JPH1054892A - 軽水炉用燃料棒およびその製造方法 - Google Patents

軽水炉用燃料棒およびその製造方法

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JPH1054892A
JPH1054892A JP8211282A JP21128296A JPH1054892A JP H1054892 A JPH1054892 A JP H1054892A JP 8211282 A JP8211282 A JP 8211282A JP 21128296 A JP21128296 A JP 21128296A JP H1054892 A JPH1054892 A JP H1054892A
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毅 磯部
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Toshimichi Takahashi
利通 高橋
Yoshitaka Suda
佳孝 須田
Akio Santo
明男 山藤
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英志 米田
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 軽水炉用燃料棒およびその製造方法を提供す
る。 【解決手段】 Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:
0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%
を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成
のジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン
燃料ペレットを充填し、前記被覆管の両端を端栓で封止
したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することによ
り密封してなる軽水炉用燃料棒において、前記被覆管と
端栓をTIG溶接することにより形成されたビードに隣
接する被覆管の熱影響部組織の結晶粒界に、粒径:0.
01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含有する金
属間化合物からなる析出物が存在していることを特徴と
する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、軽水炉用燃料棒
およびその製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】図1の断面図に示されるように、軽水炉
用の燃料棒1はジルカロイ2(JISH4751ZrN
T802D)もしくはジルカロイ4(JIS H475
1ZrNT804D)などのジルコニウム合金からなる
被覆管2の内部にUO2 燃料ペレット3を積重ねて充填
し、スプリング5でUO2 燃料ペレット3を押圧するよ
うにして被覆管2の両端を端栓4で封止し、TIG溶接
することにより密封して組立てられる。前記TIG溶接
により形成される溶接部のビード6の幅は約2mmでそ
の両側に同じく約2mm幅の熱影響部7が形成される
が、TIG溶接し溶接部をそのまま放冷すると、前記熱
影響部7は、通常、100℃/秒程度の冷却速度で冷却
されるといわれている。
【0003】溶接前の被覆管2は加工組織を有してお
り、端栓4は等軸晶組織を有しているが、TIG溶接す
ることにより形成される溶接部のビード6および熱影響
部7は組織が変化し、ビード6は液相から急冷されるこ
とにより非常に微細な針状晶組織になり、そして熱影響
部7はジルコニウム高温安定相であるβ(b.c.
c.)相あるいはαとβとが混在する領域の温度から急
冷されることにより、図2に示されるように、等軸晶組
織8と針状晶組織9が混在する組織にそれぞれ変化す
る。
【0004】近年、電力供給源として原子力発電の比重
が高まり、それにつれて原子力発電所の効率的な運転が
求められるようになってきた。しかし、原子力発電所の
効率的な運転は、そこに設置されている軽水炉の高効率
運転を必要とし、軽水炉の高効率運転はジルコニウム被
覆管にUO2 燃料を充填した燃料棒の耐食性を向上さ
せ、燃料棒の交換回数を減らす必要があったが、従来の
ジルカロイ2またはジルカロイ4からなる被覆管を用い
た燃料棒では、長期間の十分な耐食性が得られない。
【0005】そこで、従来のジルカロイ2またはジルカ
ロイ4よりも長期間の腐食に耐えうるNb:0.6〜
2.0重量%、Sn:0.5〜1.5重量%、Fe:
0.05〜0.3重量%を含有し、残りがZrおよび不
可避不純物からなる組成のジルコニウム合金(以下、こ
のジルコニウム合金を、NbおよびFeを含むジルコニ
ウム合金という)が提案されている(例えば、特開昭6
1−170552号公報、特開平1−188643号公
報、特開平2−4937号公報、、特開平3−9052
7号公報、特公平2−6018号公報、特公平3−60
19号公報など参照)。
【0006】そして、NbおよびFeを含むジルコニウ
ム合金からなる被覆管2を使用した場合、TIG溶接し
