JPS62148309A - 高α型窒化珪素粉末の製造法 - Google Patents

高α型窒化珪素粉末の製造法

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JPS62148309A
JPS62148309A JP60287960A JP28796085A JPS62148309A JP S62148309 A JPS62148309 A JP S62148309A JP 60287960 A JP60287960 A JP 60287960A JP 28796085 A JP28796085 A JP 28796085A JP S62148309 A JPS62148309 A JP S62148309A
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JP
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silicon nitride
powder
powdery
nitrogen
type silicon
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JP60287960A
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English (en)
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Toshihiko Arakawa
荒川　敏彦
Kuniyoshi Ueda
邦義 植田
Naomichi Sakai
直道 坂井
Takaaki Tsukidate
月舘　隆明
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Tosoh Corp
Original Assignee
Toyo Soda Manufacturing Co Ltd
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Publication date
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
    • C01B21/0687—After-treatment, e.g. grinding, purification
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82—NANOTECHNOLOGY
    • B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
    • B82Y30/00—Nanotechnology for materials or surface science, e.g. nanocomposites
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/50—Agglomerated particles
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    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/64—Nanometer sized, i.e. from 1-100 nanometer
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    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔童業上の利用分野〕 本発明は高温構造材料として有用な窒化珪素焼結体の製
造に適した微粉末窒化珪素粉末の製造法に関するもので
ある。
〔従来技術および発明が解決しようとする問題点〕シリ
コンイミドの熱分解法による方法は高純度のα型窒化珪
素が容易に得られるが、その粒子形状に関しては、従来
針状又は柱状晶が大部分であり、そのためこれを焼結用
原料として用いた場合、非常に低い成形体密度しか得ら
れず、高密度焼結体が得られないという欠点があった。
本発明は上記欠点を解消すべく、本発明者らが鋭意研究
の結果完成したもので、焼結用原料粉末としての性能を
著しく損ねるところの針状晶・柱状晶を含まない微細な
粒状晶からなる高純度α型窒化珪素粉末の製造法を提供
するものである。
〔問題点を解決するための手段〕
以下本発明について詳細に説明する。
本発明の製法は、含窒素シラン化合物および／または非
晶質窒化珪素に粒径α０５μｍ以下の結晶質窒化珪素な
（Ｌ　１　ｗｔ％以上混合した混合物を加熱し、高α型
窒化珪素粉末を得ることを特徴とする。
ここで本発明に用いられる含窒素シラン化合物としては
、ハロゲン化珪素とアンモニアとの反応生成物であるシ
リコンジイミド５１（ＮＨ）２および塩化アンモニウム
の混合物を液体ＮＨ３で洗浄して得た５１（ＮＨ）２あ
るいはシリコンジイミド；塩化アンモニウムを窒素ある
いはアンモニア中で加熱して得た分解生成物Ｓ　ｉ、Ｎ
ｓＨ等を挙げることができ、含窒素シラン化合物および
／または非晶質窒化珪素に含まれるハロゲンが１重量％
以下とした場合が特に好ましい。
本発明においては含窒素シラン化合物および／または非
晶質窒化珪素に粒径ＩＩＬ０５μｍ以下の結晶質窒化珪
素をＣＬ　１　ｗｔ％以上混合した混合物を珪素として
１ｌｌＬ１９／ｃｙＩ以上の粉末嵩密度を有する粉体ま
たは成形体とした後、１２００℃〜１３５０’Ｃの温度
範囲全域における昇温速度を１５°Ｃ／　ｍｉｎ以上に
制御し、１５５０℃〜１７００℃にまで加熱することが
特徴であり、粒径α０５μｍ以下の結晶質窒化珪素を（
Ｌ　１　ｗｔ’ｆｉ以上混合しないで上記焼成条件で結
