JPS5991171A - 接着剤組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は主としてフレキシブルプリント回路製造用に用
いらり１、特に接着力と耐熱性に優れ、しかもレジンフ
ローの少ない接着剤組成物に関する。

フレキシブルプリント基板には従来ポリイミドフィルム
やポリエステルフィルムが一般的に用いらｈ、このフィ
ルム上に接着剤を用いて銅ｆ６、アルミｇ＠等の金Ｊ／
Ａ箔を接着し、フレキシブルプリント配線材料としてカ
メラ、電卓％電話機など多くの分野に使用されていた。

このプリント基板用接着剤に要求ｇｈる特性に、フィル
ムと金楓箔との接着力のみならず、電気特性、高温の溶
融半田に浸漬してもふくれ等の異常を生じない半田耐熱
性、回路以外層部分を溶解する際に使用する塩化メチレ
ン等の溶剤に対する耐薬品性、自由な立体配線に必要な
回線性などが挙げられるが年々増加するプリント基板の
生産量および高度に檜雑化する回路の設計に伴い、一層
信頼性のある高性能接着剤が要望されていＡ。

しかるに従来から知られているプリント基板用接着剤と
しては、フッ素樹脂、エポキシ−ノボラック、ニトリル
−フェノール、ポリエステル、アクリル系接着剤等を挙
げ為ことかできるが上記の必要とされる特性全十分に兼
ね備えた接着剤にいまだ見出式り、ていない。

又、フレキシブル回路の絶縁特性を向上させるために、
フィルムと金属箔とが接着したフィルム基板を回路加工
した後、フィルムの片面に接着剤？塗付したいわゆる絶
縁処理フィルムを接着する手法が取られる場合が多いが
、従来この絶縁処理フィルムを加熱圧着する際に絶縁処
理フィルムの接着層がパッド部分にはみ出すいわゆるレ
ジン７０−といわれる現象が生じ好ましくなかった。

本発明に、従来のプリント基板用接着剤に認められるか
かる短所を解消すべく鋭意検討を重ねた。

結果、上記特性を十分に満足し、特に接着性に優れ、又
レジンフローの少ない高性能の接着剤組成物の開発に成
功しｔものである。

すなわち、本発明組成物に、 （ａ）カルボキシル基を含有するニトリルゴム、（１３
）ポリＮ−グリシジル型エポキシ樹脂、及び（ｃ）下記
の群から選択される少なくとも一種のエポキシ化合物か
ら主として成る接着剤組成物である。　　　　・ Ｃ−１：フルコール類のグリシジルエーテル。

Ｃ−２＝カルボン酸類のグリシジルエステル。

Ｃ−３：フェノール類のグリシジルエーテル。

るエポキシ化合物。

又、本発明ではさらに接着力の信頼性を高める目的で、
又圧着時のバット部からのレジンフローを抑えるために
、微粉末シリカ又ｉｄ／及びオニウム塩で処理した粘土
を添加することができる。

本発明の（ａ）成分のカルボキシル基を有するニトリル
ゴムとしては、たとえばアクリロニトリルとブタジェン
とが約５／９５〜４５　／　５５のモル比で共重合した
アクリロニトリル−ブタジェン共重合ゴムの末端ヲカル
ボキシル化したもの、あるいはアクリロニトリルおよび
ブタジェンと共に、さらにアクリル酸などのカルボキシ
ル基含有重合性単量体を３元共重合させた共重合ゴムな
どが用いられる。共重合ゴム中のカルボキシル基含量は
約１〜８重′ｉｌ：ｑ６程度のものが好ましい。

（ｂ）成分のポリＮ−グリシジルエポキシ樹脂とに５．
６）で示される基を有する化合物である。一般に、対応
するアミンとエビハロヒドリンから合成できるが、中間
体のアミノ基にさらにエポキシ基が反応して高分子量化
したものであってもよい。

