JPS6226093B2 - - Google Patents
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- JPS6226093B2 JPS6226093B2 JP3522680A JP3522680A JPS6226093B2 JP S6226093 B2 JPS6226093 B2 JP S6226093B2 JP 3522680 A JP3522680 A JP 3522680A JP 3522680 A JP3522680 A JP 3522680A JP S6226093 B2 JPS6226093 B2 JP S6226093B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- magnetic
- powder
- manufactured
- polyvinyl butyral
- butyral resin
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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-
- G—PHYSICS
- G11—INFORMATION STORAGE
- G11B—INFORMATION STORAGE BASED ON RELATIVE MOVEMENT BETWEEN RECORD CARRIER AND TRANSDUCER
- G11B5/00—Recording by magnetisation or demagnetisation of a record carrier; Reproducing by magnetic means; Record carriers therefor
- G11B5/62—Record carriers characterised by the selection of the material
- G11B5/68—Record carriers characterised by the selection of the material comprising one or more layers of magnetisable material homogeneously mixed with a bonding agent
- G11B5/70—Record carriers characterised by the selection of the material comprising one or more layers of magnetisable material homogeneously mixed with a bonding agent on a base layer
- G11B5/702—Record carriers characterised by the selection of the material comprising one or more layers of magnetisable material homogeneously mixed with a bonding agent on a base layer characterised by the bonding agent
- G11B5/7023—Record carriers characterised by the selection of the material comprising one or more layers of magnetisable material homogeneously mixed with a bonding agent on a base layer characterised by the bonding agent containing polyesters, polyethers, silicones, polyvinyl resins, polyacrylresins or epoxy resins
Landscapes
- Paints Or Removers (AREA)
- Magnetic Record Carriers (AREA)
Description
この発明は磁気記録媒体に関し、その目的とす
るところは、磁性粉末の分散性および耐摩耗性に
優れた磁性層を有する磁気記録媒体を提供するこ
とにある。 磁気記録媒体は、通常、磁性粉末およびこの粉
