JPS61246135A - パラフイン系炭化水素の芳香族炭化水素への転化方法 - Google Patents
パラフイン系炭化水素の芳香族炭化水素への転化方法Info
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- JPS61246135A JPS61246135A JP61069708A JP6970886A JPS61246135A JP S61246135 A JPS61246135 A JP S61246135A JP 61069708 A JP61069708 A JP 61069708A JP 6970886 A JP6970886 A JP 6970886A JP S61246135 A JPS61246135 A JP S61246135A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C2/00—Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms
-
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- C07C2529/00—Catalysts comprising molecular sieves
- C07C2529/04—Catalysts comprising molecular sieves having base-exchange properties, e.g. crystalline zeolites, pillared clays
- C07C2529/06—Crystalline aluminosilicate zeolites; Isomorphous compounds thereof
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/584—Recycling of catalysts
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、エタンおよび少なくとも１種の０３〜Ｃ６パ
ラフィン系炭化水素を含有するパラフィン系炭化水素供
給原料から芳香族炭化水素を製造するための方法に関す
る。
ラフィン系炭化水素を含有するパラフィン系炭化水素供
給原料から芳香族炭化水素を製造するための方法に関す
る。
発明者等の先願には、いずれもガリウム添加ゼオライド
触媒を使用して、エタンの芳香族化合物への転化方法（
欧州特許出願第００５００２１号）および高級パラフィ
ン系炭化水素の芳香族化合物への転化方法（英国特許出
願筒１５６１５９０号〉が記載されている。
触媒を使用して、エタンの芳香族化合物への転化方法（
欧州特許出願第００５００２１号）および高級パラフィ
ン系炭化水素の芳香族化合物への転化方法（英国特許出
願筒１５６１５９０号〉が記載されている。
本発明は、特殊な方法における単一反応器系中で２種類
の供給原料を逐次的に転化させる方法を説明する。
の供給原料を逐次的に転化させる方法を説明する。
本発明は、ガリウム添加ゼオライト工高められた温度で
Ｃ−０６バラフイン系炭化水素を芳香族炭化水素に転化
させる方法において：（２） 主としてエタンから成る
供給原料と、新しく製造された、または再生ガリウム添
加ゼオライト触媒とを、５５０°〜６５０℃の温度で１
０〜５０時間接触させ： υ 主として０３〜Ｃ６炭化水素から成るパラフィン系
供給原料と、エタンと接触榎の工程（２）からの残留触
媒とを、４７０゛〜５８０℃の温度で４０〜２００時間
接触させ； （ロ） 前記のＣ−Ｃ６炭化水素と接触後の工程０から
の残留触媒を再生させ；そして、（ｂ） 工程（ロ）か
らの再生触媒を、工程（２）に再循環させる ことを特徴とする方法である。
Ｃ−０６バラフイン系炭化水素を芳香族炭化水素に転化
させる方法において：（２） 主としてエタンから成る
供給原料と、新しく製造された、または再生ガリウム添
加ゼオライト触媒とを、５５０°〜６５０℃の温度で１
０〜５０時間接触させ： υ 主として０３〜Ｃ６炭化水素から成るパラフィン系
供給原料と、エタンと接触榎の工程（２）からの残留触
媒とを、４７０゛〜５８０℃の温度で４０〜２００時間
接触させ； （ロ） 前記のＣ−Ｃ６炭化水素と接触後の工程０から
の残留触媒を再生させ；そして、（ｂ） 工程（ロ）か
らの再生触媒を、工程（２）に再循環させる ことを特徴とする方法である。
Ｃ３〜Ｃ６パラフィン系炭化水素供給原料は、プロパン
またはブタンが好ましい。
またはブタンが好ましい。
工程（２）および工程（ｂ）の両者は、０．３〜８の重
量空間速度（ＷＨ８Ｖ）を使用し、１〜２０絶対バール
の範囲内の圧力で好適に行なわれる。
量空間速度（ＷＨ８Ｖ）を使用し、１〜２０絶対バール
の範囲内の圧力で好適に行なわれる。
本方法で使用されるガリウム添加ゼオライトは、０．１
