JPS587448A - ポリフエニレンエ−テル樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （１）発明の背景 本発明はポリフェニレンエーテルを含有する樹脂組成物
に関し、その成形加工性、離形性および耐衝撃性の改良
されたポリフェニレンエーテル樹脂組成物に関するもの
である。

ポリフェニレンエーテルは、優れた耐熱性、機械的特性
、電気的特性、耐水性、耐酸性、耐アルカリ性、自己消
火性等を備えた極めて有用な熱可塑性ｍ　脂であり、エ
ンジニアリングプラスチックス材料として、多くの応用
展開が図られつつある。

しかしながら、この樹脂はガラス転移湿度が高いことと
関連して溶融粘度が高く、成形加工性が悪いという大き
な欠点を有している。また射出成形時の離形性が悪いこ
と、およびエンジニアリングプラスチックスとしては耐
衝撃性が劣ることなどの欠点を有している。

（２）先行技術 これ等の欠点、特に成形加工性を改良することを目的と
して、ポリオレフィン、またはポリスチレン、ゴム変性
ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル・ブタジェ
ン共重合体などのスチレン系ポリマーをブレンドするこ
とが行われ、特公昭４２−７０＜５９号および特公昭４
３−１７８ｊ　２号公報、米国特許第３３８３４３５号
明細書等に公開されている。

しかしながら、ポリフェニレンニーテルト高分子量ポリ
オレフィンとよりなる組成物においては、両者のポリマ
ーは均一に混合せず、いわゆる「海−島Ｊ構造を形成す
る。さらにこの両者のポリマーは本質的に相溶性に乏し
いため、前記［海−島］の界面は極めて弱い。この結果
、得られる組成物はもろく、機械的強度、衝撃強度が低
下する。また射出成形時など成形加工時に剪断応力を受
けた場合、両ポリマーが本質的に相溶性を持たないが故
に、樹脂の流れと同様の方向に凝集して、層状構造とな
り、得られる成形加工物は層状に剥離するなど実用に供
し得ないものとなる。この点を改良するために、高分子
量ポリオレフィンではなく、低分子量結晶性ポリオレフ
ィンを用いることが、例えば特公昭４８−３９０１５号
公報に提案されているが、ポリフェニレンエーテルとポ
リオレフィンとが本質的に相溶性を持たないところから
、根本的な問題解決にはなっていないのが実状である。

ポリフェニレンエーテルとボリスチレントヨリなる組成
物では、ポリスチレンの添加量を増大せしめると共に成
形加工性は向上するが、一方、耐熱温度、機械的強度、
衝撃強度などの諸性質は算術平均的に低下する。しかし
ながら、この樹脂組成物は、主に経済的な理由から、特
殊な用途を除いては実用的に価値の高いものである。

（３）発明の概要 本発明者等は、このポリフェニレンエーテルとスチレン
系重合体とよりなる樹脂組成物の性質を更に改良するた
めに、鋭意研究を進めた結果、該組成物にボリフエニレ
ンエーテルグラフトボリオレフィンを添加した組成物が
成形加工性、離形性とも極めて優れていることを見出し
た。そのうえ、ボリフエニレンエーテルグラフトボリオ
レフィンが、本質的にポリフェニレンエーテルおよびポ
リスチレンとの相溶性が良好である故に、機械的強度の
低下もなく、更に、驚くべきことに衝撃強度を大巾に向
上せしめることを発見した。

即ち、本発明は、ポリフェニレンエーテル８０〜２０重
量部、スチレン系重合体２０〜８０重量部、オヨヒポリ
フエニレンエーテルとスチレン系重合体の合計量に対し
Ｏｊ〜５０重量％のポリ７エ二レンエーテルグラフトボ
リオレフインよすすることを特徴とする加工性および耐
衝撃性の改善されたポリフェニレンエーテル樹脂組成物
を提供するものである。

