JPH11246768A - 迅速硬化のアルコキシ官能性自然加硫組成物 - Google Patents

迅速硬化のアルコキシ官能性自然加硫組成物

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JPH11246768A
JPH11246768A JP10366960A JP36696098A JPH11246768A JP H11246768 A JPH11246768 A JP H11246768A JP 10366960 A JP10366960 A JP 10366960A JP 36696098 A JP36696098 A JP 36696098A JP H11246768 A JPH11246768 A JP H11246768A
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Kimberly Kay Nylund
ケイ ニルンド キンバリー
Richard A Palmer
アラン パルマー リチャード
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、迅速硬化のアルコキシ官能性自然
加硫組成物を提供することである。 【解決手段】 迅速硬化のアルコキシ官能性自然加硫組
成物は、水分の共存下で硬化性であって、分子当り平均
して少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止基を
有する重合体、テトラアルコキシチタン化合物、充てん
剤およびアルコキシシランからなる、そして各成分は所
定のモル比を満たす量で添加される。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、分子当り平均少なくと
も1.2のアルコキシシリル連鎖停止基を有する重合
体、テトラアルコキシチタン化合物、充てん剤およびア
ルコキシシランからなり、水分の存在下で硬化するアル
コキシ官能性自然加硫(RTV)組成である。定義され
たモル比を満たす量のこれら成分の添加は、迅速硬化の
アルコキシ官能性RTV組成物を提供する。
【0002】
【従来の技術】室温で弾性材料に硬化するポリオルガノ
シロキサン組成物は周知である。かかる組成物は、シラ
ノール基のような反応性基を有するポリシオルガノシロ
キサンをシラン架橋剤、例えば、アルコキシシラン、ア
セトキシシラン、オキシモシラン又はアミノシランと混
合することによって得られる。これらの成分からなる組
成物は室温で空気中の湿分にさらされることによって硬
化する。
【0003】湿分硬化性組成物のシーラントとしての使
用は周知である。用途によっては、迅速に硬化するシー
ラントを使用する必要がある。迅速に硬化するシーラン
ト組成物は、硬化中に副産物として酢酸、ケトキシム又
はアミンを発生するシリコーンシーラント組成物を含
む。これらの副産物は、不快な臭気をもち、過敏な金属
又はプラスチックを腐食する。従って、これらの性質を
もたない他の組成物の使用が有利である。これらの組成
物に代わる可能性のあるものが硬化中にアルコールを発
生するアルコキシ官能性RTV組成物である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、テトラ
イソプロポキシチタンおよびテトラ−n−ブトキシチタ
ンのようなテトラアルコキシチタン化合物を含有するア
ルコキシ官能性RTV組成物は、硬化が遅く、60分以
下の不粘着時間(TFT)をもつものは滅多にない。従
って、これらの組成物は迅速硬化を要する用途には適さ
ない。我々は、ある種のテトラアルコキシチタン化合
物、例えば、テトラ第三級アルコキシチタン化合物を所
定のモル比を満たす量で添加すると、迅速に硬化するア
ルコキシ官能性RTV組成物か可能であることを発見し
た。
【0005】本発明の目的は、迅速硬化のアルコキシ官
能性RTV組成物を製造することである。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、分子当り平均
少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止基を有す
る重合体、テトラアルコキシチタン化合物、充てん剤お
よびアルコキシシラン(各成分は規定されたモル比を満
たす量で存在する)からなり、水分の共存下で硬化する
迅速硬化のアルコキシ官能性RTV組成物を提供する。
【0007】水分の共存下で硬化する本発明の迅速硬化
アルコキシ官能性RTV組成物は; (A)式−SiR1x(OR)3−x(VII)(式中
の各Rはメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピ
ル、n−ブチル、sec−ブチルおよびイソブチルから
なる群から独立に選択し;R1はメチル又はエチルから
選択し;xは0又は1である)によって記載される分子
当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止
基を有する重合体;
【0008】(B)式Ti(OR2)y(OR3)4−
y(V)(式中の各R2は第三級アルキル基又は2,4
−ジメチル−3−ペンチルから独立に選択し;各R3は
炭素原子数が1〜6のアルキル基から独立に選択し;y
は3〜4の平均値である)によって記載されるテトラア
ルコキシチタン化合物;
【0009】(C)共有結合したヒドロキシル基、吸着
水、又は共有結合したヒドロキシル基と吸着水の両方か
ら誘導されたヒドロキシル含量を有する充てん剤;およ
び
【0010】(D)式R4zSi(OR5)4−z(V
I)(式中の各R4は炭素原子数が1〜12のアルキル
基および炭素原子数が1〜12のアルケニル基から独立
に選択し;各R5はメチル又はエチルから独立に選択
し;Zは1又は2である)によって記載されるアルコキ
シシラン;
【0011】但し、成分(A)、(B)、(C)および
(D)は、下記のモル比(I)が少なくとも0.9であ
り、モル比(II)が0.15〜0.6の範囲にあるよ
うな量で添加される:
【0012】
【0013】
【実施例】前記成分(A)は、式(VII)で記載され
る分子当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連
鎖停止基を有する重合体からなる。その重合体は線状又
は分枝であって、単独重合体、共重合体又はターポリマ
ーである。重合体は単一種又は異種重合体の混合物であ
って、分子当り平均少なくとも1.2アルコキシシリル
連鎖停止基を有する重合体を提供する。
【0014】成分(A)の重合体の反復単位は、オキシ
アルキレン単位のような有機基又は望ましくは式R9s
SiO(4−s)/2(式中の各R9は炭素原子数が1
〜6のアルキル基、フエニル、フッ素化アルキル基から
なる群から独立に選択し、sは0、1又は2である)に
よって記載されるシロキシ単位を含む。R9によって記
載されるアルキル基の例は、メチル、エチル、プロピ
ル、ブチルおよびヘキシルを含む。R9によって記載さ
れるフッ素化アルキル基の例は3,3,3−トリフルオ
ロプロピルを含む。成分(A)の望ましい重合体は式−
(R9sSiO(4−s)/2)f−(式中の各R9は