〜１０重量％のガリウム、好ましくは０゜２〜５重量％
のガリウムを含有するものが好適である。
〜１０重量％のガリウム、好ましくは０゜２〜５重量％
のガリウムを含有するものが好適である。
本発明において使用される触媒を形成する、ガリウムが
添加されるゼオライトは、好ましくは高いシリカ：アル
ミナ比、すなわち５：１より大きい比を有するアルミノ
シリケートである。かようなゼオライトの製造方法は、
発明者等の公告欧州特許出願第００２４９３０号および
同第００３０８１１号に特許請求され、かつ、記載され
ている。
添加されるゼオライトは、好ましくは高いシリカ：アル
ミナ比、すなわち５：１より大きい比を有するアルミノ
シリケートである。かようなゼオライトの製造方法は、
発明者等の公告欧州特許出願第００２４９３０号および
同第００３０８１１号に特許請求され、かつ、記載され
ている。
ＭＦＩ型ゼオライトが最も好ましい。
ゼオライトにガリウムを添加するには、発明者等の公告
欧州特許出願第００５００２１号に記載されているよう
な当業界で周知の方法によってイオン交換または含浸に
よりガリウム化合物を使用して行うことができる。
欧州特許出願第００５００２１号に記載されているよう
な当業界で周知の方法によってイオン交換または含浸に
よりガリウム化合物を使用して行うことができる。
ガリウム添加ゼオライトは、例えば発明者等の公開欧州
特許出願第０１１９０２７号に記載の方法を使用してエ
タンとの反応の前に活性化させることができる。
特許出願第０１１９０２７号に記載の方法を使用してエ
タンとの反応の前に活性化させることができる。
逐次反応は、添付の略図に示したような圧力切換（Ｐｒ
ｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ）反応器系において好適に行
なわれる。あるいはまた、移動床方式も使用できる。こ
の場合には新鮮触媒は第一反応器に供給され、該触媒が
一連の反応器を通過するに伴って炭素の付着により漸次
失活され、エタンは第一反応器に供給され、そして０３
〜Ｃ６炭化水素は任意の続く反応器に供給される。
ｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ）反応器系において好適に行
なわれる。あるいはまた、移動床方式も使用できる。こ
の場合には新鮮触媒は第一反応器に供給され、該触媒が
一連の反応器を通過するに伴って炭素の付着により漸次
失活され、エタンは第一反応器に供給され、そして０３
〜Ｃ６炭化水素は任意の続く反応器に供給される。
工程（２）にお【プるエタンとの反応によってガリウム
添加触媒はある程度失活する。これは工程（２）におい
て触媒上に、例えば３〜１０ｗ／ｗ％のような濃度で炭
素が付着することによる。しかし、工程（２）における
元の触媒の失活にも拘らず、残留触媒は工程０における
比較的低い温度で比較的高級な０３〜Ｃ６パラフィン系
炭化水素を芳香族化合物に転化させるために十分な活性
を驚ろくほど保留している。さらに、工程（ｂ）におけ
る液体炭化水素に対する選択性は、新鮮触媒で観察され
る選択性と実質的に同じである。
添加触媒はある程度失活する。これは工程（２）におい
て触媒上に、例えば３〜１０ｗ／ｗ％のような濃度で炭
素が付着することによる。しかし、工程（２）における
元の触媒の失活にも拘らず、残留触媒は工程０における
比較的低い温度で比較的高級な０３〜Ｃ６パラフィン系
炭化水素を芳香族化合物に転化させるために十分な活性
を驚ろくほど保留している。さらに、工程（ｂ）におけ
る液体炭化水素に対する選択性は、新鮮触媒で観察され
る選択性と実質的に同じである。
工程０において失活した触媒は、例えば、高められた温
度で窒素のような不活性気体で希釈された空気を使用し
て触媒上に付着して失活させている炭素を燃焼除去する
ような慣用の方法を使用して再生させることができる。
度で窒素のような不活性気体で希釈された空気を使用し
て触媒上に付着して失活させている炭素を燃焼除去する
ような慣用の方法を使用して再生させることができる。
本発明の方法を添付の略図および次の実施例によってさ
らに説明する。
らに説明する。
実施例
下記に説明するのと同様な方法によってガリウム添加ゼ
オライトを製造した。ゼオライトは３３：１のシリカ：
アルミナ比を有した。
オライトを製造した。ゼオライトは３３：１のシリカ：
アルミナ比を有した。
アンモニウムカチオンを含有するＭＦＩ−型ゼオライド
試料（発明者等の公告欧州特許出願筒００３０８１１−
Ａの一般的方法によってテンプレートとしてアンモニア
を使用して製造したゼオライトである）を、Ｇａ （Ｎ
Ｏ３）３の０．０４Ｍ水性溶液２０ｍで含浸した。この
溶液はゼオライトを湿らせるのに恰度十分であった。次
いで、水性溶剤を減仕下１３０℃で乾燥させることによ
って除去した。
試料（発明者等の公告欧州特許出願筒００３０８１１−
Ａの一般的方法によってテンプレートとしてアンモニア