（４）　　発明の詳細な説明 本発明にいうポリフェニレンエーテルとは、一般式 で示される構造を有し、ここでＰｌ、Ｒ２、Ｒ３および
Ｒ４はそれぞれ独立に水素、ハロゲン、炭化水素もしく
は置換炭化水素、シアン基、アルコキシ基もしくはフェ
ノキシ基、ニトロ基、アさノ基またはスルホ基のいずれ
かである。ｎは重合度を示す整数で、２０〜８００であ
る。Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の具体例と１．では、
水素、塩素、臭素、ヨウ素、メチル、エチル、プロピル
、ブチル、アリル、フェニル、ベンジル、メチルベンジ
ル、クロロメチル、ブロモメチル、シアノエチル、シア
ノ、メトキシ、エトキシ、フェノキシ、ニトロ、アミノ
、スルホなどの基が挙げられる。具体的には、ポリ−２
，６−シメチルー１．４−フェニレンエーテル、ポリ−
２，６−ジエチル−１，４−フエニレンエーテル、ポリ
−２，６−ジプロビルー１，４、−フェニレンエーテル
、ポリ−２−メチル−６−イツブロビルー１．４−フェ
ニレンエーテル、ポリ−２，６−シメトキシー１．４−
フェニレンエーテル、ポリ−２，６−シクロロメチルー
１，４−フェニレンエーテル、ポリ−２，６−ジ７エ二
ルー１，４−フェニレンエーテル、ポリ−２，６−シニ
トリルー１．４−フェニレンエーテル、ポリ−２，６−
ジクロル−１，４−フェニレンエーテル、ポリ−２，５
−ジメチル−１，４−フェニレンエーテルなどが挙げら
れる。

本発明にて使用されるスチレン系樹脂は、一般式 （式中Ｒ４は水素、低級アルキル基またはハロゲンを表
わし、Ｒ５は水素、低級アルキル基またはビニル基を表
わし、ｍは１〜５の整数を表わす。）を有する化合物か
ら誘導された重合単位を少なくとも２５％有する重合体
または共重合体である。具体例としては、ポリスチレン
、ポリα−メチルスチレン、またはポリクロルスチレン
の如きホモポリマー、ゴム変性ポリスチレンの如きポリ
スチレンおよびスチレン・アクリロニトリル共重合体、
スチレン・ブタジェン・アクリロニトリル共重合体、ス
チレン・無水マレイン酸共重合体、スチレン・無水マレ
イン酸・ブタジェン共重合体などが挙げられる。

また、本発明にいうボリフェニレンエーテルグラフトボ
リオレフィンは、　　（以下余白）一般式　本 Ｒ３−Ｃ 中、 本 ８−０ ↓ （Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒｏはそれぞれ独立に水素、メチ
ル基、エチル基、メチルエステル基、エチルエステル基
、カルボキシル基、無水マレイン酸基および炭素＠３〜
５０００の炭化水素分枝を表わす。馬。

およびＲ１１はそれぞれ独立に水素、ハロゲン、炭化水
素、置換炭化水素、アルコキシ基もしくはフェノキシ基
を表わす。ＵおよびＷは５０以上１０００以下の整数を
表わす。’９ｓ　ＣＬｓ　Ｅｌおよびｔは示された成分
の含有量を示し、ｐおよびｑは（ｐ＋ｑ）が５０以上５
０００以下となるように選ばれた整数を表わす。８およ
びｔは（ｓ　＋　ｔ　）が０．５以上５０以下となるよ
うに選ばれた鷺数を表わす。）で示される化合物であっ
て、ポリオレフィンのラン、ダム共重合体連鎖またはブ
ロック共重合体連鎖にポリフェニレンエーテルがグラフ
トされたものである。

このボリフエニレンエーテルグラフトボリオレフィンは
、ポリフェニレンエーテルを苛性ソーダ等のアルカリの
存在下にエピクロルヒドリンと反応させて得られるグリ
シジル化ポリフェニレンエーテルを、主鎖または側鎖に
カルボキシル基あるいは醸無水物基を有するポリオレフ
ィン、例えばエチレン・アクリル醗共重合体、エチレン
′・メタクリル酸共重合体、無水マレイン酸変性ポリエ
チレン、無水マレイン酸変性ポリエチレン、無水マレイ
ン酸変性エチレン・酢酸ビニル共重合体などに、アルカ
リ成分の存在下にグラフトせしめることによって得られ
る。