（ｂ）成分の例とじては、たとえば （５） ＣＨ２−ＯＨ−（！）１−　ＯＨ２、 ＼。／ （ただし、上記Ｒ，Ｒ＃σ水素又はアルキル基を表わす
。）等が挙げられる。

（Ｃ）成分のエポキシ化合物は、次の０−１、Ｃ−２、
ｃ−３及びａ−４の一種以上街用いる。

Ｃ−１：アルコール類のグリシジルエーテル（６） たとえば次のような化合物が挙げられる。

（ポリエチレングリコールのジグリシジルエーテル、た
だし、ｎ　＝　１〜４０）、 （ポリプロピレングリコールのジグリシジルエーテル、
ただしｌｍ＝１〜４０）、 グリセリンのジグリシジルエーテル、トリメチｏ　−／
ｌ／　フ０　ハンのトリクリシジルエーテル、１．４−
ブタンジオールのジグリシジルエーテル％ｌ。

６−ヘキサンシオールジグリシジルエーテル、ネオペン
チルグリコールのジグリシジルエーテル。

Ｃ−２：カルボン酸類のグリシジルエステルたとえば次
のような化合物が挙げられる。

ヘキサヒドロフタル酸のジグリシジルエステル（例えば
昭和電ニーよりショーダイン５４０の商品名で販売）、
７タル酸のジグリシジルエステル（同じく、ショーダイ
ン５０８の商品名で販売）、高級脂肪酸のグリシジルエ
ステル（例１−Ｌ’シェル化学（剖よりカージュラ−Ｅ
の商品名で販売）。

Ｃ−３＝フエノール類（但し、ビスフェノールＡを除く
、、）のグリシジルエーテル ｆとえげ次のような化合物が挙けらｈる。

（フェノールノボラックのポリグリシジルエーテル）、 （クレゾールノボラックのポリグリシジルエーテル）。

（臭素化フェノールノボラックのポリグリシジルエーテ
ル）、（ただし以上の２．ｐ％ｑは、零又に正の数であ
る・） レソルシン、ハイドロキノン、カテコール１７）−／グ
リシジルエーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）メタン
（通称ビスフェノール？）のジグリシジルエーテル、フ
ェニルグリシジルエーテル、ｍ％ｐ−クレジルグリシジ
ルエーテル、ジブロモクレジルグリシジルエーテル、ビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂に両端末にカルボキシル
基を有するポリブタジェンを反応させて得られるエポキ
シ化合物（例えば、日本曹達■；、ニツソーエボキシン
ＢＰＢシリーズとして販売されている）。

るエポキシ化合物。

たとえば次のような化合物が挙げられる。

（ビス（３，４−エポキシシクロヘキシル）アジペート
）、 （３，４−エポキシシクロヘキシルメチル　３，４（９
） 一エボキシシクロヘキサンカルポキシレート）。

（ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）オキ
ザレート）。

０ （ビス（３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシル
メチル）アジペート）、 ０ （ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）ビス
レート）、 （３，４−エポキシ−１−メチルシクロヘキシルメチル
　３．４−ヱボキシー１−メチルシクロヘキ（１０） サンカルボキシレート）、 ０ （６−メチル−３，４−エポキシシクロヘキシルメチル
　６−メチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボ
キシレート）、 （３，４−エポキシ−５−メチル−シクロヘキシルメチ
ル　３．４−エポキシ−５−メチルシクロヘキサンカル
ボキシレート）、 その他 つぎに（ａ）、（ｂ）、（ｃ）の配合割合（重量基準）
について説明する。

（ａ）成分であるカルボキシル基を含有するニトリルゴ
ムと（ｂ）成分であるポリＮ−グリシジル型エポキシ樹
脂との混合割合に、０．０５≦（ａｌ／（ｂ）≦１９が
好育しく、この範囲外でに接着力が低下する傾向となる
。

