JPS62203302A - 鋳造希土類―鉄系永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔、産業上の利用分野〕 本発明は希土鶏−鉄系永久磁石に関する。

〔発明の概安〕

本発明は、ｖ４漬インゴットを粉砕・焼結等に行なわず
、一方凝固法全用いて判マクロ組織が柱状晶のみと・な
るように刈ａ後、熱処理を施すだけで磁気的に硬化させ
、また熱間加工によって、磁気的に異方化させることに
より、希土：ａ−鉄系永久磁石を得んとするものである
。

〔従来の技術〕

従来、Ｒ−１！′ｅ−Ｂ系の磁石の製造には次の５通り
の方法が報告されている。

（１）粉末冶金法に基づく焼結法（参考文献１）。

（２）アモルファス合金を製造するに用いる腫、冷薄帯
！！！！造装置で、厚さ６０μｍ８度の急冷薄片を作り
、その薄片全樹脂、結合法で磁石にする（参考文献２）
。

（３１＋２１の方法で使用した同じ薄片を、２段階のホ
ットプレス法で機械的配向処理を行う方法（参考文献２
）。

参考文献Ｉ　　Ｍ、ＳａｇａＷａ、Ｓ、Ｆｕｊｉｍｕｒ
ａ、Ｎ、ＴＯｇａＷａＨ，’ｙａｍａｍｏｔｏ　ａｎｄ
　Ｙ、Ｍａｔｓｕｕｒａ　；　Ｊ、Ａｐｐｌ、Ｐｈｙｓ
。

ＶＯｌ、５５（６）、１５　Ｍａｒｃｈ　１９８！、Ｐ
２Ｏ８５参考文＃２．　　Ｒ，Ｗ、Ｌｅｅ；Ａｐｐｌ、
Ｐｈ７Ｂ、Ｌｅｔｔ、ｖｏｌ。

４６（１３）、１５　Ａｐｒｉ１１９８５．Ｐ７９０文
献に庵って上記の従来技術を説明する。まずｆｉｌの焼
結法では、溶解・鋳造により会合インゴットを作製し、
粉砕されて５μｍくらいの粒径を有する磁石粉にされる
。磁石粉は成形助剤となるバインダーと混練され、磁場
中でプレス成形されて、成形体ができあがる。成形体は
アルゴン中で１１００℃前後の温度で１時間焼結され、
その後宿ＴＭＬまで急冷される。焼結後、６０Ｇ’Ｃ前
後の温度で熱処理すると保磁力はさらに向上する。

＋２１　ｄ、１ず急冷薄帝製逍装耐の最適な回転数でＲ
−Ｆｅ−Ｂ合金の急冷薄帯を作る。得られ九４ｆは厚さ
６０μｍのリボン状金しており、直径が１０００１以下
の多結晶が集合している。薄帯は脆くて割れやすく、結
晶粒は等号的に分布しているので磁気的にも等方性であ
る、この薄帯ｆｔ適度な粒度にして、樹脂と混練してプ
レス成形すれば７　ｔｏｎ　／−程匿の圧力で、約８５
体積チの充填が可能となる。

（３）の製造方法は、始めにリボン状の急冷薄帯あるい
は薄帯の片を、真空中あるいは不活性雰囲気中で約７０
０℃で予備加熱したグラファイトあるいは他の耐熱用の
プレス型に入れる。該リボンが所望の温度に到達したと
き一軸の圧力が加えられる。温度、時間は特定しないが
、充分な塑性が出る条件としてＴ＝７２５±２５０℃、
圧力はＰ〜１、　ａ　ｔｏｎ　／　ｃｄ８度が適してい
る。この段階では磁石はわずかにプレス方向に配向して
いるとはいえ。

全体的には等方性である。次のホットプレスは。

大面積を有する型で行なわれる。最も一般的には７００
℃で０．７　ｔｏｎで数秒間プレスする。すると試料は
最初の厚みの通になシブレス方向と平行に磁化容易軸が
配向してきて、会合は異方性化する。