また、ボリフエニレンエーテルグラフトボリオレフイン
は、グリシジル基を側鎖に有するポリオレフィン、例え
ばエチレン・メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレ
ン・酢酸ビニル・メタクリル酸グリシジル共重合体など
にポリフェニレンエーテルをグラフトすることによって
も得ることができる。グラフト反応は、エポキシ環と水
酸基の反応に用いられる触媒として知られている苛性ソ
ーダ等のアルカリ、トリーｎ−ブチルアミン等のアミン
等を触媒として用い、通常、溶液状態または溶融状態で
実施する。、また、１５０°Ｃ以上の高温では、これ等
触媒を使繻しなくともグラフト反応は進行し、無触媒で
もポリフェニレングラフトポリオレフィンを得ることが
できる。従って、場合によってはボリフェニルンエーテ
ルとスチレンとグリシジル基を有するポリオレフィンと
の３者を１’５０℃以上で混練することにより、−挙に
本発明の樹脂組成物を５得ることもできる。

該ゲラマドマーのポリフェニレンエーテル部の分子量は
５０００以上１０００００以下が望ましい。

分子量が５０００以下では該グラ７トマー６１がややも
ろいため、得られる組成物の機械的強度が低下する。一
方、１０００００以上のポリフェニレンエーテルを用い
ると、ポリオレフィンとのグラフト反応が高分子効果の
ため完全には進行しなくなる。また、該グラフトマーの
ポリオレフィン連鎖の数平均分子量は１０００〜１００
０００のものが使用し得るが、グラフトマーを配合して
得られる本発明の組成物の物性バランスからは３０００
〜５００００のものが特に好ましい。

本発明における各成分重合体の好適な割合は、ポリフェ
ニレンエーテル８０〜２０重ｉ部、スチレン系重合体２
０〜８０重量部、およびボＩＪ　’ｙエニレンエーテル
とスチレン系重合体の合計量に対して０．１〜５０重量
％、好ましくは１〜３０重量％のポリフェニレンエーテ
ルグラフトポリオレフィンを含むものであ墨。ポリフェ
ニレンエーテルが２０重量％未満、即ちスチレン系重合
体が８０重量％を越える場合には、得られる組成物の衝
撃袋度などの機械的性質が低下する。ポリフェニレンエ
ーテルグラフトポリオレフィンの添加量カ０．１重量％
未満では添加効果が少なく、５０重量％以上では引張強
度、熱変形温度などが低下する。

ポリフェニレンエーテルとスチレン系重合体との均一混
合物に、ポリオレフィンを混合した場合、ポリオレフィ
ンとポリフェニレンエーテルまたはスチレン系重合体と
は本質的に非′相溶であるがために、形成される海−島
構造の界面が極めて弱く、衝撃などの応力を受けた場合
、この界面からクラックを生じ破壊が起り易い。本発明
で用いられる〆リフエニレンエーテルグラフトボリオレ
フインはマトリックスとなるポリフェニレンエーテルま
たはスチレン系重合体との相溶性が本質的に改善され、
ポリフェニレンエーテルグラフトポリオレフィンを添加
してなる本拠明組成゛物は、成形加工性、離形性に優れ
るばかりでなく、機械的強度、特に衝撃強度が大巾に改
善される。これは、ポリフェニレンエーテルまたハポリ
フエ＝　Ｌ／　：、／　：Ｌ　−チルとスチレン系重合
体との均一混合物からなるマトリックス中に分散するポ
リフェニレンエーテルグラフトポリオレフィンが本質的
にマトリックスに対して相溶性を有するが故に、極めて
小さし）分。

散単位となって均一に分布し、衝撃を受けた場合の応力
を分散させ、かつ、マトリックスとの界面が強化されて
いるため、界面からの破壊の進行力（防止されているた
めと考えられる。

本発明の樹脂組成物の製造は、各種混練機、例えば−軸
押出機、二軸押出機、パン、＜　＋Ｊ−ミキサー、ロー
ル、グラベンダーブラストグラム等で各成分を溶融混合
した後、冷却固化する方法、あるいは重合体各成分を各
々溶液またはエマルジョンとしてから均一に混合した後
、溶媒を除去する方法などいずれをとってもよい。各種
重合体成分の添加方法は可能ないずれの順序によっても
よし）カ（、経済的な見地からは全成分を同時に混合す
ることが有利である。