さらに、（ａ）カルボキシル基を含有するニトリルゴム
、（ｂ）ポリＮ−グリシジル型エポキシ樹脂、及び（ｃ
）−ｒ−ボキシ化合物の混合割合＋ｄ、０．０５≦（（
ｂ）＋（ｃ））／（ａ）５５の関係を満たすことが野外
しく、この範囲外でσいずわも接着力が低下したり父、
０．０５未満のときに耐熱性も低下する傾向を示す。

つを゛に、接着力を向上し、レジン７０−をお大える目
的で上記（ａ）、（ｂｌ　、　（ｃ）の他にさらに充填
剤を添加することができる。この充填剤として野育しい
ものとして（ｄ）微粉末シリカとオニウム化合物により
処理せられた粘土がある。勿論この両者げ単独でも又両
者混合して使用することができる。

微粉末シリカの好ましい一例として、四塩化ケイ素を酸
水素焔中で燃暁加水分解して得られる無定形シリカを挙
げることかで★、これにアエロシール（日本アエロジル
社）の商品名で販売されている。

もう一方の（ｄ）成分であるオニウム化合物により処理
された粘土とけベントナイト、モンモリロナイト、セピ
オライト等で例示される粘土を、アンモニウム化合物、
ホスホニウム化合物、スルホニウム化合物等で例示され
るオニウム化合物によって処理することによって、該粘
土の有機化合物に対する膨潤性が向上したもので有機粘
土とも称され、既知の物質であり、米国特許２，５３１
，４ｊフに詳しく製法及び性質が記されている。

上記オニウム化合物の中ではアンモニウム化合物が好育
しく、脂肪族アミン、脂環式アきン、芳香族アミン及び
複素環式アミンなどの堪、第一級アミン％第二級アミン
、第三級アミンの塩、第四級アンモニウム化合物も好ま
しい例である。

処理に通常、水に粘土を懸濁させた後、オニウム化合物
の水溶液を添加反応させることにより行われる。その後
、瀘過、洗浄、乾燥、粉砕の手段が付されて目的のもの
が得られる。

（１３） この処理済の粘土に市販されており例えば好まＬｌ／ｌ
’ｌｌトしてベントン２７、ベントン３４、ベントン３
日、ベントンＢＡ−３８（Ｎ、Ｌ、Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅ
ｓ社）などの商品がある。

以上の（ａ）　−（ｂ）　、　（ｃ）あるいＨ，（ａ）
成分を使用して接着剤ｍ放物を調製する際、通常３ある
いけ４者を単に混合するだけでよいが、粘明やタック性
を調整するなど、使用目的に応じて（ａ）と（ｂ）、（
ａ）と（Ｃ）あるいに（ａｌと（ｂ）と（Ｃ）とをあら
かじめ予備反応してもよい。

不発明のｖ漸剤ｍｌ放物に１通常のエポキシ樹脂硬化剤
を使用で鳶、核働化剤としてげ、脂肪族および芳香族ポ
リアミン、酸無水物、ポリカルボン酸から訪導されるヒ
ドラジド化合物、イミダゾール誘導体、ジシアンジアミ
ド、グアニジン誘導体。

ビスアミド誘導体を代表例として挙げることかで★る。

ざらに具体的にσ、ジアミノジシクロメタン、ビス（４
−アミノ−３−メチルシクロヘキシル）メタン、ジアミ
ノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルメタン、４，
４／−ジアミノ−３、（１４） ３Ｉジクロロジフエニルメタン、無水フタル酸、無水ク
ロレンデイック酸、四国化成社製品のキュアゾール２Ｅ
４Ｍｚ−Ａ２１ＮＥ　、キー７ゾール２Ｅ４ＭＺ−（！
Ｎ１キュ了ゾール２ＰＺ−ＯＮ等がある。このうち、接
着性、耐熱性の面からみて、芳香族ポリアミンの使用が
最も好捷しい。

