JPH1057754A - 窒素酸化物の処理方法及び窒素酸化物処理材 - Google Patents
窒素酸化物の処理方法及び窒素酸化物処理材Info
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Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 窒素酸化物を、従来よりさらに高効率で、低
い濃度まで除去することができる窒素酸化物の処理方法
を得ること。 【解決手段】 窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む処理対象か
ら前記窒素酸化物を分離して除去処理する窒素酸化物の
処理方法であって、吸着材としての１次元または３次元
チャンネル構造を有する有機金属錯体に前記窒素酸化物
を吸着させて、前記窒素酸化物を前記処理対象より分離
除去する。
い濃度まで除去することができる窒素酸化物の処理方法
を得ること。 【解決手段】 窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む処理対象か
ら前記窒素酸化物を分離して除去処理する窒素酸化物の
処理方法であって、吸着材としての１次元または３次元
チャンネル構造を有する有機金属錯体に前記窒素酸化物
を吸着させて、前記窒素酸化物を前記処理対象より分離
除去する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒素酸化物（ＮＯ
ｘ）を含む処理対象から窒素酸化物を分離除去する窒素
酸化物の処理方法に関する。
ｘ）を含む処理対象から窒素酸化物を分離除去する窒素
酸化物の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】本願が対象とする窒素酸化物は、エンジ
ン等から排気される排ガス中に含まれるものであり、例
えば、大気中の一酸化窒素（ＮＯ）は、酸性雨、光化学
スモッグ等のさまざまな公害の原因となっており、その
対策が要求されている。これらの除去方法として、所
謂、ＡＣＦ（硫酸で賦活した活性炭素繊維）を、吸着材
として使用することが提案されている。
ン等から排気される排ガス中に含まれるものであり、例
えば、大気中の一酸化窒素（ＮＯ）は、酸性雨、光化学
スモッグ等のさまざまな公害の原因となっており、その
対策が要求されている。これらの除去方法として、所
謂、ＡＣＦ（硫酸で賦活した活性炭素繊維）を、吸着材
として使用することが提案されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記技
術においては、その除去には限界があり、改善の余地が
あった。即ち、窒素酸化物に対する吸着能の点で、高い
吸着、除去性能を有し、例え、比較的低い濃度の窒素酸
化物に対しても、これを吸着して除去できる技術を得る
ことが好ましい。本発明の目的は、窒素酸化物を、従来
よりさらに高効率で、低い濃度まで除去することができ
る窒素酸化物の処理方法を得ることにある。
術においては、その除去には限界があり、改善の余地が
あった。即ち、窒素酸化物に対する吸着能の点で、高い
吸着、除去性能を有し、例え、比較的低い濃度の窒素酸
化物に対しても、これを吸着して除去できる技術を得る
ことが好ましい。本発明の目的は、窒素酸化物を、従来
よりさらに高効率で、低い濃度まで除去することができ
る窒素酸化物の処理方法を得ることにある。
【０００４】
〔構成〕この目的を達成するための本発明による請求項
１に係わる、窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む処理対象か
ら、前記窒素酸化物を分離して除去処理する窒素酸化物
の処理方法の特徴手段は、これが、吸着材としての１次
元チャンネルまたは３次元チャンネル構造を有する有機
金属錯体に、窒素酸化物を吸着させて、窒素酸化物を処
理対象より除去処理することにある。 〔作用・効果〕本願において吸着材として使用する１次
元チャンネルまたは３次元チャンネル構造を有する有機
金属錯体は、窒素酸化物に対する吸着能を有するもので
あり、その構造上、空隙の大きさが揃っているために、
比較的選択性よく、窒素酸化物を吸着して、処理対象か
ら除去できる。さらに、この吸着能が高い分、これまで
以上の低い濃度まで、窒素酸化物濃度を下げることがで
きる。
１に係わる、窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む処理対象か
ら、前記窒素酸化物を分離して除去処理する窒素酸化物
の処理方法の特徴手段は、これが、吸着材としての１次
元チャンネルまたは３次元チャンネル構造を有する有機