また、実用上の必要のため、目的に応じてゴム状重合体
、ガラス繊維、無機フィラー、耐熱章定剤、難燃剤、着
色顔料などを添加し得ることはし）うまでもない。

以下に本発明を一層明確にするために実施例を挙げて説
明するが、本発明はこれらの実施例によ″りその範囲を
限定されるものではない。

以下にまず本発明で用いられるポリフェニレンエーテル
グラフトポリオレフィンの製造方法を例示する。

参考例１　グリシジル化ポリフェニレンエーテルの製造 内容ｆｉｌｌ　３０　ｔのステンレス製オートクレーブ
にエビクロル、ヒドリン１０ｔを入れ、次いでポリ−２
，６−シメチルー１．４−フェニレンエーテル重合体粉
末（三菱油化社製、クロロホルム中３０°Ｃにおける極
限粘度０．４７ｄｔ／ｇ）３００ｇを加える。次いで外
部ジ゛ヤケットにより加熱昇温し、攪拌しながら１００
℃に約−３０分保ってポリマーを完全に溶解させた後１
０％苛性ソーダ水溶液５０ｃｃｍを加え、窒素雰囲気下
に１００°Ｃで３時間反応させる。反応終了後、エピク
ロルヒドリンを減圧にて留去し、得られたポリマーをク
ロロホルム５ｔに溶解する。ポリマー溶液中に遊離する
固形物（生成したＮａｃｔおよび過剰のＮａ０Ｈ）をｐ
別除去後、メタノール／水（５０１５０）の混合溶媒を
加え、ポリマーを再沈澱させ、同じ溶媒ｌｏｔにて３回
洗浄した後、１００℃で約１０時間乾燥させ、グリシジ
ル化ポリフェニレンエーテル（以下ＧＰＰＯと略称する
）を得た。この操作で得られたポリマーをＩ　Ｓ　０−
３００１で規定された方法に準拠し溶媒としてトルエン
を用いて滴定した結果、ポリｖ　−１００ｇに含まれる
グリシジル基の量ハ５．６×１０　モルであった。浸透
圧法により求めた数平均分子量は１８０００であったこ
とにより、はぼ１分子当り１つのグリシジル基を有する
ことが確認される。また、ＪＡｐｐ、Ｐｏｌｙｍ、、Ｓ
ｃｉ、Ｐｏｌｙｍ。

Ｓ　Ｆｌｎ　ｐ　Ｏ、、ｉｉ＋　ｐ１０３に記載のに、
５ｈｃｈｏｒｉらの方法に準じて、反応前後の末端水酸
基を定量した結果、反応により９４％の水酸基が消失し
ていることを確認した。以上のことから下記の反応がほ
ぼ定量的に進行したことが明らがである。

（以下余白） 参考例２　グラフトマー八′の製造 内容積３０ｔのオートクレーブにトルエン１ｏｌ参考例
１で得たＧＰＰ０２００ｇを加え、更にエチレン・アク
リル酸共重合体（三菱油化社製、エチレン含有量９６．
３ｗｔ％、アクリル醗含有量３．’７ｗｔ％数平均分子
量１５０　ｏ、ｏ　）を１００ｇ添加し、窒素雰囲気下
で１１０°Ｃまで加熱溶解させる。次いで、Ｎ・Ｎ−ジ
メチルアニリン５ｄｔを加えた後、ｌｌｏ”ｃで攪拌下
に８時間反応させる。反応終了後、常温まで冷却し、ア
セトン１５ｔを加えてポリマーを沈澱させｐ別回収した
。この操作で得られたポリマーを熱□キシレンに溶解後
、室温で放冷して遠心分離する操作を２度繰返して得ら
れる沈澱中のＧＰＰＯの量を赤外吸収スペクトルより検
量線を用いて定量スルと、エチレン・アクリルｉ共重合
体１００ｇにキシレン不溶のＧＰＰ０１６４ｇが含まれ
ていた。一方、キシレン可溶分として回収された未反応
ＧＰＰＯは１８％であった。このことより、上記反応の
結果、エチレン・アクリル酸共重合体１分子当り平均１
．４分子のＧＰＰＯがグラフトしたことがわかる。グラ
フト反応の進行に、伴い、赤外吸収スペクトルのカルボ
ニル伸縮振動が、１７４５ｉ’にエステル結合に帰属す
る肩を示すことにより、下記のような構造をもつグラフ
ト共重合体が得られたことが確認された。