これらの工程は、二段階ホットプレス法（ｔＷＯ−８ｔ
ａ７ｅｈｏｔ−ｐｒｅｓｓ　ｐｒｏｃｅａｕｒｅ　）と
呼ばれているこの方法によ＃）緻密で異方性を有するＲ
−Ｐａ−Ｂ磁石が製造できる。なお、最初のメルトスピ
ニング法で作られるリボン薄帯の結晶粒は、それが最大
の保磁力を示す時の粒径よりも小さめにしておき、後に
ホットプレス中に結晶粒の粗大化が生じて最適の粒径に
なるようにしておく。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上述した従来技術で、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石は一応作製
できるのであるが、これらの技術を利用した製造方法は
次のような欠点を有している。ｆｉｌの焼結法は１合金
を粉末にするのが必須であるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金は
７ヒいへん酸素に対して活性であるので、粉末化すると
宗計酸１ヒが激しくなシ、焼結体中の酸素濃度はどうし
ても高くなってしまう。また粉末を成形するときに１例
えばステアリン酸亜鉛のような成形助剤を使用しなけれ
ばならず、これは焼結工程で前もって嘔り除かれるので
あるが、数割は磁石体の甲に炭素の形で残ってしまう。

この炭素は著しくＲ−Ｆｅ−Ｂの磁気性能を低下させる
、成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリー
ン体と言われる。これｆｄたいへん脆く、ハンドリング
カド碓しい。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのに
は、相当の手間がかかることも大きな欠点である。これ
らの欠点があるので一般的に言ってＲ−Ｆｅ−Ｂ系の焼
結磁石の製造には、高価な設備が必要になるばか９でな
く、生産効率が悪く、磁石の製造費が高くなってしまう
。従って、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の原料費の安さを充分に
引き出せる製造法とは言い難い。

１２＋　ト＋３１の製造法は、Ｘ窒メルトスピニング伎
置金使う。この装置は現在では、たいへん生産性が悪く
、しかも高価である。（２）では原理的４Ｃ，ｑ方性で
あるので低エネルギー積であシ、ヒステリシスループの
角形性もよくないので温度特性に対しても、使用する面
においても不利である。（３）の方法は、ホットプレス
を２段１嘴に１！２うというユニークな方法であるが、
実際に量産を考えるとたいへん非効率になることは否め
ないであろう。

本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方法はこれらの
欠点を解決するものであり、その目的とするところは、
低コストでしかも高性能な磁石全提供するところにある
。

〔間頃全解決するための手段〕

本発明の永久磁石は、希土唄−鉄系永久磁石に関するも
のであり、具体的にばＲが８〜２５原子係、Ｂ力１２〜
８原子優、残部が鉄及びその他の製造上不可避な不純物
からなる合金を溶、麻し、一方凝固法を用いて賛成した
後、該鋳造インゴットを５００℃以上の＠度で熱処理す
ることにより、磁気的に硬化させることを特徴とし、電
離性を上げるためには、これに連続鋳造法を用いて任意
形状の磁石を得ることを特徴とし、さらなる磁気特性の
向上の定めには、Ａ遺インゴット”１５００ｃ以上の温
度で熱間刀ロエすることにより、結晶粒の結晶軸を特定
の方向に配向させ、該鋳１１インゴットを磁気的に異方
化することを特徴とする。

前記のように現存の希土類−鉄系永久磁石の製造方法で
ある焼結法・１頭、冷性は、それぞれ粉砕による粉末管
理の困難さ、生産性の悪きといった大きな欠点を有して
いる。本発明者らは、これらの欠点全改良するため、バ
ルク状態で保磁力を得ることができるような合金の研究
に着手し、前記のような組成においてバルク状態での保
磁力の獲得が可能であり、このとき鋳造組織が乱れのな
い一方向凝固組織となるようにすると保磁力が得やすく
、また凝固組織の異方性全利用できるため、通常の凝固
組織を用いるよシも、より均一な高性能永久磁石が得ら
れ、これに連続鋳造全応用すると生産性を大幅に上げる
ことが可能であり、熱間刀口工により異方化することも
可能であることを発明した。この方法では、鋳造インゴ
ットを粉砕する必要がないので、焼結法はどの厳密な雰
囲気管理を行なう必要はなく、設備費が大きく低減され
る。

さらに熱間刀ロエによる異方型も急冷伝のように２段階
ではなく、一段階でよく、バルクの１まカロエできるの
でプレスだけでなく、圧延・スタンプ・押し出し・絞り
等も可能で、形状任意性・生産性はＪＬ（高する、同系
統の研究には、参考文献６三保広晃他（日本余端学会、
昭和６０年度秋期講演会、講演番％　（５Ａ　４　）　
）があるが同研究は本発明と組成域を異にするのみなら
ず、マクロ組織による性能変ｆヒについてｒｒｌ−切、
言及しておらず性能的にも本発明て大きく劣っている。

