JPS6214574B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6214574B2 JPS6214574B2 JP6108577A JP6108577A JPS6214574B2 JP S6214574 B2 JPS6214574 B2 JP S6214574B2 JP 6108577 A JP6108577 A JP 6108577A JP 6108577 A JP6108577 A JP 6108577A JP S6214574 B2 JPS6214574 B2 JP S6214574B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- weight
- solution
- polymer
- acrylic
- fluororubber
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Paints Or Removers (AREA)
Description
本発明は新規にして有用なる有機溶剤溶液状重
合体組成物に関し、さらに詳細には、フツ素ゴム
に特定のアクリル系重合体をブレンドすることに
よつて、フツ素ゴム本来の性質を損なうことな
く、しかもこのフツ素ゴムの強度が著しく向上さ
れた組成物に関する。 従来、フツ素系重合体は４−フツ化エチレン樹
脂で代表される様に、その化学的不活性に基ずい
て耐熱性、耐油性、耐薬品性或いは電気的特性に
優れ、種々の工業用途に利用されている。この
内、フツ素ゴムは４−フツ化エチレン樹脂と異な
り、低級ケトン或いはエステル類の如き有機溶剤
に可溶であり、同時に柔軟性、密着性、透明性等
に優れている事からコーテイングなどの種々の用
途に利用出来る可能性を有しているにもかかわら
ず、価格的に高いため或いはそれ自体フイルム強
度が著しく弱いため、加硫して一部使用されるに
しても、その応用範囲が非常に限定され、特にそ
のままでの利用に至つては、皆無に等しい現状で
ある。 本発明者等は鋭意検討した結果、従来フツ素ゴ
ムは他重合体との相容性が悪くそのブレンドによ
る物性改良は困難との認識があるにもかかわら
ず、おどろくべき事には、ある特定のアクリル系
重合体がフツ素ゴムとの相溶性があり、そのブレ
ンドによりフツ素ゴムの強度が著しく改良される
事を見い出し、本発明に至つたものである。 即ち、本発明は、フツ素ゴムと、式：CH2＝
CR1COOR2（但し、Ｒ＝Ｈ又はCH3、R2＝C1〜
C18のアルキル基）をモノマー単位として少なく
とも80重量％含有するアクリル系重合体との混合
物であつて、当該アクリル系重合体が該混合物の
１〜60重量％を占めること、および当該アクリル
系重合体の必須モノマーとしてメチルメタアクリ
レートを含有することから成る、有機溶剤溶液状
重合体組成物を提供するものである。 ここで、フツ素ゴムとは、当該技術で常識的に
認識されるものを全て包括するが、その代表例と
しては、フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレン
共重合体、フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレ
ン−４フツ化エチレン共重合体などが挙げられ
る。 かかるフツ素ゴムにあつて、フツ化ビニリデン
の含有率としては30〜75重量％なる範囲内が適当
である。 この含有率が30重量％である場合には、前記ア
クリル系重合体との相溶性が低下することになる
し、逆に75重量％を超える場合には、低級ケトン
或いはエステル類の如き有機溶剤に対する溶解性
が低下するようになるので、いずれも好ましくな
い。 かかるフツ素ゴムの代表的な市販品の例を挙げ
れば、「テクノフロンNM」（イタリア国モンテジ
ソン社製品）や「バイトンＢ」（アメリカ国デユ
ポン社製品）などである。 他方、前記したアクリル系重合体とは、前掲の
一般式：CH2＝CR1COOR2で表わされる化合物を
モノマー単位として80重量％以上含有し、しかも
必須のモノマー単位としてメチルメタアクリレー
トを含有する重合体であつて、式中のR1として
はＨ又はCH3に、他方、R2としてはC1〜C18なる
アルキル基を表すものに限定され、それら以外の
ものはフツ素ゴムとの相溶性がなく本発明から除