硬化を促進するために、イミダゾール誘導体、アミンの
三フッ化ホウ素コンプレックス、サンアボット社製品Ｄ
ＢＵ（ジアザビシクロウンデセン）、Ｕ−ＣＡＴ−８Ａ
ＮＧ、１　（ＤＢＵ　　フェノール塩）％Ｕ−ＯＡＴ−
８ＡＮＱ、１０２　（ＤＢＵ・オクチル酸壌）等を硬化
促進剤として上記硬化剤と併用することができる。

本発明の接着剤組成物に通常溶媒に溶解して被着体に塗
布する。この際使用する溶媒にメチルエチルケトン、メ
チルイソブチルケトン、トルエン、キシレン、ジオキサ
ン、エタノール、イソプロピルアルコール、メチルセロ
ソルフ、エチルセロソルブ、クロロホルム、塩化メチレ
ン、ジメチルホルムアミド等があり、これらを単独、ま
たに混合して用いる。

以上の接着剤組成物を被着体に塗布し、Ｂ−ステージ化
（半硬化状態、熱をかけると溶融する。）したのち、ロ
ール式あるいけバッチ式プレスで圧着すると、優れた特
性を有するプリント基板が得られる。圧着渦囲ば８０〜
３００℃、圧力げ５〜２００Ｋｐ　ｆ　／ｌｎ２が好ブ
しい。１００〜３５０℃で後硬化を行うと、さらに耐熱
性を向上させることができる。

圧着の際、長時間の加熱が必要の際、カルボキシＡｌｔ
ｌ、二）　ＩＪルゴムやエポキシ樹脂が酸化や分解する
の全防止する目的で安定剤を添加することがでへる。安
定剤に着色の起らない非汚染性のものが好寸しく、例示
すればイルガノックス１０１０’（ＣｊｂａＧθ１ｇｙ
社製品、テトラキス−〔メチレン−５−（３／　、　５
／−ジ−ｔ−ブチル−４Ｉ　−ヒドロキシフェニル）プ
ロピオネート〕メタン）、アイオノックス２２０　（５
ｈｅｌｌ　Ｃｈｅｍ社裂品、４，４Ｉ−メチレン−ビス
（２，６−ジーｔ−ブチル）フェノール）、アイオノッ
クス３ｆｌＯ（５ｈｅｌｌ　Ｃ！ｈｅｍ社製品、］−１
３，５−トリメチル−２，４，６−）リス（３，５−ジ
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン）等
のヒンダードフェノール系安定剤、ツクラック３００（
大内新興社製品、４．４／−チオビス（６−ｔ−ブチル
−３−メチル）フェノール）。

ＯＡ　Ｏ−６（Ａｓｈｌａｎｄ　Ｃ！ｈｅｍ社製品％２
．２Ｉ−チオビス（６−ｔ−ブチル−４−メチル）フェ
ノール）等のチオビスフェノール系安定剤、ＤＬＴＰ（
吉富製薬社製品、ジラウリルチオジプロピオネート）等
の安定剤を挙げることができる。

以下、本発明を実施例、比較例によってさらに具体的に
説明する。

実施例１ ５００ｃｒｎ３セパラブルフラスコに、二ボール１０’
／２（日本ゼオン社製、数平均分子量３０，０００、カ
ルボキシル化ニトリルゴム、ムーニー粘Ｆ３０＝６０）
をあらかじめロールで素練りし、小片化したもの３４、
ＯｊＦ、ハイカー０’［’ＢＮ　１３００　Ｘ　１３（
グツドリッチ社製、カルボキシル化ニトリルゴム、数平
均分子＠　３５００、カルボキシル基台ｆｌｋ２．５　
重量％、粘度！５５０，００００．　Ｐ、　Ｂ、　（２
７℃））δ１．Ｏｊｌ　、エビクロン（１７） ８３０（大日本インキ社製、ビスフェノールＦ型エポキ
シ樹脂、エポキシ当ｌ　１７４　、粘度３８００　ｃ、
ｐ、ｓ。