金属錯体に、窒素酸化物を吸着させて、窒素酸化物を処
理対象より除去処理することにある。 〔作用・効果〕本願において吸着材として使用する１次
元チャンネルまたは３次元チャンネル構造を有する有機
金属錯体は、窒素酸化物に対する吸着能を有するもので
あり、その構造上、空隙の大きさが揃っているために、
比較的選択性よく、窒素酸化物を吸着して、処理対象か
ら除去できる。さらに、この吸着能が高い分、これまで
以上の低い濃度まで、窒素酸化物濃度を下げることがで
きる。
【０００５】本発明において、吸着材として使用する有
機金属錯体は、（１）分子内の点対称位置に配置された
２個のカルボキシル基を有するジカルボン酸と金属イオ
ンにより形成される錯体（テレフタル酸銅、フマル酸
銅、１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸
銅、４，４’−ビフェニルジカルボン酸銅、２，６−ナ
フタレンジカルボン酸銅、ｐ−フェニレジ酢酸銅等）、
（２）剛直な骨格の両末端に金属イオンに配位可能な原
子を有する２座配位可能な有機配位子と２価の金属イオ
ンにより形成される錯体（以下の化学式で表現されるも
の等
機金属錯体は、（１）分子内の点対称位置に配置された
２個のカルボキシル基を有するジカルボン酸と金属イオ
ンにより形成される錯体（テレフタル酸銅、フマル酸
銅、１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸
銅、４，４’−ビフェニルジカルボン酸銅、２，６−ナ
フタレンジカルボン酸銅、ｐ−フェニレジ酢酸銅等）、
（２）剛直な骨格の両末端に金属イオンに配位可能な原
子を有する２座配位可能な有機配位子と２価の金属イオ
ンにより形成される錯体（以下の化学式で表現されるも
の等
【０００６】
【化１】Ｍ（ｂｐｙ）m （Ａ- ）2 （ＭはＣｏ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎより選ばられ金属イオ
ン、Ａは陰イオン基、ｍは１．５または２であり、ｂｐ
ｙは４，４’−ビピリジルを表す））、
ン、Ａは陰イオン基、ｍは１．５または２であり、ｂｐ
ｙは４，４’−ビピリジルを表す））、
【０００７】又は（３）剛直な骨格の両末端に金属イオ
ンに配位可能な原子を有する２座配位可能な有機配位
子、２，３−ピラジンジカルボン酸と２価の金属イオン
により形成される錯体（以下の化学式で表現されるもの
等
ンに配位可能な原子を有する２座配位可能な有機配位
子、２，３−ピラジンジカルボン酸と２価の金属イオン
により形成される錯体（以下の化学式で表現されるもの
等
【０００８】
【化２】Ｃｕ（ｂｐｙ）（ｐｙｚｄｃ）2 （ｂｐｙは４，４’−ビピリジル、ｐｙｚｄｃは２，３
−ピラジンジカルボン酸を表す））
−ピラジンジカルボン酸を表す））
【０００９】の少なくとも１種を代表例として挙げるこ
とができる。これらの錯体は、有機配位子の溶液と原料
である金属塩の溶液を混合、反応させることにより得ら
れる。
とができる。これらの錯体は、有機配位子の溶液と原料
である金属塩の溶液を混合、反応させることにより得ら
れる。
【００１０】（１）の錯体を構成する有機配位子であ
る、分子内の点対称位置に配置された２個のカルボキシ
ル基を有するジカルボン酸としては、テレフタル酸、フ
マル酸、１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン
酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸が例示される。
また、金属イオンとしては、銅イオン、クロムイオン、
モリブデンイオン、ロジウムイオン、パラジウムイオ
ン、タングステンイオン、が例示でき、前記ジカルボン
酸と組み合わせて錯体が形成される。
る、分子内の点対称位置に配置された２個のカルボキシ
ル基を有するジカルボン酸としては、テレフタル酸、フ
マル酸、１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン
酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸が例示される。
また、金属イオンとしては、銅イオン、クロムイオン、
モリブデンイオン、ロジウムイオン、パラジウムイオ
ン、タングステンイオン、が例示でき、前記ジカルボン
酸と組み合わせて錯体が形成される。
【００１１】（２）の錯体を構成する有機配位子として
は、ピラジン、４，４’−ビピリジル、トランス−１，
２−ビス（４−ピリジル）エチレン、１，４−ジシアノ
ベンゼン、４，４’−ジシアノビフェニル、１，２−ジ
シアノエチレン、１，４−ビス（４−ピリジル）ベンゼ
