JPH11245244A - 樹脂フィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 平面性、色調、および接着性が均一な優れた
樹脂フィルムを製造する方法を提供することを目的とす
る。 【解決手段】 樹脂フィルム製造の焼成工程において、
放射熱源をフィルムの幅方向に区分し、各区分の温度設
定を個別に行い、所望の特性の樹脂フィルムを得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、樹脂フィルムの製
造方法に関し、特に反応硬化型樹脂フィルムの製造方法
に関する。

【０００２】

【従来の技術】樹脂フィルム、特に反応硬化型樹脂フィ
ルムは、従来より、樹脂溶液をドラムあるいはベルトの
上にフィルム状に押出しあるいは塗布などによりキャス
トし、そのキャストされたフィルム状の樹脂を反応硬化
させた後、固化した樹脂フィルムをドラムあるいはベル
トの上から剥離して製造している。

【０００３】具体的に一例を挙げる。まず、前駆体の樹
脂溶液に、必要に応じて各種の充填剤と硬化剤とを添加
して、充分に攪拌混合した後、キャスティングドラムあ
るいはエンドレスベルト等の上にキャスティングダイに
よりその溶液をフィルム状に流延塗布する。そして、こ
のフィルム状の樹脂を反応硬化させてある程度固化させ
た後、最終段階において、成形したフィルムをテンター
炉で遠赤外線及びその他の放射熱により焼成処理するこ
とが行われる。このような製造工程を経て得られる樹脂
フィルムの代表的な例は、ポリイミドフィルムである。
ポリイミドフィルムを製造する場合、前駆体であるポリ
アミド酸に各種の充填剤と硬化剤とを添加して、充分に
攪拌混合して、フィルム状に流延塗布した後、このフィ
ルム状の樹脂を、１５０℃以下の温度である程度乾燥さ
せ、自己支持性を有するポリアミド酸の重合体の塗膜を
得る。次いで、これを支持体より引き剥がして端部を固
定し、約１００℃〜５００℃まで徐々に加熱し、最終段
階において、成形したフィルムをテンター炉で遠赤外線
及びその他の放射熱により、４５０℃〜５５０℃で、１
分間〜５分間加熱することにより、ポリアミド酸からポ
リイミドへの転換が完了し、ポリイミドフィルムが得ら
れる。

【０００４】このとき、フィルムの寸法安定性を良好に
する目的で、テンター炉内のフィルムの流れ方向に複数
のヒーターを設けて、各ゾーンで温度設定を変え、均一
な特性を有するフィルムを製造することが試みられてい
る。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うに温度設定したテンター炉で焼成したフィルムであっ
ても、色目および接着性にムラがあり、しかも平面性に
欠けることがあった。すなわち、フィルムウエブの搬送
方向に部分的なたるみや反りが発生して平面性が損なわ
れたり、中央部と端部の色が異なったり、接着性が異な
ったりすることがあった。

【０００６】本発明は、色目および接着性が均一で、平
面性に優れたフィルムを得る為の樹脂フィルムの製造方
法を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、このよう
なフィルムの色目、平面性、および接着性のムラは、フ
ィルム成形の最終段階であるテンター炉内の焼成中にお
けるフィルム内の温度差の為であることを見出した。す
なわち、フィルムの色目、平面性、および接着性のムラ
は、テンターレールおよびテンター炉の側壁等の為に、
中央部に比べて端部の雰囲気温度が上がりにくいことが
原因であることを突き止め、優れた特性を備えたフィル
ムを製造する為に鋭意検討を行った結果、本発明に到っ
たのである。

【０００８】本発明の樹脂フィルムの製造方法の要旨と
するところは、樹脂溶液をフィルム状に成形して乾燥し
た後、放射熱炉内での焼成工程を経て得られる樹脂フィ
ルムの製造方法において、該焼成工程における放射熱源
を幅方向に区分し、各区分を、フィルムの特性に応じて
個別に温度設定することにある。すなわち、例えば、樹
脂溶液をフィルム状にキャストして、このフィルム状の
樹脂を反応硬化させてある程度固化させた後、最終段階
において、成形したフィルムをテンター炉等で遠赤外線
及びその他の放射熱によって焼成する工程を経て得られ
る樹脂フィルムの製造方法において、この焼成工程にお
ける放射熱ヒーターを幅方向に区分し、各区分をフィル
ムの特性に応じて個別に温度設定する。ここで、本明細
書の用語「焼成工程」は、フィルムに熱を加えて、樹脂
フィルムに化学的変化を起こさせる工程をいう。