外される。 具体的には、アクリル酸またはメタアクリル酸
のメチル、エチル、プロピル、ブチル、イソブチ
ル、ｎ−ヘキシル、２−エチルヘキシル、ラウリ
ルまたはステアリルエステルの重合体が挙げられ
るが、本発明においてはこのメタアクリル酸のメ
チルエステルたるメチルメタアクリレートを必須
のモノマー単位とし、その余のモノマー単位とし
てはC1〜C18なるアルキル基を有するアクリレー
トおよび／またはC2〜C18なるアルキル基を有す
るメタアクリレートを、さらには次に示される如
き、前掲の式：CH2＝CR1COOR2で表わされる特
定の（メタ）アクリレートと共重合しうる他のモ
ノマーを共単量体（コモノマー）とすることがで
きる。 すなわち、本発明において用いられるアクリル
系重合体としては、本発明の目的を著しく損なわ
ない限り、上式の化合物に他の共重合できるモノ
マーを共重合したものでもよいが、他のモノマー
の量は、モノマー単位として共重合体の20重量％
を越えるとフツ素ゴムとの相溶性が損われるの
で、20重量％以内にとどめるべきである。共重合
できるモノマーとしては、例えば（メタ）アクリ
ル酸、その塩、（メタ）アクリル酸のハロアルキ
ルエステル、同アリールエステル、同アラルキル
エステル、スチレンのような芳香族ビニル化合
物、アクリルニトリル、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、Ｎ
−メチロール（メタ）アクリルアミド等が挙げら
れる。 当該アクリル系重合体の分子量は少くとも重合
体が自己支持性を持つ以上を必要とする。一方、
極度の高分子量体はフツ素ゴムとの相溶性を損う
傾向にあるので、数平均分子量で5000から500000
が適している。 フツ素ゴムと当該アクリル系重合体との割合
は、当該アクリル系重合体が混合物の全量量に基
ずいて１〜60重量％好ましくは５〜50重量％を占
めるようにする。この場合、当該アクリル系重合
体の割合が１重量％未満では特にフツ素ゴムの強
度等の改質効果がなく、逆に60重量％を越えると
フツ素ゴムの優れた化学的不活性、柔軟性、密着
性等が損われる。 本発明の組成物は、フツ素ゴムと当該アクリル
系重合体とを慣用的な混合手段、例えば溶融混練
によつて容易に調製されるが、互いに混和しうる
有機溶媒に溶かした各々の溶液を混合し、使用目
的に応じて、そのまゝ溶液として、あるいは溶媒
を除去して固体として、調製してもよい。 本発明の組成物は、固体のときはそのまゝ成型
物（例えばパツキング、シーリング）に利用でき
るほか、その固体を有機溶媒に溶かして溶液とす
るか、先に述べたように溶液状態で調製したとき
はそのまゝで、透明又は不透明コーテイングに利
用することができる。このような実際の利用に際
しては、利用目的により、本組成物には可塑剤、
補強剤、滑剤、増粘剤、充填剤、加硫剤、着色剤
等の種々の添加剤を配合してもよい。特に本組成
物で従来加硫フツ素ゴムではその加硫剤及び受酸
体の配合により応用出来なかつた透明コーテイン
グへの用途が開発され得る。 本発明の組成物は、フツ素ゴムの優れた特性を
保持したまゝ、フツ素ゴム（特に未加硫フツ素ゴ
ム）の欠点をカバーして優れた強度を示すと共
に、フツ素ゴムより安価に提供することができ
る。 以下、本発明を更に良く説明するため若干の実
施例を示す。尚、％及び部は重量基準による。 実施例 １〜３ メチルメタアクリレート50部とｎ−ブチルアク
リレート50部をメチルエチルケトン中でラジカル
共重合し、分子量150000のアクリル共重合体30％
溶液を得た。一方、フツ素ゴム〔Technoflon
NM（フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレン共
重合体）モンテエジソン社製〕をメチルエチルケ
トンに溶かし30％溶液を作つた。両者を重合体重
量比で５／100、50／100、100／100に溶液混合
し、シリコン離型紙上にキヤステイングし、120
℃×５分熱風乾燥し、膜厚80μの透明なフイルム
を得た。その引張強度を表−１に示す。
合体組成物に関し、さらに詳細には、フツ素ゴム
に特定のアクリル系重合体をブレンドすることに
よつて、フツ素ゴム本来の性質を損なうことな
く、しかもこのフツ素ゴムの強度が著しく向上さ
れた組成物に関する。 従来、フツ素系重合体は４−フツ化エチレン樹
