JPS59200734A - 高硬度高靭性サ−メツトの製造法 - Google Patents
高硬度高靭性サ−メツトの製造法Info
- Publication number
- JPS59200734A JPS59200734A JP58075335A JP7533583A JPS59200734A JP S59200734 A JPS59200734 A JP S59200734A JP 58075335 A JP58075335 A JP 58075335A JP 7533583 A JP7533583 A JP 7533583A JP S59200734 A JPS59200734 A JP S59200734A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- powder
- cermet
- cutting
- sintered body
- sintering
- Prior art date
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、高硬度および高靭性を有し、さらにすぐれ
た耐摩耗性、耐塑性変形性、および耐衝撃性を有し、し
だがって、これらの特性が要求される高速切削や、高送
シ切削および深切り込み切削などの重切削に用いられる
切削工具として、さらに熱間圧延ロール、熱間線引ロー
ル、熱間圧縮ダイス、熱間鍛造ダイス、および熱間押出
しパンチなどの比較的長時間高温にさらされる熱間加工
用工具として使用した場合にすぐれた性能を発揮する高
硬度高靭性ザーメットの製造法に関するものである。
た耐摩耗性、耐塑性変形性、および耐衝撃性を有し、し
だがって、これらの特性が要求される高速切削や、高送
シ切削および深切り込み切削などの重切削に用いられる
切削工具として、さらに熱間圧延ロール、熱間線引ロー
ル、熱間圧縮ダイス、熱間鍛造ダイス、および熱間押出
しパンチなどの比較的長時間高温にさらされる熱間加工
用工具として使用した場合にすぐれた性能を発揮する高
硬度高靭性ザーメットの製造法に関するものである。
近年、加工能率向上のために高速切削化や高速シ切削化
が検討されているが、切削速度を高くしたシ、送り量を
多くしたシすると、切削工具の刃先温廂が上昇し、刃先
が摩耗−より１は、むしろ高温に起因する塑性変形によ
って使用寿命に至る場合が多い。
が検討されているが、切削速度を高くしたシ、送り量を
多くしたシすると、切削工具の刃先温廂が上昇し、刃先
が摩耗−より１は、むしろ高温に起因する塑性変形によ
って使用寿命に至る場合が多い。
しかしながら、現在実用に供されている分散相が主とし
て炭化タングステン（以下ＷＣで示す）や炭化チタン（
以下ＴｉＣで示す）で構盛され、一方結合相が主として
鉄族金属で構成されているＷＣＣ超超硬合金ＴｉＣ基サ
ーメットは、刃先温度が１０．００℃を越えると急激に
軟化するようになるために、これらのｗｅ基超超硬合金
ＴｉＣ基サーメットは勿論のこと、これらの表面に硬質
被覆層を形成したものにおいても、その使用条件は刃先
温度が１．０００℃を若干上廻る程度に制限されている
。
て炭化タングステン（以下ＷＣで示す）や炭化チタン（
以下ＴｉＣで示す）で構盛され、一方結合相が主として
鉄族金属で構成されているＷＣＣ超超硬合金ＴｉＣ基サ
ーメットは、刃先温度が１０．００℃を越えると急激に
軟化するようになるために、これらのｗｅ基超超硬合金
ＴｉＣ基サーメットは勿論のこと、これらの表面に硬質
被覆層を形成したものにおいても、その使用条件は刃先
温度が１．０００℃を若干上廻る程度に制限されている
。
また、分散相がＴｉとＷの複合金属炭窒化物（以下、（
Ｔｉ、Ｗ）ＣＮで示す）で構成され、一方結合相がＷ−
Ｍｏ合金で構成されたサーメットが提案され、このサー