（２５℃））２５．０ｙ％テトラドーＸ（三菱ガス化学
社製％Ｎ、Ｎ、Ｎ’％Ｎζ−テトラグリシジル−ｍ−キ
シリレンジアミン、エポキシ当量９５〜］ｌＯ１粘度２
０００〜４０００　）　２２．Ｏｆおよびメチルエチル
ケトン２４０、ＯＦを加え室温で溶解し、主剤成分を調
製した。

つぎＫあらかじめ硬化剤成分として３．３Ｉ−ジアミノ
ジフェニルスルホン２３．９ｙ、ジアザビシクロウンデ
セン１．０ｙ％をメチルセロソルブ９９．０ｊｌｌに浴
ビさせた溶液を全量上記主剤５ｚ分と混合し接着剤組成
物を調製した。

この接着剤溶液を厚さ２５μｍカプトンフィルム（デュ
ポン社製ポリイミドフィルム）上に塗布し、エアーオー
プン中で１３０℃、１０分間乾燥し、１／２オンス電ｗ
ｌ銅箔の処理面とぼりあわせたのち、１マ０℃で２分間
加熱したのち、２０　Ｋｐ　／　ｃｍ２の条件下。

４０分間プレスで圧着しｔｏこの試料の接着剤層の厚み
σ２２〜２５μｍであった。Ｔ型ビール’ｊＭ斐け（１
８） １．３Ｋｐ／ｃｍであり、２８０℃の半田浴に３０秒間
銅箔を下にして浮かべてもふくれ等の異常に全く生じな
かった。

また別途に接着剤溶液をカプトンフィルム上に塗布し、
１３０℃、１０分間乾燥したのち、直径５語の円形に穴
をあけ銅箔の鏡面とはりあわせたものを、プレス上で］
７０℃、２分間加熱したのち、１７０℃、１５　Ｋｐ　
／　ｃｍ２の条件下、４０分間プレスで圧着した。この
接着剤層の厚みＦｆ、２２〜２５μｍであり、穴に流れ
出た接着剤の最大長さけ０．１ｎ以下であった。

実施例２ 実施例１で、エピクロン８３０のかわりに、ハイドロキ
ノンジグリシジルエーテル（エポキシ当量１２３、軟化
点７２〜７７℃）２５．Ｏｐをクロロホルム２００、Ｏ
Ｆに溶解した溶液を使用した以外に同様の方法で主剤成
分を調製しｔｏあらかじめ用意した３、３Ｉ−ジアミノ
ジフェニルスルホン２４．６Ｆ、ジアザビシクロウンデ
セン１．０ｙをメチルセロソルブ９７．７Ｆに溶解した
硬化剤成分を加え、接着剤組成物を？４ｆたのち、実施
例１と同様の操作分行った。

Ｔ型ビール強度は１．１　ＫＰ／ｃｍであり、２８０℃
の半田浴に３０秒間浮かべてもふくれ等の異常げ全く生
じなかっ＋６また鏡面へのレジンフローケ評価すると、
０．１Ｉｍ以下であった。

実施例３ ５００　ｔｙｎ３セパラブルフラスコに％１５０メツシ
ュのふるいを通過するベントン２７（ＭＬ工ｎｄｕｓｔ
ｒｉａｌ。

Ｃ！ｈｅｍｉｃａｌｓ社製、トリアルキルアリルアンモ
ニウム塩で処理したモンモリロナイト比重１．８　（２
５℃））１４、ＯＦを加え、これにさらにトルエン１２
１．８５＊を加えて十分に湿憫させたのち、９５重ｔ９
６エタノール４．２ｙ加えて（ｆｔ拌し、プリゲル（滑
らかなりリーム状ゲル）を形成せ（２めた。ロールで素
線りし、小片化しｆｖ　Ｎ１ｐ０１１０７２８５、Ｏｙ
１エボライト４００Ｐ（共栄社化学工業社製品、ボリブ
ロビレングリコールジクリシジルエーテル、エポキシ当
量３３０〜３６０、粘１ｆ１５〜７５　Ｃ，Ｐ、　Ｓ、
　（２５６Ｃ）　）　３０．ＯＦ。

