JPH115895A - エポキシ硬化剤の耐性に優れる強化樹脂組成物およびその成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明の目的は、エポキシ樹脂と接触して用
いられるような構造材料用途、例えばイグニッションコ
イルボビン芯材などにおいて、エポキシ樹脂を硬化させ
るために用いられるエポキシ硬化剤の耐性に優れ、耐熱
性、機械物性のバランスに優れる強化ポリフェニレンエ
ーテル系樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】 （Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂１
００重量部に対して、（Ｂ）無機質充填剤５〜２００重
量部、（Ｃ）必要量の硫化亜鉛を配合してなる強化樹脂
組成物。および該組成物から成形された成形体、とくに
イグニッションコイルボビン芯材。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、エポキシ樹脂と接
触して用いられるような構造材料用途、例えばイグニッ
ションコイルボビン芯材などにおいて、エポキシ硬化剤
の耐性に優れる強化樹脂組成物および成形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリフェニレンエーテル系樹脂は耐熱
性、電気特性、耐酸、耐アルカリ性等に優れ、しかも低
比重、低吸水性である等の優れた特性を有する樹脂であ
る。近年、電気特性、高耐熱の特性を生かし、無機充填
剤を配合した強化樹脂組成物材料が、電機部品のコイル
ボビンの芯材等に使われている。上記用途において強化
ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物は、判別のため各
種の色に着色されて使用されることが多い。

【０００３】しかしながら、この着色材料を用いてコイ
ルボビン芯材を得る場合、芯材の周りを形成するエポキ
シ樹脂を硬化させるために用いる硬化剤により、該着色
材料からなる芯材にクレーズやクラックが発生し、酷い
場合には芯材の破壊に至ることがあった。特開昭６０−
２３３１５０号公報にはポリエチレンテレフタレート系
樹脂にガラス繊維および硫化亜鉛を配合してなる組成物
が開示され、酸化チタンで着色された組成物と比べ耐熱
性、機械特性に優れると明示されている。特開平６−１
９２５６３号公報等にはポリフェニレンエーテル樹脂に
無機充填剤を配合した成形性、剛性、寸法安定性に優れ
た組成物が明示され、さらにイグニッションコイルボビ
ン用途の規定がある。しかしながら、これらの公報、そ
の他文献等にて、強化ポリフェニレンエーテル系樹脂組
成物をエポキシ樹脂にて包埋する際のエポキシ硬化剤の
耐性について検討された報告は見たらず、エポキシ硬化
剤の耐性に優れる強化樹脂組成物、強化ポリフェニレン
エーテル樹脂組成物の発明には至っていなかった。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、エポ
キシ樹脂を硬化させるために用いられるエポキシ硬化剤
性の耐性に優れ、耐熱性、機械物性のバランスに優れる
強化樹脂組成物、強化ポリフェニレンエーテル系樹脂組
成物を提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記目的を
達成すべく鋭意検討した結果、本発明に至った。すなわ
ち、本発明は、（Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂１
００重量部に対し、（Ｂ）無機質充填剤５〜２００重量
部、（Ｃ）必要量の硫化亜鉛を配合してなる強化樹脂組
成物。および該組成物から成形された成形体に関するも
のである。

【０００６】本発明の（Ａ）成分として用いるポリフェ
ニレンエーテル系樹脂とは、一般式（ａ）及び／又は
（ｂ）で表される繰り返し単位を有するポリフェニレン
エーテル樹脂の単独重合体あるいは共重合体である。

【０００７】

【化１】

【０００８】（ここで、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ
５、Ｒ６は独立に炭素１〜４のアルキル基、アリール
基、ハロゲン、水素を表す。但し、Ｒ１とＲ２、Ｒ５と
Ｒ６は同時に水素ではない。） ポリフェニレンエーテル樹脂の単独重合体の代表例とし
ては、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）
エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フ
ェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジエチル−１，４
−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６−ｎ−
プロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，
６−ジ−ｎ−プロピル−１，４−フェニレン）エーテ
ル、ポリ（２−メチル−６−ｎ−ブチル−１，４−フェ
ニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６−イソプロピ
ル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル
−６−ヒドロキシエチル−１，４−フェニレン）エーテ
ル、ポリ（２−メチル−６−クロロエチル−１，４−フ
ェニレン）エーテル等が挙げられる。