ンより選択されるものが好ましく、金属イオンとしては
２価の金属イオンが使用され、具体的にはＣｏ、Ｎｉ、
Ｃｕ、Ｚｎより選択されるものの使用が好ましい。
は、ピラジン、４，４’−ビピリジル、トランス−１，
２−ビス（４−ピリジル）エチレン、１，４−ジシアノ
ベンゼン、４，４’−ジシアノビフェニル、１，２−ジ
シアノエチレン、１，４−ビス（４−ピリジル）ベンゼ
ンより選択されるものが好ましく、金属イオンとしては
２価の金属イオンが使用され、具体的にはＣｏ、Ｎｉ、
Ｃｕ、Ｚｎより選択されるものの使用が好ましい。
【００１２】（３）の錯体を構成する有機配位子は、
（２）に使用される有機配位子の１種とピラジンジカル
ボン酸が併用され、金属イオンとしては（２）と同じも
のが使用される。
（２）に使用される有機配位子の１種とピラジンジカル
ボン酸が併用され、金属イオンとしては（２）と同じも
のが使用される。
【００１３】これらの有機金属錯体の製造は、有機配位
子の溶液と原料の金属塩の溶液を準備してこれらを混合
し、反応させることにより行う。使用される溶剤は有機
配位子、金属イオンと反応したり錯体を形成するもので
なければ特に制限されない。また、金属イオンの対イオ
ンもその金属塩の溶剤への溶解性、生成する錯体の１次
元チャンネル構造の形成を阻害するものでなければ特に
限定されない。（１）の錯体の製造においては、ジカル
ボン酸の溶液に有機酸を添加してｐＨを調整することが
好ましく、ギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、プロピオン
酸等が使用できる。ここで、有機金属錯体を構成する構
成金属が銅である場合は、この銅と窒素酸化物が錯体を
形成しやすく、この点からも高い吸着能を発揮すること
ができる。
子の溶液と原料の金属塩の溶液を準備してこれらを混合
し、反応させることにより行う。使用される溶剤は有機
配位子、金属イオンと反応したり錯体を形成するもので
なければ特に制限されない。また、金属イオンの対イオ
ンもその金属塩の溶剤への溶解性、生成する錯体の１次
元チャンネル構造の形成を阻害するものでなければ特に
限定されない。（１）の錯体の製造においては、ジカル
ボン酸の溶液に有機酸を添加してｐＨを調整することが
好ましく、ギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、プロピオン
酸等が使用できる。ここで、有機金属錯体を構成する構
成金属が銅である場合は、この銅と窒素酸化物が錯体を
形成しやすく、この点からも高い吸着能を発揮すること
ができる。
【００１４】前記（１）〜（３）の有機金属錯体はＸ線
回折のパターンの解析により、１次元又は３次元チャン
ネル構造を有していることが判る。例えは（１）の錯体
としてテレフタル酸銅を例に取って説明すると、銅は平
面４配位であり、２個の銅イオンをテレフタル酸４分子
が９０°ごとに囲むようにして配置し、カルボキシル基
の２個の酸素原子はそれぞれ別の銅イオンに配位してい
る。即ち、テレフタル酸分子は格子状に配列し、その格
子点に２個の銅イオンが存在する。そして、銅イオンと
ジカルボン酸より形成される層が積層された形で結晶が
構成されている。その結果、格子が積層されて１次元チ
ャンネルが形成される。（２）の錯体として、
回折のパターンの解析により、１次元又は３次元チャン
ネル構造を有していることが判る。例えは（１）の錯体
としてテレフタル酸銅を例に取って説明すると、銅は平
面４配位であり、２個の銅イオンをテレフタル酸４分子
が９０°ごとに囲むようにして配置し、カルボキシル基
の２個の酸素原子はそれぞれ別の銅イオンに配位してい
る。即ち、テレフタル酸分子は格子状に配列し、その格
子点に２個の銅イオンが存在する。そして、銅イオンと
ジカルボン酸より形成される層が積層された形で結晶が
構成されている。その結果、格子が積層されて１次元チ
ャンネルが形成される。（２）の錯体として、
【化３】Ｎｉ（ｂｐｙ）1.5 （ＣｌＯ4 ）2 （ｂｐｙは４，４’−ビピリジルを表す））なる組成の
錯体について説明すると、１個のＮｉイオンの周囲、平
面上９０°毎に、４，４’−ビピリジルが４分子Ｎ原子
により配位し、４，４’−ビピリジルは他のＮ原子によ
りそれぞれ別のＮｉイオンに配位し、平面状の格子を形
成し、この格子が、Ｎｉイオンが直線状に並ぶように積
層して結晶が構成されており、格子が積層により、連続
して１次元チャンネルまたは３次元のチャンネルを形成
する。また、（３）の錯体として、
錯体について説明すると、１個のＮｉイオンの周囲、平
面上９０°毎に、４，４’−ビピリジルが４分子Ｎ原子
により配位し、４，４’−ビピリジルは他のＮ原子によ
