JPS60112253A - 水素吸蔵電極 - Google Patents
水素吸蔵電極Info
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- JPS60112253A JPS60112253A JP58221046A JP22104683A JPS60112253A JP S60112253 A JPS60112253 A JP S60112253A JP 58221046 A JP58221046 A JP 58221046A JP 22104683 A JP22104683 A JP 22104683A JP S60112253 A JPS60112253 A JP S60112253A
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- Japan
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- electrode
- hydrogen
- t1ni
- alloy phase
- alloy
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
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- H—ELECTRICITY
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/24—Electrodes for alkaline accumulators
- H01M4/242—Hydrogen storage electrodes
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/8605—Porous electrodes
- H01M4/8621—Porous electrodes containing only metallic or ceramic material, e.g. made by sintering or sputtering
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、例えばアルカリ蓄電池の負極や燃料電池用水
素ガス拡散電極に用いられる水素吸蔵電極に関する。
素ガス拡散電極に用いられる水素吸蔵電極に関する。
従来例の構成とその問題点
ある種の金属水素化物は、電気化学的に水素の吸蔵・放
出反応が可能であることから、水素を活物質とする新し
い、高エネルギー密度の電池用電極（水素吸蔵電極）あ
るいは長寿命の無孔性水素ガス拡散電極として期待され
ている。このため、今まで、すでに第１表に示したよう
な合金系の電極材が提案されている。
出反応が可能であることから、水素を活物質とする新し
い、高エネルギー密度の電池用電極（水素吸蔵電極）あ
るいは長寿命の無孔性水素ガス拡散電極として期待され
ている。このため、今まで、すでに第１表に示したよう
な合金系の電極材が提案されている。
第１表
しかし、表にも示したように、Ｌ ａ −Ｎ ｉ 系合
金は、理論容量および利用率があまり高く々く、しかも
原材料価格が高い。またＴ Ｉ ２Ｎ ｌ系は、理論容
量は比較的高いが、利用率が５０係以下と低い。
金は、理論容量および利用率があまり高く々く、しかも
原材料価格が高い。またＴ Ｉ ２Ｎ ｌ系は、理論容
量は比較的高いが、利用率が５０係以下と低い。
一方、Ｔ１Ｎｉ 合金は、利用率が８４チ以上と非常に
高いものの、理論容量が低いため、実際の放電容量（実
験値）は、それ程大きくはない。このように、従来の水
素吸蔵電極のもつ課題は、理論値と利用率が共に大きい
ものを開発することであった０ 発明の目的 本発明の目的は、理論容量が高く、しかも利用率も高い
水素吸蔵電極を提供することであり、これによって、高
エネルギー密度で、長寿命な電極を得ようとするもので
ある。
高いものの、理論容量が低いため、実際の放電容量（実
験値）は、それ程大きくはない。このように、従来の水
素吸蔵電極のもつ課題は、理論値と利用率が共に大きい
ものを開発することであった０ 発明の目的 本発明の目的は、理論容量が高く、しかも利用率も高い
水素吸蔵電極を提供することであり、これによって、高
エネルギー密度で、長寿命な電極を得ようとするもので
ある。
発明の構成
本発明の水素吸蔵電極は、金属間化合物Ｔ １２Ｎ １
合金相を基材とし、その表面の少なくとも一部に金属間
化合物Ｔ１Ｎｉ合金相を主成分とする膜を形成し、しか
も前記固化合物の境界面に、前記の化合物とは異ガるＴ
ｉ−Ｎｉ合金相帯を形成したことを特徴とする。
合金相を基材とし、その表面の少なくとも一部に金属間