メットを高速切削や重切削に切削工具として用いる試み
もなされているが、この従来サーメットは、焼結性が悪
く、しかも原料粉末として使用される（ Ｔｉ、 Ｗ）
ＣＮ粉末におけるＣ濃度が比較的高いだめに、焼結時に
その一部がＷ粉末の一部と反応して脆いＷ２Ｃを形成し
、とのＷ２Ｃの存在によって耐衝撃性の劣ったものとな
ることから、十分満足する切削性能を示さないのが現状
である。
Ｔｉ、Ｗ）ＣＮで示す）で構成され、一方結合相がＷ−
Ｍｏ合金で構成されたサーメットが提案され、このサー
メットを高速切削や重切削に切削工具として用いる試み
もなされているが、この従来サーメットは、焼結性が悪
く、しかも原料粉末として使用される（ Ｔｉ、 Ｗ）
ＣＮ粉末におけるＣ濃度が比較的高いだめに、焼結時に
その一部がＷ粉末の一部と反応して脆いＷ２Ｃを形成し
、とのＷ２Ｃの存在によって耐衝撃性の劣ったものとな
ることから、十分満足する切削性能を示さないのが現状
である。
そこで、本発明者等は、上述のような観点から、特にす
ぐれた耐塑性変形性および耐衝撃性、さらに耐摩耗性が
要求される鋼などの高速切削や重切削に切削工具として
使用するのに適した材料を開発すべく研究を行った結果
、 圧粉体の配合組成を、少なくとも分散相形成成分として
（Ｔ１．Ｗ）ＣＮ粉末：１０〜６５０〜６５重量％グネ
シウム（以下、ＭｇＯで示す）粉末：０．５〜１０重量
％を含有し、かつ′結合相形成成分としてＷ粉末を含有
したものとし、 との圧粉体に、真空、窒素、あるいは不活性ガス雰囲気
中、１６００〜１８００℃の範囲内の温度で１次焼結を
施すと、この焼結はＭｇ Ｏの存在によって活性化され
た状態（ＭｇＯによる還元並びにＭｇＯの蒸発および飛
散）で行なわれることから、ＭｇＯの残留含有量を０．
０１〜１重量条の範囲内にことめた状態で、この結果の
焼結体は９５〜９９チの高い密度比をもつようになり、 ついで、この焼結体に、温度：１６００〜１８００℃お
よび圧カニ １０００−２０００ｋＬ／ｃｆｆｌの高温
高圧条件にて静水圧２次焼結を施すと、この結果の焼結
体は、実質的に１００％の密度比をもった緻密微細組織
をもったものになり、したがって、この結果得られたサ
ーメットにおいては、特に上記（Ｔ１．Ｗ）ＣＮによっ
てすぐれた耐摩耗性および耐塑性変形性が、またＭ、ｇ
ＯおよびＭｇＯの焼結時における活性化作用によっても
たらされた緻密微細組織、さらにＷ成分によってすぐれ
た耐衝撃性が確保されるようになり、しかしてこれを高
速切削や重切削などの切削工具として用いた場合にはす
ぐれた切削性能を発揮するという知見を得たのである。
ぐれた耐塑性変形性および耐衝撃性、さらに耐摩耗性が
要求される鋼などの高速切削や重切削に切削工具として
使用するのに適した材料を開発すべく研究を行った結果
、 圧粉体の配合組成を、少なくとも分散相形成成分として
（Ｔ１．Ｗ）ＣＮ粉末：１０〜６５０〜６５重量％グネ
シウム（以下、ＭｇＯで示す）粉末：０．５〜１０重量
％を含有し、かつ′結合相形成成分としてＷ粉末を含有
したものとし、 との圧粉体に、真空、窒素、あるいは不活性ガス雰囲気
中、１６００〜１８００℃の範囲内の温度で１次焼結を
施すと、この焼結はＭｇ Ｏの存在によって活性化され
た状態（ＭｇＯによる還元並びにＭｇＯの蒸発および飛
散）で行なわれることから、ＭｇＯの残留含有量を０．
０１〜１重量条の範囲内にことめた状態で、この結果の
焼結体は９５〜９９チの高い密度比をもつようになり、 ついで、この焼結体に、温度：１６００〜１８００℃お
よび圧カニ １０００−２０００ｋＬ／ｃｆｆｌの高温
高圧条件にて静水圧２次焼結を施すと、この結果の焼結
体は、実質的に１００％の密度比をもった緻密微細組織
をもったものになり、したがって、この結果得られたサ
ーメットにおいては、特に上記（Ｔ１．Ｗ）ＣＮによっ
てすぐれた耐摩耗性および耐塑性変形性が、またＭ、ｇ