りそれぞれ別のＮｉイオンに配位し、平面状の格子を形
成し、この格子が、Ｎｉイオンが直線状に並ぶように積
層して結晶が構成されており、格子が積層により、連続
して１次元チャンネルまたは３次元のチャンネルを形成
する。また、（３）の錯体として、
【化４】Ｃｕ（ｂｐｙ）（ｐｙｚｄｃ）2 （ｂｐｙは４，４’−ビピリジル、ｐｙｚｄｃは２，３
−ピラジンジカルボン酸を表す））なる組成を有する錯
体の例として説明すると、２，３−ピラジンジカルボン
酸が銅イオンに配位して平面状の構造を形成し、この平
面を銅イオンに配位した４，４’−ビピリジルが結合す
る形で積層し結晶が構成され、この層関にチャンネル構
造が形成される。従って、この場合もまた、１次元チャ
ンネルまたは３次元のチャンネルを形成する。従って、
これまで説明してきた１次元または３次元チャンネル構
造を有する有機金属錯体は、窒素酸化物処理材として使
用できる。
−ピラジンジカルボン酸を表す））なる組成を有する錯
体の例として説明すると、２，３−ピラジンジカルボン
酸が銅イオンに配位して平面状の構造を形成し、この平
面を銅イオンに配位した４，４’−ビピリジルが結合す
る形で積層し結晶が構成され、この層関にチャンネル構
造が形成される。従って、この場合もまた、１次元チャ
ンネルまたは３次元のチャンネルを形成する。従って、
これまで説明してきた１次元または３次元チャンネル構
造を有する有機金属錯体は、窒素酸化物処理材として使
用できる。
【００１５】尚、前記有機金属錯体が、フマル酸銅、
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅、テ
レフタル酸銅から選ばれる少なくとも一種以上のもので
ある場合には、窒素酸化物に対して特に高い飽和吸着量
を示すとともに、温度変化に対する可逆的な吸脱着性能
を示すことがわかり、イオウ化合物の除去処理に大きく
役立つことがわかった。
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅、テ
レフタル酸銅から選ばれる少なくとも一種以上のもので
ある場合には、窒素酸化物に対して特に高い飽和吸着量
を示すとともに、温度変化に対する可逆的な吸脱着性能
を示すことがわかり、イオウ化合物の除去処理に大きく
役立つことがわかった。
【００１６】
【発明の実施の形態】本願の窒素酸化物の処理方法を使
用して、処理対象ガスから窒素酸化物を除去するガス処
理装置１を、以下、図面に基づいて説明する。以下に説
明する例にあっては、窒素酸化物が混在している処理対
象ガス（具体的には排ガス）から、前記窒素酸化物を除
去する場合について説明する。図１に示すように、ガス
処理装置１は、吸着材２を収納する吸着材収納室３を備
えるとともに、この吸着材収納室３に対して処理対象ガ
スを供給、供給停止自在な処理対象ガス供給路４と、こ
の吸着材収納室３から排出されるガスを各路間で選択的
に回収自在な第１回収路５と第２回収路６とを備えて構
成されている。即ち、前述の処理対象ガス供給路４は、
その下手側が吸収材収納室３に接続されており、その途
中に、ガスの供給と供給停止状態との間で路を切り換え
自在な供給側切り換え弁７が備えられている。さらに、
第１回収路５及び第２回収路６は、夫々その上手側が吸
収材収納室３に接続されており、それぞれに、第１切り
換え弁８、第２切り換え弁９が備えられている。そし
て、原則的には、供給側切り換え弁７が開の状態で、第
１切り換え弁８が開、第２切り換え弁９が閉の状態が設
定できるように構成され、さらに、供給側切り換え弁７
が閉の状態で、第１切り換え弁８が閉、第２切り換え弁
９が開の状態に設定できるように構成されている。ここ
で、前者の状態が第１分離状態、後者の状態が第２分離
状態に対応する。一方、前述の第２回収路６には吸引用
のポンプ１０が備えられており、このポンプ１０が働
き、第２切り換え弁９が開、第１切り換え弁８が閉の状
態にある場合（第２分離状態に対応）に、吸着材収納室
３を真空排気状態（低圧状態）に維持できるようになっ
ている。一方、第１切り換え弁８が開、第２切り換え弁
９が閉の状態にある場合（第１分離状態に対応）には、
吸着材収納室内は、ほぼ常圧で、供給側からガスが供給
される状態になる。従って、このポンプ１０は、その作
動状態と非作動状態（但し他の弁との協働）によって、
吸着材収納室内の圧力が二つの異なった圧力状態に維持
できる圧力設定機構として働く。
用して、処理対象ガスから窒素酸化物を除去するガス処
理装置１を、以下、図面に基づいて説明する。以下に説
明する例にあっては、窒素酸化物が混在している処理対
象ガス（具体的には排ガス）から、前記窒素酸化物を除
去する場合について説明する。図１に示すように、ガス