化合物Ｔ１Ｎｉ合金相を主成分とする膜を形成し、しか
も前記固化合物の境界面に、前記の化合物とは異ガるＴ
ｉ−Ｎｉ合金相帯を形成したことを特徴とする。
本発明者らは、各種水素吸蔵合金について、サイクリッ
クポルタムメトリ法、及び高圧水素ガス法による水素の
吸蔵・放出反応を調べ、これらの因果関係を検討した。
クポルタムメトリ法、及び高圧水素ガス法による水素の
吸蔵・放出反応を調べ、これらの因果関係を検討した。
その結果、水素圧力ー水素化物組成等混線の測定よシ、
電気化学的な理論容量は、ガス状態での単位重量当りの
水素吸蔵量が大きいもの程大きく、また利用率は電解液
との界面において、吸蔵された水素が電気化学的に不安
定なものほど大きいことがわかった。このことから、主
として理論容量が最も大きい金属間化合物Ｔ Ｉ ２Ｎ
１をベースとし、主として利用率の最も大きいＴ１Ｎ
ｉ をゲートとじて表面に用いる構造を有する電極が有
効であることを見出しだ。
電気化学的な理論容量は、ガス状態での単位重量当りの
水素吸蔵量が大きいもの程大きく、また利用率は電解液
との界面において、吸蔵された水素が電気化学的に不安
定なものほど大きいことがわかった。このことから、主
として理論容量が最も大きい金属間化合物Ｔ Ｉ ２Ｎ
１をベースとし、主として利用率の最も大きいＴ１Ｎ
ｉ をゲートとじて表面に用いる構造を有する電極が有
効であることを見出しだ。
実施例の説明
第１図は本発明による電極素材の構成例を示す。
１は基材となるＴｉ２Ｎｉ合金、２はＴ ｉ ２Ｎ ｉ
の表面に形成したＴ１Ｎｉ膜である。このように水素吸
蔵電極を構成するベースとして、理論容量の大きいＴ
ｉ ２Ｎ ｉ合金を用い、電極としての大きなエネルギ
ー密度を確保し、かつ表面にＴ１Ｎｉ合金相を形成する
ことによって、貯蔵された水素の放出率を高めて、全体
として大きい利用率を得るものである。
の表面に形成したＴ１Ｎｉ膜である。このように水素吸
蔵電極を構成するベースとして、理論容量の大きいＴ
ｉ ２Ｎ ｉ合金を用い、電極としての大きなエネルギ
ー密度を確保し、かつ表面にＴ１Ｎｉ合金相を形成する
ことによって、貯蔵された水素の放出率を高めて、全体
として大きい利用率を得るものである。
このように７１２Ｎ １合金相の表面の少なくとも一部
にＴ１Ｎｉ合金相を形成し、次いで、これを融点以下の
高温で加熱することによって前記置台金相の界面に新た
なＴｉ −Ｎｉ 系合金相を形成して完成する。
にＴ１Ｎｉ合金相を形成し、次いで、これを融点以下の
高温で加熱することによって前記置台金相の界面に新た
なＴｉ −Ｎｉ 系合金相を形成して完成する。
ここで焼成などの熱処理温度を融点（約９４０℃）以下
の高温度に選ぶ理由は、約９４０’Ｃ以上になると、Ｔ
１２Ｎ １相あるいはＴ１Ｎｉ相の一部が溶解し、別
の有効でない合金相を形成すること、および低温である
と、前記新たなＴ ｉ −Ｎ ｉ 系合金相の生成が困
難になるかあるいは長時間を要するためである。第２図
は第１図の表面部の一部を拡大した図であり、３はＴｉ
２Ｎｉ合金１とＴ ｉ Ｎ ｉ 合金２の境界面に生成
した新たなＴｉ−Ｎｉ合金相である。
の高温度に選ぶ理由は、約９４０’Ｃ以上になると、Ｔ
１２Ｎ １相あるいはＴ１Ｎｉ相の一部が溶解し、別
の有効でない合金相を形成すること、および低温である
と、前記新たなＴ ｉ −Ｎ ｉ 系合金相の生成が困
難になるかあるいは長時間を要するためである。第２図
は第１図の表面部の一部を拡大した図であり、３はＴｉ
２Ｎｉ合金１とＴ ｉ Ｎ ｉ 合金２の境界面に生成
した新たなＴｉ−Ｎｉ合金相である。
次に具体例を説明する。
純度９９．５％以上のＴｔとＮｉ金属を各々Ｔ１゜Ｎｉ
の組成比に調合し、アルゴン雰囲気中で、直接アーク溶
解してＴｉ２Ｎｉ合金を製造した。この合金を板状に切
断してスパッタ蒸着装置内に設置し、アルゴンガス中で
、Ｔ１Ｎｉ合金をターゲットとして直流マグネトロン・
スパッタリング法を用いてＴ １２Ｎ １の表面に約５
μｍ厚のＴ１Ｎｉ膜を形成した０なお、この際板状Ｔｉ
２Ｎｉの表面全体にＴ１Ｎｉ膜が一様に付着するよう、
Ｔｉ２Ｎｉ 板を裏表数回回転させた。まだ、形成され
たＴ１Ｎｉ薄膜は非晶質であった。
の組成比に調合し、アルゴン雰囲気中で、直接アーク溶
解してＴｉ２Ｎｉ合金を製造した。この合金を板状に切
断してスパッタ蒸着装置内に設置し、アルゴンガス中で
、Ｔ１Ｎｉ合金をターゲットとして直流マグネトロン・
スパッタリング法を用いてＴ １２Ｎ １の表面に約５
μｍ厚のＴ１Ｎｉ膜を形成した０なお、この際板状Ｔｉ
２Ｎｉの表面全体にＴ１Ｎｉ膜が一様に付着するよう、
Ｔｉ２Ｎｉ 板を裏表数回回転させた。まだ、形成され
たＴ１Ｎｉ薄膜は非晶質であった。
こうして得た２層構造の電極板を真空中において９２０