末を基体に結着する結合剤成分などから成る磁性
塗料をポリエステルフイルムなどの基体上に塗布
乾燥してつくられ、電気的特性に優れるとともに
耐久性に優れたものが要求される。そのため使用
される結合剤成分としては、磁性粉末の分散性に
優れ、磁気記録媒体に高感度、高SN比などの優
れた電気的特性を付与できるとともに、磁性層の
耐摩耗性を良好にして磁気記録媒体の耐久性を向
上できるものを選ぶ必要がある。 現在使用されている各種結合剤のうち、ポリビ
ニルブチラール樹脂は特に磁性粉末の分散性に優
れるものとして知られている。ところがポリビニ
ルブチラール樹脂を結合剤成分とする磁性層は、
一般に柔軟性に欠けるため、磁気テープなどにお
いては、その保管、取扱い時にテープにカールが
生じたり、また記録再生時にテープガイドや磁気
ヘツドとの摺接により摩耗、損傷し易く耐久性に
劣るという欠点がある。 この欠点を解消するため、磁性層の結合剤成分
としてポリビニルブチラール樹脂とウレタンプレ
ポリマーとを併用したものが提案され、磁性層の
柔軟性を改善することによつて耐久性の改善が、
図られているが、必ずしも充分ではなく、その上
ウレタンプレポリマーを併用すると磁性粉末の分
散性が低下して電気的特性が劣化するという難点
がある。 この発明者等はかゝる欠点を改善するため種々
検討を行なつた結果、磁性層の結合剤成分として
酸化エチレン―酸化プロピレン共重合体と、末端
イソシアネート基を有するイソシアネート化合物
とをポリビニルブチラール樹脂と併用すると、磁
性層の柔軟性が改善されるばかりでなく塗膜強度
が強化されて耐久性が一段と向上し、また磁性粉
末の分散性も一段と向上されることを見いだし、
この発明をなすに至つた。 この発明において使用されるポリビニルブチラ
ール樹脂は特に磁性粉末に優れる樹脂で、現在市
販されているものがいずれも使用できるが、ポリ
ビニルアルコールとして10〜40モル％に相当する
水酸基含量を有し、平均重合度が200〜1000程度
のものが好ましく用いられる。具体例としては、
たとえば積水化学工業社製エスレツクBLS、エス
レツクBL―１、エスレツクBMS、ヘキストジヤ
パン社製モビタールＢ、電気化学工業社製デンカ
ブチラール＃3000Kなどが挙げられる。 上記ポリビニルブチラール樹脂と併用される酸
化エチレン―酸化プロピレン共重合体は、酸化プ
ロピレンを45〜95重量％の組成割合で含み、分子
量が500〜20000程度の常温で液状のものが好適な
ものとして使用される。この共重合体には両末端
にOH基を有するもの、三管能のOH基を有する
もの、両末端の一方にOH基を有し他方にエーテ
ル結合を有するモノエーテルタイプのものおよび
両末端にエーテル結合を有するジエーテルタイプ
のものなどがあり、いずれも好ましく使用され
る。具体例としては、たとえば三洋化成社製ニユ
ーポール50HB―2000（モノエーテルタイプ）、ニ
ユーポールPE62（両末端にOH基を有するタイ
プ）などが挙げられる。この種の共重合体はポリ
ビニルブチラール樹脂との相溶性がよく、また共
重合体成分として極性の高い酸化エチレンを含む
ため磁性粉末との親和性がよく磁性粉末の分散性
を一段と向上させる。また柔軟性に富む酸化プロ
ピレンを共重合体成分として含むためポリビニル
ブチラール樹脂に対して可塑剤としての役割を果
たし、磁性層の柔軟性を改善して耐摩耗性を向上
させる。さらに末端にOH基を有するものは、こ
のOH基が併用されるイソシアネート化合物中に
含まれるイソシアネート基と架橋結合するため磁
性層の塗膜強度が強くなり、耐摩耗性が一段と向
上する。 ポリビニルブチラール樹脂に対する酸化エチレ
ン―酸化プロピレン共重合体の使用割合は重量比
で60対40〜90対10の範囲にするのが好ましく、酸
化エチレン―酸化プロピレン共重合体の使用割合
が少なすぎると所期の効果が得られず、多すぎる
とポリビニルブチラール樹脂との相溶性がなくな
り良好な磁性層を形成できない。 この発明において併用される末端イソシアネー
ト基を有するイソシアネート化合物としては、遊
離のイソシアネート基を両末端に有する直鎖状の
低分子量ウレタン樹脂であるウレタンプレポリマ
ーおよび通常１モルのトリオールと３モルのジイ
ソシアネートとを反応させて得られる三官能性低
分子量イソシアネート化合物がいずれも使用でき
る。 ウレタンプレポリマーとしては平均分子量2000
〜10000程度のものが好ましく用いられ、具体例
としては、たとえば武田薬品工業社製タケネート