処理装置１は、吸着材２を収納する吸着材収納室３を備
えるとともに、この吸着材収納室３に対して処理対象ガ
スを供給、供給停止自在な処理対象ガス供給路４と、こ
の吸着材収納室３から排出されるガスを各路間で選択的
に回収自在な第１回収路５と第２回収路６とを備えて構
成されている。即ち、前述の処理対象ガス供給路４は、
その下手側が吸収材収納室３に接続されており、その途
中に、ガスの供給と供給停止状態との間で路を切り換え
自在な供給側切り換え弁７が備えられている。さらに、
第１回収路５及び第２回収路６は、夫々その上手側が吸
収材収納室３に接続されており、それぞれに、第１切り
換え弁８、第２切り換え弁９が備えられている。そし
て、原則的には、供給側切り換え弁７が開の状態で、第
１切り換え弁８が開、第２切り換え弁９が閉の状態が設
定できるように構成され、さらに、供給側切り換え弁７
が閉の状態で、第１切り換え弁８が閉、第２切り換え弁
９が開の状態に設定できるように構成されている。ここ
で、前者の状態が第１分離状態、後者の状態が第２分離
状態に対応する。一方、前述の第２回収路６には吸引用
のポンプ１０が備えられており、このポンプ１０が働
き、第２切り換え弁９が開、第１切り換え弁８が閉の状
態にある場合（第２分離状態に対応）に、吸着材収納室
３を真空排気状態（低圧状態）に維持できるようになっ
ている。一方、第１切り換え弁８が開、第２切り換え弁
９が閉の状態にある場合（第１分離状態に対応）には、
吸着材収納室内は、ほぼ常圧で、供給側からガスが供給
される状態になる。従って、このポンプ１０は、その作
動状態と非作動状態（但し他の弁との協働）によって、
吸着材収納室内の圧力が二つの異なった圧力状態に維持
できる圧力設定機構として働く。
【００１７】以上の構成を採用することにより、本願の
ガス処理装置１は、処理対象ガスを吸着材収納室３に導
いて窒素酸化物を吸着材に吸着させるとともに、残余の
ガスを第１回収路５に導いて捕集する第１分離状態と、
吸着材２に吸着される窒素酸化物を吸着材２から脱離さ
せて、脱離してくる窒素酸化物を第２回収路６に導いて
捕集したり、大気開放したりする第２分離状態との間
で、状態選択自在に構成されている。
ガス処理装置１は、処理対象ガスを吸着材収納室３に導
いて窒素酸化物を吸着材に吸着させるとともに、残余の
ガスを第１回収路５に導いて捕集する第１分離状態と、
吸着材２に吸着される窒素酸化物を吸着材２から脱離さ
せて、脱離してくる窒素酸化物を第２回収路６に導いて
捕集したり、大気開放したりする第２分離状態との間
で、状態選択自在に構成されている。
【００１８】さらに、上記の吸着材収納室内には、吸着
材２の一例として１，４−トランス−シクロヘキサンジ
カルボン酸銅が収納されている。さらに、前記圧力設定
機構は、吸着材収納室内の圧力を、吸着材２が吸着動作
する吸着状態（第１分離状態）において所定の圧力状態
（非真空状態）に、吸着材２が脱離動作する脱離状態
（第２分離状態）において真空に設定切り換え可能に構
成されている。
材２の一例として１，４−トランス−シクロヘキサンジ
カルボン酸銅が収納されている。さらに、前記圧力設定
機構は、吸着材収納室内の圧力を、吸着材２が吸着動作
する吸着状態（第１分離状態）において所定の圧力状態
（非真空状態）に、吸着材２が脱離動作する脱離状態
（第２分離状態）において真空に設定切り換え可能に構
成されている。
【００１９】以上が、本願のガス処理装置１の一構成形
態である。以下、この装置１を使用して分離を行った結
果について、以下、説明する。 分離操作 １ 先に説明したように、１，４−トランス−シクロヘキサ
ンジカルボン酸銅を吸着材２として吸着材収納室内に収
納し、窒素酸化物を含む処理対象ガスを吸着飽和になる
まで流通させた。この場合、処理対象ガス供給路４及び
第１回収路５を開状態とし、第２回収路６を閉状態とし
た（第１分離状態）。この操作を第１工程と呼ぶ。得ら
れた結果を説明すると、表１に示すように、処理対象ガ
スから窒素酸化物のみを分離することができた。
態である。以下、この装置１を使用して分離を行った結
果について、以下、説明する。 分離操作 １ 先に説明したように、１，４−トランス−シクロヘキサ
ンジカルボン酸銅を吸着材２として吸着材収納室内に収
納し、窒素酸化物を含む処理対象ガスを吸着飽和になる
まで流通させた。この場合、処理対象ガス供給路４及び
第１回収路５を開状態とし、第２回収路６を閉状態とし
た（第１分離状態）。この操作を第１工程と呼ぶ。得ら
れた結果を説明すると、表１に示すように、処理対象ガ
スから窒素酸化物のみを分離することができた。
【００２０】
【表１】処理対象ガス組成 ベースガス 疑似排ガス 含有物 窒素酸化物（ＮＯｘ） 数％ 第１回収路５に回収されたガスの成分組成 窒素酸化物（ＮＯｘ）を％オーダーで検出せず。