脂で代表される様に、その化学的不活性に基ずい
て耐熱性、耐油性、耐薬品性或いは電気的特性に
優れ、種々の工業用途に利用されている。この
内、フツ素ゴムは４−フツ化エチレン樹脂と異な
り、低級ケトン或いはエステル類の如き有機溶剤
に可溶であり、同時に柔軟性、密着性、透明性等
に優れている事からコーテイングなどの種々の用
途に利用出来る可能性を有しているにもかかわら
ず、価格的に高いため或いはそれ自体フイルム強
度が著しく弱いため、加硫して一部使用されるに
しても、その応用範囲が非常に限定され、特にそ
のままでの利用に至つては、皆無に等しい現状で
ある。 本発明者等は鋭意検討した結果、従来フツ素ゴ
ムは他重合体との相容性が悪くそのブレンドによ
る物性改良は困難との認識があるにもかかわら
ず、おどろくべき事には、ある特定のアクリル系
重合体がフツ素ゴムとの相溶性があり、そのブレ
ンドによりフツ素ゴムの強度が著しく改良される
事を見い出し、本発明に至つたものである。 即ち、本発明は、フツ素ゴムと、式：CH2＝
CR1COOR2（但し、Ｒ＝Ｈ又はCH3、R2＝C1〜
C18のアルキル基）をモノマー単位として少なく
とも80重量％含有するアクリル系重合体との混合
物であつて、当該アクリル系重合体が該混合物の
１〜60重量％を占めること、および当該アクリル
系重合体の必須モノマーとしてメチルメタアクリ
レートを含有することから成る、有機溶剤溶液状
重合体組成物を提供するものである。 ここで、フツ素ゴムとは、当該技術で常識的に
認識されるものを全て包括するが、その代表例と
しては、フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレン
共重合体、フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレ
ン−４フツ化エチレン共重合体などが挙げられ
る。 かかるフツ素ゴムにあつて、フツ化ビニリデン
の含有率としては30〜75重量％なる範囲内が適当
である。 この含有率が30重量％である場合には、前記ア
クリル系重合体との相溶性が低下することになる
し、逆に75重量％を超える場合には、低級ケトン
或いはエステル類の如き有機溶剤に対する溶解性
が低下するようになるので、いずれも好ましくな
い。 かかるフツ素ゴムの代表的な市販品の例を挙げ
れば、「テクノフロンNM」（イタリア国モンテジ
ソン社製品）や「バイトンＢ」（アメリカ国デユ
ポン社製品）などである。 他方、前記したアクリル系重合体とは、前掲の
一般式：CH2＝CR1COOR2で表わされる化合物を
モノマー単位として80重量％以上含有し、しかも
必須のモノマー単位としてメチルメタアクリレー
トを含有する重合体であつて、式中のR1として
はＨ又はCH3に、他方、R2としてはC1〜C18なる
アルキル基を表すものに限定され、それら以外の
ものはフツ素ゴムとの相溶性がなく本発明から除
外される。 具体的には、アクリル酸またはメタアクリル酸
のメチル、エチル、プロピル、ブチル、イソブチ
ル、ｎ−ヘキシル、２−エチルヘキシル、ラウリ
ルまたはステアリルエステルの重合体が挙げられ
るが、本発明においてはこのメタアクリル酸のメ
チルエステルたるメチルメタアクリレートを必須
のモノマー単位とし、その余のモノマー単位とし
てはC1〜C18なるアルキル基を有するアクリレー
トおよび／またはC2〜C18なるアルキル基を有す
るメタアクリレートを、さらには次に示される如
き、前掲の式：CH2＝CR1COOR2で表わされる特
定の（メタ）アクリレートと共重合しうる他のモ
ノマーを共単量体（コモノマー）とすることがで
きる。 すなわち、本発明において用いられるアクリル
系重合体としては、本発明の目的を著しく損なわ
ない限り、上式の化合物に他の共重合できるモノ
マーを共重合したものでもよいが、他のモノマー
の量は、モノマー単位として共重合体の20重量％
を越えるとフツ素ゴムとの相溶性が損われるの
で、20重量％以内にとどめるべきである。共重合
できるモノマーとしては、例えば（メタ）アクリ
ル酸、その塩、（メタ）アクリル酸のハロアルキ
ルエステル、同アリールエステル、同アラルキル
エステル、スチレンのような芳香族ビニル化合
物、アクリルニトリル、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、Ｎ
