JPH107899A - 耐衝撃性ポリフェニレンエーテル／スチレン樹脂／エラストマー組成物 - Google Patents
耐衝撃性ポリフェニレンエーテル／スチレン樹脂／エラストマー組成物Info
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- JPH107899A JPH107899A JP9083010A JP8301097A JPH107899A JP H107899 A JPH107899 A JP H107899A JP 9083010 A JP9083010 A JP 9083010A JP 8301097 A JP8301097 A JP 8301097A JP H107899 A JPH107899 A JP H107899A
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明の課題は、良好な低温耐衝撃性を有す
るＰＰＥ組成物を提供することにある。 【解決手段】 ポリフェニレンエーテルとスチレン樹脂
と組成物の全重量に対し２〜４０重量％のエラストマー
ブロックコポリマーとからなる組成物であって、エラス
トマーブロックコポリマーはエチレン／プロピレン中間
ブロックと少なくとも２つの重合スチレン末端ブロック
とを有することを特徴とする組成物。
るＰＰＥ組成物を提供することにある。 【解決手段】 ポリフェニレンエーテルとスチレン樹脂
と組成物の全重量に対し２〜４０重量％のエラストマー
ブロックコポリマーとからなる組成物であって、エラス
トマーブロックコポリマーはエチレン／プロピレン中間
ブロックと少なくとも２つの重合スチレン末端ブロック
とを有することを特徴とする組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は耐衝撃性ポリフェニ
レンエーテル組成物に関するものである。
レンエーテル組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ポリフェニレンオキシドとしても知られ
るポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）は本来透明な高温
熱可塑性エンジニアリング樹脂である。高いガラス転移
温度を有しているが故に、これらのポリマーの用途は限
られている。しかしながら、ＰＰＥはたとえばポリスチ
レンのようなスチレン樹脂に対し高度に適合性である。
ＰＰＥ／ポリスチレンブレンドはより低い粘度を有し、
したがって産業上典型的に使用される種類のＰＰＥ組成
物を構成する。ＰＰＥは高強度の材料である一方、たと
えばノッチ付アイゾッドのようなノッチ感受性試験によ
り測定した衝撃強さは低い。
るポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）は本来透明な高温
熱可塑性エンジニアリング樹脂である。高いガラス転移
温度を有しているが故に、これらのポリマーの用途は限
られている。しかしながら、ＰＰＥはたとえばポリスチ
レンのようなスチレン樹脂に対し高度に適合性である。
ＰＰＥ／ポリスチレンブレンドはより低い粘度を有し、
したがって産業上典型的に使用される種類のＰＰＥ組成
物を構成する。ＰＰＥは高強度の材料である一方、たと
えばノッチ付アイゾッドのようなノッチ感受性試験によ
り測定した衝撃強さは低い。
【０００３】耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）をゴム
により改質して製造することが周知である。耐衝撃性ポ
リスチレンもＰＰＥに対し高度に適合性であり、したが
って加工性と衝撃強さとの両者を向上させるよう作用し
うる。
により改質して製造することが周知である。耐衝撃性ポ
リスチレンもＰＰＥに対し高度に適合性であり、したが
って加工性と衝撃強さとの両者を向上させるよう作用し
うる。
【０００４】ＰＰＥ樹脂と配合しうる他の種類のポリマ
ーは、アルカリ金属触媒を用いて製造されるブロックコ
ポリマーである。この技術は当業界にて周知であり、た
とえばビニル芳香族物質および共役ジエンのような各モ
ノマーを逐次重合して樹脂質ブロックおよびゴム質ブロ
ックを有するブロックコポリマーを与えることができ
る。この技術により、典型的にはＡ−Ｂと称する二ブロ
ックポリマーを製造することができる。さらに、一般に
Ａ−Ｂ−Ａと称する三ブロック線状ポリマーも、モノビ
ニルアレーンモノマーに次いで、共役ジエンモノマーと
第２の部分のモノビニル芳香族モノマーを逐次重合させ