【０００９】この中で、ポリ（２，６−ジメチル−１，
４−フェニレン）エーテルが特に好ましい。ポリフェニ
レンエーテル共重合体とは、フェニレンエーテル構造を
主単量単位とする共重合体である。その例としては、
２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチル
フェノールとの共重合体、２，６−ジメチルフェノール
とｏ−クレゾールとの共重合体あるいは２，６−ジメチ
ルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノール及び
ｏ−クレゾールとの共重合体等がある。

【００１０】本発明に用いるポリフェニレンエーテル系
樹脂の単独重合体あるいは共重合体の製造方法は特に限
定されるものではないが例えば米国特許４，７８８，２
７７号明細書（特願昭６２−７７５７０号公報）に記載
されている方法に従って、ジブチルアミンの存在下に、
２，６−キシレノールを酸化カップリング重合して製造
することができる。また、分子量および分子量分布も本
発明の要件を満たす限り、特に限定されるものではない
が、３０℃クロロホルム溶媒下での還元粘度が０．３〜
０．７ｄｌ／ｇのものが好ましく用いられる。０．３ｄ
ｌ／ｇ未満の還元粘度のものでは熱安定性が悪くなる傾
向があり、また０．７ｄｌ／ｇを越える還元粘度のもの
では成形加工性が損なわれる傾向がある。

【００１１】また、本発明のポリフェニレンエーテル樹
脂中には、本発明の主旨に反しない限り、従来ポリフェ
ニレンエーテル樹脂中に存在させてもよいことが提案さ
れている他の種々のフェニレンエーテルユニットを部分
構造として含んでいても構わない。少量共存させること
が提案されているものの例としては、特願昭６３−１２
６９８号公報及び特開昭６３−３０１２２２号公報に記
載されている、２−（ジアルキルアミノメチル）−６−
メチルフェニレンエーテルユニットや、２−（Ｎ−アル
キル−Ｎ−フェニルアミノメチル）−６−メチルフェニ
レンエーテルユＮ−アレキル−Ｎ−フェニルアミノメチ
ル）−６−メチルフェニレンエーテルユニット等が挙げ
られる。また、ポリフェニレンエーテル樹脂の主鎖中に
ジフェノキノン等が少量結合したものも含まれる。

【００１２】さらに、ポリフェニレンエーテル樹脂に
は、一般にガラス繊維、炭素繊維等の繊維状補強剤との
密着性を改良するためなどに用いられる下記のα, β不
飽和カルボン酸またはその無水物等により変性されたポ
リフェニレンエーテル樹脂も含むことができる。α, β
不飽和カルボン酸またはその無水物の例として、特公昭
４９−２３４３号公報、特公平３−５２４８６号公報等
に記載される無水マレイン酸、フタル酸、無水イタコン
酸、無水グルタコン酸、無水シトラコン酸、無水アコニ
ット酸、無水ハイミツク酸、５−ノルボルネン−２−メ
チル−２−カルボン酸あるいはマレイン酸、フマル酸等
が挙げられ、これらに限定されるものではないが、無水
マレイン酸が特に好ましい。

【００１３】無水マレイン酸等のα, β不飽和カルボン
酸またはその無水物とポリフェニレンエーテル樹脂との
反応は、有機過酸化物の存在下または非存在下で両者を
混合しポリフェニレンエーテル重合体のガラス転移温度
以上の温度まで加熱することによって製造できる。本発
明の強化ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を製造す
る際には、あらかじめ無水マレイン酸等のα, β不飽和
カルボン酸またはその無水物を結合したポリフェニレン
エーテル樹脂を用いても良いし、強化ポリフェニレンエ
ーテル系樹脂組成物を製造する際に同時に、無水マレイ
ン酸等のα, β不飽和カルボン酸またはその無水物を添
加することによりポリフェニレンエーテル重合体と反応
させる方法でも良い。

