JPH10315411A - ポリイミド系接着フィルム積層物およびその製造方法 - Google Patents

ポリイミド系接着フィルム積層物およびその製造方法

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JPH10315411A
JPH10315411A JP13343797A JP13343797A JPH10315411A JP H10315411 A JPH10315411 A JP H10315411A JP 13343797 A JP13343797 A JP 13343797A JP 13343797 A JP13343797 A JP 13343797A JP H10315411 A JPH10315411 A JP H10315411A
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JP
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film
polyimide
based adhesive
adhesive film
back surfaces
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JP13343797A
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Yoshiyuki Yamamori
義之 山森
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
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    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
    • H05K3/38—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal
    • H05K3/386—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal by the use of an organic polymeric bonding layer, e.g. adhesive

Landscapes

  • Laminated Bodies (AREA)
  • Adhesive Tapes (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】 吸湿により劣化し易いポリイミド系接着フィ
ルムの、吸湿による接着力の低下を防止して、長期間の
保存を可能にし、使用直前における熱処理を必要としな
いポリイミド系接着フィルム積層物を提供する。 【解決手段】 実質的に水蒸気を透過せず、２００℃以
上の融点を有し、ポリイミド系接着フィルムと離型性を
有する、アルミニウム箔や銅箔などの金属フィルム、ポ
リエステルなどのポリマーフィルム、ポリマー同士の複
合フィルム、または金属とポリマーの複合フィルムで、
ポリイミド系接着フィルムの表裏面を覆った積層構造に
する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、プリント配線板同
士の張り合わせ用接着剤シート（いわゆるボンディング
シート）やカバーレイフィルム、あるいは半導体チップ
とリードフレームの張り合わせ用接着テープ（いわゆる
ＬＯＣテープ）等に用いられる、保存性および加工性に
優れたポリイミド系接着フィルム積層物、およびその製
造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ポリイミド系接着フィルムは、リジッド
フレキシブルプリント配線板用のボンディングシートや
カバーレイフィルムとして、あるいは半導体チップとリ
ードフレームを張り合わせるためのＬＯＣテープなど、
電気・電子機器の小型軽量化に伴い信頼性の求められる
用途に、盛んに用いられるようになっている。これらポ
リイミド系の接着フィルムや接着剤テープは、一般に吸
水性が高く、高温での張り合わせ時に発泡したり、保存
中に樹脂が劣化して接着性が著しく低下するといった現
象がみられた。これらの問題点に対処するためには、張
り合わせ直前に熱処理を施し、吸収した水分を放散させ
る必要があった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的とすると
ころは、吸湿により劣化し易いポリイミド系接着フィル
ムの、吸湿による接着力の低下を防止して、長期間の保
存を可能にし、使用直前における熱処理を必要としな