を使用して製造したゼオライトである）を、Ｇａ （Ｎ
Ｏ３）３の０．０４Ｍ水性溶液２０ｍで含浸した。この
溶液はゼオライトを湿らせるのに恰度十分であった。次
いで、水性溶剤を減仕下１３０℃で乾燥させることによ
って除去した。
ガリウム含浸ゼオライトを、次いで、不活性シリカマト
リックス中で結合させ、篩にかけて、標準の１２メツシ
ユ篩を通過し、３０メツシユ篩上に保留される触媒粒子
を得た。
リックス中で結合させ、篩にかけて、標準の１２メツシ
ユ篩を通過し、３０メツシユ篩上に保留される触媒粒子
を得た。
この方法によって０．８％Ｇａを含有する最終触媒を得
た。
た。
その後に、この触媒を欧州特許出願へ−第０１１９０２
７＠、実施例１（１）Ｕに記載と同様な方法を使用して
水蒸気および水素処理によって改質した。
７＠、実施例１（１）Ｕに記載と同様な方法を使用して
水蒸気および水素処理によって改質した。
エタンを６２５℃、４．５絶対パールおよび１（７）Ｗ
Ｈ８Ｖで触媒上を通過させた。２４時間の間に、平均３
７％のエタンが転化され・そして・２０重量％収率で芳
香族液体が得られた。このとき触媒は５．３重量％の炭
素を含有した。次いで、プロパン（７５重組％）とブタ
ンとの混合物を５５０℃、６絶対バールおよび２のＷ）
ＩＳＶでこの触媒上に通した。５２時間の間に、平均９
０％のブタンおよび５６％のプロパンが転化された。実
質的に芳香族液体が３６％収率で得られた。
Ｈ８Ｖで触媒上を通過させた。２４時間の間に、平均３
７％のエタンが転化され・そして・２０重量％収率で芳
香族液体が得られた。このとき触媒は５．３重量％の炭
素を含有した。次いで、プロパン（７５重組％）とブタ
ンとの混合物を５５０℃、６絶対バールおよび２のＷ）
ＩＳＶでこの触媒上に通した。５２時間の間に、平均９
０％のブタンおよび５６％のプロパンが転化された。実
質的に芳香族液体が３６％収率で得られた。
Claims (5)
- （１）ガリウム添加ゼオライト上高められた温度で、Ｃ
＿２〜Ｃ＿６パラフィン系炭化水素を芳香族炭化水素に
転化させる方法において、 （ａ）主としてエタンから成る供給原料と、新らしく製
造された、または再生されたガリウム添加ゼオライト触
媒とを、５５０°〜６５０℃の温度で１０〜５０時間接
触させ； （ｂ）主としてＣ＿３〜Ｃ＿６炭化水素から成るパラフ
ィン系供給原料と、エタンと接触後の工程（ａ）からの
残留触媒とを、４７０°〜５８０℃の温度で４０〜２０
０時間接触させ： （ｃ）前記のＣ＿３〜Ｃ＿６炭化水素と接触後の工程（
ｂ）からの残留触媒を再生させ；そして、（ｄ）工程（
ｃ）からの再生触媒を工程（ａ）に再循環させる ことを特徴とする前記の方法。 - （２）工程（ｂ）のＣ＿３〜Ｃ＿６パラフィン系炭化水
素が、プロパンまたはブタンである特許請求の範囲第１
項に記載の方法。 - （３）前記の工程（ａ）および工程（ｂ）を、０．３〜
８の重量空間速度を使用し、１〜２０絶対バールの範囲
内の圧力で行う特許請求の範囲第１項または第２項に記
載の方法。 - （４）前記のガリウム添加ゼオライトが、０．１〜１０
重量％のガリウムを含有する特許請求の範囲第１項〜第
３項の任意の１項に記載の方法。 - （５）前記の逐次反応を、圧力切換反応器系で行う特許
請求の範囲第１項〜第４項の任意の１項に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB858507947A GB8507947D0 (en) | 1985-03-27 | 1985-03-27 | Aromatisation of paraffins |
| GB8507947 | 1985-03-27 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61246135A true JPS61246135A (ja) | 1986-11-01 |
Family
ID=10576723
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61069708A Pending JPS61246135A (ja) | 1985-03-27 | 1986-03-27 | パラフイン系炭化水素の芳香族炭化水素への転化方法 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4766264A (ja) |
| EP (1) | EP0202000A1 (ja) |
| JP (1) | JPS61246135A (ja) |
| CN (1) | CN86101994A (ja) |
| AU (1) | AU5536186A (ja) |
| GB (1) | GB8507947D0 (ja) |
| NO (1) | NO861065L (ja) |
| NZ (1) | NZ215499A (ja) |