Ｌ―1006、タケネートＬ―1007、タケネートＬ―
2710、日本ポリウレタン工業社製コロネート
＃4080、コロネート＃4090、コロネート＃4095、
三井東圧社製ハイプレン＃100、ハイプレン
＃167、大日本インキ社製パンデツクスＰ―538、
パンデツクス305Eなどが挙げられる。また三官
能性低分子量イソシアネート化合物の具体例とし
ては、たとえば日本ポリウレタン工業社製コロネ
ートＬ、武田薬品工業社製タケネートD102、バ
イエル社製デスモジユールＬなどが挙げられる。 これらのウレタンプレポリマーおよび三官能性
低分子量イソシアネート化合物は、その中に含ま
れる二官能あるいは三官能のイソシアネート基が
ポリビニルブチラール樹脂中に含まれるOH基と
反応して架橋結合し、併用される酸化エチレン―
酸化プロピレン共重合体が末端にOH基を有する
ものである場合にはこのOH基とも反応して架橋
結合するため磁性層の塗膜強度が強くなつて耐摩
耗性が一段と向上する。特に三官能のイソシアネ
ート基を有する三官能性低分子量イソシアネート
化合物は、三官能のイソシアネート基がポリビニ
ルブチラール樹脂中のOH基および末端にOH基
を有する酸化エチレン―酸化プロピレンが使用さ
れる場合にはこの共重合体中のOH基と網状に架
橋結合するためこの効果が著しい。 これら末端イソシアネート基を有するイソシア
ネート化合物の使用量は結合剤成分全量に対して
１〜15重量％の範囲内で使用するのが好ましく、
15重量％を超えると架橋密度が高くなつて磁性層
を強くし、脆くするおそれがあり、また１重量％
以下の量では所期の効果が得られない。 この発明に適用できる磁性粉末としては、たと
えばγ―Fe2O3粉末、Fe3O4粉末、Co含有γ
Fe2O3粉末、Co含有Fe3O4粉末、CrO2粉末の他、
Fe粉末、Co粉末、Fe―Ni粉末など従来公知の各
種磁性粉末が広く包含される。 また有機溶剤としては、メチルイソブチルケト
ン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノンなど
のケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチルなどの
エステル系溶剤、ベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素系溶剤、ジオキサン、テト
ラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ジメチ
ルスルホキシドなどから適宜選択し、これらを単
独でもしくは二種以上混合して用いればよい。 この発明の磁気記録媒体を製造するには常法に
準じて行なえばよく、たとえばポリエステルフイ
ルムなどの基体上に、磁性粉末、ポリビニルブチ
ラール樹脂と酸化エチレン―酸化プロピレン共重
合体と末端イソシアネート基を有するイソシアネ
ート化合物とから成る結合剤成分、有機溶剤およ
びその他の添加剤を含む磁性塗料をリバース方式
もしくはグラビヤ方式などの任意の手段で塗布
し、乾燥すればよい。 次に、この発明の実施例について説明する。 実施例 １ γ―Fe2O3磁性粉末 100重量部 エスレツクBLS（積水化学工業社製ポリビニル
ブチラール樹脂） 14〃 ニユーポール50HB―2000（三洋化成工業社製
酸化エチレン―酸化プロピレン共重合体、モノ
エーテルタイプ） ４〃 コロネートＬ（日本ポリウレタン工業社製三官
能性低分子量イソシアネート化合物） ２〃 カーボンブラツク １〃 シリコーンオイル ２〃 メチルイソブチルケトン 90〃 トルエン 90〃 この組成物をボールミルで約70時間混合分散し
て磁性塗料を調製した。この磁性塗料を厚さ11μ
のポリエステルフイルム上に乾燥厚が４μとなる
ように塗布、乾燥し、表面処理を行なつた後所定
の幅に裁断して磁気テープをつくつた。 実施例 ２ 実施例１における磁性塗料の組成において、エ
スレツクBLSに代えてエスレツクBL―１（積水
化学工業社製ポリビニルブチラール樹脂）を12重
量部使用し、ニユーポール50HB―2000に代えて
ニユーポールPE62（三洋化成工業社製酸化エチ
レン―酸化プロピレン共重合体、両末端にOH基
を有するタイプ）を４重量部使用し、コロネート
Ｌの使用量を２重量部から１重量部に変更した以
外は実施例１と同様にして磁気テープをつくつ
た。 比較例 １ 実施例１における磁性塗料の組成において、ニ