【０００９】かかる樹脂フィルムの製造方法において、
上記放射熱源が、遠赤外線ヒーターであることにある。

【００１０】かかる樹脂フィルムの製造方法において、
上記フィルムの特性が、フィルムの平面性、色調、およ
び接着性であることにある。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明における樹脂フィルムの製
造方法を、ポリイミドフィルムを例にして図面に基づい
て詳しく説明する。

【００１２】図１は、樹脂フィルムの製造装置の全体構
成を説明するための図であり、図において、符号１０及
び１２はプーリであり、図示しない駆動装置により回転
駆動させられるプーリ１０、１２にはエンドレスベルト
１４が巻掛けられていて、搬送装置１６を構成してい
る。ここで、エンドレスベルト１４は、ステンレスある
いはアルミニウム合金などにより形成されていて、その
表面は鏡面に研磨され、平滑な樹脂フィルムが製造され
るようにされている。この樹脂フィルムの製造装置は、
搬送装置１６の一部を含んでキャスティング室１８、乾
燥室２０、焼成室２２、剥離室２４のそれぞれに仕切ら
れて構成されている。

【００１３】ポリイミドフィルムを製造する場合、先ず
ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸にフィラーなど
の必要な充填剤を添加し、更にポリイミドの硬化剤、例
えば無水酢酸などをポリアミド酸の量に対応してポリア
ミド酸をイミド化させるのに必要とする量だけ添加し、
これらを攪拌混合する。硬化剤を均一に混合させてなる
ポリアミド酸は、攪拌混合槽からキャスティング室１８
内に配設されたキャスティングダイ２６の中に入れら
れ、このダイ２６からポリアミド酸２８がエンドレスベ
ルト１４の上に均一な厚さのフィルム状に押し出され、
キャストされる。

【００１４】エンドレスベルト上にキャストされたフィ
ルム状のポリアミド酸２８は、乾燥室に搬送され、自己
支持性を有するフィルムになる。乾燥室２０では、段階
的に熱風等の噴出流がエンドレスベルト１４上のポリア
ミド酸２８の表面に吹きつけられる構造になっている。

【００１５】乾燥室２０でポリアミド酸は自己支持性が
備わる。次いで、これを支持体より引き剥がして端部を
固定し、次の焼成室２２に入れる。この焼成室はテンタ
ー炉であり得る。テンター炉は、例えば、熱風炉と遠赤
外線ヒーターなどの放射熱炉に分けられ、ここで、フィ
ルムは、約１００℃から６００℃程度にまで徐々に加熱
される。遠赤外線などの放射熱炉で最高焼成温度４５０
℃〜６００℃まで加熱されると、ポリアミド酸のイミド
化が完了し、このフィルムを冷却して、ポリイミドフィ
ルムが製造される。

【００１６】このときの遠赤外線などの放射熱炉の天井
および／あるいは床部には、遠赤外線ヒーターあるいは
他の放射熱源３０が埋設される。本発明では、この放射
熱源３０を、フィルムの幅方向に区分して個別に温度を
設定し、幅方向の温度分布をフィルムの平面性、色目、
および接着性に対応して任意に調節できる構成としてい
る。ヒーターの幅方向の区分は、１５ｃｍ〜３０ｃｍ間
隔が好ましい。フィルムの幅方向の区分数は、特に限定
されない。さらに幅方向に加え、フィルムの流れ方向に
区分して、得られるフィルムの寸法安定性を良くするこ
とも可能である。例えば、放射熱源をそれぞれ３分割ず
つにして、合計９区分とし得るが、この分割数は適宜変
えることが可能である。図２は、放射熱源３０の構造を
示す上面図であり、ここで、ヒーターは、幅方向に左側
（Ｌ），中央（Ｃ），および右側（Ｒ）と３分割、フィ
ルム流れ方向に、１、２、および３と３分割して、１
Ｌ，１Ｃ，１Ｒ，２Ｌ，２Ｃ，２Ｒ，３Ｌ，３Ｃ，３Ｒ
の９区分に分かれている。しかし、分割の数を増やすこ
とによって、より細やかな温度調整が可能となるため、
平面性、接着性、および色目が均一なより高いグレード
のフィルムを得たい場合は、より多分割のヒーターが好
ましい。ヒータに代えて、フィルムの流れ方向および幅
方向に温度可変の吹出設備を使用することも可能であ
る。