メチルエチルケトン２１６．５５ｉ！’（ｉ７加え溶解
した。ひきつづきテトラド−！３０．ＯＦを加え、主剤
成分を調製した。この主剤成分に３．３Ｉ−ジアミノジ
フェニルスルホン２３．５り、ジアザビシクロウンデセ
７１．０９ｆメチルセロソルブ１０１．８９に溶解した
溶液を硬化剤成分として加え、接着剤組成物ｆ得た。

カプトンフィルムに塗布し、１３０℃×６分乾燥後実施
例１同様の操作を行った。Ｔ型ビール強度σ１．２Ｋｐ
／ｒｍであり、２８０℃の半田浴に３０秒間浮かべても
全く異常を認めなかった６またレジンフローの測定を行
うと０．０５鮪以下でありた。

実施例４〜９ ベントン２７１４．０　ｐ、）ルエン１２１．８り、お
よび９５　重＠　ｑ≦エタノール４．２ｙでプリゲル化
したのち、二ボール１０７２３４．Ｏｆ　、ハイカーＯ
Ｔ　Ｂ　Ｎ　１３００　Ｘ　１３．５１．０ｐ’ｉ加え
、メチルエチルケトン２１ａ５　ｆに溶解した。ひ六つ
づ六ホモミキサーで５０分間高速攪拌し均一に分散した
。この各々に表１に示すエポキシ樹脂および、硬化剤成
分を加え接着剤組成物を調、製し、カプトンと銅箔の接
着を行った。結果を表１に示す。ただし、乾燥条件は１
３０℃、６分、プレス条件に１７０℃、４０分とした。

（２１） （２２） ｒ＋　１　）　　共栄社化学工業社製品、エチレングリ
コールジグリシジルエーテル、エポキシ当ｔ１２５〜１
４５、粘度１５〜３５　Ｃ，Ｐ、　Ｓ、　（２５℃）エ
ポキシ当量１００、粘度〒０００．Ｐ、Ｓ、　（２５℃
）注３）坂本薬品社ｚ、ｇ、エポキシ当量１６４、粘げ
８．２　（！、Ｐ、Ｓ、　（２０℃） 注４）　日本ｖ！ｌ達社嗜品、両禾端カルボキシル化ブ
タジェンゴムをビスフェノールＡ　７％４．ｊエポキシ
樹脂で変性したもの５０４≦メチルエチル溶液、エポキ
シ当計１６００〜２１００％粘度６０〜８０　Ｃ！、Ｐ
、Ｓ、　（２５℃）注５）昭和電工社製品、ヘキサヒド
ロフタル酸ジグリシジルエステル、工゛ボキシ”５量１
＋５〜１６０、粘度２００〜４００　Ｃ，Ｐ、Ｓ、　（
２５℃）注６）　日本化薬社製品、フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、エポキシ当ｆｉ　１７５〜１９５、
軟化点６５〜７５℃ 汀７）　ユニオンカーバイト社製品、３．４−工（２３
） ボキシシクロヘキシルメチル　３．４−エポキシシクロ
ヘキサンカルボキシレート、エポキシ当ｔ１３１〜１４
３．粘変３５０〜４５００．Ｐ、８．　（２５℃）注８
）　　３％　３’−ジアミノジフェニルスルホン注９）
　ジアザビシクロウンデセン 実施例１０ ベントン２７％１４．ＯＦ、）ルエン１２１Ｂｙおよび
９５ｖ′ｆ＃％エタノール４．２ｙを混合し、ブリゲル
を形成したのち、　Ｎ１ｐｏｌ　１０７２５９．５　、
Ｐ％ノ１イカ−ＣＴＢＮ　１３００Ｘ１３２ａ５　、Ｆ
、　エボライト４０Ｅ２ＸＯｐ。