−メチロール（メタ）アクリルアミド等が挙げら
れる。 当該アクリル系重合体の分子量は少くとも重合
体が自己支持性を持つ以上を必要とする。一方、
極度の高分子量体はフツ素ゴムとの相溶性を損う
傾向にあるので、数平均分子量で5000から500000
が適している。 フツ素ゴムと当該アクリル系重合体との割合
は、当該アクリル系重合体が混合物の全量量に基
ずいて１〜60重量％好ましくは５〜50重量％を占
めるようにする。この場合、当該アクリル系重合
体の割合が１重量％未満では特にフツ素ゴムの強
度等の改質効果がなく、逆に60重量％を越えると
フツ素ゴムの優れた化学的不活性、柔軟性、密着
性等が損われる。 本発明の組成物は、フツ素ゴムと当該アクリル
系重合体とを慣用的な混合手段、例えば溶融混練
によつて容易に調製されるが、互いに混和しうる
有機溶媒に溶かした各々の溶液を混合し、使用目
的に応じて、そのまゝ溶液として、あるいは溶媒
を除去して固体として、調製してもよい。 本発明の組成物は、固体のときはそのまゝ成型
物（例えばパツキング、シーリング）に利用でき
るほか、その固体を有機溶媒に溶かして溶液とす
るか、先に述べたように溶液状態で調製したとき
はそのまゝで、透明又は不透明コーテイングに利
用することができる。このような実際の利用に際
しては、利用目的により、本組成物には可塑剤、
補強剤、滑剤、増粘剤、充填剤、加硫剤、着色剤
等の種々の添加剤を配合してもよい。特に本組成
物で従来加硫フツ素ゴムではその加硫剤及び受酸
体の配合により応用出来なかつた透明コーテイン
グへの用途が開発され得る。 本発明の組成物は、フツ素ゴムの優れた特性を
保持したまゝ、フツ素ゴム（特に未加硫フツ素ゴ
ム）の欠点をカバーして優れた強度を示すと共
に、フツ素ゴムより安価に提供することができ
る。 以下、本発明を更に良く説明するため若干の実
施例を示す。尚、％及び部は重量基準による。 実施例 １〜３ メチルメタアクリレート50部とｎ−ブチルアク
リレート50部をメチルエチルケトン中でラジカル
共重合し、分子量150000のアクリル共重合体30％
溶液を得た。一方、フツ素ゴム〔Technoflon
NM（フツ化ビニリデン−６フツ化プロピレン共
重合体）モンテエジソン社製〕をメチルエチルケ
トンに溶かし30％溶液を作つた。両者を重合体重
量比で５／100、50／100、100／100に溶液混合
し、シリコン離型紙上にキヤステイングし、120
℃×５分熱風乾燥し、膜厚80μの透明なフイルム
を得た。その引張強度を表−１に示す。
【表】
比較例 １
実施例１のフツ素ゴム溶液だけから、同様な条
件下にフイルムを得た。その引張強度を表−１に
示す。 比較例 ２ クロロプレンゴムをメチルエチルケトンに溶解
し30％溶液を作つた。これを実施例１に記したフ
ツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に溶液混
合し、実施例１と同様の条件下にフイルムを作製
したが、白濁した相溶性の乏しいものであつた。
この引張強度を表−１に示す。 比較例 ３ 低重合度塩化ビニルをメチルエチルケトンに溶
解し、20％溶液を作つた。これを実施例１に記し
たフツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に溶
液混合し、実施例１と同様の条件下にフイルムを
作製したが、白濁した相溶性の乏しいものであつ
た。引張強度を表−１に示す。 比較例 ４ １・４−ブチレングリコールとアジピン酸を縮
合した両末端水酸基のポリエステル（分子量
2000）とジフエニルメタンジイソシアネートを等
官能基当量反応させ、分子量120000のウレタン重
合体を得た。これを実施例１のフツ素ゴム溶液に
重合体重量比で100／100に混合し実施例１と同様
の条件下にフイルムを作製したが、白濁した相溶
性に乏しいものであつた。この引張強度を表−１
に示す。 比較例 ５ ブタジエン・アクリロニトリルゴムをメチルエ
チルケトンに溶解し、20％溶液を作つた。これを
実施例１に記したフツ素ゴム溶液と重合体重量比
にして50／100に溶液混合し、実施例１と同様の
条件下にフイルムを作製したが、白濁した相溶性
の乏しいものであつた。この引張強度を表−１に