溶接部をそのまま放冷して得られた前記熱影響部7の組
織は、図2に示されるように、等軸晶組織8と等軸晶組
織8の結晶粒界10、等軸晶組織8と針状晶組織9の結
晶粒界10並びに針状晶組織9と針状晶組織9の結晶粒
界10にNbおよびFeが偏析し、これら結晶粒界での
NbおよびFe濃度はそれぞれ最大でNb:3.5重量
%でかつFe:0.6重量%となることも知られてい
る。しかし、熱影響部7の結晶粒界10にZr、Nbお
よびFeを含む金属間化合物が存在することは知られて
おらず、存在しているとしても粒径が0.01μm未満
のごく微細なもので、金属間化合物として存在を確認す
ることが不可能であった。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】前記NbおよびFeを
含むジルコニウム合金からなる被覆管を使用しUO2
料を充填した燃料棒は、通常は、従来のジルカロイ2ま
たはジルカロイ4からなる被覆管よりも耐食性が向上し
ているが、Nb含有のジルコニウム合金からなる被覆管
の溶接熱影響部は、ジルカロイ2またはジルカロイ4か
らなる被覆管の溶接熱影響部よりも耐食性に劣ることが
あった。
【0008】例えば、原子炉内で起こる腐食速度を炉外
で評価する手法の一つとして、温度:360℃、圧力が
その温度での飽和蒸気圧である約190気圧で実施する
オートクレーブ試験があるが、前記NbおよびFeを含
むジルコニウム合金からなる被覆管とジルカロイ4から
なる端栓をTIG溶接することにより密封して組立てら
れた燃料棒のサンプルを、前記条件で120日間オート
クレーブ試験したところ、溶接ビード部および端栓側熱
影響部は、非溶接部と同様に黒色の酸化膜で覆われてお
り、この黒色の酸化膜で覆われた部分は耐食性に問題が
ないが、NbおよびFeを含むジルコニウム合金からな
る被覆管側の溶接熱影響部には白色の酸化膜が形成さ
れ、この白色の酸化膜が発生した部分の耐食性は極めて
低く、薄肉の被覆管の溶接熱影響部の白色酸化膜の形成
による耐食性の低下は燃料棒の寿命の大幅な短縮につな
がり、好ましくないことが分かった。
【0009】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者等はN
bおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管の
熱影響部に発生する白色の酸化膜について研究を行って
いたところ、従来のNbおよびFeを含むジルコニウム
合金からなる被覆管と端栓をTIG溶接して得られたN
bおよびFeを含むジルコニウム合金からなる被覆管側
の熱影響部に500℃〜750℃で1分〜24時間保持
の熱処理を施すと、熱影響部の結晶粒界に粒径:0.0
1〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含む金属間化
合物(例えば、Zr0.5 Nb0.3 Fe0.2 など)からな
る析出物が析出し、かかる粒径:0.01〜0.5μm
のZr、NbおよびFeを含む金属間化合物からなる析
出物が結晶粒界に存在する被覆管の熱影響部には白色の
酸化膜が発生せず、耐食性は一段と向上する、などの知
見を得たのである。
【0010】この発明は、かかる知見に基づいてなされ
たものであって、(1)NbおよびFeを含むジルコニ
ウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレッ
トを充填し、前記被覆管の両端をジルコニウム合金から
なる端栓で封止したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶
接することにより密封してなる軽水炉用燃料棒におい
て、前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金からな
る被覆管と端栓のTIG溶接により形成されたビードに
隣接する被覆管の熱影響部組織における結晶粒界に、粒
径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびFeを含
有する金属間化合物からなる析出物が存在する軽水炉用
燃料棒、(2)NbおよびFeを含むジルコニウム合金
からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレットを充填
し、被覆管の両端をジルコニウム合金からなる端栓で封
止したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することに
より密封する軽水炉用燃料棒の製造方法において、前記
被覆管と端栓のTIG溶接により形成されたビードに隣
接する被覆管の熱影響部を500℃〜750℃で1分〜
24時間保持の熱処理する軽水炉用燃料棒の製造方法、
に特徴を有するものである。
【0011】この発明の軽水炉用燃料棒の被覆管として
用いる前記NbおよびFeを含むジルコニウム合金は、
Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:0.5〜1.5重
量%、Fe:0.05〜0.3重量%を含有し、残りが
Zrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウム合
金であるが、Nb:0.8〜1.2重量%、Sn:0.