テトラド−！２３．Ｏｊｌ＋加え、メチルエチルケトン
２１６．５７に混合し主剤成分を得た。４．４Ｉ−ジア
ミノジフェニルメタン１ａ９ｐ、ジアザビシクロウンデ
セン１．０ｙをメチルセロソルブ１１２．８１に溶解し
、主剤成分と混合し、実施ｆｌ１３と同様の操作でカプ
トンフィルムと銅箔の接着を行った。Ｔ型ピール強悶σ
１．２Ｋｐ／ｃｍであり、２８０℃の半田浴に３０秒間
浮かべても全く異常を認めなかった。寸たレジンフロー
の測定を行うと０．０５ｍ以下であった。

実施例１１ （２４） 二ボーＡ、　１０７２．３４．Ｏｐ　１ハイカーＣＴ　
Ｂ　Ｎ　１３００Ｘ１３　．５１．０９１　、エボライ
ト１００　ＭＦ’　（共栄社イヒ学工業社製品、トリメ
チロールプロパントリグリシジルエーテル、エポキシ当
量１３５〜１ｒｉ５　、　Ｋ　９１００〜１６０　（：
！、Ｐ、Ｓ、　　（２５℃）　　）　２３．０９、テト
ラド−！　２３．０７加え、メチルエチルケトン２１６
．５りで溶解＋、＋のち、エロジール＃Ｆ：３ＵＯ（日
本アエロジル社製品。

彼粉末シリカ）１０．０ｙ添加し、ホモミキサーで２０
分間高速攪拌し、均一な主剤成分を慴？、３．３′−シ
アはフジフェニルスルホン２３．ｚｙ、ジアザビシクロ
ウンデセン１．Ｏｙ％−メチル七ロソルブ７０．９９で
溶解しｔのも、主剤成分と混合し、実施例１同様の操作
を行った。Ｔ　ｆｆ１ｌｌビ一ル強度（ケ１．２　Ｈｐ
ｌｏｎであり、２８０℃半Ｈ１浴で３０秒間浮かべても
全＜　ｉｄ常Ｖ：ｒ；Ｊ！めらｆ１斤かった。レジンフ
ローを−べると０．０５Ｍ以下テアツタ。

特許出願人　三井石油化学工業株式会社代理人　　　弁
理士　井　上　雅　生 （２５） 手続補正書 昭和５７年ｌ１月２６日 特許庁長官　若杉和夫殿 ２、発明の名称　接着剤組成物 ３、　補正をする者 事件との関係　特許出願人 住　所　東京都千代田区霞が関三丁目２番５号氏　名（
名称）　（５８Ｂ）三井石油化学工業株式会社代表者淡
輪就直 ４、　代　　理　　人　　〒　、２４０−０１ケ　ユ　
神奈川県三浦郡葉山町長柄１６０１番地６３６、　補正
により増加する発明の数　なし７、補正の対象 （１）　　明細書１２頁１〜２行目の［（ａ）成分であ
るカルボキシル基を含有するニトリルゴムと］ヲ「（ｃ
）成分であるエポキシ化合物と」と訂正する。

（２）同１２頁３行目のＪｏ、ｏ５≦（ａ）／　（ｂ）
≦１９」を「ｏ、ｏ５≦（ｃ）　／　（ｂ）≦１９Ｊと
訂正する。

（３）同１２頁８〜９行目の１０．０５≦（（ｂ）＋（
ｃ））　／（ａ）≦５１を［ｏ、ｏ５≦（（ｂ）＋（ｃ
））　／（ａ）≦２１と訂正する。

代理人　弁理士　井　上　雅　生 手続補正書 １、事件の表示 昭和５７年特許願第２０００４［１号 ２、発明の名称　　接着剤組成物 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住　所　　東京都千代田区霞が関三丁目２番５号名　称
　　（５８８）三井石油化学工業株式会社代表者　　中
　野　精　紀 ４、代理人　〒２４０−０１ 住　所　　神奈川県三浦郡葉山町長柄１８０１番地８３
５、補正により増加する発明の数　　１６、補正の対象 明細書の発明の名称の欄、特許請求の範囲の欄及び発明
の詳細な説明の欄 及びプリント基板」と補正する。