い、ポリイミド系接着フィルム積層物およびその製造方
法を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】即ち本発明は、実質的に
水蒸気を透過しないフィルムで表裏面を覆われたポリイ
ミド系接着フィルムであり、さらには表裏面を覆うフィ
ルムがポリイミド系接着フィルムと離型性を有している
ことを特徴とする。
【０００５】またさらには、表裏面を覆う離型フィルム
が、アルミニウム箔などの金属フィルム、ポリエステル
などの水蒸気透過量が２０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下で、融
点が２００℃以上のポリマーフィルム、あるいは水蒸気
透過量が２０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下で、融点が２００℃
以上のポリエステル／ポリビニールアルコール複合フィ
ルムのような異種ポリマー同士の複合フィルム、アルミ
ニウム／ポリエステル複合フィルムのような金属とポリ
マーの複合フィルムであることを特徴とする。
【０００６】さらに第２の発明は、離型フィルムの離型
面上にポリイミド系接着剤ワニスを塗布、乾燥した後、
その接着剤塗工面と別の離型フィルムの離型面とを合わ
せ、あるいは、２枚の離型フィルム付きポリイミド系接
着剤フィルムの、接着剤塗工面同士を合わせて、ロール
プレスにより連続的に熱圧着することを特徴とする、ポ
リイミド系接着フィルム積層物の製造方法である。
【０００７】ポリイミド系接着フィルムを通常の室内等
の雰囲気に放置しておくと、系中のポリイミドが吸湿し
て、張り合わせ時の加熱によって発泡するばかりか、吸
湿した水分が、加工温度の低下や接着性の向上などを図
る目的で添加したエポキシなど他の樹脂と、ポリイミド
樹脂内の遊離した低分子量のアミンや酸無水物との反応
を促進してしまい、接着性を著しく低下させることがあ
る。このような問題を解決するために鋭意研究した結
果、実質的に水蒸気を透過しないフィルムで表裏面を覆
うことにより、ポリイミド系接着フィルムを劣化させる
ことなく、容易に長期間保存することが可能なことが分
かった。
【０００８】ポリイミド系接着剤の吸湿を防止し保護す
るための、実質的に水蒸気を透過しないフィルムとして
は、水蒸気透過量が２０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下であるこ
とが望ましい。また、ポリイミド系接着フィルムで被着
体と張り合わせる使用時の加熱（２００℃以下）によっ
て熔融しないことが必要で、２００℃以上の融点を有す
るものであることが必要とされる。さらには、使用時に
ポリイミド系接着剤フィルムと容易に剥離し得ることが
必要とされる。このような実質的に水蒸気を透過しない
フィルムとしては、ポリイミド系接着フィルムと離型の
容易なフィルムであれば特に限定されないが、取扱い易
さとコストの面から、離型処理を施した金属箔、ポリマ
ーフィルムおよび異種ポリマー複合フィルム、あるいは
金属とポリマーの複合フィルムなどが利用出来る。
【０００９】本発明におけるポリイミド系接着剤は、熱
可塑性ポリイミドに加工温度の低減と接着性の向上を目
的として、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹
脂、ポリアミドイミド樹脂など、他の樹脂を添加した接
着剤組成物である。本接着剤は一般に、熱可塑性ポリイ
ミドの前駆体であるポリアミック酸溶液を、熱的あるい
は化学的に閉環イミド化した、ポリイミド溶液中に他の
樹脂を添加することによって得られるが、ポリイミドを
主成分とした接着剤であれば特に限定はされない。
【００１０】本発明で用いられる熱可塑性ポリイミドの
前駆体であるポリアミック酸は、ポリイミドになったと
き熱可塑性を示すもなら特に限定されない。通常は、ジ
アミンと酸無水物とを反応させることにより得られる。
ジアミンとしては、フェニレンジアミン、ジアミノジフ
ェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノ
ジフェニルエ−テル、２,２-ビス［４-（４-アミノフェ
ノキシ）フェニル］プロパン、１,３-ビス（３-アミノ
フェノキシ）ベンゼン、４,４'-ジアミノジフェニルメ
タン、３,３'-ジメチルベンジジン、４,４'-ジアミノ-
ｐ-テルフェニル、４,４'-ジアミノ-ｐ-クォーターフェ
ニル、２,８-ジアミノジフェニレンオキサイド、あるい
はα,ω-ビス（３-アミノプロピル）ポリジメチルシロ
キサンなどのシロキサンジアミンを、酸無水物として
は、トリメリット酸無水物、ピロメリット酸二無水物、
ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物
などを使用することができるが、これらに限定されるわ
けではない。またそれぞれ１種又は２種以上を適宜組み
合わせて用いることができる。
【００１１】ポリイミド系接着フィルムの表裏面を覆う
離型フィルムとして用いることのできる材料としては、
水蒸気透過量が２０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下で実質的に水
蒸気を透過せず、融点が２００℃以上で、ポリイミド系
接着フィルムで被着体と張り合わせる使用時の加熱（２
００℃以下）によって熔融せず、ポリイミド系接着フィ
ルムと離型の容易なフィルムであれば特に限定されな
い。具体的には、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミド
イミド、ポリエステル、ポリエーテルサルフォン、ポリ
エーテルエーテルケトン等の耐熱性プラスチックフィル
ム、アルミ箔、銅箔、ステンレス箔などの金属箔、さら
に上記ポリマーに水蒸気透過量を低減する目的で、ポリ
ビニルアルコール、フッ素含有ポリオレフィンなどを組
み合わせた２層以上の異種ポリマー複合フィルム、アル
ミニウムを蒸着したポリエステルフィルムなど金属箔と
ポリマーフィルムの複合フィルム、などが挙げられる。
また、ポリイミド系接着フィルムとの離型性を向上させ
る目的で、フッ素系やシリコン系の離型剤で処理したフ
ィルムを用いることもできる。
【００１２】本発明によるポリイミド系接着フィルム積
層物は、離型フィルムの離型面上にポリイミド接着剤ワ
ニスを塗布、乾燥した後、その接着剤塗工面と別の離型
フィルムの離型面とを合わせ、あるいは、得られた２枚
の離型フィルム付きポリイミド系接着剤フィルムの、接
着剤塗工面同士を合わせて、ロールプレスを用いて連続
的に熱圧着することにより得ることができる。何れの方
法においても、キャリアフィルムとして用いる離型フィ
ルムと、後から組み合わせる離型フィルムは、同じもの
でも異なるものでも差し支えない。また特に、前者の方
法を採用する場合は、コストの低減や作業性向上の点か
ら、キャリアフィルムとしては比較的厚みが厚く、ポリ
イミド系接着剤の乾燥収縮にも耐えられる腰の強いフィ
ルムを使い、これに合わせる別の離型フィルムとして
は、水蒸気の透過防止に主眼を於いた薄いフィルムを用
ても差し支えない。
【００１３】
【実施例】
（実施例１）乾燥窒素ガス導入管、冷却器、温度計、撹
拌機を備えた四口フラスコに、脱水精製したＮ-メチル-
２-ピロリドン（ＮＭＰ）７９１ｇを入れ、窒素ガスを
流しながら１０分間激しくかき混ぜる。次に、２,２-ビ
ス（４-（４-アミノフェノキシ）フェニル）プロパン
（ＢＡＰＰ）７３.８９２６ｇ（０.１８０モル）、１,
３-ビス（３-アミノフェノキシ）ベンゼン（ＡＰＢ）１
７.５４０２ｇ（０.０６０モル）、α,ω-ビス（３-ア
ミノプロピル）ポリジメチルシロキサン（ＡＰＰＳ）５
０.２２００ｇ（平均分子量８３７、０.０６０モル）を
投入し、系を６０℃に加熱し、均一になるまでかき混ぜ
る。均一に溶解した後、系を氷水浴で５℃に冷却し、
３,３',４,４'-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
（ＢＰＤＡ）４４.１３３０ｇ（０.１５０モル）、およ
びエチレングリコールビストリメリット酸二無水物（Ｔ
ＭＥＧ）６１.５４４５ｇ（０.１５０モル）を粉末状の
まま１５分間かけて添加し、その後３時間撹拌を続け
た。この間フラスコ内は５℃に保った。
【００１４】その後、窒素ガス導入管と冷却器を外し、
キシレンを満たしたディーン・スターク管をフラスコに
装着し、系にキシレン１９８ｇを添加した。油浴に代え
て系を１７５℃に加熱し、発生する水を系外に除いた。
４時間加熱したところ、系からの水の発生は認められな
くなった。冷却後この反応溶液を大量のメタノール中に
投入し、ポリイミド樹脂を析出させた。固形分を濾過し
た後、８０℃で１２時間減圧乾燥して溶剤を除き、２２
７.７９ｇ（収率９２.１％）の固形ポリイミド樹脂を得
た。
【００１５】ガラス製フラスコに、得られた固形ポリイ
ミド樹脂１００ｇとジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）３
５５ｇを入れ、室温で充分に撹拌してポリイミドを完全
に溶解させる。均一に溶解した後、ビスフェノールＡ型
エポキシ化合物（エピコート８２８、油化シェルエポキ
シ（株）製）４０ｇを加え、室温にて２時間撹拌した。
その後、均一に溶解していることを確認して、レゾール
樹脂（ＰＲ−５０７８１、住友デュレズ（株）製）５.