【００１４】さらに、ポリフェニレンエーテル系樹脂と
しては、エチレン性不飽和化合物により変性されたポリ
フェニレンエーテル系樹脂を含むことが出来る。本発明
において、無機充填剤を多く含ませると成形加工性が悪
くなる傾向にあるが、該エチレン性不飽和化合物により
変性されたポリフェニレンエーテル樹脂または強化樹脂
組成物は、成形流動時および成形加工時の変色抑制に優
れるため、それを用いることがより好適である。

【００１５】エチレン性不飽和化合物の例として、アク
リル酸のメチル、エチル、プロピル、ブチル、イソブチ
ル、ｔ−ブチル、２−エチルヘキシル、オクチル、イソ
デシル、ラウリル、ラウリルートデシル、トリデシル、
セチル−ステアリル、ステアリル、シクロヘキシル、ベ
ンジルエステル等のアクリル酸エステル類、メタクリル
酸のメチル、エチル、プロピル、ブチル、イソブチル、
ｔ−ブチル、２−エチルヘキシル、オクチル、イソデシ
ル、ラウリル、ラウリルートデシル、トリデシル、セチ
ル−ステアリル、ステアリル、シクロヘキシル、ベンジ
ルエステル等のメタクリル酸エステル類、アクリルアミ
ド、アクリロニトリル、スチレン、α−メチルスチレ
ン、クロルスチレン、メチルスチレン、スチルベン、ケ
イ皮アルコール、ケイ皮酸ニトリル、４−ビニルピリジ
ン等が挙げられる。これらに限定されるものではない
が、なかでもアクリル酸ステアリルおよび／またはスチ
レンを用いた場合が最も好ましい。

【００１６】エチレン性不飽和化合物はポリフェニレン
エーテル樹脂１００重量％に対して、０．１〜１５重量
％、より好ましくは０．５〜１０重量％の割合で配合さ
れる。０．１重量％より少ないと成形流動性、着色性等
の効果が小さくなり、１５重量％より多すぎると耐熱性
の低下が大きくなり好ましくない。アクリル酸ステアリ
ル等のエチレン性不飽和化合物とポリフェニレンエーテ
ル樹脂との反応は、有機過酸化物の存在下または非存在
下で両者を混合しポリフェニレンエーテル重合体のガラ
ス転移温度以上の温度まで加熱することによって製造で
きる。

【００１７】本発明の強化樹脂組成物を製造する際に
は、あらかじめエチレン性不飽和化合物を結合したポリ
フェニレンエーテル樹脂を用いても良いし、強化樹脂組
成物を製造する際に同時にアクリル酸ステアリル等のエ
チレン性不飽和化合物を添加することによりポリフェニ
レンエーテル重合体と反応させる方法でも良い。さらに
（Ａ）成分のポリフェニレンエーテル系樹脂にはポリス
チレン系樹脂を混合したものを含むことが出来る。ポリ
スチレン系樹脂とは、一般式（ｃ）

【００１８】

【化２】

【００１９】（式中、Ｒは水素、低級アルキルまたはハ
ロゲンを示し、Ｚはビニル、水素、ハロゲン及び低級ア
ルキルよりなる群から選択され、ｐは０〜５の整数であ
る。）で表される芳香族ビニル系単量体単位５０重量％
以上から構成される単独重合体または共重合可能な他の
ビニル系単量体またはゴム質重合体との共重合体であ
り、これら単独重合体の具体例としては、スチレン、α
−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、モノク
ロロスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブ
チルスチレン、エチルスチレン等が挙げられる。また、
芳香族ビニル系単量体と共重合可能な他のビニル系単量
体としてはメチルメタクリレート、エチルメタクリレー
ト等のメタクリル酸エステル類、無水マレイン酸等の酸
無水物等が挙げられ、またゴム質重合体としては共役ジ
エン系ゴムあるいは共役ジエンと芳香族ビニル化合物の
コポリマーあるいはエチレン−プロピレン共重合体系ゴ
ム等が挙げられる。

【００２０】（Ａ）成分においては、ポリフェニレンエ
ーテル系樹脂とポリスチレン系樹脂を任意の割合で配合
することが出来るが、通常その配合比率はポリフェニレ
ンエーテル系樹脂９９〜１重量部に対してポリスチレン
系樹脂１〜９９重量部であり、好ましくは、ポリフェニ
レンエーテル系樹脂８５〜２０重量部に対してポリスチ
レン系樹脂１５〜８０重量部である。