【００２１】さらに、上記の第１工程の後、処理対象ガ
ス供給路４及び第１回収路５を閉状態とし、第２回収路
６を開状態とした（第２分離状態）。但し、この状態に
あっては、ポンプ１０を働かせて、吸着材収納室内を真
空排気して、吸着材から出てくるガスを第２回収路６に
導いた。この操作も、常温状態でおこなった。この操作
を第２工程と呼ぶ。結果、第２回収路６に、窒素酸化物
を回収することができた。
ス供給路４及び第１回収路５を閉状態とし、第２回収路
６を開状態とした（第２分離状態）。但し、この状態に
あっては、ポンプ１０を働かせて、吸着材収納室内を真
空排気して、吸着材から出てくるガスを第２回収路６に
導いた。この操作も、常温状態でおこなった。この操作
を第２工程と呼ぶ。結果、第２回収路６に、窒素酸化物
を回収することができた。
【００２２】以下に各種吸着材の吸着性能を前記１，４
−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅との比較に
おいて示す。 （１） まず、１，４−トランス−シクロヘキサンジカ
ルボン酸銅を製造する場合の一例について説明する。メ
タノール１００ｃｍ3 及び蟻酸１４ｃｍ3 の混合溶媒に
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸２．５
３ｇを溶解した。その溶液を、常温に冷却後攪拌しなが
ら、蟻酸銅３．３ｇをメターノール１００ｃｍ3 に溶解
した溶液を滴下し、１日〜数日静置した。その後、沈澱
物を吸引濾過し、１２０℃／４時間真空乾燥させたとこ
ろ、１．７１ｇの生成物を得ることができた。この生成
物は分析により所望の１，４−トランス−シクロヘキサ
ンジカルボン酸銅であることがわかり、比表面積４８０
ｍ2 ／ｇ、細孔径は４．７Åであった。この１，４−ト
ランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅に対して、窒素
酸化物（ＮＯｘ）を吸着させ、マイクロ天秤を用いた重
量法により飽和吸着量を調べたところ、常温常圧下でＮ
Ｏが、５５Ｎｃｍ3 ／ｇ、ＮＯ2 が、１０５Ｎｃｍ3 ／
ｇであった。また、ガス圧２０ｍｍＨｇにおいて吸着等
温線を測定したところ図４、図５のようになった。この
図からはＮＯｘの吸脱着が温度変化によって円滑に行え
るということが読みとれる。
−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅との比較に
おいて示す。 （１） まず、１，４−トランス−シクロヘキサンジカ
ルボン酸銅を製造する場合の一例について説明する。メ
タノール１００ｃｍ3 及び蟻酸１４ｃｍ3 の混合溶媒に
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸２．５
３ｇを溶解した。その溶液を、常温に冷却後攪拌しなが
ら、蟻酸銅３．３ｇをメターノール１００ｃｍ3 に溶解
した溶液を滴下し、１日〜数日静置した。その後、沈澱
物を吸引濾過し、１２０℃／４時間真空乾燥させたとこ
ろ、１．７１ｇの生成物を得ることができた。この生成
物は分析により所望の１，４−トランス−シクロヘキサ
ンジカルボン酸銅であることがわかり、比表面積４８０
ｍ2 ／ｇ、細孔径は４．７Åであった。この１，４−ト
ランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅に対して、窒素
酸化物（ＮＯｘ）を吸着させ、マイクロ天秤を用いた重
量法により飽和吸着量を調べたところ、常温常圧下でＮ
Ｏが、５５Ｎｃｍ3 ／ｇ、ＮＯ2 が、１０５Ｎｃｍ3 ／
ｇであった。また、ガス圧２０ｍｍＨｇにおいて吸着等
温線を測定したところ図４、図５のようになった。この
図からはＮＯｘの吸脱着が温度変化によって円滑に行え
るということが読みとれる。
【００２３】（２） テレフタル酸銅の製造例 メタノール８００ｃｍ3 及び蟻酸３０ｃｍ3 の混合溶媒
にテレフタル酸１．２ｇを溶解した。その溶液を、常温
に冷却後攪拌しながら、蟻酸銅３．０ｇをメタノール１
５０ｃｍ3 に溶解した溶液を滴下し、数日静置した。そ
の後、沈澱物を吸引濾過し、１２０℃／４時間乾燥さ
せ、所望のテレフタル酸銅を２．１０ｇ得ることができ
た。このテレフタル酸銅に対して、窒素酸化物（ＮＯ
ｘ）を吸着させ、マイクロ天秤を用いた重量法によりガ
ス圧２０ｍｍＨｇにおける飽和吸着量を調べたところ、
ＮＯが、２４５Ｎｃｍ3 ／ｇ（１２５Ｋ）、ＮＯ2 が、
１６６Ｎｃｍ3 ／ｇ（２７３Ｋ）であった。
にテレフタル酸１．２ｇを溶解した。その溶液を、常温
に冷却後攪拌しながら、蟻酸銅３．０ｇをメタノール１