晶化を行った場合は微粉末を得ることができるが、β型
窒化珪素生成の割合が増大し、高α型窒化珪素粉末を得
ることができない。また本発明においては含窒素シラン
化合物または非晶質窒化珪素に粒径α０５μｍ以下の結
晶質窒化珪素を［１１ｗｔ％以上混合した混合物を加圧
成形、造粒等により珪素としてα１９／ｄ以上の粉体嵩
密度を有する粉体または成形体として使用しなければな
らない。Ｑ、１９／、−Ｊ未満の粉体嵩密度を有する粉
体または成形体では斜状晶、柱状晶が生成し好ましくな
い。
含窒素シラン化合物および／または非晶質窒化珪素に混
合する結晶質窒化珪素としては、粒径０．０５μｍ以下
の結晶質窒化珪素のみからなる粉末を使用することが好
ましいが、通常の方法では粒径α０５μｍ以下の結晶質
窒化珪素のみからなる粉末を得ることは困難であり、こ
のような場合はン化合物および／または非晶質窒化珪素
に添加し混合物中で粒径α０５μｍ以下の結晶質窒化珪
素が１１　ｗｔ％以上となるようにすればよい。
本発明においては上記粉体または成形体を１２００℃〜
１５５０°Ｃの温度範囲全域における昇温速度を１５°
Ｃ／　ｍｉｎ以上に制御し、１３５０℃〜１７００°Ｃ
にまで加熱しなげればならない。
１２００℃〜１３５０℃の温度全域における昇温速度が
１５℃／ｍｉｎ未満では結晶化過程での粒成長を制御で
きず、微粉末を得ることができない。
ここで１２００°Ｃ未満の温要領域における昇温速度は
、１２００°Ｃまで含窒素シラン化合物または非晶質窒
化珪素の結晶化がおこらないので制御すべき必要はない
。また、１３５０℃以上では結晶化にともなう粒成長は
認められないので制御する必要はない。加熱温度は１３
５０℃〜１７００°Ｃの範囲内にしなげればならない。
加熱温度が１３５０°Ｃ未満では含窒素シラン化合物お
よび／または非晶質窒化珪素の結晶化が不完全で非晶質
の窒化珪素が残存してしまう。一方、加熱温度が１７０
０゛Ｃヶ越えると生成した窒化珪素粉末の分解が起こる
ので好ましくない。
含窒素シラ／化合物または非晶質窒化珪素に粒径α０５
μｍ以下の結晶質窒化珪素を混合した混合物を結晶化す
ると後述の様な高α型窒化珪素粉末が生成することの理
由は明らかではないが、結晶質窒化珪素を添加すること
によって添加しない場合と比べてより低温域で結晶化が
進行することになり、結晶化にともなう八による温度上
昇が抑制されるため高温型であるβ型窒化珪素の生成が
おさえられるためであるとも考えられる。
本発明の製造法において加熱分解を行なうに際し、殊に
１２００℃〜１７００°Ｃの温度範囲において最も好ま
しい雰囲気は窒素雰囲気である。それ以外の雰囲気も採
用することができるが、例えば不活性ガス、真空中等で
は一部窒化珪素のシリコンへの分解が起こり、また水素
、）・ロダンガス中では針状晶窒化珪素の生成が促進さ
れるためこれらの点で好ましくない。
実症例１〜６．比較例１〜３ ハロゲン化珪素とアンモニアとの反応生成分であるシリ
コンジイミドと塩化アンモニウムの混合物をアンモニア
雰囲気下で１０００°Ｃ，２ｈｒ焼成して白色の非晶質
粉末を得た。粉末のＳｉ、　Ｎ、　Ｈの分析値から生成
粉末の組成はＳｉ、Ｎ、Ｈに極めて近く、塩素含有量は
α５５重量％あった。
次に上記粉末と粒径０．０５４ｍ以下の粉末１０ｗｔ％
含む結晶質窒化珪素（酸素含有量１．５重量％。
α相含有率９０チ、平均粒径１ｌＬ３μｍ、比表面積２
０ｄ／９）の粉末（以下Ａ粉末と略す）を第１表に記載
の添加量釦従い、ナイロン製ボールミルで１時間混合し
た混合物を２５％φ金型プレスにより２００に９／−の
成形圧で加圧成形し、含有珪素の嵩密度１１８９　／　
ｃＪとしたものを窒素雰囲気下で、表１記載の条件に１
時間保持することにより窒化珪素粉末を得た。これらの
生成粉末のα相含有率、平均粒径を調べた。この結果を
表１にあわせて示す。
実施例７〜９．比較例４ ハロゲン化珪素とアンモニアとの反応生成分であるシリ
コンジイミドと塩化アンモニウムの混合物を液体アンモ
ニアで洗浄して副生じた塩化アンモニウムを除去し、５
１０ｙＨ）ｔを単離した。この５ｉ（ＮＨ）、を窒素雰
囲気下で１１００°Ｃ，１ｈｒ焼成して白色の非晶質の
窒化珪素粉末を得た。この粉末の塩素含有量は１１８重
量重量孔った。
次に上記粉末とＡ粉末または粒径ｃＬ０５μｍ以下の粉
末を８０チ含む結晶質窒化珪素（酸素含有量′２．０重
量％、α相含有率９０チ、平均粒径ｃＬ１μｍ比表面積
２５．／／９）の粉末（以下Ｂ粉末と略ｆ。）を第１表
に記載の添加量に従い、振動ボールミルにて１時間混合
した。得られた粉末をタブレットマシーンにより成形後
窒素雰囲気下で１５００℃に保持した炉内に挿入した後
１時間保持することにより窒化珪素粉末を得た。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）含窒素シラン化合物および／または非晶質窒化珪
    素を結晶化して結晶質窒化珪素を製造する方法において
    、含窒素シラン化合物および／または非晶質窒化珪素に
    、粒径０．０５μｍ以下の結晶質窒化珪素を０．１ｗｔ
    ％以上混合し、珪素として０．１ｇ／ｃｍ＾３以上の粉
    末嵩密度を有する粉体または成形体とした後、１２００
    ℃〜１３５０℃の温度範囲全域における昇温速度を１５
    ℃／ｍｉｎ以上に制御して１３５０℃〜１７００℃にま
    で加熱することを特徴とする高α型窒化珪素粉末の製造
    法。
JP60287960A 1985-12-23 1985-12-23 高α型窒化珪素粉末の製造法 Pending JPS62148309A (ja)

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EP0227082B1 (en) 1991-09-11
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