メチルであり、sは2であり、fは成分(A)が25℃
で0.5〜3000Pa・s,望ましくは5〜150P
a・sの範囲内の粘度を有するような値である)によっ
て記載される反復単位を有するポリジオルガノシロキサ
ンである。
【0015】成分(A)の重合体は、式(VII)、す
なわち、−SiR1x(OR)3−x(式中のR、R1
およびxは前記定義の通りである)によって記載される
分子当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖
停止基からなる。好適な実施例における各Rはメチル又
はエチルから独立に選び、xは0である。
【0016】さらに望ましい実施例において、スペーサ
−基Zはアルコキシシリル連鎖停止基のSi原子に結合
される、そして各Zは脂肪族不飽和を含まず炭素原子数
が2〜18の二価の炭化水素基又は二価の炭化水素基の
組合せ、および式
【0017】
【化1】 (式中のR9は前記定義の通り;各Gは脂肪族不飽和を
含まず炭素原子数が2〜18の二価の炭化水素基であ
り;cは1〜6の全数である)によって記載されるシロ
キサンセグメントからなる群から独立に選択する。Zお
よびGを記載する二価の炭化水素基の例は、エチレン、
メチルメチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレンお
よびヘキシレンのようなアルキレン基;およびフエニレ
ンを含むアリ−レン基を含み;アルキレンが望ましく、
特にエチレンが望ましい。これらの好適な実施例におい
て、各Zは、前記のようにアルキレン基又は二価の炭化
水素基とシロキサンセグメントの組合せから独立に選
ぶ、各Gはアルキレンであり、望ましくはエチレンであ
る;各R9はメチルであり;cは1である。さらに望ま
しくは、各Zはアルキレン基であって、エチレンか最適
である。
【0018】成分(A)の重合体は、分子当り平均少な
くとも1.2、望ましくは1.5のアルコキシシリル連
鎖停止基をもつ必要がある。成分(A)の重合体は分子
当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止
基をもつ必要があるから、別タイプの連鎖停止基を含む
重合体もある。この別タイプの連鎖停止基は、CH2=
CH−SiR92−又はR63−Si−(式中のR9は
前に定義した通り、そしてR6はメチル、エチル、又は
ビニルから独立に選ぶ)から選択したオルガノシリル連
鎖停止基からなる。オルガノシリル連鎖停止基の例はト
リメチルシリル、トリエチルシリル、ビニルジメチルシ
リルおよびビニルメチルフエニルシリルを含む。
【0019】本発明に有用なポリジオルガノシロキサ
ン、並びにアルコキシ官能性RTVシリコーン・シーラ
ント組成物に有用な架橋剤、充てん剤および他の任意の
成分は周知であって、米国特許第3,151,099;
3,161,614;3,175,993;3,33
4,067;4,871,827;4,898,910
および4,956,435号に示されている。
【0020】成分(A)のポリジオルガノシロキサン
は、米国特許第3,161,614号の開示によって例
示されており、式(I)
【0021】
【化2】 によって記載されるポリシオルガノシロキサン又は式
(I)によって記載されるポリジオルガノシロキサンの
混合体、および式(II)
【0022】
【化3】 によって記載される(式中のR,R1,R6,R9xお
よびfは前記の通りである)。
【0023】成分(A)の望ましいポリジオルガノシロ
キサンは、米国特許第3,175,993および4,8
71,827号によって記載されているものを含み、そ
れらは式(III)
【0024】
【化4】 (式中のR,R1,R9、Z、xおよびfは前記の通り
である。
【0025】本発明に有用な他の望ましい成分(A)
は、式(III)によって記載されるポリオルガノシロ
キサンと米国特許第4,898,910号に開示され、
式(IV)によって記載されるポリジオルガノシロキサ
ンの混合体である:
【0026】
【化5】 (式中のR、R1、R9、Z、xおよびはfは前記の通
りである。)
【0027】成分(A)が式(III)と式(IV)に
よって記載されるポリジオルガノシロキサンの混合体の
場合、典型的に式(IV)で記載されるポリシオルガノ
シロキサンは、成分(A)の連鎖停止基の40%以下、
望ましくは25%以下がオルガノシリル連鎖停止基であ
るような量で存在する。本発明の最適の成分(A)の重
合体は式(III)で記載される重合体である。
【0028】成分(A)は、式(VII)の−SiR1
x(OR)3−x(式中のR,R1およびxは前記の通
りである)によって記載される分子当り平均1.2のア
ルコキシシリル連鎖停止基を有する有機重合体も含む。
成分(A)の範囲内の有機重合体は、アルコキシシリル
連鎖停止基のSi原子に結合したスペーサ−基−Z(Z
は前記の通りである)からもなる。本発明に有用な有機
重合体の1種は、米国特許第5,403,881号に記
載されているポリオキシアルキレンであって、該特許は
式(VII)によって記載される分子当り平均少なくと
も1.2のアルコキシシリル連鎖停止基をもったポリオ
キシアルキレン重合体およびこれら重合体の製造法を教
示している。
【0029】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な成分(A)の量は、以下に記載するモル比(I)
および(II)が満されるように添加される他の成分の
量に左右される。しかしながら、典型的に成分(A)は
アルコキシ官能性RTV組成物の全重量を基準にして3
0〜85重量%望ましくは、40〜65重量%の量で添
加する。
【0030】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、平均式(V)のTi(OR2)y(OR3)4−y
[式中の各Rは第三級アルキル基又は2,4−ジメチル
−3−ペンチルから独立に選択し、各R3は炭素原子数
が1〜6のアルキル基から独立に選択し;yは3〜4の
平均値である]によって記載されるテトラアルコキシチ
タン化合物(B)からなる。
【0031】R2で示される第三級アルキル基の例は第
三級ブチルおよび第三級アミルを含む。各R2は第三級
アルキル基から選択することが望ましく、第三級ブチル
基又は第三級アミル基から独立に選択することがさらに
望ましい。
【0032】R3によって示される炭素原子数が1〜6
のアルキル基の例はメチル、エチル、n−プロピル、イ
ソプロピル、n−ブチル、sec−ブチルおよびヘキシ
ルを含む。
【0033】式(VI)におけるYは3〜4、望ましく
は3.4〜4、最適には3.6〜4の平均値である。
【0034】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な成分(B)の量は、以下に記載のモル比(I)お
よび(II)が満されるように添加される他の成分量に
依存する。しかしながら、典型的に成分(B)はアルコ
キシ官能性RTV組成物の全重量を基準にして0.1〜
5重量%、望ましくは0.5〜3.0重量%の範囲内の
量で添加する。テトラアルコキシチタン化合物は単一種
又は2種以上混合体である。