【００１７】遠赤外線ヒーターあるいは放射熱ヒーター
の各区分における温度は、フィルムの種類によって変化
し得るが、一般的には、６５０℃〜９００℃が好まし
い。温度は、フィルム中央部に対応する部分が一番低
く、端部に行く程高く設定される。幅方向の温度分布は
左右対称であっても、非対称であってもよい。このとき
の温度差は、最終的に得たいフィルムの性質による。一
般的には、幅方向の温度差は、５０℃〜７０℃である。
このような温度設定により、炉内のテンターレールや側
壁による雰囲気温度低下の影響が補償され、フィルムの
表面が中央部と端部とで、略均一な温度になる。フィル
ムの表面温度は、４００℃〜６００℃の範囲である。

【００１８】以下に実施例により本発明をより具体的に
説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定され
るものではない。例えば、以下の実施例では、本発明の
フィルム製造方法を用いて、ポリイミドフィルムを製造
しているが、尿素樹脂フィルム、メラミン樹脂フィル
ム、フェノール樹脂フィルム、エポキシ樹脂フィルム、
不飽和ポリエステル樹脂フィルム、アルキド樹脂フィル
ム、ウレタン樹脂フィルム、およびエボナイトフィルム
などのポリイミドフィルム以外のフィルムの製造も行い
得る。ヒーターの区分数も、各区分における温度設定
も、フィルムの種類、性質、グレード等によって適宜変
え得る。

【００１９】

【実施例】まず、フィルムの平面性、色調、および接着
試験について説明する。

【００２０】フィルムの平面性については、図３に示す
ようにして測定した。まず、３ｍの間隔で平行に配置し
た２本のロール４２にフィルム４４を渡し、一方を固定
端４６に固定し、他方に１．７ｋｇの荷重４８をフィル
ムの幅方向に均等にかけた。この状態で、２本のロール
４２の中央部分５０の幅方向の断面形状を記録した。フ
ィルムの断面形状の最高位置と最低位置の差を垂れ量と
して、フィルムの平面性を評価する。すなわち、垂れ量
０に近づく程フィルムの平面性が優れていることとな
る。一般的には、垂れ量が１５ｍｍを越えるとフィルム
加工に際して皺やラミネート不良などの不都合が起こり
易くなる。

【００２１】色調は、色差計（日本電色工業（株）製、
ＳＺ−Σ９０）により、ａ値を測定する。２５μｍ厚の
ポリイミドフィルムの場合、ａ値がフィルム表面の見た
目の色の濃淡に相当する。すなわち、１００ｃｍ幅のフ
ィルムの幅方向に、１０ｃｍ間隔で１１点の測定点を設
定し、それぞれの点のａ値を測定する。ａ値の最大と最
小の差Ｒ値が１．０以上であれば、フィルムを目視して
濃淡の差が検出される。従って、幅方向のＲ値は、１．
０以下が好ましい。

【００２２】接着強度は、剥離試験で測定した。すなわ
ち、アクリル系接着剤（デュポン（株）製パイララック
ス）でフィルムと銅箔（三井金属鉱業（株）製電解銅
箔”３ＥＣ”３５μｍ厚）とをラミネートし、１８５℃
×１時間で接着剤の硬化反応を行い、ＦＣＣＬ（フィル
ム・銅箔積層板）を作製した。得られたＦＣＣＬの銅パ
ターン幅が３ｍｍとなるようにサンプルを切り出し、引
張試験器（島津製作所（株）製、Ｓ−１００−Ｃ）によ
りピールテストスピード５０ｍｍ／ｍｉｎで９０°剥離
の引張試験を行った。

【００２３】（実施例１）ポリイミドの前駆体であるポ
リアミド酸にフィラーなどの必要な充填剤を添加し、更
に無水酢酸をポリアミド酸の量に対応してポリアミド酸
をイミド化させるのに必要とする量だけ添加し、これら
を攪拌混合した。硬化剤を均一に混合させてなるポリア
ミド酸を、攪拌混合槽からキャスティング室内に配設さ
れたキャスティングダイの中に入れた。このダイからポ
リアミド酸をエンドレスベルト上に均一な厚さのフィル
ム状に押し出し、キャストした。

【００２４】エンドレスベルト上にキャストされたフィ
ルム状のポリアミド酸を乾燥室に搬送した。乾燥室で
は、熱風等の噴出流がエンドレスベルト上のポリアミド
酸の表面に吹きつけられ、ポリアミド酸の表面温度が約
１２０℃程度となった。