Families Citing this family (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB8413368D0 (en) * | 1984-05-24 | 1984-06-27 | British Petroleum Co Plc | Liquid products from aliphatic hydrocarbons |
| EP0252705B1 (en) * | 1986-07-07 | 1991-10-23 | Mobil Oil Corporation | Aromatisation of aliphatics over gallium-containing zeolites |
| GB8626532D0 (en) * | 1986-11-06 | 1986-12-10 | British Petroleum Co Plc | Chemical process |
| US4968401A (en) * | 1988-06-27 | 1990-11-06 | Mobil Oil Corp. | Aromatization reactor design and process integration |
| US4879424A (en) * | 1988-09-19 | 1989-11-07 | Mobil Oil Corporation | Conversion of alkanes to gasoline |
| US5012026A (en) * | 1989-02-14 | 1991-04-30 | Mobil Oil Corp. | Turbulent fluid bed paraffin conversion process |
| US5000837A (en) * | 1989-04-17 | 1991-03-19 | Mobil Oil Corporation | Multistage integrated process for upgrading olefins |
| US5059735A (en) * | 1989-05-04 | 1991-10-22 | Mobil Oil Corp. | Process for the production of light olefins from C5 + hydrocarbons |
| EP0400987B1 (en) * | 1989-05-31 | 1995-08-23 | Chiyoda Corporation | Process for the production of high-octane gasoline blending stock |
| US5026937A (en) * | 1989-12-29 | 1991-06-25 | Uop | Aromatization of methane using zeolite incorporated in a phosphorus-containing alumina |
| FR2676748B1 (fr) * | 1991-05-21 | 1993-08-13 | Inst Francais Du Petrole | Procede de production d'hydrocarbures liquides a partir du gaz naturel, en presence d'un catalyseur a base de zeolithe et de gallium. |
| EA201171126A1 (ru) * | 2009-03-12 | 2012-04-30 | Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. | Способ превращения низших алканов в ароматические углеводороды |
| EA022457B1 (ru) | 2009-11-02 | 2016-01-29 | Шелл Интернэшнл Рисерч Маатсхаппий Б.В. | Способ конверсии смесей низших алканов в ароматические углеводороды |
| WO2011053745A1 (en) * | 2009-11-02 | 2011-05-05 | Shell Oil Company | Process for the conversion of propane and butane to aromatic hydrocarbons |
| CN103313959B (zh) * | 2010-12-06 | 2016-01-13 | 国际壳牌研究有限公司 | 混合低级烷烃转化成芳烃的方法 |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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