５０ｃｍ3 に溶解した溶液を滴下し、数日静置した。そ
の後、沈澱物を吸引濾過し、１２０℃／４時間乾燥さ
せ、所望のテレフタル酸銅を２．１０ｇ得ることができ
た。このテレフタル酸銅に対して、窒素酸化物（ＮＯ
ｘ）を吸着させ、マイクロ天秤を用いた重量法によりガ
ス圧２０ｍｍＨｇにおける飽和吸着量を調べたところ、
ＮＯが、２４５Ｎｃｍ3 ／ｇ（１２５Ｋ）、ＮＯ2 が、
１６６Ｎｃｍ3 ／ｇ（２７３Ｋ）であった。
【００２４】（３） 前記フマル酸銅の製造例 メタノール１００ｃｍ3 及び蟻酸１２ｃｍ3 の混合溶媒
にフマル酸１．２ｇを溶解した。その溶液を、常温に冷
却後攪拌しながら、蟻酸銅３．３８ｇをメターノール１
００ｃｍ3 に溶解した溶液を滴下し、数日静置した。そ
の後、沈澱物を吸引濾過し、１２０℃／４時間真空乾燥
させ、所望のフマル酸銅を１．３７ｇ得ることができ
た。このフマル酸銅に対して、窒素酸化物（ＮＯｘ）を
吸着させ、マイクロ天秤を用いた重量法によりガス圧２
０ｍｍＨｇにおける飽和吸着量を調べたところ、ＮＯ
が、１２６Ｎｃｍ3 ／ｇ（１２６Ｋ）、ＮＯ2 が、８４
Ｎｃｍ3 ／ｇ（２７３Ｋ）であった。
にフマル酸１．２ｇを溶解した。その溶液を、常温に冷
却後攪拌しながら、蟻酸銅３．３８ｇをメターノール１
００ｃｍ3 に溶解した溶液を滴下し、数日静置した。そ
の後、沈澱物を吸引濾過し、１２０℃／４時間真空乾燥
させ、所望のフマル酸銅を１．３７ｇ得ることができ
た。このフマル酸銅に対して、窒素酸化物（ＮＯｘ）を
吸着させ、マイクロ天秤を用いた重量法によりガス圧２
０ｍｍＨｇにおける飽和吸着量を調べたところ、ＮＯ
が、１２６Ｎｃｍ3 ／ｇ（１２６Ｋ）、ＮＯ2 が、８４
Ｎｃｍ3 ／ｇ（２７３Ｋ）であった。
【００２５】〔別実施の形態〕本願の別実施の形態につ
いて以下説明する。 （イ） 上記の実施の形態においては、吸着材として
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅を使
用する例を示したが、これまで説明してきたように、１
次元または３次元チャンネル構造を有する有機金属錯体
であれは、本願の目的は達成できる。 （ロ） 上記の実施の形態にあっては、吸着材収納室３
を単一備えるものとし、第１回収路５と第２回収路６と
に交互に、所定のガス、ガスを導く構成としたが、連続
的に窒素酸化物を除去されたガスを回収できる構成とす
ることも可能である。このような構成を図２に示した。
図示する構成の装置１００にあっては、一対の吸着材収
納室３が備えられるとともに、これらの吸着材収納室３
に接続される処理対象ガス供給路４に、夫々、切り換え
弁７０が備えられる。そして、各吸着材収納室３からの
排出路５０を択一的に第１回収路５及び第２回収路６に
接続する２位置切り換え弁８０を備えるのである。この
場合も、各吸着材収納室３に、圧力設定機構を備える。
このようにしておくと、一方の吸着材収納室３に処理対
象ガスを供給する状態で、この吸着材収納室３からの排
出ガスを第１回収路５に導くように構成し、さらに、他
方の吸着材収納室３への処理対象ガスの供給を遮断する
状態で、この吸着材収納室内にある吸着材２を脱離状態
（具体的には減圧真空状態）に維持し、この収納室３か
らの排出ガスを第２回収路６に導くように構成する。そ
して、この状態を、相互の吸着材収納室間で、交互に切
り換え自在とするのである。このように構成しておく
と、連続的な、処理が可能となる。 （ハ） 上記の実施の形態にあっては、吸着材収納室３
に対して、その内部圧を２状態に切り換え設定可能な圧
力設定機構を設けたが、吸着状態と脱離状態の切り換え
は、室内の圧力によることなく、室内の温度により、吸
着、脱離をおこなう構成としてもよい。この場合は、圧
力設定機構の代わりに、室内の温度を任意の温度状態に
設定可能（実体上は２つの設定温度状態）な温度設定機
構１１を設けておけばよい。この構成を、図１に対応し
て、図３に示した。図３の構成においては、ポンプ１０
は必要ないが、これを備えておいてもよい。
いて以下説明する。 （イ） 上記の実施の形態においては、吸着材として
１，４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅を使
用する例を示したが、これまで説明してきたように、１
次元または３次元チャンネル構造を有する有機金属錯体
であれは、本願の目的は達成できる。 （ロ） 上記の実施の形態にあっては、吸着材収納室３
を単一備えるものとし、第１回収路５と第２回収路６と
に交互に、所定のガス、ガスを導く構成としたが、連続
的に窒素酸化物を除去されたガスを回収できる構成とす
ることも可能である。このような構成を図２に示した。