ＯおよびＭｇＯの焼結時における活性化作用によっても
たらされた緻密微細組織、さらにＷ成分によってすぐれ
た耐衝撃性が確保されるようになり、しかしてこれを高
速切削や重切削などの切削工具として用いた場合にはす
ぐれた切削性能を発揮するという知見を得たのである。
この発明は、上記知見に７もとづいてなされたものであ
って、以下に配合組成（成分組成）および焼結条件を上
記の通りに限定した理由を説明する。
って、以下に配合組成（成分組成）および焼結条件を上
記の通りに限定した理由を説明する。
（ａ） （Ｔｉ、ｗ）ｃＮ
この成分は、主体分散相形成成分であって、サーメット
にすぐれた耐摩耗性と耐塑性変形性を付与する作用をも
つが、その配合量が１０重量乃至以下係は重量％を示す
）未満では、サーメットにおけるＷ素地中にスケルトン
を形成することなく均一に分散してしまって前記作用に
所望の効果が得られず、一方６５％を越えて配合させる
と、相対的に素地を形成するＷ量が減少し、靭性が劣化
するようになることから、その配合量を１０〜６５チと
定めた。
にすぐれた耐摩耗性と耐塑性変形性を付与する作用をも
つが、その配合量が１０重量乃至以下係は重量％を示す
）未満では、サーメットにおけるＷ素地中にスケルトン
を形成することなく均一に分散してしまって前記作用に
所望の効果が得られず、一方６５％を越えて配合させる
と、相対的に素地を形成するＷ量が減少し、靭性が劣化
するようになることから、その配合量を１０〜６５チと
定めた。
（ｂン ＭｇＯ
ＭｇＯ成分は、その大半が焼結時に、（Ｔｉ、 Ｗ）Ｃ
Ｎ中のＣと反応してサーメット中のＣｆｆ−を減少させ
ると同時に、焼結性を改善し、もって２次焼結後に実質
的に１００％の密度比が得られるようにすると共に、そ
のわずかな量がザーメソト−コに残留して耐衝撃性を著
しく向上させる作用をもつが、その配合量が０５％未満
では所望の焼結性改善効果が得られないばかシでなく、
サーメット中に残留するＭｇＯの一量が００１％未満に
なってしまって所望の耐衝撃性を確保することができず
、一方１０％を越えた配合量にすると、１次焼結温度が
低い場合にはサーメット中のＭｇＯ含有量が１％を越え
て高くなってしまい、この結果サゴメットの耐塑性変形
性が低下するようになるばかシでなく、サーメットに巣
が形成され易くなって耐衝撃性も劣化するようになるこ
とから、ＭｇＯの配合量を０５〜１０％とし、サーメッ
ト中に○ｏｉ−１％のＭｇｏが残留含有するように定め
だ。
Ｎ中のＣと反応してサーメット中のＣｆｆ−を減少させ
ると同時に、焼結性を改善し、もって２次焼結後に実質
的に１００％の密度比が得られるようにすると共に、そ
のわずかな量がザーメソト−コに残留して耐衝撃性を著
しく向上させる作用をもつが、その配合量が０５％未満
では所望の焼結性改善効果が得られないばかシでなく、
サーメット中に残留するＭｇＯの一量が００１％未満に
なってしまって所望の耐衝撃性を確保することができず
、一方１０％を越えた配合量にすると、１次焼結温度が
低い場合にはサーメット中のＭｇＯ含有量が１％を越え
て高くなってしまい、この結果サゴメットの耐塑性変形
性が低下するようになるばかシでなく、サーメットに巣
が形成され易くなって耐衝撃性も劣化するようになるこ
とから、ＭｇＯの配合量を０５〜１０％とし、サーメッ
ト中に○ｏｉ−１％のＭｇｏが残留含有するように定め
だ。
（Ｃ）Ｗおよび不可避不純物
Ｗは、その一部が分散相に固溶するが、犬、２部分は結
合相として存在して分散相と強固に結合し、サーメット
にすぐれた耐衝撃性を付与する作用をもつものである。
合相として存在して分散相と強固に結合し、サーメット
にすぐれた耐衝撃性を付与する作用をもつものである。
また、サーメット中に、不可避不純物として、Ｍｏ、
Ｃｒ、 Ｆｅ 、 Ｎｉ 、 Ｃｏ、、’Ｒｅ、 Ｐｔ