【００２５】乾燥室で自己支持性が備わったフィルム状
のポリアミド酸を、支持体より引き剥がして端部を固定
し、次の焼成室に入れた。この焼成室はテンター炉であ
る。テンター炉は、熱風炉と遠赤外線ヒーター炉に分け
られ、ここで、フィルムは、約１００℃から６００℃程
度にまで徐々に加熱された。このときの遠赤外線炉の天
井には、遠赤外線ヒーターが埋設されている。このヒー
ターは、フィルムの幅方向に区分して個別に温度を設定
し、幅方向の温度分布をフィルムの平面性、色目、およ
び接着性に対応して任意に調節できる構成としている。
ヒーターの幅方向の区分は、１５ｃｍ〜３０ｃｍ間隔
で、フィルムの幅方向の区分数は、３個であった。

【００２６】遠赤外線ヒーターの左側および右側の区分
における温度を、７５０℃とし、中央部を７００℃とし
て、フィルムを５分間焼成した。

【００２７】焼成されたフィルムを、冷却して、２５μ
ｍのポリイミドフィルムを完成した。

【００２８】このポリイミドフィルムの平面性、色調、
および接着強度を測定した。その結果を表１に示す。

【００２９】（実施例２）遠赤外線ヒーターの左側の区
分における温度を７５０℃、中央部を７００℃、および
右側の区分における温度を７７０℃として、フィルムを
５分間焼成した以外は、実施例１と同様にして、ポリイ
ミドフィルムを得た。得られたポリイミドフィルムの平
面性、色調、および接着強度を測定した。その結果を表
１に示す。

【００３０】（比較例１）遠赤外線ヒーターの左側、中
央部、および右側の区分における温度をすべて７５０℃
として、フィルムを５分間焼成した以外は、実施例１と
同様にして、ポリイミドフィルムを得た。得られたポリ
イミドフィルムの平面性、色調、および接着強度を測定
した。その結果を表１に示す。

【００３１】（比較例２）遠赤外線ヒーターの左側、中
央部、および右側の区分における温度をすべて７２５℃
として、フィルムを５分間焼成した以外は、実施例１と
同様にして、ポリイミドフィルムを得た。得られたポリ
イミドフィルムの平面性、色調、および接着強度を測定
した。その結果を表１に示す。

【００３２】（比較例３）遠赤外線ヒーターの左側、中
央部、および右側の区分における温度をすべて７００℃
として、フィルムを５分間焼成した以外は、実施例１と
同様にして、ポリイミドフィルムを得た。得られたポリ
イミドフィルムの平面性、色調、および接着強度を測定
した。その結果を表１に示す。

【００３３】

【表１】

【００３４】

【発明の効果】実施例からも明らかなように、ヒーター
の温度設定を幅方向に分割した場合、一律の温度設定と
した場合と比較して、平面性、色調、および接着性のム
ラがすべて解消される。すなわち、フィルム製造工程の
焼成段階における幅方向の温度調整を、区分したヒータ
ーにより個別に行うことによって、平面性に優れ、色調
および接着性が略均一な優れたフィルムが得られる。

【００３５】

【図面の簡単な説明】

【図１】ポリイミドフィルムの製造工程を表す模式図で
ある。

【図２】本発明の反応硬化型フィルム製造方法を実施す
る装置の遠赤外線ヒーター等の放射熱パネルの区分を示
す一実施例の模式図である。

【図３】フィルムの平面性を評価する方法を表す図であ
る。

【符号の説明】

１０，１２；プーリ １４；エンドレスベルト １６；搬送装置 １８；キャスティング室 ２０；乾燥室 ２２；焼成室 ２４；剥離室 ２６；キャスティングダイ ２８；ポリアミド酸 ３０；放射熱源 ４２；ロール ４４；フィルム

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【手続補正書】

【提出日】平成１０年３月９日

【手続補正１】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】全図

【補正方法】変更

【補正内容】

【図１】

【図２】

【図３】

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 樹脂溶液をフィルム状に成形して乾燥し
   た後、放射熱炉内での焼成工程を経て得られる樹脂フィ
   ルムの製造方法において、該焼成工程における放射熱源
   を幅方向に区分し、各区分をフィルムの特性に応じて個
   別に温度設定することを特徴とする、樹脂フィルムの製
   造方法。
2. 【請求項２】 前記放射熱源が、遠赤外線ヒーターであ
   ることを特徴とする、請求項１に記載の樹脂フィルムの
   製造方法。
3. 【請求項３】 前記フィルムの特性が、フィルムの平面
   性、色調、および接着性であることを特徴とする、請求
   項１または２に記載の樹脂フィルムの製造方法。