示す。 実施例 ４〜６ メチルメタアクリレート70部とイソブチルアク
リレート29部とアクリル酸１部を酢酸エチル中に
ラジカル共重合し、分子量100000のアクリル共重
合体30％溶液を得た。これをフツ素ゴム〔Viton
Ｂ（フツ化ビニリデン：６−フツ化プロピレン：
４−フツ化エチレン共重合体）デユポン社製〕と
重合体重量比で10／100、40／100、100／100に溶
液混合し、実施例１と同様の条件下にブリキ板上
にコートし塗板を得た。塗膜は接着力が強く、碁
盤目剥離テスト（セロハンテープ剥離）によつて
調べたところ、いずれも完全に接着していること
が判つた。 一方、混合溶液をシリコーン離型紙上にキヤス
テイングし120℃×５分間熱風乾燥し、膜厚80μ
の完全に透明なフイルムを得た。その引張強度を
表−２に示す。 比較例 ６ エチルアクリレートの46部、ｎ−ブチルアクリ
レートの46部及びグリシジルメタアクリレートの
８部をメチルエチルケトン中でラジカル共重合
し、分子量が125000アクリル共重合体の30％溶液
を得た。次いでこの共重合体溶液を実施例１に記
したフツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に
溶液混合し、実施例１と同様の条件下にフイルム
を作製したが、白濁した相溶性の乏しいものであ
つた。この引張強度を表−２に示す。
件下にフイルムを得た。その引張強度を表−１に
示す。 比較例 ２ クロロプレンゴムをメチルエチルケトンに溶解
し30％溶液を作つた。これを実施例１に記したフ
ツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に溶液混
合し、実施例１と同様の条件下にフイルムを作製
したが、白濁した相溶性の乏しいものであつた。
この引張強度を表−１に示す。 比較例 ３ 低重合度塩化ビニルをメチルエチルケトンに溶
解し、20％溶液を作つた。これを実施例１に記し
たフツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に溶
液混合し、実施例１と同様の条件下にフイルムを
作製したが、白濁した相溶性の乏しいものであつ
た。引張強度を表−１に示す。 比較例 ４ １・４−ブチレングリコールとアジピン酸を縮
合した両末端水酸基のポリエステル（分子量
2000）とジフエニルメタンジイソシアネートを等
官能基当量反応させ、分子量120000のウレタン重
合体を得た。これを実施例１のフツ素ゴム溶液に
重合体重量比で100／100に混合し実施例１と同様
の条件下にフイルムを作製したが、白濁した相溶
性に乏しいものであつた。この引張強度を表−１
に示す。 比較例 ５ ブタジエン・アクリロニトリルゴムをメチルエ
チルケトンに溶解し、20％溶液を作つた。これを
実施例１に記したフツ素ゴム溶液と重合体重量比
にして50／100に溶液混合し、実施例１と同様の
条件下にフイルムを作製したが、白濁した相溶性
の乏しいものであつた。この引張強度を表−１に
示す。 実施例 ４〜６ メチルメタアクリレート70部とイソブチルアク
リレート29部とアクリル酸１部を酢酸エチル中に
ラジカル共重合し、分子量100000のアクリル共重
合体30％溶液を得た。これをフツ素ゴム〔Viton
Ｂ（フツ化ビニリデン：６−フツ化プロピレン：
４−フツ化エチレン共重合体）デユポン社製〕と
重合体重量比で10／100、40／100、100／100に溶
液混合し、実施例１と同様の条件下にブリキ板上
にコートし塗板を得た。塗膜は接着力が強く、碁
盤目剥離テスト（セロハンテープ剥離）によつて
調べたところ、いずれも完全に接着していること
が判つた。 一方、混合溶液をシリコーン離型紙上にキヤス
テイングし120℃×５分間熱風乾燥し、膜厚80μ
の完全に透明なフイルムを得た。その引張強度を
表−２に示す。 比較例 ６ エチルアクリレートの46部、ｎ−ブチルアクリ
レートの46部及びグリシジルメタアクリレートの
８部をメチルエチルケトン中でラジカル共重合
し、分子量が125000アクリル共重合体の30％溶液
を得た。次いでこの共重合体溶液を実施例１に記
したフツ素ゴム溶液と重合体重量比で100／100に
溶液混合し、実施例１と同様の条件下にフイルム
を作製したが、白濁した相溶性の乏しいものであ
つた。この引張強度を表−２に示す。