【0035】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、共有結合したヒドロキシル基、吸着水又は共有結合
したヒドロキシル基と吸着水の両方から誘導されたヒド
ロキシル含量を有する充てん剤(c)から成る。ここで
の用語「共有結合したヒドロキシル基」は、充てん剤に
共有結合して反応に利用されるヒドロキシル基を意味す
る。用語「吸着水」は反応に利用される充てん剤表面の
会合水および反応に利用されるようになる充てん剤内か
らの水を意味する。
【0036】特定の充てん剤は吸着水のみを有して、共
有結合のヒドロキシル基を有さない。しかしながら、多
くの充てん剤は共有結合のヒドロキシル基と吸着水の両
方を有する、例えば、未処理のヒュームドシリカ充てん
剤である。充てん剤のヒドロキシル充てん剤は、充てん
剤を乾燥するおよび/または充てん剤をヘキサメチルジ
シラザンのような疎水性剤で前処理することによって変
えることができる。
【0037】充てん剤は、アルコキシ官能性RTVシー
ラントにおいて有用であることが知られているものから
選ぶ。それらの充てん剤は、粉砕、沈殿およひコロイド
炭酸カルシウム(それらは未処理又はステアリン酸又は
ステアリン酸塩で処理されたもの);ヒュームドシリ
カ、沈殿シリカおよび疎水化シリカのような補強用シリ
カ;破砕石英、粉砕石英、アルミナ、水酸化アルミニウ
ム、二酸化チタン、けいそう土、酸化鉄、カーボンブラ
ックおよび黒鉛を含む。シリカおよび炭酸カルシウムが
特に有用であって、ヒュームドシリカおよび処理した粉
砕炭酸カルシウムの混合物が望ましい。
【0038】アルコキシ官能性RTV組成物に有用な充
てん剤の量は、粘度、チキソトロピー、着色およびUV
保護のような未硬化組成物に必要な性質を提供する。充
てん剤の量は引張強さ、伸びおよびジュロメーターのよ
うな必要な硬化したものの物理的性質にも依存する。
【0039】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な充てん剤の量は、以下に記載のモル比(I)およ
び(II)か満たされるように、添加する他の成分量、
並びに使用する特定充てん剤のヒドロキシル含量にも左
右される。しかしながら、典型的に充てん剤はアルコキ
シ官能性RTV組成物の全重量を基準にして5〜70重
量%、望ましくは20〜60重量%の量で添加される。
充てん剤の単種又は2種以上の混合物にすることができ
る。
【0040】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、式(VI)、すなわち、R4zSi(OR5)4−
z[式中の各R4は炭素原子数が1〜12のアルキル基
又は炭素原子数が1〜12のアルケニル基から独立に選
択し、各R5はメチル又はエチルから独立に選択し;Z
は1又は2である]によって記載されるアルコキシシラ
ン(D)からもなる。
【0041】R4で表される炭素原子数が1〜12のア
ルキル基はメチル、エチル、イソブチル、ヘキシル、オ
クチルおよびドデシルを含む。R4で表される炭素原子
数が1〜12のアルケニル基はビニル、アリルおよびブ
タジエニルを含む。望ましくは、各R4はメチル、エチ
ル、イソブチルおよびビニルからなる群から独立に選
び、メチルが最適である。式(IV)における下付き文
字Zは1又は2であるが、1が望ましい。
【0042】有用なアルコキシシランの例は、メチルト
リメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニル
トリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、エチ
ルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、
ジメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシ
ラン、ジメチルジエトキシシラン、イソブチルトリメト
キシシラおよびエチルメチルジエトキシシランを含む。
これらのアルコキシシランの部分水解物も本組成物に使
用できる。望ましいアルコキシシランはメチルトリメト
キシシランおよびジメチルジメトキシシランを含む。
【0043】本発明のアルコキシ可能性RTV組成物に
有用なアルコキシシランの量は以下に記載のモル比
(I)と(II)が満されるように添加される他の成分
の量に依存する。しかしながら、典型的に、アルコキシ
シランはアルコキシ官能性RTV組成物の全重量を基準
にして0.1〜10重量%、望ましくは0.1〜3重量
%の範囲内の量で添加される。アルコキシシランは単種
又は2種以上の混合物にできる。
【0044】モル比(I)は、テトラアルコキシチタン
化合物(成分B)のモルにアルコキシシラン(成分
(D))のモルを加えた値(和)を充てん剤(D)にお
けるヒドロキシル含量のモルで割った値として定義され
る。本発明RTV組成物が少なくとも0.9のモル比
(I)を有するときに、優れた貯蔵安定性が得られる。
好適な実施例のモル比(I)は0.9〜5、さらに望ま
しくは1〜3の範囲内にある。モル比(I)が5以上の
ときに優れた安定性が得られるが、他の考慮すべき事項
はこれらの組成物を望ましくないものにする。例えば、
アルコキシシランとテトラアルコキシシラン化合物は共
にモル比(I)の分子であるから、5以上の比を有する
ことはこれら成分の1つ又は両方を増すことを意味す
る。しかしながら、アルコキシシランの増量は硬化速度
を下げ、テトラアルコキシチタン化合物の増量は組成物
のコストを高くして、加水分解の安定性を下げる。充て
ん剤におけるヒドロキシル含量はモル比の分母を下げる
ために下げることができるけれども、充てん剤のヒドロ
キシル含量をあるレベル以下に下げることは実用的でな
い。
【0045】モル比(II)は、テトラアルコキシチタ
ン化合物(成分B)のモルを、アルコキシシラン(成分
(D))のモルに重合体(成分(A))におけるアルコ
キシシリル連鎖基のモルを加えた和で割った値として定
義される。本発明のRTV組成物が少なくとも0.15
のモル比(II)を有する場合に、優れた不粘着時間が
得られて、RTV組成物が迅速に硬化する。好適実施例
におけるモル比(II)は0.2〜0.6、さらに望ま
しくは0.3〜0.595の範囲内にある。本発明のR
TV組成物はモル比(II)が0.6以上のときに迅速
硬化するけれども、他の考慮事項はこれらの組成物をよ
り望ましくないものにする。例えば、テトラアルコキシ
チタン化合物の増量は組成物のコストを上げ、加水分解
の安定性を低下させる。その上、組成物は、モル比(I
I)が0.6以上のときに迅速硬化にるなるので、組成
物の塗布後の作用時間が極めて制限され、自動化ロボッ
ト装置の使用が必要となる。
【0046】接着促進剤、レオロジー添加剤、殺カビ
剤、着色剤、顔料および可塑剤のようなアルコキシ官能
性RTV組成物に通常使用される他の成分を、それらが
該組成物の硬化能を最初に又は貯蔵時に妨害しない、又
は他の必要な性質を低下させないという条件で添加する
ことができる。
【0047】有機官能性トリアルコキシシランを接着促
進剤として使用し、それらの量が有機官能性トリアルコ