℃の高温で１時間焼結し、第２図の３に示したように新
たなＴ ｉ −Ｎ ｉ合金相を形成した０このようにし
て完成した電極の大きさは１５Ｃａで、厚さ約１叫であ
った。
℃の高温で１時間焼結し、第２図の３に示したように新
たなＴ ｉ −Ｎ ｉ合金相を形成した０このようにし
て完成した電極の大きさは１５Ｃａで、厚さ約１叫であ
った。
上記の水素吸蔵電極と正極（ＮｉＯ○Ｈ極）とを、セパ
レータを介して組合せて単電池を構成し、電解液として
６モル／ｌのか性カリ水溶液を用い、常温において、充
電は１００ｍＡ／ｆで６時間、放電は５０ｍＡ／ｆｌの
定電流によって特性を測定した０また単極電位はＨｆ／
Ｈｆ１０標準電極を用いて測定した。
レータを介して組合せて単電池を構成し、電解液として
６モル／ｌのか性カリ水溶液を用い、常温において、充
電は１００ｍＡ／ｆで６時間、放電は５０ｍＡ／ｆｌの
定電流によって特性を測定した０また単極電位はＨｆ／
Ｈｆ１０標準電極を用いて測定した。
本発明による電極（８）、及び比較例のＴ１Ｎｉからな
る電極（Ｂ）、Ｔ １２Ｎ １からなる電極（ｑの初期
の放電特性結果を第３図および第２表に示す。ただし、
負極電位力ｏ 、 ７Ｖ （Ｖ 、 ＳＨｙ／Ｈｙｏ
）より下がった時点で水素の放出が完了したものとしだ
。
る電極（Ｂ）、Ｔ １２Ｎ １からなる電極（ｑの初期
の放電特性結果を第３図および第２表に示す。ただし、
負極電位力ｏ 、 ７Ｖ （Ｖ 、 ＳＨｙ／Ｈｙｏ
）より下がった時点で水素の放出が完了したものとしだ
。
第２・表
これらの結果から明らかなように、初期性能として、本
発明の電極（ハ）は、放電容量４０４ ｍＡｈ／ｒを得
た。一方、同様の方法で試作した従来の電極■）は１５
０ｍＡｈ／？、電極（ｑは３０５ｍＡｈ／ｆであった０ このように電極（ハ）で大きな放電容量を得た理由は次
のように考えられる。すなわち充電時においてはＴ１Ｎ
ｉ合金相の表面で水が容易に分解して吸着水素を生み出
し、Ｔ１Ｎｉ中にトラップされ、水素原子となってＴ１
Ｎｉ水素化物を形成し、ついで内部に徐々に拡散し、界
面のＴ ｉ −Ｎ ｉ合金相を経て、Ｔｉ２Ｎｉ 相に
到達し、ここにおいて比較的安定寿水素化物として存在
し貯えられる。一方、放電時、水素は逆の過程で水素の
濃度勾配によって合金相の間をぬって表面まで移動し、
金属水素化物からの離脱反応の起こりやすいＴ１Ｎｉの
表面で容易に吸着水素となりｅ−の発生が促進された結
果である。
発明の電極（ハ）は、放電容量４０４ ｍＡｈ／ｒを得
た。一方、同様の方法で試作した従来の電極■）は１５
０ｍＡｈ／？、電極（ｑは３０５ｍＡｈ／ｆであった０ このように電極（ハ）で大きな放電容量を得た理由は次
のように考えられる。すなわち充電時においてはＴ１Ｎ
ｉ合金相の表面で水が容易に分解して吸着水素を生み出
し、Ｔ１Ｎｉ中にトラップされ、水素原子となってＴ１
Ｎｉ水素化物を形成し、ついで内部に徐々に拡散し、界
面のＴ ｉ −Ｎ ｉ合金相を経て、Ｔｉ２Ｎｉ 相に
到達し、ここにおいて比較的安定寿水素化物として存在
し貯えられる。一方、放電時、水素は逆の過程で水素の
濃度勾配によって合金相の間をぬって表面まで移動し、
金属水素化物からの離脱反応の起こりやすいＴ１Ｎｉの
表面で容易に吸着水素となりｅ−の発生が促進された結
果である。
第４図は、上記３種の電極材を使用して充放電サイクル
を繰り返しだ時の電極寿命特性図である０図のように、
本発明の電極（５）は、充放電サイクル２００回経過後
でも、約１０％の劣化しかないのに対して、従来のもの
（Ｂ） 、 （Ｃ１は、８０サイクル後でさえ、かなり
大きく劣化し、実用に耐えないことがわかる。この原因
は、基材合金相のＴｉ２Ｎｉの周囲を、非晶質のＴ１Ｎ
ｉ薄膜で被覆したことにある。一般に水素吸蔵金属は水
素を吸蔵することにより、約１０〜３ｏ％体積が膨張し
、亀裂が入って抵抗が増大する。ところが、本発明のよ
うに表面に薄膜、特に非晶質薄膜を形成した場合、この
膜はたとえ水素を吸蔵してもほとんど亀裂や、微粉末化
を生じ々い。従って電極全体の亀裂や抵抗の増大を防止
する働きを有している。本発明ではＴ１Ｎｉ薄膜が上記
役割シを果たしたわけである。
を繰り返しだ時の電極寿命特性図である０図のように、
本発明の電極（５）は、充放電サイクル２００回経過後
でも、約１０％の劣化しかないのに対して、従来のもの
（Ｂ） 、 （Ｃ１は、８０サイクル後でさえ、かなり
大きく劣化し、実用に耐えないことがわかる。この原因
は、基材合金相のＴｉ２Ｎｉの周囲を、非晶質のＴ１Ｎ
ｉ薄膜で被覆したことにある。一般に水素吸蔵金属は水
素を吸蔵することにより、約１０〜３ｏ％体積が膨張し
、亀裂が入って抵抗が増大する。ところが、本発明のよ
うに表面に薄膜、特に非晶質薄膜を形成した場合、この