また求める形状を得る之めの２次加工も、杢糸の場合、
従来のサマリウムコバルト系希土類磁石に比して曲げ強
さ・圧縮強さ等が大きいので、冷間でも非常にやりやす
い。

従及のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の組成は参考文献１に代表さ
れるように、Ｒ０Ｆθ１．Ｂ８が最適組成とされていた
。この組成１・まＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相Ｒ，Ｆθ１
４Ｂ化合物を原子百分率で表わした組成Ｒ１１，？Ｆθ
８１４　ＢＩｌ、１１に比してＲ−Ｂ両元素に富む側に
移行している。これは保磁力を得るためには、主相のみ
でなく　Ｒ−ｒｉｃｈ相・Ｂ−ｒｉｃｈ相と呼ばれる非
磁性相が８妥であるという点から説明されている。

ところが本発明による組成では、これとは逆にＢが少な
い側に移行したところにビーク唾が存在する。この組成
域では、焼結法によると保磁力が激減するので、これま
であ１り注目されていなかった。しかし鋳造法によると
本組成域でのみ高保磁力が得られ、通常のＢに富む側で
は十分な保磁力が得られない。このことは保磁力機構に
なんらかの変化が起ったことによると考えられる。

永久磁石材料に、一方凝固法？用いることはアルニコ磁
石を初め、希土類磁石系のセリウム−コバルト−銅−鉄
系鋳造磁石（参考文献４．　　Ｇ、Ｙ。

ＯＲ工Ｎ　１１９、工ＥＫＫ　Ｕｒａｎｓａｃｔｉｏｎ
ｓ　ｏｒ　Ｍａｇｈｅｖｉｃｓ。

Ｍｏ１．ＭＡＧ−８，４１，Ｍａｒｃｎ　１９７２　Ｐ
２９）でも行なわれており、本発名者らのひとりも１９
８１年、−万凝固ではない力（、柱状晶組織の効果を樹
脂結合型サマリウムコバルト磁石への応用として発表し
ている（参考文献５．　　Ｔ、８ｈｉｍｏｄａｉｌｐ、
Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓｏｆ　ｔｈｅ　ｆｉｆｔｈ　１
ｎｔｓｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｗｏｒｋｓｈｏｐ　ｏｎＲ
ａｒｅ　Ｅａｒｔｈ−Ｃｏｂａｌｔ　Ｐｅｒｍａｎｅｎ
ｔ　Ｍａｇｎｅｔｓ、１９８１Ｐ５９５）。本発明にお
いても鋳造状態で一万凝固組織を得ることは、高性能磁
石化の重要点となっている。すなわち、不磁石は熱処理
によって保磁力を得る過程か拡散によるものであり、参
考文献５のサマリウムコバルトと同様１等軸晶よシも一
方向、疑固組織による方が保磁力が得やすい。さらに本
系磁石は、一方向凝固組織に垂直な面に磁化容易ＩＩＩ
！ｌｌが配向する性質があるので、これを利用すれば１
面同異方性磁石となる。一般に鋳造磁石の最大の課４，
４は異方化をいかに行なうかという点にある。アルニコ
磁石では磁界中制御冷却等の手段が採られているが、杢
糸では熱間加工による機械的な配向が可能である。すな
わち変形方間に磁化容易ｌ１ＩＩｙ！ｆｉ配向する性質
を有する。一方向凝固ではなく、通常の金型に鋳込んだ
柱状晶ｍ織では１組織の乱れによる磁気特性の悪化だけ
でな（、ｄ壁周辺部と中心部で柱状晶組織の発達方向に
差が生じるので、熱間加工によっても配向を均一に行な
うことは困雉である、ところが一方向凝固の場合には、
配向バラツキが生じに＜＜、容易に配向が可能となる。

配向方向も、縦・横だけでなく、ロータリースウエージ
／グのように多方向から変形圧力がかかる’＊＋噌に用
いれば、ラジアル配向も可能となる。

以下、本発明による永久磁石の組成風足理由を説明する
０希土類としては、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ。

Ｓｍ、Ｆ’ｕ、Ｇｄ、Ｔ’ｂ、Ｄｙ、Ｈａ、Ｅｕ、Ｔｍ
、Ｙ’ｂ、Ｌｕが候補として挙げられ、これらのうちの
１種あるいは１種以上を組み会わせて用いられる。最も
高い磁気特性はＰｒで得られる。従って実用的にはＰｒ
。