キシシランのモル比が添加するアルコキシシランのモル
に関して著しく多いような場合には、モル比(I)と
(II)の決定におけるアルコキシシランのモルの部分
としてかかる接着促進剤のモルを含むことが望ましい。
【0048】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物は
迅速に硬化する。これらの結果は、そのRTV組成物が
式(V)によって記載されるテトラアルコキシチタン化
合物からなり、かつモル比(I)と(II)が満たされ
るときに生じる。
【0049】本発明は、次の実施例によってさらに説明
される。実施例における「部」は重量部(「pbw」で
示す)を意味し、粘度は25℃で測定した。Meはメチ
ルを表し、Etはエチルを表し、「AS連鎖」はアルコ
キシシリル連鎖基を示し、Ot−Buは第三級ブトキシ
を表し、OnBuはノルマル・ブトキシを示し、OiP
rはイソプロポキシを示す。
【0050】実施例に使用される成分 重合体=式(式中のfは重合体の粘度が20Pa・sで
あるような平均を有した)
【0051】
【化6】 によって記載されるポリジメチルシロキサン チタン1=平均式Ti(Ot−Bu)3.6(OiP
r)0.4を有するチタン分子の混合体 チタン2=Ti(OiPr)4 チタン3=平均式Ti(OnBu)3.72(OiP
r)0.28を有するチタン分子の混合体 チタン4=平均式Ti(Ot−Am)3.92(OiP
r)0.08を有するチタン分子の混合体 アルコキシシランン1=メチルトリメトキシシラン アルコキシシラン2=ジメチルジメトキシシラン シリカ充てん剤=表面積が150m2/gで吸着水含量
が0.6重量%のヒュームドシリカ GRD CaCO3=平均粒度が2〜3μmで、ステア
リンン酸で表面処理し、吸着水含量が0.05重量%で
ある粉砕炭酸カルシウム PPT CaCO3=表面積が約22m2/gで、ステ
アリン酸で表面処理し、吸着水含量が0.4重量%であ
る沈殿炭酸カルシウムスキンオーバータイム(SOT)
【0052】スキンオーバータイムは、25℃および5
0%相対湿度の大気条件にさらした際に硬化用材料が不
粘着表面皮膜を形成するのに必要な時間として定義され
る。そのスキンオーバータイムはその材料の表面に指先
を接触させて、指先をゆっくり引き離すことによって測
定する。スキンオーバータイムは、試料がもはや指先に
付着しない時までの時間である。その時間は分で記録さ
れる。
【0053】不粘着時間(TFT) 不粘着時間は、不粘着表面皮膜の形成に必要な時間とし
て定義されるがこの試験は不粘着特性を測定するために
ポリエチレン皮膜の接触を用いる。清浄なポリエチレン
・ストリップを試験表面に軽い指先圧力で付加する。そ
のストリップは次に一端から静かにまっすぐに上に引っ
張ることによって除去する。不粘着時間はストリップが
試料からきれいに離れるときまでの時間である。この試
験は25℃で50%相対湿度の大気条件下で行う。不粘
着時間は分で記載される。
【0054】実施例1〜4 水分を遮断する条件下で表1に示す成分を使用して4つ
のアルコキシ官能性RTVシーラント組成物をそれぞれ
調製した。それらの組成物は、最初にアルコキシシラン
およびチタン化合物を重合体に添加し、混合し、充てん
剤を添加し、混合して真空に引いて混入した空気を除去
することによって調製した。基および成分のモルはRT
Vシーラント組成物の100gを基準した、そして表1
に重量部の下に括弧で示す。この明細書に、定義モル比
(I)と(II)は与えられたモル値を用いて決定し
た。アルコキシ官能性RTVシーラント組成物は大気中
の湿分が入らないようにシールした容器に貯蔵した。初
試験は25℃で7日間の貯蔵後に行った。次に試料は再
試験前に50℃でさらに7日間老化させた。硬化時間は
前記のように試験した、それらの結果は表1に示す。実
施例1および実施例4は、本発明の範囲外のチタン2お
よびチタン3を使用して得られたSOTおよびTFTと
比較して、チタン1およびチタン4をそれぞれ使用して
最初におよび50℃で1週間貯蔵後に優れたSOFおよ
びTFTを表す。
【0055】
【表1】−異なるテトラアルコキシチタン化合物の使用
【0056】実施例5〜9 実施例1〜4と同一の方法でチタン1を含有するRTV
シーラント組成物を調製して試験した。それらの成分、
量および測定した性質を表2に示す。比較例5および7
は、迅速硬化組成物および貯蔵安定性組成物のモル比
(I)および(II)の下端の臨界を示す。
【0057】
【表2】−種々のモル比でチタン1を含有する組成物
【0058】実施例10〜11 実施例1〜4の同一の方法でチタン4を含有するRTV
シーラント組成物を調製して試験した。それらの成分、
量および測定された性質を表3に示す。比較例10は迅
速硬化組成物のモル比(II)の下端の臨界を示す。
【0059】
【表3】−種々のモル比でチタン4を含有する組成物
【0060】実施例12〜15 実施例1〜4と同一の方法でRTVシーラント組成物を
調製して試験した。それらの成分、量および測定した性
質は表4に示す。実施例14は異なる充てん剤を使用し
た優れた硬化速度を示す。比較例12および13はこの
異なる充てん剤を使用して硬化速度についてモル比
(I)および(II)の下端の臨界を示す。実施例15
は、迅速硬化組成物はアルコキシ基を有するアルコキシ
シランを使用して得られることを示す。
【0061】
【表4】−異なる充てん剤又はアルコキシシランの作用
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成11年2月2日
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 迅速硬化のアルコキシ官能性自然加硫
組成物
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、分子当り平均少なくと
も1.2のアルコキシシリル連鎖停止基を有する重合
体、テトラアルコキシチタン化合物、充てん剤およびア
ルコキシシランからなり、水分の存在下で硬化するアル
コキシ官能性自然加硫(RTV)組成である。定義され
たモル比を満たす量のこれら成分の添加は、迅速硬化の
アルコキシ官能性RTV組成物を提供する。
【0002】
【従来の技術】室温で弾性材料に硬化するポリオルガノ
シロキサン組成物は周知である。かかる組成物は、シラ
ノール基のような反応性基を有するポリシオルガノシロ
キサンをシラン架橋剤、例えば、アルコキシシラン、ア
セトキシシラン、オキシモシラン又はアミノシランと混
合することによって得られる。これらの成分からなる組
成物は室温で空気中の湿分にさらされることによって硬
化する。
【0003】湿分硬化性組成物のシーラントとしての使
用は周知である。用途によっては、迅速に硬化するシー
ラントを使用する必要がある。迅速に硬化するシーラン
ト組成物は、硬化中に副産物として酢酸、ケトキシム又
はアミンを発生するシリコーンシーラント組成物を含
む。これらの副産物は、不快な臭気をもち、過敏な金属
又はプラスチックを腐食する。従って、これらの性質を
もたない他の組成物の使用が有利である。これらの組成
物に代わる可能性のあるものが硬化中にアルコールを発