、およびＰｄなどのうちの１種または２種以上を含有
しても、それぞれの成分含有量が１％以下にして、全含
有量で２％以下、であればサーメットの特性が何ら損な
われるものではない。
Ｃｒ、 Ｆｅ 、 Ｎｉ 、 Ｃｏ、、’Ｒｅ、 Ｐｔ
、およびＰｄなどのうちの１種または２種以上を含有
しても、それぞれの成分含有量が１％以下にして、全含
有量で２％以下、であればサーメットの特性が何ら損な
われるものではない。
（ｄ） １次焼結温度
１次焼結温度が１６００℃未満では、ＭｇＯによる還元
、並びにこれの゛蒸発および飛散が不十分であって、所
望の焼結性改善作用を発揮させることができず、この結
果１次焼結後の焼結体の密度比は９５％未満となってし
まい、２次焼結において実質的に１００％の密度比をも
った緻密な焼結体を得ることができず、一方１８０’０
℃を越えて高くすると、焼結体の結晶粒成長が著しくな
って強度低下なき−だすようになることから、１次焼結
温度を１６００〜１８０ｏ℃と定めだ。
、並びにこれの゛蒸発および飛散が不十分であって、所
望の焼結性改善作用を発揮させることができず、この結
果１次焼結後の焼結体の密度比は９５％未満となってし
まい、２次焼結において実質的に１００％の密度比をも
った緻密な焼結体を得ることができず、一方１８０’０
℃を越えて高くすると、焼結体の結晶粒成長が著しくな
って強度低下なき−だすようになることから、１次焼結
温度を１６００〜１８０ｏ℃と定めだ。
（ｅ）２次焼結条件
焼結温度が１６００℃未満にして、焼結圧力が１０ ｏ
ｏ ｋｇ／ｃｒｉ未満では、実質的に１００％の密度
比をもった焼結体を成形することができず、一方焼結温
度が１８００℃を越えると、１次焼結の場合と同様に結
晶粒の成′長が著しくなって強度低下をきたすようにな
シ、また２ ００ ｏｋｇ／ｃＩＩｔを越えた焼結圧力
は実用的でないことから、それぞれ焼結温度を１”６０
０〜１８００℃、焼結圧力な１０００〜２０００ ｋｇ
／ｃｎｔと定めた。
ｏ ｋｇ／ｃｒｉ未満では、実質的に１００％の密度
比をもった焼結体を成形することができず、一方焼結温
度が１８００℃を越えると、１次焼結の場合と同様に結
晶粒の成′長が著しくなって強度低下をきたすようにな
シ、また２ ００ ｏｋｇ／ｃＩＩｔを越えた焼結圧力
は実用的でないことから、それぞれ焼結温度を１”６０
０〜１８００℃、焼結圧力な１０００〜２０００ ｋｇ
／ｃｎｔと定めた。
つぎに、この発明の方法を実施例によシ具体的に説明す
る。
る。
実施例
原料粉末として、平均粒径：１５μｍを有する完全固溶
体の（Ｔｉｏ、ｓ５・Ｗｏ、１５）（ＣＯグＯＮｏ、３
０）粉末（括弧内の数値は原子比を示す）、同０４μｍ
のＭｇ○粉末、同１．２μｍのＴｉＮ粉末、同１．５μ
ｍのＺｒＣ粉末、同０．８ ｐ ｍのＴａＣ粉末、同０
．８／１ｍのＷ粉末、および同０．６μｍのＭｏ粉末を
用意し、これら原料粉末をそれぞれ第１表に示される配
合組成に配合し、ボールミルにて７２時時間式粉砕混合
し、乾燥した後、ｉ ５ ＋＜ｇ ／ｍｙｔの圧力にて
プレス成形して圧粉体とし、ついでこの圧粉体を、それ
ぞれ第１表に示される条件で１次焼結し、引続いて同じ
く第１表に示される条件にてＡ、ｒガス圧下で静圧下２
次焼結を行なうことによって本発明法１〜１９および比
較法１〜９をそれぞれ実施しだ。
体の（Ｔｉｏ、ｓ５・Ｗｏ、１５）（ＣＯグＯＮｏ、３
０）粉末（括弧内の数値は原子比を示す）、同０４μｍ
のＭｇ○粉末、同１．２μｍのＴｉＮ粉末、同１．５μ
ｍのＺｒＣ粉末、同０．８ ｐ ｍのＴａＣ粉末、同０
．８／１ｍのＷ粉末、および同０．６μｍのＭｏ粉末を
用意し、これら原料粉末をそれぞれ第１表に示される配
合組成に配合し、ボールミルにて７２時時間式粉砕混合
し、乾燥した後、ｉ ５ ＋＜ｇ ／ｍｙｔの圧力にて
プレス成形して圧粉体とし、ついでこの圧粉体を、それ