ることにより、或いはＡ−Ｂ物質と二官能性カップリン
グ剤とのカップリングにより製造することができる。或
いは、多官能性カップリング剤を用いてラジアルもしく
は星型ポリマーを与えることもできる。一般に、この種
のポリマーは、樹脂質生成物が主としてモノビニル芳香
族成分から生成されるのに対しゴム質材料が主として共
役ジエン組成物から生成されるので、その全モノビニル
芳香族含有量で規定される。これら材料はＰＰＥのため
の衝撃改質剤としても広く知られている。
ーは、アルカリ金属触媒を用いて製造されるブロックコ
ポリマーである。この技術は当業界にて周知であり、た
とえばビニル芳香族物質および共役ジエンのような各モ
ノマーを逐次重合して樹脂質ブロックおよびゴム質ブロ
ックを有するブロックコポリマーを与えることができ
る。この技術により、典型的にはＡ−Ｂと称する二ブロ
ックポリマーを製造することができる。さらに、一般に
Ａ−Ｂ−Ａと称する三ブロック線状ポリマーも、モノビ
ニルアレーンモノマーに次いで、共役ジエンモノマーと
第２の部分のモノビニル芳香族モノマーを逐次重合させ
ることにより、或いはＡ−Ｂ物質と二官能性カップリン
グ剤とのカップリングにより製造することができる。或
いは、多官能性カップリング剤を用いてラジアルもしく
は星型ポリマーを与えることもできる。一般に、この種
のポリマーは、樹脂質生成物が主としてモノビニル芳香
族成分から生成されるのに対しゴム質材料が主として共
役ジエン組成物から生成されるので、その全モノビニル
芳香族含有量で規定される。これら材料はＰＰＥのため
の衝撃改質剤としても広く知られている。
【０００５】しかしながら、ＰＰＥに関するこれらの衝
撃改質法では、たとえば冷蔵庫および自動車部品のよう
な多くの重要な用途で求められる低温度での良好な衝撃
強さは得られない。
撃改質法では、たとえば冷蔵庫および自動車部品のよう
な多くの重要な用途で求められる低温度での良好な衝撃
強さは得られない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、良好
な低温耐衝撃性を有するＰＰＥ組成物を提供することに
ある。
な低温耐衝撃性を有するＰＰＥ組成物を提供することに
ある。
【０００７】さらに本発明の課題は、優れたメルトフロ
ー特性を有するＰＰＥ組成物を提供することにある。
ー特性を有するＰＰＥ組成物を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、ポリフ
ェニレンエーテルとスチレン樹脂と組成物の全重量に対
し２〜４０重量％のエラストマーブロックコポリマーと
からなり、エラストマーブロックコポリマーがエチレン
／プロピレン中間ブロックと少なくとも２つのスチレン
末端ブロックとを有することを特徴とする組成物が提供
される。
ェニレンエーテルとスチレン樹脂と組成物の全重量に対
し２〜４０重量％のエラストマーブロックコポリマーと
からなり、エラストマーブロックコポリマーがエチレン
／プロピレン中間ブロックと少なくとも２つのスチレン
末端ブロックとを有することを特徴とする組成物が提供
される。
【０００９】図１は、（１）エチレン／ブチレン中間ブ
ロックで改質されたＰＰＥ／ポリスチレンブレンドと、
（２）本発明によりエチレン／プロピレン中間ブロック
を有するエラストマーで改変されたＰＰＥ／ポリフェニ
レンブレンドに関する衝撃強さと温度との関係を示すグ
ラフである。
ロックで改質されたＰＰＥ／ポリスチレンブレンドと、
（２）本発明によりエチレン／プロピレン中間ブロック
を有するエラストマーで改変されたＰＰＥ／ポリフェニ
レンブレンドに関する衝撃強さと温度との関係を示すグ
ラフである。
【００１０】驚くことに、他の類似のエラストマーの効
果とは異なり、エチレン／ブチレン中間ブロックを有す
るスチレン末端ブロックエラストマーは良好な低温耐衝
撃性を付与することが突き止められた。
果とは異なり、エチレン／ブチレン中間ブロックを有す
るスチレン末端ブロックエラストマーは良好な低温耐衝
撃性を付与することが突き止められた。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明に使用するのに適したＰＰ
Ｅ樹脂は市販されており、たとえば第１銅塩と第三級ア
ミンとからなる触媒系の存在下にフェノールを酸素含有
ガスで酸化させるような当業界で周知の技術により製造
される。適するＰＰＥ樹脂はホモポリマーおよびコポリ
マーであって、式
Ｅ樹脂は市販されており、たとえば第１銅塩と第三級ア
ミンとからなる触媒系の存在下にフェノールを酸素含有