ユーポール50HB―2000を省き、コロネートＬに
代えてタケネートＬ―1007（武田薬品工業社製ウ
レタンプレポリマー）を６重量部使用した以外は
実施例１と同様にして磁気テープをつくつた。 比較例 ２ 実施例１における磁性塗料の組成において、ニ
ユーポール50HB―2000を省き、新たにジオクチ
ルフタレートを４重量部添加した以外は実施例１
と同様にして磁気テープをつくつた。 各実施例および比較例で得られた磁気テープに
ついて、残留磁束密度（Br）、角型比（Br／
Bm）感度および周波数特性を測定し、耐久性を
調べるため走行試験を行なつた。 走行試験は得られた各磁気テープを高速耐久試
験機にセツトし、60cm／secの速度で磁気ヘツド
上を往復走行させ7KHzの信号の出力変動が0.5dB
を超えるまでの走行回数を測定して行なつた。こ
の走行回数は回数が多いほど耐摩耗性が良好で耐
久性に優れている。 下表はその結果である。
るところは、磁性粉末の分散性および耐摩耗性に
優れた磁性層を有する磁気記録媒体を提供するこ
とにある。 磁気記録媒体は、通常、磁性粉末およびこの粉
末を基体に結着する結合剤成分などから成る磁性
塗料をポリエステルフイルムなどの基体上に塗布
乾燥してつくられ、電気的特性に優れるとともに
耐久性に優れたものが要求される。そのため使用
される結合剤成分としては、磁性粉末の分散性に
優れ、磁気記録媒体に高感度、高SN比などの優
れた電気的特性を付与できるとともに、磁性層の
耐摩耗性を良好にして磁気記録媒体の耐久性を向
上できるものを選ぶ必要がある。 現在使用されている各種結合剤のうち、ポリビ
ニルブチラール樹脂は特に磁性粉末の分散性に優
れるものとして知られている。ところがポリビニ
ルブチラール樹脂を結合剤成分とする磁性層は、
一般に柔軟性に欠けるため、磁気テープなどにお
いては、その保管、取扱い時にテープにカールが
生じたり、また記録再生時にテープガイドや磁気
ヘツドとの摺接により摩耗、損傷し易く耐久性に
劣るという欠点がある。 この欠点を解消するため、磁性層の結合剤成分
としてポリビニルブチラール樹脂とウレタンプレ
ポリマーとを併用したものが提案され、磁性層の
柔軟性を改善することによつて耐久性の改善が、
図られているが、必ずしも充分ではなく、その上
ウレタンプレポリマーを併用すると磁性粉末の分
散性が低下して電気的特性が劣化するという難点
がある。 この発明者等はかゝる欠点を改善するため種々
検討を行なつた結果、磁性層の結合剤成分として
酸化エチレン―酸化プロピレン共重合体と、末端
イソシアネート基を有するイソシアネート化合物
とをポリビニルブチラール樹脂と併用すると、磁
性層の柔軟性が改善されるばかりでなく塗膜強度
が強化されて耐久性が一段と向上し、また磁性粉
末の分散性も一段と向上されることを見いだし、
この発明をなすに至つた。 この発明において使用されるポリビニルブチラ
ール樹脂は特に磁性粉末に優れる樹脂で、現在市
販されているものがいずれも使用できるが、ポリ
ビニルアルコールとして10〜40モル％に相当する
水酸基含量を有し、平均重合度が200〜1000程度
のものが好ましく用いられる。具体例としては、
たとえば積水化学工業社製エスレツクBLS、エス
レツクBL―１、エスレツクBMS、ヘキストジヤ
パン社製モビタールＢ、電気化学工業社製デンカ
ブチラール＃3000Kなどが挙げられる。 上記ポリビニルブチラール樹脂と併用される酸
化エチレン―酸化プロピレン共重合体は、酸化プ
ロピレンを45〜95重量％の組成割合で含み、分子
量が500〜20000程度の常温で液状のものが好適な
ものとして使用される。この共重合体には両末端
にOH基を有するもの、三管能のOH基を有する
もの、両末端の一方にOH基を有し他方にエーテ
ル結合を有するモノエーテルタイプのものおよび
両末端にエーテル結合を有するジエーテルタイプ
のものなどがあり、いずれも好ましく使用され
る。具体例としては、たとえば三洋化成社製ニユ
ーポール50HB―2000（モノエーテルタイプ）、ニ
ユーポールPE62（両末端にOH基を有するタイ
プ）などが挙げられる。この種の共重合体はポリ
ビニルブチラール樹脂との相溶性がよく、また共
重合体成分として極性の高い酸化エチレンを含む
ため磁性粉末との親和性がよく磁性粉末の分散性
を一段と向上させる。また柔軟性に富む酸化プロ
ピレンを共重合体成分として含むためポリビニル
ブチラール樹脂に対して可塑剤としての役割を果