ぞれ第１表に示される条件で１次焼結し、引続いて同じ
く第１表に示される条件にてＡ、ｒガス圧下で静圧下２
次焼結を行なうことによって本発明法１〜１９および比
較法１〜９をそれぞれ実施しだ。
ついで、上記本発明法１〜１９および比較法１〜９によ
って得られたサーメットについて、ＭｇＯ含有量、密度
比、ロックウェル硬さくＡスケール）。
って得られたサーメットについて、ＭｇＯ含有量、密度
比、ロックウェル硬さくＡスケール）。
および抗折力を測定すると共に、これよりＳ Ｎ Ｐ４
３３の形状をもった切削チップを切出し、被削材’、
Ｓ １ｊＣＭ −８（硬さＨＢ２４０）。
３３の形状をもった切削チップを切出し、被削材’、
Ｓ １ｊＣＭ −８（硬さＨＢ２４０）。
切削速度： １５０ ｍ／ｍｍ、 。
送り： ０．４５ ＴＵｎ／ ｒｅｖ、 。
切込み：２朋。
切削時間：１０ｍ１ｌＬ。
の条件での高速連続切削試験、並びに、被削材、’ Ｓ
Ｎ ＣＭ −８（硬さＨＢ２７０）。
Ｎ ＣＭ −８（硬さＨＢ２７０）。
切削速度二ｌｏｏｍ／弧。
送１） ： ０．４５ ｍｙｎ／ ｒｅｖ、 。
切込み：３＋ｕ＋。
切削時間：３＋ｎｌＩｎ、。
の条件での断続切削試験を行ない、上記高速連続切削試
験では、切刃の逃げ面摩耗幅とすくい面摩耗深さを測定
し、また上記断続切削試験では、１０個の試験切刃のう
ち、その刃先に欠損が発生した切刃数を測定し、これら
の測定結果を第２表に示した。また、第２表には、比較
の目的で、ＩＳＯのＰ ］、 ＯグレードのＷＣＣ超超
硬合金製切削チップ以下従来切削チップ１という）、お
よびＴｉＣ−１０％Ｍｏ’−１５％Ｎ１の組成を有する
ＴｉＣ基サーメット製切削チップ（以下従来切削チップ
２という）の同一条件での切削試験結果も示した。
験では、切刃の逃げ面摩耗幅とすくい面摩耗深さを測定
し、また上記断続切削試験では、１０個の試験切刃のう
ち、その刃先に欠損が発生した切刃数を測定し、これら
の測定結果を第２表に示した。また、第２表には、比較
の目的で、ＩＳＯのＰ ］、 ＯグレードのＷＣＣ超超
硬合金製切削チップ以下従来切削チップ１という）、お
よびＴｉＣ−１０％Ｍｏ’−１５％Ｎ１の組成を有する
ＴｉＣ基サーメット製切削チップ（以下従来切削チップ
２という）の同一条件での切削試験結果も示した。
第２表に示される結果から、本発明法１〜１９によって
製造されたサーメットは、い・ずれも高硬度と高靭性を
有し、かつ切削試験では従来切削チップ１．２に比して
著しくすぐれた耐摩耗性および耐衝撃性を示すのに対し
て、比較法１〜９に見られるように、配合組成および製
造条件のうちのいずれかの条件（第１表に※印を付した
も、の）でもこの発明の範囲から外れると、前記特性の
うち少なくともいずれかの特性が劣ったものになること
が明らかである。
製造されたサーメットは、い・ずれも高硬度と高靭性を
有し、かつ切削試験では従来切削チップ１．２に比して
著しくすぐれた耐摩耗性および耐衝撃性を示すのに対し
て、比較法１〜９に見られるように、配合組成および製
造条件のうちのいずれかの条件（第１表に※印を付した
も、の）でもこの発明の範囲から外れると、前記特性の
うち少なくともいずれかの特性が劣ったものになること
が明らかである。
上述のように、この発明の方法によれば、高靭性と高硬
度を有し、さらに耐摩耗性、耐塑性変形性、および耐衝
撃性にすぐれたサーメットを製造することができ、した
がって、このサーメットを、これらの特性が要求される
鋼の高速切削や重切削などに切削工具として用いた場合
にはすぐれた性能を発揮し、さらに熱間圧延ロール、熱
間線引ロール、熱間圧縮ダイス、熱間鍛造ダイス、およ
び熱間押出しパンチなどの比較的長時間高温にさらされ
る熱間加工工具として用いた場合にもすぐれた性能を長
期に亘って発揮するなど工業上有用な効果がもたらされ
るのである。