Ｌｌ　ｔｉ３ＬＪ　Ｈ３ 参考例３　グラフトマーＢの製造 内容積３０１のオートクレーブにキシレン１０ｔ、参考
例１＼得られたＧＰＰ０２００ｇ、無水マレイン酸変性
ポリプロピレン（三菱油化社製、無水マレイン酸含有量
Ｊ３ｗｔ％、数平均分子量１８０００）を加え、窒素雰
囲気下に１２０℃に加熱溶解させ、ｓ＋・Ｎ−ジメチル
アニリンｌｏｍｔを加え、１２０°Ｃ攪拌下に８時間反
応させる。反＼ 応終了後常温まで冷却し、アセトン１５ｔを加えてボ刀
マーを沈澱させ、ｐ別回収した。この操作で得られたポ
リマーを参考例２と同様の方法で分析したところ、無水
マレイン酸変性ポリプロビレ。

ンの無水マレイン酸基と、ＧＰＰＯの末端エポキシ基が
反応し、ざリプロピレンにポリフェニレンエーテルがグ
ラフトしていることが確認された。

参考例４　グラフトマーＣの製造 参考例２の無水マレイン酸変性ポリプロピレンニカえて
、無水マレイン醗変性ポリエチレン（三菱油化社製、無
水マレイン酸含有量２．３ｗｔ％、数平均分子量１２０
００）を用いる他は参考例２と同様の操作で、ポリフェ
ニレンエーテルがグラフトしたポリエチレンを得た。

参考例５　グラフトマーＤの製造 内容ｆｊＪ３ｏｔのオートクレーブにトルエン１０ｔ１
参考例１に示したポリ−２，６−ジタチルー１．４−フ
ェニレンエーテル重合体粉末２００　ｇ％エチレン・メ
タクリル酸グリシジル共重合体（三菱油化社製、ＶＦＲ
＝８、メタクリル酸グリシジル４．７重量％含有）１０
０ｇを添加、ｌｌｏ’Ｃで溶解後、トリーｎ−ブチルア
ミン５（ＬＬを加え、１１０℃で５時間攪拌する。反応
終了後、アセトンを加えて沈澱させ、ｐ別回収して得ら
れたポリマーについて参考例２と同様な方法で求めたキ
シレン不溶分中のポリ−２，６−シメチルー１，４−フ
ェニレンエーテルの含量は７５重量％であった。

参考例６　グラフトマーＥの製□造 ポリー２，６−シメチルー１．４−フェニ（ンエーテル
重合体（三菱油化社製、クロロホルム中、社製、ＭＦＲ
＝８、メタクリル酸グリシジル４．７重量％を有）５０
重量部をスーパーミキサーにてトライブレンドした後、
池貝鉄工社製旦軸押出機で２８０℃で混練することによ
ってグラフト反応を進行せしめた。得られた組成物を参
考例２と同様な方法で分析すると、キシレン不溶分中の
ポリ−２，６−シメチルー１，４−フェニレンエーテル
成分含量は４８重量％であった。

実施例１ ポリ−２，６−シメチルー１．４−フェニレンエーテル
重合体（三菱油化社製、クロロホルム中３０℃での極限
粘度が０．４７　（ｌχ４）５０重量部；ポリスチレン
（三菱モンサンド社製、ＨＰ−７７）５０重量部５参考
例２にて製造された゛ポリフェニレンエーテルグラフト
エチレン゛アクリル酸共重合体（グラフトマーＡ）：１
０重量部をスーパーミキサーにてトライブレンドした後
、池貝鉄工社製２軸押出機で混練しペレット化した。得
られた組成物を多機製作所−インライン射出成形機にて
試験片を成形し、諸物性を測定した。更に、肉厚２．０
ｍｍ　、巾８闘の金型を用いて射出圧ｓ　ｏ　ｏ　ｋｇ
／ｃ＋＋ｆ　、成ＪＩＩ度２８０”Ｃでのスパイラルフ
ローテストヲ実施した。この結果を第１表に示す。