ガスで酸化させるような当業界で周知の技術により製造
される。適するＰＰＥ樹脂はホモポリマーおよびコポリ
マーであって、式
【００１２】
【化２】
【００１３】［式中、Ｑ、Ｑ′、Ｑ″およびＱ″′は独
立して水素、炭化水素基、ハロゲン原子とフェノール核
との間に少なくとも２個の炭素原子を有するハロ炭化水
素基、ハイドロカルボノキシ基、およびハロゲン原子と
フェノール核との間に少なくとも２個の炭素原子を有す
るハロハイドロカルボノキシ基よりなる群から選択さ
れ、さらにＱ′、Ｑ″およびＱ″′はハロゲンとするこ
ともでき、ただしＱ′、Ｑ″もしくはＱ″′がハロゲン
であればＱおよびＱ′は好ましくは第三級炭素原子を含
まず、ｎはモノマー残基の合計数を示し少なくとも５０
の整数である］の反復単位を有するホモ−およびコポリ
マーである。この種のポリマーはＵ．Ｓ． ４，６８
４，６８１号に開示されている。
立して水素、炭化水素基、ハロゲン原子とフェノール核
との間に少なくとも２個の炭素原子を有するハロ炭化水
素基、ハイドロカルボノキシ基、およびハロゲン原子と
フェノール核との間に少なくとも２個の炭素原子を有す
るハロハイドロカルボノキシ基よりなる群から選択さ
れ、さらにＱ′、Ｑ″およびＱ″′はハロゲンとするこ
ともでき、ただしＱ′、Ｑ″もしくはＱ″′がハロゲン
であればＱおよびＱ′は好ましくは第三級炭素原子を含
まず、ｎはモノマー残基の合計数を示し少なくとも５０
の整数である］の反復単位を有するホモ−およびコポリ
マーである。この種のポリマーはＵ．Ｓ． ４，６８
４，６８１号に開示されている。
【００１４】ポリ（２，６−ジメチル−１−４−フェニ
レン）エーテルが特に好適である。
レン）エーテルが特に好適である。
【００１５】スチレン樹脂は、Ｕ．Ｓ． ４，２５２，
９１３号およびＵ．Ｓ． ４，６８４，６９６号に記載
されているようなポリフェニレンエーテルと共に一般に
用いらる任意のスチレン樹脂とすることができる。好ま
しくは、スチレン樹脂はスチレンホモポリマーまたはゴ
ム改質ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰ
Ｓ）、特に好ましくはポリスチレンである。ＨＩＰＳ組
成物は市販されており、一般にポリスチレンと典型的に
は４〜２０重量％（好ましくは４〜１４重量％）のＥＰ
ＤＭもしくはポリブタジエンのようなゴムとの混合物で
ある。
９１３号およびＵ．Ｓ． ４，６８４，６９６号に記載
されているようなポリフェニレンエーテルと共に一般に
用いらる任意のスチレン樹脂とすることができる。好ま
しくは、スチレン樹脂はスチレンホモポリマーまたはゴ
ム改質ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰ
Ｓ）、特に好ましくはポリスチレンである。ＨＩＰＳ組
成物は市販されており、一般にポリスチレンと典型的に
は４〜２０重量％（好ましくは４〜１４重量％）のＥＰ
ＤＭもしくはポリブタジエンのようなゴムとの混合物で
ある。
【００１６】エラストマーは、スチレンとイソプレンと
をアニオン重合後水素化して製造することができる。重
合はたとえばＵ．Ｓ． ４，７６４，５７２号、Ｕ．
Ｓ．３，２３１，６３５号、Ｕ．Ｓ． ３，７００，６
３３号およびＵ．Ｓ． ５，１９４，５３０号に開示さ
れたようにｓｅｃ−ブチルリチウムのようなアルカリ金
属触媒を用いて行うことができる。
をアニオン重合後水素化して製造することができる。重
合はたとえばＵ．Ｓ． ４，７６４，５７２号、Ｕ．
Ｓ．３，２３１，６３５号、Ｕ．Ｓ． ３，７００，６
３３号およびＵ．Ｓ． ５，１９４，５３０号に開示さ
れたようにｓｅｃ−ブチルリチウムのようなアルカリ金
属触媒を用いて行うことができる。
【００１７】少なくとも２つのスチレン末端ブロックと
エチレン／プロピレン中間ブロックとを有する適するエ
ラストマーはＡ−Ｂ−Ａ線状エラストマーおよびスチレ
ン末端ブロックを有するラジアル、星型もしくは分枝鎖
のエラストマーを包含し、Ａ−Ｂ−Ａ線状エラストマー
が好適である。Ａはスチレンブロックを示し、Ｂはエチ
レン／プロピレンブロックを示すと理解されたい。Ａ−
Ｂ−Ａ線状エラストマーの場合、スチレンに続きイソプ
レンとスチレンを逐次重合させる。或いは、スチレンイ
ソプレン−アルカリ金属リビングポリマーを、二官能性
カップリング剤とカップリングさせることもできる。ラ
ジアルもしくは分枝鎖のエラストマーは、３個以上の活
性部位を有するカップリング剤とカップリングさせて製
造することができる。
エチレン／プロピレン中間ブロックとを有する適するエ