（２）明細書第１頁の特許請求の範囲の欄を別紙のとお
り補正する。

（３）同第２頁第４行目の「接着剤組成物に関する。」
を「接着剤組成物及びプリント基板に関する。」と補正
する。

（４）同第２頁第６行目の「ポリエステルフィルム」を
「ポリエステルフィルムなどの耐熱性プラスチックフィ
ルム」と補正する。

（５）同第３頁第１７〜１８行目「接着剤組成物」を「
接着剤組成物及び該組成物を用いたプリント基板」と補
正する。

（６）同第１７頁第９行目と第１θ行目の間に次の文章
を挿入する。

「かくして製造される耐熱性プラスチックフィルムと金
属箔とが強固に接着した基板は、プリント基板、特にフ
レキシブルプリント基板として極めて優れている。」 （７）同第１８頁第１８行目のｒ２０Ｋｇ／ａｍ２Ｊを
ｒ４０Ｋｇ／　ｃ　ｍ　２　」と補正する。

（８）同第１９頁第８行目のｒ　１５Ｋｇ／　ｃｒｓ２
Ｊをｒ４０Ｋｇ／Ｃｆｆ１２」と補正する。

（８）同第２０頁第９行目の「トリアルキルアリルアン
モニラ」を［トリアルキルアリールアンモニラ」と補正
する。

以　　上 別　　紙 「２、特許請求の範囲 １、次の（ａ）　、　（ｂ）　、及び（ｃ）を主成分と
する接着剤組成物。

（ａ）カルボキシル基を含有するニトリルゴム、（ｂ）
ポリＮ−グリシジル型エポキシ樹脂、（ｃ）下記Ｃ−１
，Ｃ−２、Ｃ−３、及びＣ−４から成る群から選択され
る一種以上のエポキシ化合物。

Ｃ−１：アルコール類のグリシジルエーテル。

Ｃ−２＝カルボン酸類のグリシジルエステル。

Ｃ−３ニフエノール類（但しビスフェノールＡを除く）
のグリシジルエーテル。

Ｃ−４＝分子内に００で示される骨格を有するエポキシ
化合物。

２、接着剤組成物が（ｄ）成分として、微粉末シリカ又
は／及びオニウム化合物で処理された粘土を含有する特
許請求の範囲第１項記載の接着剤組成物。

３、　　　　プラスチ−クツ　ルムと　　　とし　、ら
れ　プリント　　に　いて、　　−とるエポキシヒ　　
　」

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、次の（ａ）、（ｂ）、及び（ｃ）を主成分とする接
   着剤組成物。 （ａ）カルボキシル基を含有するニトリルゴム、（ｂ）
   ポリＮ−グリシジル型エポキシ樹脂、（ｃｌ前記Ｃ−１
   ％Ｃ−２，Ｃ−３、及びＣ−４から成る群から選択され
   る一梯以上のエポキシ化合物。 ０−１：アルコール類のグリシジルエーテル。 Ｃ−２：カルボン酸類のグリシジルエステル。 Ｃ−３：フェノール類（但しビスフェノールＡを除く）
   のグリシジルエーテル。 るエポキシ化合物。 ２、接着剤組成物が（ｄ）Ｗ分として、微粉末シリカ又
   に／及びオニウム化合物で処理された粘土を含有する特
   許請求の範囲第１項記載の接着剤組成物。