比較例１〜３ 実施例１で用いたグラフトマーＡを配合り、すい樹脂組
成物（比較例１）およびグラフトマーＡに変えてエチレ
ン・アクリル酸共重合体（三菱油化社製、アクリル酸含
有量３，７ｗｔ％、数平均分子量１５０００）を使用し
た樹脂組成物（比較例２および３）をそれぞれ実施例１
と同様にして製造し、射出成形して得られた結果を同じ
く第１表に示す。

第１表の結果より、本発明の樹脂組成物は成形加工性に
優れ、機械的強度、熱的特性を保持しつつ、衝撃強度が
、大巾に向上した優れた成形材料であることが明らがで
ある。

実施例２〜５ 実施例１と同一の方法および条件により、ポリ４、６−
シメチルー１．４−フェニレンエーテル５０重量部、ポ
リスチレン５ｏ重量部からなる組成物に対して、実施例
１で用いたグラフ）ｖ−Ａの添加量を変えて樹脂組成物
を製造し、これを射出成形したものについて、実施例１
と同様な物性測定を実施した。その結果を第２表に示す
。

第２表 実施例６ 実施例１で用いたグラフトマーＡに代えて、参考例３の
方法にて製造したポリフェニレンエーテルグラ７トポリ
プロピレン（グラフトマーＢ）１０重量部を用し）る他
は実施例１と同じ方法にて樹脂組成物を製造し、これを
射出成形したものについて、実施例１と同様に物性を測
定した。その結果を第３表に示す。

比較例４〜５ グラフトマーＢに代えて、ポリプロピレン（三菱油化社
製、ノーブレンＴＡ−２）を使用した樹脂組成物（比較
例４，５）をそれぞれ実施例６と同一の方法、同一の条
件にて製造し、射出成形したものについて、実施例１と
同様に物性を測定した。その結果を゛第３表に示す。な
お、比較のため前記比較例１も併記した。

実施例７ 実施例１で用いたグラフトマーＡに代えて、参考例４の
方法にて製造したポリフェニレンエーテルグラ７トポリ
エチレン（グラフトマー〇）１０重量部を用いる他は、
実施例１と同じ方法にて樹脂組成物を製造し、同様に物
性を測定した。その結果を第４表に示す。

比較例６〜７ グラフトマー〇に代えて、ポリエチレン（三菱油化社製
、ユカロンＬＭ−３０）を使用した樹脂組成物（比較例
６．７）をそれぞれ実施例１と同一の方法、同一の条件
にて製造し、射出成形して同様に物性を測定した。得ら
れた結果を比較例１と共に同じく第４表に示す。

実施例８〜９ 実施例１で用いたグラフトマーＡに代えて、参考例５の
方法にて製造したポリフェニレンエーテルグラフトエチ
レンメタ、クリル酸グリシジル共重合体（グラフトマー
Ｄ）ｌｏｇを用いる他は、実施例１と同じ方法にて樹脂
組成物を製造し、同様に物性を測定した。結果を第５表
に示す。（実施例８）実施例１と同様な優れた材料特性
が得られた。