ラストマーはＡ−Ｂ−Ａ線状エラストマーおよびスチレ
ン末端ブロックを有するラジアル、星型もしくは分枝鎖
のエラストマーを包含し、Ａ−Ｂ−Ａ線状エラストマー
が好適である。Ａはスチレンブロックを示し、Ｂはエチ
レン／プロピレンブロックを示すと理解されたい。Ａ−
Ｂ−Ａ線状エラストマーの場合、スチレンに続きイソプ
レンとスチレンを逐次重合させる。或いは、スチレンイ
ソプレン−アルカリ金属リビングポリマーを、二官能性
カップリング剤とカップリングさせることもできる。ラ
ジアルもしくは分枝鎖のエラストマーは、３個以上の活
性部位を有するカップリング剤とカップリングさせて製
造することができる。
【００１８】本発明で用いるブロックコポリマーエラス
トマーは、選択的に水素化して殆どのエチレン系もしく
はビニル系不飽和を除去するが殆どの芳香族不飽和をそ
のまま（unaffected）残したものである。これを行うの
に適する公知の触媒は、たとえばアルミニウムアルキル
のような還元剤と組合せたニッケル化合物を含む。水素
化は米国特許第３，６３４，５４９号；第３，６７０，
０５４号；第３，７００，６３３号；並びに再特許第２
７，１４５号に教示されている。水素化は、重合ジエン
成分における初期不飽和の大部分（一般に少なくとも９
０％、より好ましくは少なくとも９５％）を除去すると
共に重合モノビニルアレーン成分における芳香族不飽和
の５０％以下（好ましくは２５％以下、より好ましくは
１０％以下）を除去するのに効果的である。特に好まし
くは約２％以下のジエン不飽和を残留させ、約５％以下
の芳香族不飽和を除去する。その結果は、イソプレンブ
ロックはエチレン／プロピレン（ＥＰ）ブロックに変換
される。すなわちスチレン−イソプレン−スチレンがス
チレン−エチレン／プロピレン−エチレンに変換され
る。
トマーは、選択的に水素化して殆どのエチレン系もしく
はビニル系不飽和を除去するが殆どの芳香族不飽和をそ
のまま（unaffected）残したものである。これを行うの
に適する公知の触媒は、たとえばアルミニウムアルキル
のような還元剤と組合せたニッケル化合物を含む。水素
化は米国特許第３，６３４，５４９号；第３，６７０，
０５４号；第３，７００，６３３号；並びに再特許第２
７，１４５号に教示されている。水素化は、重合ジエン
成分における初期不飽和の大部分（一般に少なくとも９
０％、より好ましくは少なくとも９５％）を除去すると
共に重合モノビニルアレーン成分における芳香族不飽和
の５０％以下（好ましくは２５％以下、より好ましくは
１０％以下）を除去するのに効果的である。特に好まし
くは約２％以下のジエン不飽和を残留させ、約５％以下
の芳香族不飽和を除去する。その結果は、イソプレンブ
ロックはエチレン／プロピレン（ＥＰ）ブロックに変換
される。すなわちスチレン−イソプレン−スチレンがス
チレン−エチレン／プロピレン−エチレンに変換され
る。
【００１９】ここで「スチレン」末端ブロックという表
現は、勿論重合したスチレンを意味する。同様に、エチ
レン−プロピレンもしくはエチレン／プロピレンという
表現は、重合したイソプレンブロックを選択的水素化し
て得られる生成物を包含する。
現は、勿論重合したスチレンを意味する。同様に、エチ
レン−プロピレンもしくはエチレン／プロピレンという
表現は、重合したイソプレンブロックを選択的水素化し
て得られる生成物を包含する。
【００２０】本発明で使用されるブロックコポリマーエ
ラストマーは１０〜４９重量％、好ましくは２０〜４５
重量％、より好ましくは２７〜３７重量％の重合スチレ
ン含有量を有する。
ラストマーは１０〜４９重量％、好ましくは２０〜４５
重量％、より好ましくは２７〜３７重量％の重合スチレ
ン含有量を有する。
【００２１】個々の重合スチレンブロックは７０００〜
５０，０００の範囲の分子量、好ましくは２０，０００
〜４０，０００の範囲の分子量、特に好ましくは２５，
０００〜３２，０００の範囲の分子量を有する。
５０，０００の範囲の分子量、好ましくは２０，０００
〜４０，０００の範囲の分子量、特に好ましくは２５，
０００〜３２，０００の範囲の分子量を有する。
【００２２】一般にエチレン／プロピレンブロックは５
０，０００〜３００，０００、好ましくは１００，００
０〜２００，０００の範囲の分子量を有する。
０，０００〜３００，０００、好ましくは１００，００
０〜２００，０００の範囲の分子量を有する。
【００２３】ブロックコポリマーの全分子量は８０，０
００〜３５０，０００、好ましくは１００，０００〜２
７５，０００の範囲である。
００〜３５０，０００、好ましくは１００，０００〜２
７５，０００の範囲である。