０ｇを、系を撹拌しながら徐々に加えた。引き続き２時
間撹拌し耐熱性樹脂溶液を調製した。
【００１６】キャリアフィルムとして、市販のフッ素系
離型剤をコーティングした厚さ１００μｍの離型フィル
ム（ポリエステルフィルム：水蒸気透過量０.１１ｇ／
ｍ2／ｄａｙ、融点２３０℃）を用い、その離型面上に
前記の耐熱性樹脂溶液をバーコーターで乾燥後の厚みが
２５μｍになるように塗布した。１６０℃、２０分乾燥
を行ない、離型フィルムのついたポリイミド系接着フィ
ルムを得た。さらにポリイミド系接着フィルム面側に、
キャリアフィルムとして用いたのと同じ離型フィルムの
離型面を合わせ、１８０℃のラミネーターロールを用い
て連続的に張り合わせて、実質的に水蒸気を透過しない
離型フィルムで両面を覆われた、ポリイミド系接着フィ
ルム積層物を得た。
【００１７】この積層フィルムを、４０℃／相対湿度４
０％の雰囲気下に６ヶ月間保存した。その後、離型フィ
ルムごと金型を用いて所定の形状に孔加工を施し、片側
の離型フィルムを剥離して、所定の回路加工を施したフ
レキシブルプリント回路板（住友ベークライト社製：Ｔ
ＦＣ−１３Ａ１ＡＡ）の回路側に、ポリイミド系接着フ
ィルム面を重ね合わせ、２００℃、４０Kg／cm2、６０
分加熱・圧着を行なった。ポリイミド接着フィルム面上
のもう一方の離型フィルムを剥離して、ポリイミド系接
着剤フィルムの層で覆われたフレキシブルプリント回路
板を得た。得られた回路板のポリイミド系接着剤フィル
ム層と、フレキシブルプリント回路板の回路を構成する
銅箔の光沢面とのピール強度は１.５kgf／cmで、塗布し
たてのポリイミド系接着フィルムを使用した時と全く変
わらなかった。
【００１８】（実施例２）実施例１と同じ耐熱性樹脂ワ
ニスを使用した。キャリアフィルムとして、シリコン系
の離型処理を施した３０μｍのアルミニウム箔（水蒸気
透過量０ｇ／ｍ2／ｄａｙ、融点６５９℃）を用い、実
施例１と同様にして片側に離型フィルム（アルミニウム
箔）の付いたポリイミド系接着フィルムを得た。この離
型フィルムの付いた接着フィルム２枚を、接着フィルム
面同士を合わせて、実施例１と同様に１８０℃のラミネ
ーターロールを用いて連続的に張り合わせ、実質的に水
蒸気を透過しない離型フィルムで両面を覆われた、ポリ
イミド系接着フィルム積層物を得た。
【００１９】この積層フィルムを、４０℃／相対湿度４
０％の雰囲気下に６ヶ月間保存した。その後、実施例１
と同様に加工、処理し、得られた回路板のポリイミド系
接着剤フィルム層と、フレキシブルプリント回路板の回
路を構成する銅箔の光沢面とのピール強度を測定した。
ピール強度は１.５kgf/cmで、塗布したてのポリイミド
系接着フィルムを使用した場合と全く変わらなかった。
【００２０】（比較例１）実施例１と同じ耐熱性樹脂ワ
ニスおよび離型フィルムを用い、同様の条件で片側に離
型フィルムの付いたポリイミド系接着フィルムを得た。
この接着フィルム面には離型フィルムを張り合わせず、
片面のみ離型フィルムの付いた状態で、実施例１と同様
に４０℃／相対湿度４０％の雰囲気下で３日間放置した
ところ、ポリイミド接着フィルム面が白化した。
【００２１】このポリイミド系接着フィルムを用いて、
実施例１と同様な条件・回路板により接着剤フィルムの
付いたフレキシブルプリント回路板得た。得られた回路
板のポリイミド系接着剤フィルム層と、フレキシブルプ
リント回路板の回路を構成する銅箔の光沢面とのピール
強度を測定したところ、０.１kgf/cmで初期の強度より
著しく低下してしまった。
【００２２】
【発明の効果】本発明は、ポリイミド系接着フィルムの
表裏面を実質的に水蒸気を透過しないフィルムで覆った
積層物であり、表裏面を覆うフィルムがポリイミド系接
着フィルムと離型性を有していることを特徴とする。ポ
リイミド系接着フィルムを、このような積層物の状態で
保存することにより、吸湿劣化し易いポリイミド系接着