8〜1.1重量%、Fe:0.08〜0.12重量%を
含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成の
ジルコニウム合金であることが好ましい。
【0012】この発明のNbおよびFeを含むジルコニ
ウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン燃料ペレッ
トを充填し、前記被覆管の両端を端栓で封止したのち、
前記被覆管と端栓をTIG溶接することにより密封して
なる軽水炉用燃料棒のTIG溶接により形成されたビー
ドに隣接する被覆管の熱影響部組織における結晶粒界に
存在する粒径:0.01〜0.5μmのZr、Nbおよ
びFeを含有する金属間化合物からなる析出物には、前
記NbおよびFeを含むジルコニウム合金の不可避不純
物としてCrが含まれていると、微量のCrが検出され
ることもあった。
【0013】この発明の軽水炉用燃料棒における溶接熱
影響部の結晶粒界に存在する粒径:0.01〜0.5μ
mのZr、NbおよびFeを含有する金属間化合物の析
出物は、不活性性ガス雰囲気中で(イ)誘導加熱あるい
は直接通電加熱するかまたは(ロ)抵抗加熱炉で間接的
に加熱することにより得られる。その際、500℃〜7
50℃の範囲で温度が高い時は1分〜24時間の範囲内
で短時間保持し、反対に温度の低い時は長時間保持の熱
処理を施す。
【0014】溶接熱影響部の結晶粒界のZr、Nbおよ
びFeを含有する金属間化合物の析出物は、粒径が0.
01μm未満では十分な耐食性が得られず、一方、0.
5μmを越える析出物は通常の条件では存在しない。ま
た500℃未満の温度に現実的な時間保持しても金属間
化合物の析出物の粒径が0.01μmには達せず、75
0℃を越える温度で熱処理した場合、再び耐食性の低下
が起こる。この時、析出物の成長は起こるが、その数は
急激に減少し、再溶解が始まっているものと考えられ
る。熱処理時間が1分未満では温度を最高の750℃に
しても金属間化合物の析出物の粒径が0.01μmには
達しない。一方、24時間以上熱処理しても、既に平衡
に達しており、それ以上の析出物の成長および耐食性の
改善効果は認められない。
【0015】
【発明の実施の形態】
実施例1 直径:10mm、厚さ:0.6mmの寸法を有し、Nb:
1.0重量%、Sn:1.0重量%、Fe:0.1重量
%を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組
成の組成のジルコニウム合金製被覆管を用意し、このジ
ルコニウム合金製被覆管の端部にSn:1.5重量%、
Fe:0.2重量%、Cr:0.1重量%を含有し、残
りがZrおよび不可避不純物からなる組成のジルコニウ
ム合金製端栓を下記の条件でTIG溶接し、熱影響部を
表1に示される条件で熱処理することによりZr、Nb
およびFeを含む金属間化合物からなる析出物を結晶粒
界に生じさせ、本発明サンプル1〜15、比較サンプル
1〜5および従来サンプル1を作製した。 TIG溶接条件: 電流:30A、 電圧:15V、 溶接速度:500mm/min. 冷却ガス:25ι/min.He、
【0016】かかる本発明サンプル1〜15、比較サン
プル1〜3および従来サンプル1を硝フッ酸(HN
3 :HF:H2 O=45:5:50(vol%))の
溶液中で厚さ:100μmまで化学研磨し、直径:3m
mのdisk状に切り出した後、下記の条件の電解研磨
を行うことにより透過電子顕微鏡観察用薄膜試料を作製
した。 電解研磨条件: 電圧:20V、 電流:100mA、 温度:マイナス40℃、 溶液:5%過塩酸−メタノール
【0017】この様にして得られた本発明サンプル1〜
15、比較サンプル1〜3および従来サンプル1の透過
電子顕微鏡観察用薄膜試料を加速電圧:200KV、倍
率:50,000倍で観察し、さらに熱影響部の結晶粒
界に存在するZr、NbおよびFeを含有する金属間化
合物からなる析出物の粒径を測定し、それらの結果を表
1に示した。
【0018】一方、本発明サンプル1〜15、比較サン
プル1〜3および従来サンプル1をオートクレーブ装置
に装入し、360℃の高温純水中に120日間保持の条