【００２４】線状ポリジエンの分子量はゲル透過クロマ
トグラフィー（ＧＰＣ）により測定され、ここでＧＰＣ
系は適正に検定されたものである。既知分子量のポリマ
ーを使用して検定し、これらは測定すべき未知の線状ポ
リマーもしくはセグメントと同じ分子構造および化学組
成を持たねばならない。アニオン重合した線状ポリマー
については、ポリマーを実質的に単分散させ、これは観
察される狭い分子量分布の「ピーク」分子量を記録する
のに便利であると共に充分である。ここで用いる線状ポ
リマーの分子量という用語は線状ポリマーの「ピーク」
分子量を意味する。これらの技術はたとえばＵ．Ｓ．
５，２２９，４６４号に開示されているように当業界に
て公知である。最終のカップリングした星型ポリマーの
真の分子量の測定はＧＰＣを用いて行うほど直接的でも
容易でもない。これは、星型分子が検定に用いられた線
状ポリマーと同様に充填ＧＰＣカラムから分離・溶出せ
ず、したがってＵＶもしくは屈折率検出器に到達する時
間が分子量の良好な指標にならないからである。星型ポ
リマーで使用するのに良好な分析法は光散乱技術により
重量平均分子量を測定することである。試料を適する溶
剤中に溶剤１００ｍＬ当たり１．０ｇ未満の試料濃度に
て溶解させ、注射器および０．５μｍ未満の気孔寸法の
多孔質膜フィルタを用いて光散乱セル上へ直接に濾過す
る。光散乱測定は散乱角度およびポリマー濃度の関数と
して標準法を用いて行われる。試料の示差屈折率（ＤＲ
Ｉ）を、光散乱につき使用したと同じ波長および同じ溶
剤にて測定する。
トグラフィー（ＧＰＣ）により測定され、ここでＧＰＣ
系は適正に検定されたものである。既知分子量のポリマ
ーを使用して検定し、これらは測定すべき未知の線状ポ
リマーもしくはセグメントと同じ分子構造および化学組
成を持たねばならない。アニオン重合した線状ポリマー
については、ポリマーを実質的に単分散させ、これは観
察される狭い分子量分布の「ピーク」分子量を記録する
のに便利であると共に充分である。ここで用いる線状ポ
リマーの分子量という用語は線状ポリマーの「ピーク」
分子量を意味する。これらの技術はたとえばＵ．Ｓ．
５，２２９，４６４号に開示されているように当業界に
て公知である。最終のカップリングした星型ポリマーの
真の分子量の測定はＧＰＣを用いて行うほど直接的でも
容易でもない。これは、星型分子が検定に用いられた線
状ポリマーと同様に充填ＧＰＣカラムから分離・溶出せ
ず、したがってＵＶもしくは屈折率検出器に到達する時
間が分子量の良好な指標にならないからである。星型ポ
リマーで使用するのに良好な分析法は光散乱技術により
重量平均分子量を測定することである。試料を適する溶
剤中に溶剤１００ｍＬ当たり１．０ｇ未満の試料濃度に
て溶解させ、注射器および０．５μｍ未満の気孔寸法の
多孔質膜フィルタを用いて光散乱セル上へ直接に濾過す
る。光散乱測定は散乱角度およびポリマー濃度の関数と
して標準法を用いて行われる。試料の示差屈折率（ＤＲ
Ｉ）を、光散乱につき使用したと同じ波長および同じ溶
剤にて測定する。
【００２５】したがって、本明細書に報告される分子量
は線状ブロックコポリマーに関する場合はピーク分子量
であり、ラジアル、分枝鎖もしくは星型ブロックコポリ
マーに関する場合は重量平均分子量である。
は線状ブロックコポリマーに関する場合はピーク分子量
であり、ラジアル、分枝鎖もしくは星型ブロックコポリ
マーに関する場合は重量平均分子量である。
【００２６】エチレン−プロピレン中間ブロックセグメ
ントを有するブロックコポリマーエラストマーを用いる
利点はＰＰＥ／スチレン樹脂組成物のいずれにも適用さ
れ得る。典型的には、この種の組成物は９５／５〜２０
／８０のＰＰＥ／スチレン樹脂の重量比を有する。本発
明は、７５／２５〜５０／５０のＰＰＥ／スチレン樹脂
の重量比を有する組成物に特に適用される。
ントを有するブロックコポリマーエラストマーを用いる
利点はＰＰＥ／スチレン樹脂組成物のいずれにも適用さ
れ得る。典型的には、この種の組成物は９５／５〜２０
／８０のＰＰＥ／スチレン樹脂の重量比を有する。本発
明は、７５／２５〜５０／５０のＰＰＥ／スチレン樹脂
の重量比を有する組成物に特に適用される。
【００２７】ブロックコポリマーエラストマーは、本発
明の組成物中にブロックコポリマーとＰＰＥとスチレン
樹脂との重量に対し２〜４０重量％、好ましくは１０〜
３０重量％、より好ましくは１０〜２０重量％の量にて
存在させる。
明の組成物中にブロックコポリマーとＰＰＥとスチレン
樹脂との重量に対し２〜４０重量％、好ましくは１０〜