生するアルコキシ官能性RTV組成物である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、テトラ
イソプロポキシチタンおよびテトラ−n−ブトキシチタ
ンのようなテトラアルコキシチタン化合物を含有するア
ルコキシ官能性RTV組成物は、硬化が遅く、60分以
下の不粘着時間(TFT)をもつものは滅多にない。従
って、これらの組成物は迅速硬化を要する用途には適さ
ない。我々は、ある種のテトラアルコキシチタン化合
物、例えば、テトラ第三級アルコキシチタン化合物を所
定のモル比を満たす量で添加すると、迅速に硬化するア
ルコキシ官能性RTV組成物か可能であることを発見し
た。
【0005】本発明の目的は、迅速硬化のアルコキシ官
能性RTV組成物を製造することである。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、分子当り平均
少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止基を有す
る重合体、テトラアルコキシチタン化合物、充てん剤お
よびアルコキシシラン(各成分は規定されたモル比を満
たす量で存在する)からなり、水分の共存下で硬化する
迅速硬化のアルコキシ官能性RTV組成物を提供する。
【0007】水分の共存下で硬化する本発明の迅速硬化
アルコキシ官能性RTV組成物は; (A)式−SiR1 x(OR)3−x(VII)(式中
の各Rはメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピ
ル、n−ブチル、sec−ブチルおよびイソブチルから
なる群から独立に選択し;R1はメチル又はエチルから
選択し;xは0又は1である)によって記載される分子
当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止
基を有する重合体;
【0008】(B)式Ti(OR2)y(OR3)
4−y(V)(式中の各R2は第三級アルキル基又は
2,4−ジメチル−3−ペンチルから独立に選択し;各
R3は炭素原子数が1〜6のアルキル基から独立に選択
し;yは3〜4の平均値である)によって記載されるテ
トラアルコキシチタン化合物;
【0009】(C)共有結合したヒドロキシル基、吸着
水、又は共有結合したヒドロキシル基と吸着水の両方か
ら誘導されたヒドロキシル含量を有する充てん剤;およ
び
【0010】(D)式R4 zSi(OR5)4−z(V
I)(式中の各R4は炭素原子数が1〜12のアルキル
基および炭素原子数が1〜12のアルケニル基から独立
に選択し;各R5はメチル又はエチルから独立に選択
し;Zは1又は2である)によって記載されるアルコキ
シシラン;
【0011】但し、成分(A)、(B)、(C)および
(D)は、下記のモル比(I)が少なくとも0.9であ
り、モル比(II)が0.15〜0.6の範囲にあるよ
うな量で添加される:
【0012】
【0013】
【実施例】前記成分(A)は、式(VII)で記載され
る分子当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連
鎖停止基を有する重合体からなる。その重合体は線状又
は分枝であって、単独重合体、共重合体又はターポリマ
ーである。重合体は単一種又は異種重合体の混合物であ
って、分子当り平均少なくとも1.2アルコキシシリル
連鎖停止基を有する重合体を提供する。
【0014】成分(A)の重合体の反復単位は、オキシ
アルキレン単位のような有機基又は望ましくは式R9s
SiO(4−s)/2(式中の各R9は炭素原子数が1
〜6のアルキル基、フエニル、フッ素化アルキル基から
なる群から独立に選択し、sは0、1又は2である)に
よって記載されるシロキシ単位を含む。R9によって記
載されるアルキル基の例は、メチル、エチル、プロピ
ル、ブチルおよびヘキシルを含む。R9によって記載さ
れるフッ素化アルキル基の例は3,3,3−トリフルオ
ロプロピルを含む。成分(A)の望ましい重合体は式−
(R9 sSiO( 4−s)/2)f−(式中の各R9は
メチルであり、sは2であり、fは成分(A)が25℃
で0.5〜3000Pa・s,望ましくは5〜150P
a・sの範囲内の粘度を有するような値である)によっ
て記載される反復単位を有するポリジオルガノシロキサ
ンである。
【0015】成分(A)の重合体は、式(VII)、す
なわち、−SiR1 x(OR)3− x(式中のR、R1
およびxは前記定義の通りである)によって記載される
分子当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖
停止基からなる。好適な実施例における各Rはメチル又
はエチルから独立に選び、xは0である。
【0016】さらに望ましい実施例において、スペーサ
−基Zはアルコキシシリル連鎖停止基のSi原子に結合
される、そして各Zは脂肪族不飽和を含まず炭素原子数
が2〜18の二価の炭化水素基又は二価の炭化水素基の
組合せ、および式
【0017】
【化1】 (式中のR9は前記定義の通り;各Gは脂肪族不飽和を
含まず炭素原子数が2〜18の二価の炭化水素基であ
り;cは1〜6の全数である)によって記載されるシロ
キサンセグメントからなる群から独立に選択する。Zお
よびGを記載する二価の炭化水素基の例は、エチレン、
メチルメチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレンお
よびヘキシレンのようなアルキレン基;およびフエニレ
ンを含むアリ−レン基を含み;アルキレンが望ましく、
特にエチレンが望ましい。これらの好適な実施例におい
て、各Zは、前記のようにアルキレン基又は二価の炭化
水素基とシロキサンセグメントの組合せから独立に選
ぶ、各Gはアルキレンであり、望ましくはエチレンであ
る;各R9はメチルであり;cは1である。さらに望ま
しくは、各Zはアルキレン基であって、エチレンか最適
である。
【0018】成分(A)の重合体は、分子当り平均少な
くとも1.2、望ましくは1.5のアルコキシシリル連
鎖停止基をもつ必要がある。成分(A)の重合体は分子
当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止
基をもつ必要があるから、別タイプの連鎖停止基を含む
重合体もある。この別タイプの連鎖停止基は、CH2=
CH−SiR9 2−又はR6 3−Si−(式中のR9は
前に定義した通り、そしてR6はメチル、エチル、又は
ビニルから独立に選ぶ)から選択したオルガノシリル連
鎖停止基からなる。オルガノシリル連鎖停止基の例はト
リメチルシリル、トリエチルシリル、ビニルジメチルシ
リルおよびビニルメチルフエニルシリルを含む。
【0019】本発明に有用なポリジオルガノシロキサ
ン、並びにアルコキシ官能性RTVシリコーン・シーラ
ント組成物に有用な架橋剤、充てん剤および他の任意の
成分は周知であって、米国特許第3,151,099;
3,161,614;3,175,993;3,33
4,067;4,871,827;4,898,910
および4,956,435号に示されている。
【0020】成分(A)のポリジオルガノシロキサン
は、米国特許第3,161,614号の開示によって例