度を有し、さらに耐摩耗性、耐塑性変形性、および耐衝
撃性にすぐれたサーメットを製造することができ、した
がって、このサーメットを、これらの特性が要求される
鋼の高速切削や重切削などに切削工具として用いた場合
にはすぐれた性能を発揮し、さらに熱間圧延ロール、熱
間線引ロール、熱間圧縮ダイス、熱間鍛造ダイス、およ
び熱間押出しパンチなどの比較的長時間高温にさらされ
る熱間加工工具として用いた場合にもすぐれた性能を長
期に亘って発揮するなど工業上有用な効果がもたらされ
るのである。
出願人 三菱金属株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 少なくとも分散相形成成分と゛してのＴｉとＷの複合金
属炭窒化物粉末：ｌＯ〜６５重量係と酸乃至グネシウム
粉末 ０５〜１０重量饅とを含有し、かつ結合相形成成
分としてのＷ粉末を含有する配合組成をもった混合粉末
より成形した圧粉体を、真空、窒素、あるいは不活性ガ
ス雰囲気中、１６００〜１８００℃の範囲内の温度で１
次焼結して残留酸化マグネシウム含有量 ００１−１重
乃至にして、密度比：９５〜９９％を有する焼結体とし
、 ついで、この焼結体に、温度： １６００−１８００℃
および圧カニ １０００〜２０００ ｋｇ／ｉの高温−
高圧条件にて静圧下２次焼結を施して実質的に１００％
の密度比をもった緻密微細組織の焼結体とすることを特
徴とする高硬度高靭性ザーメットの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58075335A JPS59200734A (ja) | 1983-04-28 | 1983-04-28 | 高硬度高靭性サ−メツトの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58075335A JPS59200734A (ja) | 1983-04-28 | 1983-04-28 | 高硬度高靭性サ−メツトの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59200734A true JPS59200734A (ja) | 1984-11-14 |
| JPS6245292B2 JPS6245292B2 (ja) | 1987-09-25 |
Family
ID=13573277
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58075335A Granted JPS59200734A (ja) | 1983-04-28 | 1983-04-28 | 高硬度高靭性サ−メツトの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59200734A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005096071A (ja) * | 2003-09-24 | 2005-04-14 | Sandvik Ab | 切削工具インサート及びその製造方法 |
-
1983
- 1983-04-28 JP JP58075335A patent/JPS59200734A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005096071A (ja) * | 2003-09-24 | 2005-04-14 | Sandvik Ab | 切削工具インサート及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6245292B2 (ja) | 1987-09-25 |
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