３０重量％、より好ましくは１０〜２０重量％の量にて
存在させる。
【００２８】ＰＰＥ、エラストマーブロックコポリマー
およびスチレン樹脂は溶融混合または溶液混合のいずれ
かにより混合しうるが、好ましくは溶融混合によって混
合する。各成分は全部一緒に混合することができ、或い
は任意の順序で混合することもできる。しばしばエラス
トマーをＰＰＥ／ポリスチレンブレンドに添加する。な
ぜなら、この種のブレンドが市販されているからであ
る。
およびスチレン樹脂は溶融混合または溶液混合のいずれ
かにより混合しうるが、好ましくは溶融混合によって混
合する。各成分は全部一緒に混合することができ、或い
は任意の順序で混合することもできる。しばしばエラス
トマーをＰＰＥ／ポリスチレンブレンドに添加する。な
ぜなら、この種のブレンドが市販されているからであ
る。
【００２９】本発明の組成物は一般に少量の安定剤（た
とえば酸化防止剤）を含有してポリマーの劣化を防止す
る。この種の安定剤は一般に０．０１〜２重量％、より
好ましくは０．０５〜０．５重量％の範囲の量にて存在
させる。適する安定剤はたとえばＵ．Ｓ． ４，８３
５，２００号に開示されている。１種の特に適する物質
はチバ・ガイギー社により商品名イルガノックス１０１
０として販売されるテトラキス−［メチレン−（３，５
−ジ−５−ブチル−４−ヒドロキシシンナメート）］メ
タンである。他の立体障害フェノールも適している。本
発明の組成物はさらに顔料、充填剤およびＰＰＥ／ポリ
スチレン組成物で使用される他の公知の成分をも含有す
ることができる。
とえば酸化防止剤）を含有してポリマーの劣化を防止す
る。この種の安定剤は一般に０．０１〜２重量％、より
好ましくは０．０５〜０．５重量％の範囲の量にて存在
させる。適する安定剤はたとえばＵ．Ｓ． ４，８３
５，２００号に開示されている。１種の特に適する物質
はチバ・ガイギー社により商品名イルガノックス１０１
０として販売されるテトラキス−［メチレン−（３，５
−ジ−５−ブチル−４−ヒドロキシシンナメート）］メ
タンである。他の立体障害フェノールも適している。本
発明の組成物はさらに顔料、充填剤およびＰＰＥ／ポリ
スチレン組成物で使用される他の公知の成分をも含有す
ることができる。
【００３０】或る種の場合、組成物は実質的にＰＰＥ樹
脂とポリスチレンとブロックコポリマーエラストマーと
安定剤とで構成される。
脂とポリスチレンとブロックコポリマーエラストマーと
安定剤とで構成される。
【００３１】
【実施例】以下の試験にて次の２種のエラストマーブロ
ックコポリマーを使用した。
ックコポリマーを使用した。
【００３２】
【表１】
【００３３】ＳＥＢＳは、有機リチウム触媒を用いてス
チレンとブタジエンとスチレンとを逐次重合させた後に
重合ブタジエンブロックを水素化してエチレン／ブチレ
ン（ＥＢ）構造を与えた生成物である。したがって、こ
のポリマーはスチレン−エチレン／ブチレン構造を有す
る。
チレンとブタジエンとスチレンとを逐次重合させた後に
重合ブタジエンブロックを水素化してエチレン／ブチレ
ン（ＥＢ）構造を与えた生成物である。したがって、こ
のポリマーはスチレン−エチレン／ブチレン構造を有す
る。
【００３４】ＳＥＰＳは、有機リチウム開始剤を用いて
逐次重合したスチレン−イソプレン−スチレンポリマー
を水素化してスチレン−エチレン／プロピレン−スチレ
ン構造を与えた生成物である。
逐次重合したスチレン−イソプレン−スチレンポリマー
を水素化してスチレン−エチレン／プロピレン−スチレ
ン構造を与えた生成物である。
【００３５】これらの重合は両者とも、ｓｅｃ−ブチル
リチウムを用いてシクロヘキサン溶剤中で行うと共に回
収前に水素化をニッケル／アルミニウム触媒を用いて行
い、初期脂肪族不飽和の約２％が残留するが芳香族不飽
和の５％以下が除去された生成物を与える。ＳＥＢＳに
つき使用した技術にできるだけ近い或いは同一の技術を
用いてＳＥＰＳを製造し、ブタジエンでなくイソプレン
を用いる以外は同じ構造を与える。
リチウムを用いてシクロヘキサン溶剤中で行うと共に回
収前に水素化をニッケル／アルミニウム触媒を用いて行
い、初期脂肪族不飽和の約２％が残留するが芳香族不飽
和の５％以下が除去された生成物を与える。ＳＥＢＳに
つき使用した技術にできるだけ近い或いは同一の技術を
用いてＳＥＰＳを製造し、ブタジエンでなくイソプレン
を用いる以外は同じ構造を与える。
【００３６】使用したポリスチレンは汎用のホモポリマ
ーであって、ＭＦＩ＝３８ｇ／１０ｍｉｎを有し、ハン
ツマン・ケミカル社により商品名ＰＳ２１０として販売
されている。
