JPS598419B2 - 単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の吸着材 - Google Patents

単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の吸着材

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の利用分野 本発明は、単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の吸着材
（以下、単にヨウ素吸着材という）に係り、特に原子カ
プラトンにおける高湿度の排ガス中に含まネ１る放射性
ヨウ素を除去するのに好適な吸着材に関するものである
。
発明の背景 原子力発電所などの原子カプラトンにおいては環境保全
の立場から放射性ガス、特に単体ヨウ素（■２）やヨウ
化メチル（ＣＨ３Ｉ）を主成分とした有機ヨウ素化合物
からなる放易性ヨウ素の放出量低減化が重要な課題とな
っている。
従来、原子力発電所においては、核燃料が溶解するよう
な事故時において放射性ヨウ素が環境に放出さわるのを
防止するためのヨウ素除去フィルタが設置さわている。
また、最近、通常運転時においても、放射性ヨウ素の環
境放出量を可能な限り低減させるため、こわの放出源な
らびに建屋換気系などに放射性ヨウ素を除去するための
装置が設けらわつ＼ある。
ところで、放射性ヨウ素の放出源の一つに放射性廃液貯
蔵タンクのベントガスがある。
このベントガスの主成分は貯蔵タンクのかくはんに用い
た空気であるため、ベントガス中ｌこミストが同伴する
。
単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物を除去するための吸
着材としては、現在、活性炭と銀ゼオライト、の２つが
製品化さねている。
また、アルミナに硝酸銀、あるいは硫酸銀を添着した吸
着材についても、現在、開発が行なわわている。
しかしガス中にミストが存在する場合、こわらの吸着材
のヨウ素除去性能は著しく低下する。
発明の目的 本発明の目的は、ミストが存在するような高湿度条件下
においても単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の除去性
能の低下が小さい単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の
吸着材を得ることにある。
発明の概要 本発明の特徴は、担体と、この担体の表面に被膜状に設
けられ単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物を吸着する物
質と、この物質の表面を被うように設けらねた有機物層
とを漏え、該有機物層を構成する有機物は、そわへの単
体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の溶解度が、水への単
体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の溶解度よりも大きな
物質である点にある。
有機物層を形成する有機物は、水と二層を形成する物質
を用いるとよい。
発明の実施例 本発明は、担体に銀または銀化合物を添着したヨウ素吸
着材の高湿度下における吸着特性を詳細に検討すること
によってなさねたものである。
第１図に、高湿度下におけるヨウ素吸着材の吸着状態を
示す。
担体２の表面に銀化合物３が添着さね、ヨウ素吸着材１
が構成さわる。
ヨウ素吸着材１は、ミスト４を多量に含む湿度の高いベ
ントガス中に配置さわる。
ベントガス中にはＣＨ３Ｉ５が含まわている。
第１図は膜式的に書いたもので、実際は、ヨウ素券着材
１の表面には多数の細孔が存在する。
ミスト４が銀化合物３の表面に付着し、水膜６がヨウ素
吸着材１の表面をおおってしまう。
ガス中に含まわるＣＨ３■５は、銀化合物３と反応する
ためには水膜６中に溶解する必要がある。
しかし、ＣＨ３■の水への溶解度は常温で２ ｇ ７
１ ０ ０ ｍｉｌと小さいため、水膜６が抵抗となり
、ＣＨ３■５と銀化合物３との反応速度は、水膜６のな
い場合に比して著しく低下することになる。
このため、ミスト４が存在する雰囲気下でヨウ素吸着材
１を使−用する場合には、多量のヨウ素吸着材１を要し
、装置が大型化する。
また、ガス中のミスト４は、通常、ワイヤメッシュを充
填したようなセパレータで除去するが、１μ以下の微粒
径のものについては除去しにくいので、こわを確実に除
去するためにはヨウ素除去装置の前段に予熱器を設置し
、相対湿度を下げることが必要となる。
しかし、予熱器には、ガスを加熱するためのエネルギー
を要すると共に装置が複雑化するという問題点がある。