件によるオートクレーブ試験し、ジルコニウム合金製被
覆管の熱影響部の色調を調べ、その結果を表1に示し
た。
【0019】
【表1】
【0020】表1に示される結果から、熱処理しない従
来サンプル1のジルコニウム合金製被覆管の熱影響部は
オートクレーブ試験により白色となって耐食性が劣るこ
とが分かる。一方、熱影響部のZr、NbおよびFeを
含有する金属間化合物からなる析出物の粒径が0.01
〜0.5μmの範囲内にある本発明サンプル1〜15
は、オートクレーブ試験後の熱影響部の色調がいずれも
黒色で耐食性に優れているが、熱影響部のZr、Nbお
よびFeを含有する金属間化合物からなる析出物の粒径
が0.01μm未満の比較サンプル1〜3は、オートク
レーブ試験後の熱影響部の色調がいずれも白色で耐食性
が低いことが分かる。
【0021】
【発明の効果】上述のように、この発明の軽水炉用燃料
棒は、溶接熱影響部の熱処理により従来よりも耐食性が
向上し、信頼性の高い高効率運転が可能となって、原子
力産業の発展に大いに貢献しうるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】軽水炉用燃料棒の構造を示す説明図である。
【図2】NbおよびFeを含むジルコニウム合金からな
る被覆管のTIG溶接により形成された熱影響部の組織
における結晶粒界の説明図である。
【符号の説明】
1 燃料棒 2 被覆管 3 UO2 燃料ペレット 4 端栓 5 スプリング 6 ビード6 7 熱影響部 8 等軸晶組織 9 針状晶組織 10 結晶粒界
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 前 義治 埼玉県大宮市北袋町1−297 三菱マテリ アル株式会社総合研究所内 (72)発明者 高橋 利通 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町1−1−1 三菱重工業株式会社神戸造船所内 (72)発明者 須田 佳孝 茨城県那珂郡東海村舟石川622−1 三菱 原子燃料株式会社東海製作所内 (72)発明者 山藤 明男 茨城県那珂郡東海村舟石川622−1 三菱 原子燃料株式会社東海製作所内 (72)発明者 米田 英志 茨城県那珂郡東海村舟石川622−1 三菱 原子燃料株式会社東海製作所内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:
    0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%
    を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成
    のジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン
    燃料ペレットを充填し、前記被覆管の両端を端栓で封止
    したのち、前記被覆管と端栓をTIG溶接することによ
    り密封してなる軽水炉用燃料棒において、 前記被覆管と端栓をTIG溶接することにより形成され
    たビードに隣接する被覆管の熱影響部組織の結晶粒界
    に、粒径:0.01〜0.5μmのZr、NbおよびF
    eを含有する金属間化合物からなる析出物が存在してい
    ることを特徴とする軽水炉用燃料棒。
  2. 【請求項2】 Nb:0.6〜2.0重量%、Sn:
    0.5〜1.5重量%、Fe:0.05〜0.3重量%
    を含有し、残りがZrおよび不可避不純物からなる組成
    のジルコニウム合金からなる被覆管の内部に酸化ウラン
    燃料ペレットを充填し、被覆管の両端をジルコニウム合
    金からなる端栓で封止したのち、前記被覆管と端栓をT
    IG溶接することにより密封する軽水炉用燃料棒の製造
    方法において、 前記被覆管と端栓のTIG溶接により形成されたビード
    に隣接する被覆管の熱影響部を500℃〜750℃で1
    分〜24時間保持の熱処理することを特徴とする軽水炉
    用燃料棒の製造方法。
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