ーであって、ＭＦＩ＝３８ｇ／１０ｍｉｎを有し、ハン
ツマン・ケミカル社により商品名ＰＳ２１０として販売
されている。
【００３７】用いたＰＰＥは、ＧＥプラスチックス社に
より商品名ＰＰＯ ６４６として販売されている製品と
した。ＰＰＥおよび各ブロックコポリマーを２５ｍｍの
同一方向回転二軸スクリュー押出機にて３００℃および
３００ＲＰＭのスクリュー速度で溶融混合した。酸化防
止剤を含め全ての成分を先ず最初に一緒にタンブルにて
乾式混合した後、二軸スクリュー押出機に添加した。ブ
レンド押出物をペレットとして回収し、フロー特性、耐
衝撃性、引張り特性、弾性率および熱変形温度につき試
験した各試料まで成形した。結果を下表に示す。
より商品名ＰＰＯ ６４６として販売されている製品と
した。ＰＰＥおよび各ブロックコポリマーを２５ｍｍの
同一方向回転二軸スクリュー押出機にて３００℃および
３００ＲＰＭのスクリュー速度で溶融混合した。酸化防
止剤を含め全ての成分を先ず最初に一緒にタンブルにて
乾式混合した後、二軸スクリュー押出機に添加した。ブ
レンド押出物をペレットとして回収し、フロー特性、耐
衝撃性、引張り特性、弾性率および熱変形温度につき試
験した各試料まで成形した。結果を下表に示す。
【００３８】
【表２】
【００３９】表１におけるデータから見られるように、
７５：２５のＰＰＥ：ポリスチレン比および２０重量％
のエラストマーにて、エチレン／ブチレン中間ブロック
を有するエラストマーブロックポリマーと対比してエチ
レン／プロピレン中間ブロックを有するエラストマーブ
ロックコポリマーを用いた組成物は−２９℃にて適度の
ノッチ付衝撃強さを有する。−４０℃にて、エチレン／
プロピレン中間ブロックを有する組成物の差は顕著であ
って、２倍以上のノッチ付衝撃強さを有する（ＥＢ２対
ＥＰ２につき）。したがって、組成物は−４０℃で１．
６Ｊ／ｃｍ（３）より大または２．１Ｊ／ｃｍ（４）
（ｆｔ−ｌｂｓ／ｉｎ）よりずっと大のノッチ付耐衝撃
（ＡＳＴＭ Ｄ２５６）を有することが可能である。Ｐ
ＰＥ／スチレン樹脂の比における極限値近くの点におい
てさえ、ブロックコポリマーがスチレン−エチレン／ブ
チレン−スチレンブロックコポリマーである以外は同一
の組成物と比較して、少なくとも５０％大のノッチ付ア
イゾッド衝撃強さを有する組成物が得られる。
７５：２５のＰＰＥ：ポリスチレン比および２０重量％
のエラストマーにて、エチレン／ブチレン中間ブロック
を有するエラストマーブロックポリマーと対比してエチ
レン／プロピレン中間ブロックを有するエラストマーブ
ロックコポリマーを用いた組成物は−２９℃にて適度の
ノッチ付衝撃強さを有する。−４０℃にて、エチレン／
プロピレン中間ブロックを有する組成物の差は顕著であ
って、２倍以上のノッチ付衝撃強さを有する（ＥＢ２対
ＥＰ２につき）。したがって、組成物は−４０℃で１．
６Ｊ／ｃｍ（３）より大または２．１Ｊ／ｃｍ（４）
（ｆｔ−ｌｂｓ／ｉｎ）よりずっと大のノッチ付耐衝撃
（ＡＳＴＭ Ｄ２５６）を有することが可能である。Ｐ
ＰＥ／スチレン樹脂の比における極限値近くの点におい
てさえ、ブロックコポリマーがスチレン−エチレン／ブ
チレン−スチレンブロックコポリマーである以外は同一
の組成物と比較して、少なくとも５０％大のノッチ付ア
イゾッド衝撃強さを有する組成物が得られる。
【００４０】組成物ＥＢ４とＥＰ４との比較は５０：５
０のＰＰＥ／ポリスチレンにて一層顕著な利点を示すと
共に、本発明の組成物は−４０℃にて４３０％増大した
衝撃強さを示す（１対５．３ ｆｔ−ｌｂｓ／ｉｎ：す
なわち０．５対２．８Ｊ／ｃｍ）。
０のＰＰＥ／ポリスチレンにて一層顕著な利点を示すと
共に、本発明の組成物は−４０℃にて４３０％増大した
衝撃強さを示す（１対５．３ ｆｔ−ｌｂｓ／ｉｎ：す
なわち０．５対２．８Ｊ／ｃｍ）。
【００４１】組成物ＥＢ６とＥＰ６との比較から、２
５：７５のＰＰＥ／ポリスチレン比でさえ利点を有する
ことを示す。
５：７５のＰＰＥ／ポリスチレン比でさえ利点を有する
ことを示す。
【００４２】
【表３】
【００４３】表２は２つの事実を示す。第１に、組成物
ＥＢ２とＥＰ２との比較またはＥＢ４とＥＰ４との比較
は、表１に示した極低温衝撃強さの著しい利点が引張り
強さにより測定される強度特性を殆ど低下させることな
く得られることを示す。第２に、落錘試験にて本発明の
利点が−２９℃の温度にて劇的に得られることをも示
す。
ＥＢ２とＥＰ２との比較またはＥＢ４とＥＰ４との比較
は、表１に示した極低温衝撃強さの著しい利点が引張り
強さにより測定される強度特性を殆ど低下させることな
く得られることを示す。第２に、落錘試験にて本発明の