Ｐｒ−Ｎ（Ｌ合金、　０ｅ−Ｐｒ−Ｎｄ　＠−金等が用
いられる。

また少量の添加元素１例えば重希土元素のＤ７．Ｔｂ等
やＡｆｆｉ、ＭＯ，Ｓｉ等は保磁力の向上に有効である
。

Ｒ−ＩＦ　ｅ　−Ｂ系磁石の主相はＲｔＦ’ｅ、４Ｂで
ある。従ってＲが８原子幅未満では。もはや上記化合物
を形放せず、α−鉄と同−ｈ４ｆｆｉの立方晶組織とな
るため高磁気特性は得られない。−万Ｒが２５原子係を
越えると非磁性のＲｒｉｃｈ相が多くなり磁気特性は著
しく低下する。よって只の範囲は、８〜２５原子％が適
当である。

Ｂは、馬Ｆｅ、、　Ｂ相全形成するための必須元素でら
シ、２原子係未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるので高
保磁力は望めない。しかし従来のＩ屍紹法による磁石の
ように８原子幅以上も冷加すると、逆に＠造状態での保
磁力は得られなくなってしまう。

従ってＢの祉は２〜８原子釜が範囲として適している。

〔実施ガ１〕 本発明による製造工程図例を第１図に示す。１ず所望の
組成の合金全誘導炉で溶解し、加熱鋳凰を用いて連続的
に一方向、凝固を行ない、引き続き熱間加工？　５００
’以上の温度範囲で行なって、異方性を付与し、次にア
ニールを５００℃〜１０５０℃の温度範囲で行い磁気的
ｆＬ硬化を行つ之後、切断・研削により凌終形状に仕上
げる。本実施例では４１表の組成を溶Ｊ憚し、刀Ω熱ａ
両型に２０ｍｗＸＩＧ園の大きさを用い、８００℃の熱
閣鍛遺によってＩ　Ｑ燗Ｘ　１０ｍＭの大きさに仕上げ
、熱（■加工は８００℃で行ないアニールはベルト炉に
より１００口ＣＸ２４時間行った。

第１表 得られた結果を第２表に示す。

第２表 〔実施レリ２〕 実施例１や最高性能が得られた組ｈＹ　Ｐｒ　１５　Ｆ
　ｅｇｌ　Ｂ４を用い、連続−万凝固伝により、外径５
０喘、内径１０珊の管状試＠を作り、これを（ン）２に
示すロータリースウエジングマシンを用いて約９００℃
でラジアル配向させ、外径２０１．内径１０１だ力ロエ
した（＆ベルト炉により１０００℃Ｘ２４Ｈ−ｉ熱処理
を行つｆｃｏ性能測定は、できあがった試料から約ＩＡ
を切シ出し、反磁場補正全行つ之後、ｖｓＭで行った結
果を第３民に示す。

４６表 本実施例の性能は試料８個の平均である。表のようにロ
ータリースウエージングにより、通常の異方性磁石の約
８０％程１更の性能が得られた。

〔発明の効果〕

以上述べｔように本発明によれば、従来の焼結法では保
磁力１Ｈｃの得られなかった組成域で、しかもバルク状
態で保磁力を得ることができ、製造工程も著しく単純化
することができる。

４、　　ｔＩ２１面の簡単な説明 刊１（ソ１は、本発明のＲ−Ｆθ−Ｂ系磁石の製造工程
図。

第２図、ロータリースウエージングマシンの図。

以　　　上 出願人　セイコーエプソン休式会社 第２図

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）原子百分率においてＲ８〜２５％（但しＲはＹを
   含む希土類元素の少なくとも、１種、Ｂ２〜８％及び残
   部が鉄及びその他の製造上不可避な不純物からなる合金
   を溶解し、一方向凝固法を用いて鋳造した後、該鋳造イ
   ンゴットを５００℃以上の温度で熱処理することにより
   、磁気的に硬化させることを特徴とする鋳造希土類−鉄
   系永久磁石。
2. （２）連続鋳造法を用いて、任意形状の磁石を製造する
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の鋳造希土
   類−鉄系永久磁石。
3. （３）鋳造インゴットを５００℃以上の温度で熱間加工
   することにより、結晶粒の結晶軸を特定の方向に配向さ
   せ、該鋳造インゴットを磁気的に異方化することを特徴
   とする特許請求の範囲第１項または第２項記載の鋳造希
   土類−鉄系永久磁石。