【００２１】本発明の（Ｂ）成分に用いる無機質充填剤
の種類は、従来熱可塑性樹脂の補強剤として慣用されて
いるもの、例えば、無機塩、ガラス、カーボン、金属、
セラミックスなどの中から任意のものを、要求特性に応
じて適宜選択して用いることが出来る。また、その形態
は粉末状、粒状、繊維状、ウィスカー状などのいずれで
あってもよい。例えば、低寸法異方性が要求される場合
にはガラスビーズやガラスフレークを、高剛性、高耐衝
撃性が要求される場合にはガラス繊維やウィスカー類を
導電性付与の目的には金属繊維を、高比重が要求される
場合には酸化鉄を選択して用いることが好ましい。

【００２２】前記無機質充填剤は１種用いても良いし、
２種以上を組み合わせて用いてもよく、また、本発明の
目的を損なわない範囲で、所望に応じシラン系カップリ
ング剤による表面処理や、集束剤による集束処理が施さ
れたものも用いることができる。この無機質充填剤は、
前記した基本樹脂成分の合計量１００重量部に対し、５
〜２００重量部の割合で配合することが必須である。こ
の配合量が５重量部未満では剛性及び寸法精度の改良効
果が不十分であるし、２００重量部を超えると該充填剤
間の接合のための樹脂量が不足し、著しく機械的強度が
低下する。

【００２３】本発明の（Ｃ）成分に用いる硫化亜鉛は、
本発明の強化樹脂組成物を有彩色に着色のするために、
従来一般的に用いられている酸化チタンの代わりに用
い、目的の着色に必要な量使用することが出来る。通常
は０．５〜５重量％、好ましくは０．５〜３重量％であ
る。硫化亜鉛は、一般的には、０．２〜０．５μｍの平
均粒子径であり、湿潤性および分散特性を向上させるた
めに有機界面活性剤でコーティングされたものが用いら
れる。さらに製法、形状に特に制限はなく、従来熱可塑
性樹脂、熱硬化性樹脂の着色剤、または安定剤として慣
用されているものを用いることが出来る。また、その成
分中に硫酸バリウム等の他の金属硫化物、酸化亜鉛等の
他の金属酸化物を不純物として含んでいても構わない。

【００２４】本発明の強化樹脂組成物および成形体が耐
性を示すエポキシ硬化剤としては、電気部品、電気絶縁
材料に一般的に用いられる酸無水物、イミダゾール化合
物、ＢＦ₃ 錯体等のエポキシ硬化剤を挙げることができ
る。酸無水物系としては無水フタル酸、無水ピロメリッ
ト酸、無水トリメリット酸、ヘキサヒドロ無水フタル
酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジ
ック酸等であり、イミダゾール化合物系としてはイミダ
ゾール、２−メチルイミダゾール等であり、ＢＦ ₃ 錯体
としては３フッ化ホウ素エチルアミン錯体であり、特に
酸無水物系のエポキシ硬化剤に効果を示す。

【００２５】本発明の硫化亜鉛を含む組成物がエポキシ
硬化剤に耐性を示す理由は現時点では不明であるが、何
らかの弱い化学結合が生じている可能性もある。また、
適応されるエポキシ樹脂の例としては、ビスフェノール
Ａジグリシジルエーテル、ヘキサヒドロビスフェノール
Ａジグリシジルエーテル、テトラブロムビスフェノール
Ａジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリシジ
ルエーテル、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル、
ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ネオ
ペンチルグリコールジグリシジルエーテル、フタル酸ジ
グリシジルエーテル、ビスフェノールヘキサブロロアセ
トンジグリシジルエーテル、トリグリシジルイソシアヌ
レート、テトラグリシジルメタキシレンジアミン、クレ
ゾールノボラックポリグリシジルエーテル等が挙げら
れ、１種以上を組み合わせて用いられる。