フィルムを、吸湿劣化させることなく容易に長期間保存
することができる。さらに両側に離型フィルムが存在す
るため、塵や埃などの異物も付着しにくく、しかも片側
の離型フィルムを剥離するだけで、残ったもう一方の離
型フィルムをそのままプレス用のクッションとして利用
することもできるなどの利点がある。
【００２３】また、本発明のポリイミド系接着フィルム
積層物の製造方法によれば、離型フィルムの離型面上に
ポリイミド接着剤ワニスを塗布、乾燥するので、コスト
の低減や作業性の向上を図ることが出来る。

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 実質的に水蒸気を透過しないフィルムで
    表裏面が覆われていることを特徴とするポリイミド系接
    着フィルム積層物。
  2. 【請求項２】 請求項１記載の積層物において、表裏面
    を覆うフィルムがポリイミド系接着フィルムと離型性を
    有していることを特徴とするポリイミド系接着フィルム
    積層物。
  3. 【請求項３】 請求項１もしくは請求項２記載の積層物
    において、表裏面を覆うフィルムが、金属フィルムであ
    ることを特徴とするポリイミド系接着フィルム積層物。
  4. 【請求項４】 請求項３記載の積層物において、表裏面
    を覆う金属フィルムが、アルミニウム箔もしくは銅箔で
    あることを特徴とするポリイミド系接着フィルム積層
    物。
  5. 【請求項５】 請求項１もしくは請求項２記載の積層物
    において、表裏面を覆うフィルムが、水蒸気透過量が２
    ０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下で、融点が２００℃以上のポリ
    マーフィルムであることを特徴とするポリイミド系接着
    フィルム積層物。
  6. 【請求項６】 請求項５記載の積層物において、表裏面
    を覆うポリマーフィルムが、ポリエステルフィルムであ
    ることを特徴とするポリイミド系接着フィルム積層物。
  7. 【請求項７】 請求項１もしくは請求項２記載の積層物
    において、表裏面を覆うフィルムが、水蒸気透過量が２
    ０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下で、少なくとも１層が２００℃
    以上の融点を有する２層以上の異なる組成からなる、ポ
    リマー複合フィルムであることを特徴とするポリイミド
    系接着フィルム積層物。
  8. 【請求項８】 請求項１もしくは請求項２記載の積層物
    において、表裏面を覆うフィルムが、金属とポリマーの
    複合フィルムであることを特徴とするポリイミド系接着
    フィルム積層物。
  9. 【請求項９】 請求項８記載の積層物において、表裏面
    を覆う複合フィルムが、ポリエステルとアルミニウムの
    複合フィルムであることを特徴とするポリイミド系接着
    フィルム積層物。
  10. 【請求項１０】 離型フィルムの離型面上にポリイミド
    接着剤ワニスを塗布、乾燥した後、該接着剤塗工面と別
    の離型フィルムの離型面とを合わせて、ロールプレスに
    より連続的に熱圧着することを特徴とする、請求項１記
    載のポリイミド系接着フィルム積層物の製造方法。
  11. 【請求項１１】 離型フィルムの離型面上にポリイミド
    接着剤ワニスを塗布、乾燥して得られた、２枚の離型フ
    ィルム付きポリイミド系接着剤フィルムの、接着剤塗工
    面同士を合わせて、ロールプレスにより連続的に熱圧着
    することを特徴とする、請求項１記載のポリイミド系接
    着フィルム積層物の製造方法。
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