図示する構成の装置１００にあっては、一対の吸着材収
納室３が備えられるとともに、これらの吸着材収納室３
に接続される処理対象ガス供給路４に、夫々、切り換え
弁７０が備えられる。そして、各吸着材収納室３からの
排出路５０を択一的に第１回収路５及び第２回収路６に
接続する２位置切り換え弁８０を備えるのである。この
場合も、各吸着材収納室３に、圧力設定機構を備える。
このようにしておくと、一方の吸着材収納室３に処理対
象ガスを供給する状態で、この吸着材収納室３からの排
出ガスを第１回収路５に導くように構成し、さらに、他
方の吸着材収納室３への処理対象ガスの供給を遮断する
状態で、この吸着材収納室内にある吸着材２を脱離状態
（具体的には減圧真空状態）に維持し、この収納室３か
らの排出ガスを第２回収路６に導くように構成する。そ
して、この状態を、相互の吸着材収納室間で、交互に切
り換え自在とするのである。このように構成しておく
と、連続的な、処理が可能となる。 （ハ） 上記の実施の形態にあっては、吸着材収納室３
に対して、その内部圧を２状態に切り換え設定可能な圧
力設定機構を設けたが、吸着状態と脱離状態の切り換え
は、室内の圧力によることなく、室内の温度により、吸
着、脱離をおこなう構成としてもよい。この場合は、圧
力設定機構の代わりに、室内の温度を任意の温度状態に
設定可能（実体上は２つの設定温度状態）な温度設定機
構１１を設けておけばよい。この構成を、図１に対応し
て、図３に示した。図３の構成においては、ポンプ１０
は必要ないが、これを備えておいてもよい。
【図１】本願のガス処理装置の構成の模式図
【図２】本願のガス処理装置の別構成の形態例を示す図
【図３】本願のガス処理装置の別構成の形態例を示す図
【図４】吸着剤のＮＯに対する吸着等温線を示すグラフ
【図５】吸着剤のＮＯ2 に対する吸着等温線を示すグラ
フ
フ
２ 吸着材 ３ 吸着材収納室 ４ 処理対象ガス供給路 ５ 第１回収路 ６ 第２回収路
Claims (5)
- 【請求項１】 窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む処理対象か
ら前記窒素酸化物を分離して除去処理する窒素酸化物の
処理方法であって、吸着材としての１次元または３次元
チャンネル構造を有する有機金属錯体に前記窒素酸化物
を吸着させて、前記窒素酸化物を前記処理対象より分離
除去する窒素酸化物の処理方法。 - 【請求項２】 前記有機金属錯体を形成する構成金属が
銅である請求項１記載の窒素酸化物の処理方法。 - 【請求項３】 前記有機金属錯体が、フマル酸銅、１，
４−トランス−シクロヘキサンジカルボン酸銅、テレフ
タル酸銅から選ばれる少なくとも一種以上のものである
請求項１〜２のいずれか１項に記載の窒素酸化物の処理
方法。 - 【請求項４】 １次元または３次元チャンネル構造を有
する有機金属錯体からなる窒素酸化物処理材。 - 【請求項５】 前記有機金属錯体を形成する構成金属が
銅である請求項３記載の窒素酸化物処理材。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9147705A JPH1057754A (ja) | 1996-06-07 | 1997-06-05 | 窒素酸化物の処理方法及び窒素酸化物処理材 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8-145336 | 1996-06-07 | ||
| JP14533696 | 1996-06-07 | ||
| JP9147705A JPH1057754A (ja) | 1996-06-07 | 1997-06-05 | 窒素酸化物の処理方法及び窒素酸化物処理材 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1057754A true JPH1057754A (ja) | 1998-03-03 |
Family
ID=26476488
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9147705A Pending JPH1057754A (ja) | 1996-06-07 | 1997-06-05 | 窒素酸化物の処理方法及び窒素酸化物処理材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1057754A (ja) |
-
1997
- 1997-06-05 JP JP9147705A patent/JPH1057754A/ja active Pending
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