示されており、式(I)
【0021】
【化2】 によって記載されるポリシオルガノシロキサン又は式
(I)によって記載されるポリジオルガノシロキサンの
混合体、および式(II)
【0022】
【化3】 によって記載される(式中のR,R1,R6,R9xお
よびfは前記の通りである)。
【0023】成分(A)の望ましいポリジオルガノシロ
キサンは、米国特許第3,175,993および4,8
71,827号によって記載されているものを含み、そ
れらは式(III)
【0024】
【化4】 (式中のR,R1,R9、Z、xおよびfは前記の通り
である。
【0025】本発明に有用な他の望ましい成分(A)
は、式(III)によって記載されるポリオルガノシロ
キサンと米国特許第4,898,910号に開示され、
式(IV)によって記載されるポリジオルガノシロキサ
ンの混合体である:
【0026】
【化5】 (式中のR、R1、R9、Z、xおよびはfは前記の通
りである。)
【0027】成分(A)が式(III)と式(IV)に
よって記載されるポリジオルガノシロキサンの混合体の
場合、典型的に式(IV)で記載されるポリシオルガノ
シロキサンは、成分(A)の連鎖停止基の40%以下、
望ましくは25%以下がオルガノシリル連鎖停止基であ
るような量で存在する。本発明の最適の成分(A)の重
合体は式(III)で記載される重合体である。
【0028】成分(A)は、式(VII)の−SiR1
x(OR)3−x(式中のR,R1およびxは前記の通
りである)によって記載される分子当り平均1.2のア
ルコキシシリル連鎖停止基を有する有機重合体も含む。
成分(A)の範囲内の有機重合体は、アルコキシシリル
連鎖停止基のSi原子に結合したスペーサ−基−Z(Z
は前記の通りである)からもなる。本発明に有用な有機
重合体の1種は、米国特許第5,403,881号に記
載されているポリオキシアルキレンであって、該特許は
式(VII)によって記載される分子当り平均少なくと
も1.2のアルコキシシリル連鎖停止基をもったポリオ
キシアルキレン重合体およびこれら重合体の製造法を教
示している。
【0029】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な成分(A)の量は、以下に記載するモル比(I)
および(II)が満されるように添加される他の成分の
量に左右される。しかしながら、典型的に成分(A)は
アルコキシ官能性RTV組成物の全重量を基準にして3
0〜85重量%望ましくは、40〜65重量%の量で添
加する。
【0030】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、平均式(V)のTi(OR2)y(OR3)4−y
[式中の各Rは第三級アルキル基又は2,4−ジメチル
−3−ペンチルから独立に選択し、各R3は炭素原子数
が1〜6のアルキル基から独立に選択し;yは3〜4の
平均値である]によって記載されるテトラアルコキシチ
タン化合物(B)からなる。
【0031】R2で示される第三級アルキル基の例は第
三級ブチルおよび第三級アミルを含む。各R2は第三級
アルキル基から選択することが望ましく、第三級ブチル
基又は第三級アミル基から独立に選択することがさらに
望ましい。
【0032】R3によって示される炭素原子数が1〜6
のアルキル基の例はメチル、エチル、n−プロピル、イ
ソプロピル、n−ブチル、sec−ブチルおよびヘキシ
ルを含む。
【0033】式(VI)におけるYは3〜4、望ましく
は3.4〜4、最適には3.6〜4の平均値である。
【0034】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な成分(B)の量は、以下に記載のモル比(I)お
よび(II)が満されるように添加される他の成分量に
依存する。しかしながら、典型的に成分(B)はアルコ
キシ官能性RTV組成物の全重量を基準にして0.1〜
5重量%、望ましくは0.5〜3.0重量%の範囲内の
量で添加する。テトラアルコキシチタン化合物は単一種
又は2種以上混合体である。
【0035】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、共有結合したヒドロキシル基、吸着水又は共有結合
したヒドロキシル基と吸着水の両方から誘導されたヒド
ロキシル含量を有する充てん剤(c)から成る。ここで
の用語「共有結合したヒドロキシル基」は、充てん剤に
共有結合して反応に利用されるヒドロキシル基を意味す
る。用語「吸着水」は反応に利用される充てん剤表面の
会合水および反応に利用されるようになる充てん剤内か
らの水を意味する。
【0036】特定の充てん剤は吸着水のみを有して、共
有結合のヒドロキシル基を有さない。しかしながら、多
くの充てん剤は共有結合のヒドロキシル基と吸着水の両
方を有する、例えば、未処理のヒュームドシリカ充てん
剤である。充てん剤のヒドロキシル充てん剤は、充てん
剤を乾燥するおよび/または充てん剤をヘキサメチルジ
シラザンのような疎水性剤で前処理することによって変
えることができる。
【0037】充てん剤は、アルコキシ官能性RTVシー
ラントにおいて有用であることが知られているものから
選ぶ。それらの充てん剤は、粉砕、沈殿およひコロイド
炭酸カルシウム(それらは未処理又はステアリン酸又は
ステアリン酸塩で処理されたもの);ヒュームドシリ
カ、沈殿シリカおよび疎水化シリカのような補強用シリ
カ;破砕石英、粉砕石英、アルミナ、水酸化アルミニウ
ム、二酸化チタン、けいそう土、酸化鉄、カーボンブラ
ックおよび黒鉛を含む。シリカおよび炭酸カルシウムが
特に有用であって、ヒュームドシリカおよび処理した粉
砕炭酸カルシウムの混合物が望ましい。
【0038】アルコキシ官能性RTV組成物に有用な充
てん剤の量は、粘度、チキソトロピー、着色およびUV
保護のような未硬化組成物に必要な性質を提供する。充
てん剤の量は引張強さ、伸びおよびジュロメーターのよ
うな必要な硬化したものの物理的性質にも依存する。
【0039】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物に
有用な充てん剤の量は、以下に記載のモル比(I)およ
び(II)か満たされるように、添加する他の成分量、
並びに使用する特定充てん剤のヒドロキシル含量にも左
右される。しかしながら、典型的に充てん剤はアルコキ
シ官能性RTV組成物の全重量を基準にして5〜70重
量%、望ましくは20〜60重量%の量で添加される。
充てん剤の単種又は2種以上の混合物にすることができ
る。
【0040】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物
は、式(VI)、すなわち、R4 zSi(OR5)
4−z[式中の各R4は炭素原子数が1〜12のアルキ
ル基又は炭素原子数が1〜12のアルケニル基から独立
に選択し、各R5はメチル又はエチルから独立に選択
し;Zは1又は2である]によって記載されるアルコキ
シシラン(D)からもなる。
【0041】R4で表される炭素原子数が1〜12のア
ルキル基はメチル、エチル、イソブチル、ヘキシル、オ
クチルおよびドデシルを含む。R4で表される炭素原子