ヨウ素吸着材１のＣＨ３■の除去性能を低下させる原因
がヨウ素吸着材１の表面に形成させる水膜６であるため
、ＣＨ３■の除去性能の低下を防止するためには、ミス
ト４が存在する雰囲気下においてヨウ素吸着材１の表面
に水膜６が形成さねないようにする必要がある。
このための方法としては疎水性を有する有機物であって
、単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の溶解度が水より
も大きく、かつ蒸気圧の小さいものの被膜をヨウ素吸着
材１の表面に形成させておくことが考えらねる。
本発明の好適な一実施例を第２図に示す。
膜式的に示されているが、多数の細孔を有するアルミテ
担体８の表面に硫酸銀（Ａｇ２ＳＯ４）を添着させ、さ
らに、硫酸銀被膜９の表面に有機物被膜１０を形成する
。
このようにしてヨウ素吸着材７が構成さわる。
有機物被膜１０の有機物は、疎水性を有する物値を使用
し、ヨウ素吸着材７の表面にミスト４を付着しにクくシ
て、水膜６ができるだけ形成さねないようにする。
また、有機物は単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物（以
下、単にヨウ素という）のそわへの溶解度が大きいもの
を使用し、ヨウ素が硫酸銀被膜９の表面へ移動する際に
抵抗とならないようにしている。
さらに、有機物の蒸気圧を小さくして有機物の流出を防
止するようにしている。
有機物被膜１０の有機物としては、例えばＣＨ３■の溶
解度と常温における蒸気圧がそわぞｉ．１００ｇ／１０
０ｍｌ！以上と１０’ｔｏｒｒ以下のものとしてフタル
酸ジオクチル（ＤＯＰ）、セバシン酸ジオクチル（ＤＯ
Ｓ）、フッ素油、シリコン油などがある。
（ＣＨ３■の水に対する溶解度は２ｇ７１００ｍ＃であ
るから、前記各有機物に対するＣＨ３■の溶解度の１／
５０と極めて小さい。
９次に、有機物の最適添着量について実験的に検討した
。
第３図は、０． ４ ０ ｃ ｃ／ｇの細孔溶積をもつ
アルミナ担体８に硫酸銀を担持率０、Ｉｇ−Ａｇ／ｇで
担持して硫酸銀被膜９を形成し、硫酸銀被膜９をさらに
ＤＯＰからなる有機物被膜１０で被うヨウ素吸着材７を
用い、ＤＯＰ量と吸水量および表面積の関係を示したも
のである。
特性１１は吸水量を示し、特性１２はヨウ素吸着材の表
面積を表わす。
この実験は、相対湿度９５％のベントガス中にて行なっ
た。
ＤＯＰ量を増大していくと、ＤＯＰの被膜１０が次第に
硫酸銀被膜９上に形成される。
ＤＯＰ量をアルミナ担体８の細孔溶積の０．２以上にす
わば、ヨウ素吸着材７の表面はＤＯＰの被膜１０で完全
におおわわる。
さらにＤＯＰ量が増太さわて細孔溶積の０．８以上にな
ると、ＤＯＰがヨウ素吸着材７内部の細孔をうずめるた
めヨウ素吸着材７の表面積が急激に低下し、この場合に
は反応速度が小さくなる。
このことから、ＤＯＰ量についてはアルミナ相体８の細
孔溶積の０，２から０．８倍の範囲にすわばよいことが
わかる。
また、有機物としてＤＯＳ ，フッ素油、シリコン油（
いずわもＣＨ３■の溶解度は１００ｇ／１００ｍ＃以上
）を用いた場合についても第３図と同様の実験結果が得
らわた。
さらに単体ヨウ素■２の場合、そわの水に対する溶解度
はほとんどＯｇ／１００ｍ７であるが、ＤＯＰ、ＤＯＳ
，フッ素、シリコン油に対する■２の溶解度は１００ｇ
／１００７７ＬＡ以上であり、これらの有機物を用いた
場合、■２に対しても第３図と同様の結果が得らわた。
次に、硫酸銀被膜９上を被うＤＯＰ量を０．５ｃｃ／ｇ
−アルミナとし、温度３０℃、ガスの線速度２０ｃｒｆ
Ｌ／ｓ、吸着層厚５ｃＩＩ′Ｌの条件下で相対湿度とＣ
Ｈ３■除去効率を実験により求めた。
第４図はその結果を示したものである。
この図にはＤＯＰを被膜していないヨウ素吸着材１（従
来）の結果を示してある（％性１３）。
本実施例のヨウ素吸着材７は、特性１４で表わさわる。
ミスト４が存在する相対湿度１００％の条件下において
、ヨウ素吸着材１のＣＨ３■除去効率は、約５０％に低
下するが、ヨウ素吸着材７ではＣＨ３■除去効率は約９
７％である。
ヨウ素吸着材７は、ミスト４が存在する高湿度の雰囲気
下においてもＣＨ３■除去性能の低下が小さいことを確
認できた。
また、■２の除去効果については、相対湿度１００％で
、ヨウ素吸着材１（従来）のものは９０％に対し、本実
施例のヨウ素吸着材７では１００％であった。
な右、ＤＯＰの被膜１０を有するヨウ素吸着材７は以下
の方法で製造さわる。
まず、所定量のＤＯＰをアセトンまたはアルコールに溶
解しだ液に、銀化合物を添着した吸着材を約３ｈｒ浸し
ておく。
この後、吸着材を約１５０℃の条件下で約ｌｈｒの脱気
加熱を行なう。
ＤＯＰ量の調整はアセトンまたはアルコール中のＤＯＰ
濃度により行なうことができる。
また、ＤＯＰ以外の有機物に・ついても、操作は同様で
ある。