【００２６】本発明の組成物には、他の添加剤、例え
ば、耐衝撃性付与剤、可塑剤、安定剤、紫外線吸収剤、
難燃剤、着色剤、離型剤を添加することができる。耐衝
撃性付与剤としては、ブロック共重合体、水添ブロック
共重合体を単独でまたは組み合わせて使用することが出
来る。ブロック共重合体としては、芳香族ビニル化合物
を主体とする重合体ブロックＸおよび共役ジエン化合物
を主体とする重合体ブロックＹとからなるブロック共重
合体であり、これに水素添加反応して得られるものが水
添ブロック共重合体である。各部ブロックの結合形式
は、例えばＸ−Ｙ、Ｘ−Ｙ−Ｘ、Ｘ−Ｙ−Ｘ−Ｙ、（Ｘ
−Ｙ−）₄ −Ｓｉ、Ｘ−Ｙ−Ｘ−Ｙ−Ｘなどである。

【００２７】安定剤としては、亜リン酸エステル類、ヒ
ンダードフェノール類、アルカノールアミン類、酸アミ
ド類、ジチオカルバミン酸金属塩類、無機硫化物、金属
酸化物類の中から単独でまたは組み合わせて使用するこ
とができる。難燃剤としては、芳香族リン酸エステル、
赤燐、芳香族ハロゲン化合物、三酸化アンチモン等が特
に有効である。

【００２８】本発明を構成する各成分を混合する方法は
通常公知の方法が用いられ、例えば、押出機、加熱ロー
ル、バンバリーミキサー、ニーダー等を使用することが
出来るが、特にサイドフィーダーを備えた押出機を用
い、無機充填剤をサイドフィーダーを介して混合する方
法が好ましい。本発明の成形体を作製する方法は、通常
公知である例えば溶融射出成形、加熱圧縮成形等の手法
をとることが出来る。

【００２９】本発明の成形は耐熱性、耐電気特性を要求
され、接着剤としてエポキシ樹脂が使用されるフライバ
ックトランスなどのコイルボビン、パソコン用電源に用
いられるバックアップ電源ボックスの一部の部品として
使用される。

【００３０】

【発明の実施の形態】以下、実施例によって本発明を具
体的に説明するが、本発明は以下の例に限定されるもの
ではない。 成分（Ａ）：ポリフェニレンエーテル系樹脂 Ａ−１ ：２，６−キシレノールを酸化重合して得た還
元粘度０．５４のポリフェニレンエーテル。 Ａ−２ ：２，６−キシレノールを酸化重合して得た還
元粘度０．４２のポリフェニレンエーテル。 Ａ−３ ：２，６−キシレノールを酸化重合して得た還
元粘度０．５４のポリフェニレンエーテル１００重量部
に対して、アクリル酸ステアリル２重量部を３２０℃に
設定したベントポート付き二軸押出機（ＰＣＭ−３０；
池貝鉄工（株））を用いて溶融混練しアクリル酸ステア
リル変性ポリフェニレンエーテル樹脂を得たもの。 Ａ−４ ：２，６−キシレノールを酸化重合して得た還
元粘度０．５４のポリフェニレンエーテル１００重量部
に対して、無水マレイン酸１．０重量部、パーブチルＤ
０．５重量部を均一に混合した後、二軸押出機（ＰＣＭ
−３０；池貝鉄工（株））を用い、窒素雰囲気下で３０
０℃にて溶融混練しマレイン酸変性ポリフェニレンエー
テル樹脂を得た。該樹脂を赤外分光光度計により分析し
た結果、０．４重量％の無水マレイン酸が付加してい
た。 Ａ−５ ：ポリスチレン（旭化成工業（株）製、商品
名、旭化成ポリスチレン６８５） Ａ−６ ：ゴム変性ポリスチレン（旭化成工業（株）
製、商品名、旭化成ポリスチレン４９４） 成分（Ｂ）：無機充填剤 Ｂ−１ ：アミノシラン処理された直径１３μｍ、３ｍ
ｍチョップドストランドのガラス繊維 Ｂ−２ ：ガラスフレーク（日本板硝子（株）製、商品
名、ＣＥＦ１５０Ａ） 成分（Ｃ）：硫化亜鉛 Ｃ−１ ：硫化亜鉛（ＳＡＣＨＴＬＥＢＥＮ ＣＨＥＭ
ＩＥ ＧＭＢＨ 製；ドイツ国、商品名、Ｓａｃｈｔｏ
ｌｉｔｈ ＨＤ） その他の成分 ＨＴＲ ：ポリスチレン（１）−水素添加されたポリブ
タジエン−ポリスチレン（２）の構造を有し、結合スチ
レン量５５％、数平均分子量５７，０００、分子量分布
１．０６、ポリスチレン（１）の数平均分子量１６，０
００、ポリスチレン（２）の数平均分子量１５，３５
０、ポリブタジエン部の水素添加率が９９．９％の水添
ブロック共重合体。 リン系難燃剤：ビスフェノールＡ−ポリクレジルホスフ
ェート：化学式（ｄ）（ｎ＝１〜３の混合物）