数が1〜12のアルケニル基はビニル、アリルおよびブ
タジエニルを含む。望ましくは、各R4はメチル、エチ
ル、イソブチルおよびビニルからなる群から独立に選
び、メチルが最適である。式(IV)における下付き文
字Zは1又は2であるが、1が望ましい。
【0042】有用なアルコキシシランの例は、メチルト
リメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニル
トリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、エチ
ルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、
ジメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシ
ラン、ジメチルジエトキシシラン、イソブチルトリメト
キシシラおよびエチルメチルジエトキシシランを含む。
これらのアルコキシシランの部分水解物も本組成物に使
用できる。望ましいアルコキシシランはメチルトリメト
キシシランおよびジメチルジメトキシシランを含む。
【0043】本発明のアルコキシ可能性RTV組成物に
有用なアルコキシシランの量は以下に記載のモル比
(I)と(II)が満されるように添加される他の成分
の量に依存する。しかしながら、典型的に、アルコキシ
シランはアルコキシ官能性RTV組成物の全重量を基準
にして0.1〜10重量%、望ましくは0.1〜3重量
%の範囲内の量で添加される。アルコキシシランは単種
又は2種以上の混合物にできる。
【0044】モル比(I)は、テトラアルコキシチタン
化合物(成分B)のモルにアルコキシシラン(成分
(D))のモルを加えた値(和)を充てん剤(D)にお
けるヒドロキシル含量のモルで割った値として定義され
る。本発明RTV組成物が少なくとも0.9のモル比
(I)を有するときに、優れた貯蔵安定性が得られる。
好適な実施例のモル比(I)は0.9〜5、さらに望ま
しくは1〜3の範囲内にある。モル比(I)が5以上の
ときに優れた安定性が得られるが、他の考慮すべき事項
はこれらの組成物を望ましくないものにする。例えば、
アルコキシシランとテトラアルコキシシラン化合物は共
にモル比(I)の分子であるから、5以上の比を有する
ことはこれら成分の1つ又は両方を増すことを意味す
る。しかしながら、アルコキシシランの増量は硬化速度
を下げ、テトラアルコキシチタン化合物の増量は組成物
のコストを高くして、加水分解の安定性を下げる。充て
ん剤におけるヒドロキシル含量はモル比の分母を下げる
ために下げることができるけれども、充てん剤のヒドロ
キシル含量をあるレベル以下に下げることは実用的でな
い。
【0045】モル比(II)は、テトラアルコキシチタ
ン化合物(成分B)のモルを、アルコキシシラン(成分
(D))のモルに重合体(成分(A))におけるアルコ
キシシリル連鎖基のモルを加えた和で割った値として定
義される。本発明のRTV組成物が少なくとも0.15
のモル比(II)を有する場合に、優れた不粘着時間が
得られて、RTV組成物が迅速に硬化する。好適実施例
におけるモル比(II)は0.2〜0.6、さらに望ま
しくは0.3〜0.595の範囲内にある。本発明のR
TV組成物はモル比(II)が0.6以上のときに迅速
硬化するけれども、他の考慮事項はこれらの組成物をよ
り望ましくないものにする。例えば、テトラアルコキシ
チタン化合物の増量は組成物のコストを上げ、加水分解
の安定性を低下させる。その上、組成物は、モル比(I
I)が0.6以上のときに迅速硬化にるなるので、組成
物の塗布後の作用時間が極めて制限され、自動化ロボッ
ト装置の使用が必要となる。
【0046】接着促進剤、レオロジー添加剤、殺カビ
剤、着色剤、顔料および可塑剤のようなアルコキシ官能
性RTV組成物に通常使用される他の成分を、それらが
該組成物の硬化能を最初に又は貯蔵時に妨害しない、又
は他の必要な性質を低下させないという条件で添加する
ことができる。
【0047】有機官能性トリアルコキシシランを接着促
進剤として使用し、それらの量が有機官能性トリアルコ
キシシランのモル比が添加するアルコキシシランのモル
に関して著しく多いような場合には、モル比(I)と
(II)の決定におけるアルコキシシランのモルの部分
としてかかる接着促進剤のモルを含むことが望ましい。
【0048】本発明のアルコキシ官能性RTV組成物は
迅速に硬化する。これらの結果は、そのRTV組成物が
式(V)によって記載されるテトラアルコキシチタン化
合物からなり、かつモル比(I)と(II)が満たされ
るときに生じる。
【0049】本発明は、次の実施例によってさらに説明
される。実施例における「部」は重量部(「pbw」で
示す)を意味し、粘度は25℃で測定した。Meはメチ
ルを表し、Etはエチルを表し、「AS連鎖」はアルコ
キシシリル連鎖基を示し、Ot−Buは第三級ブトキシ
を表し、OnBuはノルマル・ブトキシを示し、OiP
rはイソプロポキシを示す。
【0050】実施例に使用される成分 重合体=式(式中のfは重合体の粘度が20Pa・sで
あるような平均を有した)
【0051】
【化6】 によって記載されるポリジメチルシロキサン チタン1=平均式Ti(Ot−Bu)3.6(OiP
r)0.4を有するチタン分子の混合体 チタン2=Ti(OiPr)4 チタン3=平均式Ti(OnBu)3.72(OiP
r)0.28を有するチタン分子の混合体 チタン4=平均式Ti(Ot−Am)3.92(OiP
r)0.08を有するチタン分子の混合体 アルコキシシランン1=メチルトリメトキシシラン アルコキシシラン2=ジメチルジメトキシシラン シリカ充てん剤=表面積が150m2/gで吸着水含量
が0.6重量%のヒュームドシリカ GRD CaCO3=平均粒度が2〜3μmで、ステア
リンン酸で表面処理し、吸着水含量が0.05重量%で
ある粉砕炭酸カルシウム PPT CaCO3=表面積が約22m2/gで、ステ
アリン酸で表面処理し、吸着水含量が0.4重量%であ
る沈殿炭酸カルシウムスキンオーバータイム(SOT)
【0052】スキンオーバータイムは、25℃および5
0%相対湿度の大気条件にさらした際に硬化用材料が不
粘着表面皮膜を形成するのに必要な時間として定義され
る。そのスキンオーバータイムはその材料の表面に指先
を接触させて、指先をゆっくり引き離すことによって測
定する。スキンオーバータイムは、試料がもはや指先に
付着しない時までの時間である。その時間は分で記録さ
れる。
【0053】不粘着時間(TFT) 不粘着時間は、不粘着表面皮膜の形成に必要な時間とし
て定義されるがこの試験は不粘着特性を測定するために
ポリエチレン皮膜の接触を用いる。清浄なポリエチレン
・ストリップを試験表面に軽い指先圧力で付加する。そ
のストリップは次に一端から静かにまっすぐに上に引っ
張ることによって除去する。不粘着時間はストリップが
試料からきれいに離れるときまでの時間である。この試
験は25℃で50%相対湿度の大気条件下で行う。不粘
着時間は分で記載される。
【0054】実施例1〜4 水分を遮断する条件下で表1に示す成分を使用して4つ
のアルコキシ官能性RTVシーラント組成物をそれぞれ
調製した。それらの組成物は、最初にアルコキシシラン