膜はたとえ水素を吸蔵してもほとんど亀裂や、微粉末化
を生じ々い。従って電極全体の亀裂や抵抗の増大を防止
する働きを有している。本発明ではＴ１Ｎｉ薄膜が上記
役割シを果たしたわけである。
発明の効果
以上のように、本発明によれば、高容量で、長寿命の水
素吸蔵電極が得られる。
素吸蔵電極が得られる。
第１図は本発明の水素吸蔵電極の一実施例の素材の縦断
面図、第２図はその要部の拡大断面図、第３図は各種の
水素吸蔵電極の初期放電特性を比較した図、第４図は充
放電サイクルを繰り返した時の電極寿命特性図である。 １・・・・・Ｔｉ２Ｎｉ、 ２・・・・・・Ｔ１Ｎｉ膜
、３・・・・・・Ｔ ｉ −Ｎ ｉ光合金相。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 第２図 奴覧許’ｌ’＋＋’ｌ （ｈｒす 第４図 茫助ン町７４クル改
面図、第２図はその要部の拡大断面図、第３図は各種の
水素吸蔵電極の初期放電特性を比較した図、第４図は充
放電サイクルを繰り返した時の電極寿命特性図である。 １・・・・・Ｔｉ２Ｎｉ、 ２・・・・・・Ｔ１Ｎｉ膜
、３・・・・・・Ｔ ｉ −Ｎ ｉ光合金相。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 第２図 奴覧許’ｌ’＋＋’ｌ （ｈｒす 第４図 茫助ン町７４クル改
Claims (1)
- 金属間化合物Ｔ １２Ｎ １合金相を基材とし、前記基
材の表面の少なくとも一部に金属間化合物Ｔ１Ｎｉ合金
相を主成分とする膜を形成し、前記二種の金属間化合物
の境界面に、前記二種とは異々るＴｉ−Ｎｉ合金相帯を
形成してなることを特徴とする水素吸蔵電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58221046A JPS60112253A (ja) | 1983-11-24 | 1983-11-24 | 水素吸蔵電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58221046A JPS60112253A (ja) | 1983-11-24 | 1983-11-24 | 水素吸蔵電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60112253A true JPS60112253A (ja) | 1985-06-18 |
| JPH0137827B2 JPH0137827B2 (ja) | 1989-08-09 |
Family
ID=16760637
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58221046A Granted JPS60112253A (ja) | 1983-11-24 | 1983-11-24 | 水素吸蔵電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60112253A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63175343A (ja) * | 1987-01-16 | 1988-07-19 | Sanyo Electric Co Ltd | 水素吸蔵電極 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3881960A (en) * | 1973-02-17 | 1975-05-06 | Deutsche Automobilgesellsch | Electrode for galvanic cells |
-
1983
- 1983-11-24 JP JP58221046A patent/JPS60112253A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3881960A (en) * | 1973-02-17 | 1975-05-06 | Deutsche Automobilgesellsch | Electrode for galvanic cells |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63175343A (ja) * | 1987-01-16 | 1988-07-19 | Sanyo Electric Co Ltd | 水素吸蔵電極 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0137827B2 (ja) | 1989-08-09 |
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