以上のこきから、ヨウ素吸着材７はミストが存在する高
湿度の雰囲気下においてもＣＨ３■および■２の除去効
率が低下しないことから、除去装置をコンパクトにでき
、また予熱器も不要にできる。
ヨウ素吸着材１の使用期間中におけるＤＯＰ等の蒸発等
によるヨウ素吸着材７からの離脱は、ほとんどなく、Ｄ
ＯＰ等の有機物による機能が低下する割合は著しく少な
い。
上記実施例においては、単体ヨウ素または有機ヨウ素化
合物を吸着する物質として硫酸銀を用いたが本発明はこ
ねに限定さわるものではなく、単体ヨウ素または有機ヨ
ウ素化合物を吸着する物質であわばよい。
その物質としては硫酸銀の他に例えば、銀や硝酸銀など
がある。
第５図は、亜硫酸銀（Ａｇ２ＳＯａ）を用い、第４図と
同一条件下でＣＨ３■除去効率を測定した結果を示した
ものである。
本実施例の特性は曲線１５、銀化合物として亜硫酸銀を
用いたヨウ素吸着材１の特性を曲線１６で示す。
Ａｇ２ＳＯ３を用いた従来のヨウ素吸着材１のＣＨ３■
除去効率は、相対湿度が７０％以上になるとＡｇ２ＳＯ
３を用いＤＯＰの被膜を形成した本発明の実施例のヨウ
素吸着材のそわに比して小さくなっている。
こねは相対湿度が７０％以上になると水膜６が一部形成
さね、水中への溶解度がＡｇ２ＳＯ４の方がＡｇ２Ｓ０
３に比して太きいためである。
八ｇ２ＳＯ３を用いたヨウ素吸着材１の銀被膜上にＤＯ
Ｐの被膜を形成させることにより、ＣＨ３■除去性能を
著しく向上させることができる。
また銀化合物として硝酸銀を用いた場合、硝酸銀が潮解
性を有するため、Ａｇ２Ｓ０３と同様に７０％程度以上
の相対湿度で性能は低下するが、ＤＯＰの被膜を銀被膜
上に形成することｌこより、ＣＨ３■除去性能の低下を
防止することができる。
さらに、上記実施例では担体としてアルミナを用いたが
、シリカアルミナ系担体（シリカとアルミナを適当な割
合で配合して製作した担体）やシリカゲルの無機担体、
多孔質のポ．リスチレンなどの有機担体を用いても同様
の効果を生ずる。
また、本発明の対象は原子カプラトン排ガス中の放射性
ヨウ素であるが、こわに限定することはなく、例えば高
湿度下または高湿度になりつる排ガス中から亜硫酸ガス
や窒素酸化物などの不純物除去にも使用することができ
、適用範囲は太きい。
発明の効果 本発明ｔこよわば、高湿度下ｔこおいても単体ヨウ素ま
たは有機ヨウ素化合物の除去効率をほとんど低下させる
ことなく、高い状態ｌこ保持することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は従来考えらねている銀添着のヨウ素吸着材の高
湿度下における表面の状態を示す説明図、第２図は本発
明の好適な一実施例である銀添着のヨウ素吸着材の高湿
度下における表面の状態を示す特性図、第３図は第２図
のヨウ素吸着材ｔζおけるＤＯＰ量と吸水量および表面
積の関係を示す特性図、第４図は第２図のヨウ素吸着材
における硫酸銀を用いた場合の相対湿度とＣＨ３■の除
去効率の関係を示す特性図、第５図は第２図のヨウ素吸
着材における亜硫酸銀を用いた場合の相対湿度とＣＨ３
■の除去効率の関係を示す特性図である。 ４・・・・・・ミスト、５・・・・・・ＣＨ３■、７・
・・・・・ヨウ素吸着材、８・・・・・・アルミナ担体
、９・・・・・・硫酸銀被膜、１０・・・・・・有機物
被膜。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 担体と、この担体の表面に被膜状に設けられ単体ヨ
    ウ素または有機ヨウ素化合物を吸着する物質と、この物
    質の表面を被うように設けらわた有機物層とを備え、該
    有機物層を構成する有機物は、それへの単体ヨウ素また
    は有機ヨウ素化合物の溶解度が、水への単体ヨウ素また
    は有機ヨウ素化合物の溶解度よりも大きな物質であるこ
    とを特徴とする単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の吸
    着材。 ２ 前記有機物層は、水と二層を形成する有機物にて形
    成さわることを特徴とする特許請求の範囲第１記載の単
    体ヨウ素または有機ヨウ素化合物の吸着材。 ３ 前記有機物層を形成する有機物の量は、前記担体の
    細孔溶積の０．２〜０．８倍の範囲にあることを特徴と
    する特許請求の範囲第１項または第２項記載の単体ヨウ
    素または有機ヨウ素化合物の吸着材。 ４ 前記単体ヨウ素または有機ヨウ素化合物を吸着する
    物質は銀または銀化合物であることを特徴とする特許請
    求の範囲第１項または第２項または第３項記載の単体ヨ
    ウ素または有機ヨウ素化合物の吸着材。
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