およびチタン化合物を重合体に添加し、混合し、充てん
剤を添加し、混合して真空に引いて混入した空気を除去
することによって調製した。基および成分のモルはRT
Vシーラント組成物の100gを基準した、そして表1
に重量部の下に括弧で示す。この明細書に、定義モル比
(I)と(II)は与えられたモル値を用いて決定し
た。アルコキシ官能性RTVシーラント組成物は大気中
の湿分が入らないようにシールした容器に貯蔵した。初
試験は25℃で7日間の貯蔵後に行った。次に試料は再
試験前に50℃でさらに7日間老化させた。硬化時間は
前記のように試験した、それらの結果は表1に示す。実
施例1および実施例4は、本発明の範囲外のチタン2お
よびチタン3を使用して得られたSOTおよびTFTと
比較して、チタン1およびチタン4をそれぞれ使用して
最初におよび50℃で1週間貯蔵後に優れたSOFおよ
びTFTを表す。
【0055】
【表1】−異なるテトラアルコキシチタン化合物の使用
【0056】実施例5〜9 実施例1〜4と同一の方法でチタン1を含有するRTV
シーラント組成物を調製して試験した。それらの成分、
量および測定した性質を表2に示す。比較例5および7
は、迅速硬化組成物および貯蔵安定性組成物のモル比
(I)および(II)の下端の臨界を示す。
【0057】
【表2】−種々のモル比でチタン1を含有する組成物
【0058】実施例10〜11 実施例1〜4の同一の方法でチタン4を含有するRTV
シーラント組成物を調製して試験した。それらの成分、
量および測定された性質を表3に示す。比較例10は迅
速硬化組成物のモル比(II)の下端の臨界を示す。
【0059】
【表3】−種々のモル比でチタン4を含有する組成物
【0060】実施例12〜15 実施例1〜4と同一の方法でRTVシーラント組成物を
調製して試験した。それらの成分、量および測定した性
質は表4に示す。実施例14は異なる充てん剤を使用し
た優れた硬化速度を示す。比較例12および13はこの
異なる充てん剤を使用して硬化速度についてモル比
(I)および(II)の下端の臨界を示す。実施例15
は、迅速硬化組成物はアルコキシ基を有するアルコキシ
シランを使用して得られることを示す。
【0061】
【表4】−異なる充てん剤又はアルコキシシランの作用

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 下記成分(A)〜(D)成分からなるこ
    とを特徴とする湿分硬化のアルコキシ官能性自然加硫組
    成物: (A)式−SiR1x(OR)3−x(VII)(式中
    の各Rはメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピ
    ル、n−ブチル、sec−ブチルおよびイソブチルから
    なる群から独立に選択し;R1はメチル又はエチルから
    選択し;xは0又は1である)によって記載される分子
    当り平均少なくとも1.2のアルコキシシリル連鎖停止
    基を有する重合体; (B)式Ti(OR2)y(OR3)4−y(V)(式
    中の各R2は第三級アルキル基又は2,4−ジメチル−
    3−ペンチルから独立に選択し;各R3は炭素原子数が
    1〜6のアルキル基から独立に選択し;yは3〜4の平
    均値である)によって記載されるテトラアルコキシチタ
    ン化合物; (C)共有結合したヒドロキシル基、吸着水、又は共有
    結合したヒドロキシル基と吸着水の両方から誘導された
    ヒドロキシル含量を有する充てん剤;および (D)式R4zSi(OR5)4−z(VI)(式中の
    各R4は炭素原子数が1〜12のアルキル基および炭素
    原子数が1〜12のアルケニル基から独立に選択し;各
    R5はメチル又はエチルから独立に選択し;Zは1又は
    2である)によって記載されるアルコキシシラン; 但し、成分(A)、(B)、(C)および(D)は、下
    記のモル比(I)が少なくとも0.9であり、モル比
    (II)が0.15〜0.6の範囲にあるような量で添
    加される:
  2. 【請求項2】 モル比(I)が1〜3の範囲にあり、モ
    ル比(II)が0.3〜0.595の範囲にあることを
    特徴とする請求項1記載のアルコキシ可能性自然加硫組
    成物。
  3. 【請求項3】 各R2がそれぞれ第三級ブチル基又は第
    三級アミル基であり、Yが3.6〜4の平均値であるこ
    とを特徴とする請求項2記載のアルコキシ官能性自然加
    硫組成物。
  4. 【請求項4】 成分(A)が、式(I) によって記載されるポリジオルガノシロキサン又は式
    (I)によって記載されるポリジオルガノシロキサンの
    混合体、および式(II) によって記載されるポリジオルガノシロキサンからなる
    〔式中の各R6はメチル、エチルおよびビニルからなる
    群から独立に選択し;R9は炭素原子数が1〜6のアル
    キル基、フエニルおよびフッ素化アルキル基からなる群
    から独立に選択し;fは、成分(A)が25℃で0.5
    〜3000Pa・sの範囲内の粘度を有するような値で
    ある〕ことを特徴とする請求項2記載のアルコキシ官能
    性自然加硫組成物。
  5. 【請求項5】 成分(A)が、式(III) 〔式中の各R9は、炭素原子数が1〜6のアルキル基、
    フエニル基およびフッ素化アルキル基からなる群から独
    立に選択し;fは、成分(A)が25℃で0.5〜30
    00Pa・sの範囲内の粘度を有するような値を有し;
    各Zは、脂肪族不飽和を含まず炭素原子数が2〜18の
    二価の炭化水素基又は二価の炭化水素基の組合せ、およ
    び式 (式中のR9は前記定義の通り;各Gは脂肪族不飽和を
    含まず炭素原子数が2〜18の二価の炭化水素基であ
    り;cは1〜6の全数てある)によって記載されるシロ
    キサンセグメントからなる群から独立に選択する〕によ
    って記載されるポリジオルガノシロキサンからなること
    を特徴とする請求項2記載のアルコキシ官能性自然加硫
    組成物。
  6. 【請求項6】 成分(A)が、式(III) 又は式(III)によって記載されルポリジオルガノシ
    ロキサンの混合体および式(IV) によって記載されるポリジオルガノシロキサンからなる
    請求項2記載のアルコキシ官能性自然加硫組成物。[式
    中の各R9は、炭素原子数が1〜6のアルキル基、フエ
    ニル基およびフッ素化アルキル基からなる群から独立に
    選択し;fは、成分(A)が25℃で0.5〜3000
    Pa・sの範囲内の粘度を有するような値を有し;各Z
    は、脂肪族不飽和を含まず炭素原子数が2〜18の二価
    の炭化水素基又は二価の炭化水素基の組合せ、および式 (式中のR9は前記定義の通り;各Gは脂肪族不飽和を
    含まず炭素原子数が2〜18の二価の炭化水素基であ
    り;cは1〜6の全数である)によって記載されるシロ
    キサンセグメントからなる群から独立に選択する]。
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