グラ、フトマーＤに代えて、参考例６の方法で製造した
ポリフェニレンエーテルグラフトエチレンメタクリル酸
グリシジル共重合体（グラフトマーＥ）１０部を用いて
、実施例１と同じ方法、にて樹脂組成物を製造し、同様
に物性を測定した。結果を第５表に示す。（実施例９） 実施例１Ｏ 実施会冬用いたポリフェニレンエーテル重合体５０重量
部、ポリスチレン５０重量部にエチレン・メタクリル酸
グリシジル−酢酸ビニル共重合体（三菱油化社製、ＭＩ
ＰＲ−８、メタクリル酸グリシジル含有量８．９重量％
、酢酸ビニル含有量４．５重量％）１０重量部をスーパ
ーミキサーでトライブレンドした後、池貝鉄工社製、迄
軸押出機で混線ペレット化して、樹脂組成物を得た。参
考例２の方法でキシレン不溶分の組成を分析すると、ボ
リデエニレンエーテルＩａ分２１重量％、エチレン・メ
タクリル酸グリシジル−酢酸ビニル共重合体７９重量体
であり、添加したポリフェニレンエーテル重合体の約５
重量％がエチレン・メタクリル酸グリシジル−酢酸ビニ
ル共重合体にグラフト付加してい２該組成物を射出成形
した試験片の物性を第６表し示す。

出願人　三菱油化株式会社 代理人　弁理士厚田桂一部 手続補正書（１）。

昭和５Ａ年１２月３０日 １、事件の表示 昭和５６年　　特許　願第１０４５１３号２、発明の名
称　ポリフェニレンエーテル樹脂組成物３、　補正をす
る者 事件との関係　　出願人本人 代表取締役　吉田正樹 ６、　補正により増加する発明の数 （１）明細書第７頁第１５行目の［（以下余白）Ｊを削
除し次の文を加入する。

「ポリオレフィン連鎖にポリフェニレンエーテルがグラ
フトされたもので、一般にポリオレフィンのランダム共
重合体連鎖、または、ブロック共重合体連鎖にポリフェ
ニレンエーテルがグラフトされたものが用いられ、例え
ば、」 （２）同第９頁第５行目〜８行目の「であって、ポリオ
レフィンのランダム共重合体連鎖またはブロック共重合
体連鎖にポリフェニレンエーテルがグラフトされたもの
である。」を［が用いられる。−４に訂正する。

（３）同第９頁第９行目の「この」を「これ等の、」に
訂正する。

（４）同第１９頁第１５行目の１７５」を「６２」に訂
正する。

手続補正書（自発） 昭和５７年２月ノ２日 特許庁長官　島田春樹殿 １、事件の表示 昭和　５６年　　特許願第１０４５１’３号２、発明の
名称　　　ポリフェニレンエーテル樹脂組成物３、　補
正をする者 事件との関係　　特許出願人本人 ８、補正の内容 １　明細書第５頁第７行の一般式中、および下から１０
行目、９行目、５行目および４行目の「Ｒ１１、「Ｒ２
」、「Ｒ３」および「Ｒ４ｊを、それぞれ［Ｒ′−１、
「Ｒ２］、「Ｒ３」および「Ｒ４」に訂正する。

２、第６頁末行の一般式中「Ｒ４」を「Ｒ５」に、「Ｒ
５−１を「Ｒ６」に訂正する。

３、第７頁第１行の「Ｒ４」を「Ｒ５Ｊに訂正する。

４、同頁第２行の「Ｒ５」を「Ｒ６Ｂに訂正する。

５、第８頁一般式中および下がら８行目、５行目４行目
のｒＲ６，Ｊ　ｒＲ，Ｊ　ｒＲ８Ｊ　ｒＲ，Ｊ　ｒＲ，
ｏＪ　および「Ｒ１、Ｊを「Ｒ７，Ｊ−ｒ　Ｒ８」「Ｒ
９」「ＲＩＯＪ　［Ｒ１１Ｊおよび［ＲＩ２　Ｊに訂正
する。

６、第１７頁木尾の構造式中の「Ｒ８」およびｒ　Ｒ３
ＪをそれぞれｒＲ’ｊおよびｌ”　ＲＩｏ」　に訂正す
る。

７、第１８頁第１７行および末行の「参考例２」を１参
考例３」に訂正する。

以　　上 ３８

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）　　ポリフェニレンエーテル８０〜２０重量部、
   スチレン系重合体２０〜８０重量部、およびポリフェニ
   レンエーテルとスチレン系重合体の合計量に対し０．１
   〜５０重量％のボリフエニレンエーテルグラフトボリオ
   レフィンよりなることを特徴とする、加工性および耐衝
   撃性の改善されたポリフェニレンエーテルｍ脂ｍ成物。