【００３１】

【化３】

【００３２】酸化チタン：ＴｉＯ₂ （Ｔｉｏｘｉｄｅ
（株）商品名、Ｒ−ＴＣ３０）） 本実施例中の物性値または特性値は下記の方法により測
定した。 荷重たわみ温度（ＤＴＵＬと略す。）：ＡＳＴＭ Ｄ２
５６に基づき、荷重１８．６Ｋｇ／ｃｍ² にて測定し
た。 耐衝撃性：４分の１インチ厚試験片を用いてＡＳＴＭ
Ｄ６３８に従ってノッチ付きＩＺＯＤ衝撃強さを測定し
た。 耐エポキシ硬化剤性：ＡＳＴＭ１号ダンベル試験片を曲
げ歪み治具に取り付け、試験片中央部にエポキシ硬化剤
を浸み込ませたガーゼを乗せる。サンプルにクラック、
クレーズが発生するまでの時間を測定することにより耐
エポキシ硬化剤性を評価した。測定はエポキシ硬化剤に
ヘキサヒドロ無水フタル酸系硬化剤を用い、３６０分ま
で測定を行った。クラック、クレーズが発生するまでの
時間が長いほど、エポキシ硬化剤に対する耐性に優れ
る。

【００３３】

【実施例１】（Ａ）成分のポリフェニレンエーテル系樹
脂（Ａ−１）及び（Ａ−４）、それぞれ３５重量部、３
重量部、ポリスチレン系樹脂（Ａ−５）及び（Ａ−６）
各３１部、（Ｂ）成分の無機充填剤（Ｂ−１）２０重量
部、（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）１．５重量部をサ
イドフィーダー付き二軸押出機（ＰＣＭ−８７ 池貝鉄
工（株））を用い、サイドフィーダー部より無機充填剤
を投入、上流のメインフィーダーより残り全ての原料を
投入し３００℃の温度にて溶融混練して強化樹脂組成物
をペレットとして得た。このペレットを用いて２９０〜
３１０℃に設定したインラインスクリュー型射出成形機
に供給し、金型温度９０℃または１２０℃の条件で試験
用テストピースを射出成形した。該強化樹脂組成物の物
性試験結果を表１に示す。

【００３４】

【実施例２】（Ａ）成分、ポリフェニレンエーテル系樹
脂（Ａ−１）及び（Ａ−４）、それぞれ６０重量部、５
重量部、ポリスチレン系樹脂（Ａ−５）及び（Ａ−６）
各１７．５部、（Ｂ）成分の無機充填剤（Ｂ−１）２０
重量部、（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）１．５重量部
を実施例１と同様の操作により強化樹脂組成物および試
験用テストピースを得た。該強化樹脂組成物の物性試験
結果を表１に示す。

【００３５】

【実施例３】実施例２の（Ａ−１）成分を（Ａ−２）
へ、（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）を５重量部へ代え
た以外は、実施例２と同様の操作により強化樹脂組成物
および試験用テストピースを得た。該強化樹脂組成物の
物性試験結果を表１に示す。

【００３６】

【実施例４】実施例２の（Ａ−１）成分を（Ａ−３）
へ、（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）を１０重量部へ代
えた以外は、実施例２と同様の操作により強化樹脂組成
物および試験用テストピースを得た。結果を表１に示
す。

【００３７】

【実施例５】実施例２の（Ｂ−１）成分を、３０重量部
へ代えた以外は、実施例２と同様の操作により強化樹脂
組成物および試験用テストピースを得た。該強化樹脂組
成物の物性試験結果を表１に示す。