Claims (1)
- １ フツ素ゴムと、式：CH2＝CR1COOR2（但
し、式中のR1＝Ｈ又はCH3、R2＝C1〜C18のアル
キル基）をモノマー単位として少なくとも80重量
％含有するアクリル系共重合体との混合物であつ
て、上記アクリル系重合体が混合物の全重量に基
づいて１〜60重量％なる範囲内で含有され、しか
も当該アクリル系重合体の必須モノマー単位とし
てメチルメタアクリレートを含有することを特徴
とする、有機溶剤溶液状重合体組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6108577A JPS53146752A (en) | 1977-05-27 | 1977-05-27 | Polymer composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6108577A JPS53146752A (en) | 1977-05-27 | 1977-05-27 | Polymer composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS53146752A JPS53146752A (en) | 1978-12-20 |
| JPS6214574B2 true JPS6214574B2 (ja) | 1987-04-02 |
Family
ID=13160906
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6108577A Granted JPS53146752A (en) | 1977-05-27 | 1977-05-27 | Polymer composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS53146752A (ja) |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6028443A (ja) * | 1983-07-26 | 1985-02-13 | Japan Synthetic Rubber Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
| JPS61148256A (ja) * | 1984-12-21 | 1986-07-05 | Kuraray Co Ltd | 耐水性に優れたメタクリル系樹脂組成物 |
| JP2610145B2 (ja) * | 1987-11-20 | 1997-05-14 | 日本合成ゴム株式会社 | ゴム組成物 |
| JP2787073B2 (ja) * | 1989-10-13 | 1998-08-13 | ジェイエスアール株式会社 | ゴム組成物 |
| IT1243431B (it) * | 1990-10-01 | 1994-06-10 | Ausimont Spa | Procedimento per la protezione ed il consolidamento di materiali lapidei |
| IT1243982B (it) * | 1990-10-01 | 1994-06-28 | Ausimont Spa | Geli reversibili a base di fluoroelastomeri |
| US6635714B1 (en) * | 2002-04-30 | 2003-10-21 | Atofina Chemicals, Inc. | Weatherable fluoropolymer-acrylic composition |
| JP2007231072A (ja) * | 2006-02-28 | 2007-09-13 | Three M Innovative Properties Co | コーティング組成物及びそれを使用した物品 |
-
1977
- 1977-05-27 JP JP6108577A patent/JPS53146752A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS53146752A (en) | 1978-12-20 |
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