10296084A (ja) | 1997-04-24 | 1997-04-24 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9107861A JPH10296084A (ja) | 1997-04-24 | 1997-04-24 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10296084A true JPH10296084A (ja) | 1998-11-10 |
Family
ID=14469941
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9107861A Pending JPH10296084A (ja) | 1997-04-24 | 1997-04-24 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10296084A (ja) |
-
1997
- 1997-04-24 JP JP9107861A patent/JPH10296084A/ja active Pending
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