【００３８】

【実施例６】（Ａ）成分のポリフェニレンエーテル系樹
脂（Ａ−１）及び（Ａ−４）、それぞれ６０重量部、５
重量部、ポリスチレン系樹脂（Ａ−５）及び（Ａ−６）
各１７．５部、（Ｂ）成分の無機充填剤（Ｂ−１）及び
（Ｂ−２）を、それぞれ２０重量部、１０重量部、
（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）１．５重量部を実施例
１と同様の操作により強化樹脂組成物および試験用テス
トピースを得た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表
１に示す。

【００３９】

【実施例７】（Ａ）成分ポリフェニレンエーテル系樹脂
（Ａ−１）及び（Ａ−４）、それぞれ６０重量部、５重
量部、ポリスチレン系樹脂（Ａ−５）及び（Ａ−６）各
１５部、その他の成分としてＨＴＲを５重量部、（Ｂ）
成分の無機充填剤（Ｂ−１）２０重量部、（Ｃ）成分の
硫化亜鉛（Ｃ−１）１．５重量部を実施例１と同様の操
作により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表１に示す。

【００４０】

【実施例８】（Ａ）成分、ポリフェニレンエーテル系樹
脂（Ａ−１）及び（Ａ−４）、それぞれ５５重量部、５
重量部、ポリスチレン系樹脂（Ａ−５）及び（Ａ−６）
各１０部、その他の成分として、リン系難燃剤を１５重
量部、（Ｂ）成分の無機充填剤（Ｂ−１）、２０重量
部、（Ｃ）成分の硫化亜鉛（Ｃ−１）、１．５重量部を
実施例１と同様の操作により強化樹脂組成物および試験
用テストピースを得た。該強化樹脂組成物の物性試験結
果を表１に示す。

【００４１】

【比較例１】実施例１中の（Ｃ）成分、硫化亜鉛（Ｃ−
１）を、酸化チタンへ代える他は実施例１と同様の操作
により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表２に示す。

【００４２】

【比較例２】実施例２中の（Ｃ）成分、硫化亜鉛（Ｃ−
１）を、酸化チタンへ代える他は実施例１と同様の操作
により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表２に示す。

【００４３】

【比較例３】実施例３中の（Ｃ）成分、硫化亜鉛（Ｃ−
１）を、酸化チタンへ代える他は実施例１と同様の操作
により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表２に示す。

【００４４】

【比較例４】実施例４中の（Ｃ）成分、硫化亜鉛（Ｃ−
１）を、酸化チタンへ代える他は実施例１と同様の操作
により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表２に示す。

【００４５】

【比較例５】実施例５中の（Ｃ）成分、硫化亜鉛（Ｃ−
１）を、酸化チタンへ代える他は実施例１と同様の操作
により強化樹脂組成物および試験用テストピースを得
た。該強化樹脂組成物の物性試験結果を表２に示す。

【００４６】

【表１】

【００４７】

【表２】

【００４８】

【発明の効果】本発明の組成物、及び成形体は、従来の
強化ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物では達し得な
かった高い耐エポキシ硬化剤性、耐熱性、機械物性のバ
ランスに優れ、イグニッションコイルボビン芯材用途
等、産業上有用である。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂１
   ００重量部に対し、（Ｂ）無機質充填剤５〜２００重量
   部、（Ｃ）必要量の硫化亜鉛を配合してなる強化樹脂組
   成物。
2. 【請求項２】 （Ａ）成分のポリフェニレンエーテル系
   樹脂が、エチレン性不飽和化合物により変性されたポリ
   フェニレンエーテル系樹脂である請求項１記載の強化樹
   脂組成物。
3. 【請求項３】 請求項２記載の、エチレン性不飽和化合
   物がアクリル酸ステアリルまたはスチレンである請求項
   １記載の強化樹脂組成物。
4. 【請求項４】 酸無水物、イミダゾール化合物およびＢ
   Ｆ₃ 錯体の１種以上のエポキシ硬化剤を用いるエポキシ
   樹脂と接着された、請求項第１〜３項記載の組成物から
   成形された成形体およびイグニッションコイルボビン芯
   材。