利点が−２９℃の温度にて劇的に得られることをも示
す。
【００４４】
【表４】
【００４５】表３は、他のブレンド（これは１２重量％
のエラストマーブロックコポリマーを使用）を用いた衝
撃強さの向上を確認する。さらに表３におけるデータ
は、弾性率もしくは熱変形温度を有意に低下させること
なく耐衝撃性の向上が得られることをも示す。さらに、
このデータは１２％レベルのエラストマーブロックコポ
リマーにて加工性の向上をも示す。しかしながら、ＰＰ
Ｅ組成物における加工性の改善は僅かであるが有意であ
る。１０％のエラストマーブロックコポリマーにおける
動粘度試験（ここに示さず）はこの利点を確認した。２
０％エラストマーブロックコポリマーにおける動粘度試
験は本発明の場合極めて低い向上を示した。
のエラストマーブロックコポリマーを使用）を用いた衝
撃強さの向上を確認する。さらに表３におけるデータ
は、弾性率もしくは熱変形温度を有意に低下させること
なく耐衝撃性の向上が得られることをも示す。さらに、
このデータは１２％レベルのエラストマーブロックコポ
リマーにて加工性の向上をも示す。しかしながら、ＰＰ
Ｅ組成物における加工性の改善は僅かであるが有意であ
る。１０％のエラストマーブロックコポリマーにおける
動粘度試験（ここに示さず）はこの利点を確認した。２
０％エラストマーブロックコポリマーにおける動粘度試
験は本発明の場合極めて低い向上を示した。
【００４６】以上、例示の目的で本発明を詳細に説明し
たが、本発明はこれのみに限定されず、その思想および
範囲にて多くの改変をなしうることが当業者には了解さ
れよう。
たが、本発明はこれのみに限定されず、その思想および
範囲にて多くの改変をなしうることが当業者には了解さ
れよう。
【図１】本発明組成物と従来組成物の衝撃強さと温度と
の関係を示すグラフである。
の関係を示すグラフである。
Claims (10)
- 【請求項１】 ポリフェニレンエーテルとスチレン樹脂
と組成物の全重量に対し２〜４０重量％のエラストマー
ブロックコポリマーとからなる組成物であって、エラス
トマーブロックコポリマーはエチレン／プロピレン中間
ブロックと少なくとも２つの重合スチレン末端ブロック
とを有することを特徴とする組成物。 - 【請求項２】 ブロックコポリマーが線状スチレン−エ
チレン／プロピレン−スチレンブロックコポリマーであ
る請求項１に記載の組成物。 - 【請求項３】 線状スチレン−エチレン／プロピレン−
スチレンブロックコポリマーがスチレン−イソプレン−
スチレンブロックコポリマーの水素化から誘導される請
求項２に記載の組成物。 - 【請求項４】 ブロックコポリマーの重合スチレン含有
量が１０〜４９重量％の範囲である請求項１〜３のいず
れか一項に記載の組成物。 - 【請求項５】 ブロックコポリマーが１０〜３０重量％
の量にて組成物中に存在する請求項１〜４のいずれか一
項に記載の組成物。 - 【請求項６】 組成物が−４０℃にて少なくとも１．６
Ｊ／ｃｍのノッチ付アイゾッド衝撃強さを有する請求項
１〜５のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項７】 ポリフェニレンエーテルが式： 【化１】 ［式中、Ｑ、Ｑ′、Ｑ″およびＱ″′は独立して水素、
炭化水素基、ハロゲン原子とフェノール核との間に少な
くとも２個の炭素原子を有するハロ炭化水素基、ハイド
ロカルボノキシ基および、ハロゲン原子とフェノール核
との間に少なくとも２個の炭素原子を有するハロハイド
ロカルボノキシ基よりなる群から選択され、さらに
Ｑ′、Ｑ″およびＱ″′はハロゲンとすることもでき、
ただしＱ′、Ｑ″もしくはＱ″′がハロゲンであればＱ
およびＱ′は好ましくは第三級炭素原子を含まず、ｎは
モノマー残基の合計数を示し少なくとも５０の整数であ
る］の反復単位を有するポリマーである請求項１〜６の
いずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項８】 スチレン樹脂がスチレンホモポリマーま
たはゴム改質ポリスチレンである請求項１〜７のいずれ
か一項に記載の組成物。 - 【請求項９】 ポリフェニレンエーテルとスチレン樹脂
とが９５：５〜２０：８０の重量比にて存在する請求項
１〜８のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項１０】 安定剤をさらに含む請求項１〜９のい
ずれか一項に記載の組成物。
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