たし、磁性層の柔軟性を改善して耐摩耗性を向上
させる。さらに末端にOH基を有するものは、こ
のOH基が併用されるイソシアネート化合物中に
含まれるイソシアネート基と架橋結合するため磁
性層の塗膜強度が強くなり、耐摩耗性が一段と向
上する。 ポリビニルブチラール樹脂に対する酸化エチレ
ン―酸化プロピレン共重合体の使用割合は重量比
で60対40〜90対10の範囲にするのが好ましく、酸
化エチレン―酸化プロピレン共重合体の使用割合
が少なすぎると所期の効果が得られず、多すぎる
とポリビニルブチラール樹脂との相溶性がなくな
り良好な磁性層を形成できない。 この発明において併用される末端イソシアネー
ト基を有するイソシアネート化合物としては、遊
離のイソシアネート基を両末端に有する直鎖状の
低分子量ウレタン樹脂であるウレタンプレポリマ
ーおよび通常１モルのトリオールと３モルのジイ
ソシアネートとを反応させて得られる三官能性低
分子量イソシアネート化合物がいずれも使用でき
る。 ウレタンプレポリマーとしては平均分子量2000
〜10000程度のものが好ましく用いられ、具体例
としては、たとえば武田薬品工業社製タケネート
Ｌ―1006、タケネートＬ―1007、タケネートＬ―
2710、日本ポリウレタン工業社製コロネート
＃4080、コロネート＃4090、コロネート＃4095、
三井東圧社製ハイプレン＃100、ハイプレン
＃167、大日本インキ社製パンデツクスＰ―538、
パンデツクス305Eなどが挙げられる。また三官
能性低分子量イソシアネート化合物の具体例とし
ては、たとえば日本ポリウレタン工業社製コロネ
ートＬ、武田薬品工業社製タケネートD102、バ
イエル社製デスモジユールＬなどが挙げられる。 これらのウレタンプレポリマーおよび三官能性
低分子量イソシアネート化合物は、その中に含ま
れる二官能あるいは三官能のイソシアネート基が
ポリビニルブチラール樹脂中に含まれるOH基と
反応して架橋結合し、併用される酸化エチレン―
酸化プロピレン共重合体が末端にOH基を有する
ものである場合にはこのOH基とも反応して架橋
結合するため磁性層の塗膜強度が強くなつて耐摩
耗性が一段と向上する。特に三官能のイソシアネ
ート基を有する三官能性低分子量イソシアネート
化合物は、三官能のイソシアネート基がポリビニ
ルブチラール樹脂中のOH基および末端にOH基
を有する酸化エチレン―酸化プロピレンが使用さ
れる場合にはこの共重合体中のOH基と網状に架
橋結合するためこの効果が著しい。 これら末端イソシアネート基を有するイソシア
ネート化合物の使用量は結合剤成分全量に対して
１〜15重量％の範囲内で使用するのが好ましく、
15重量％を超えると架橋密度が高くなつて磁性層
を強くし、脆くするおそれがあり、また１重量％
以下の量では所期の効果が得られない。 この発明に適用できる磁性粉末としては、たと
えばγ―Fe2O3粉末、Fe3O4粉末、Co含有γ
Fe2O3粉末、Co含有Fe3O4粉末、CrO2粉末の他、
Fe粉末、Co粉末、Fe―Ni粉末など従来公知の各
種磁性粉末が広く包含される。 また有機溶剤としては、メチルイソブチルケト
ン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノンなど
のケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチルなどの
エステル系溶剤、ベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素系溶剤、ジオキサン、テト
ラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ジメチ
ルスルホキシドなどから適宜選択し、これらを単
独でもしくは二種以上混合して用いればよい。 この発明の磁気記録媒体を製造するには常法に
準じて行なえばよく、たとえばポリエステルフイ
ルムなどの基体上に、磁性粉末、ポリビニルブチ
ラール樹脂と酸化エチレン―酸化プロピレン共重
合体と末端イソシアネート基を有するイソシアネ
ート化合物とから成る結合剤成分、有機溶剤およ
びその他の添加剤を含む磁性塗料をリバース方式
もしくはグラビヤ方式などの任意の手段で塗布
し、乾燥すればよい。 次に、この発明の実施例について説明する。 実施例 １ γ―Fe2O3磁性粉末 100重量部 エスレツクBLS（積水化学工業社製ポリビニル
ブチラール樹脂） 14〃 ニユーポール50HB―2000（三洋化成工業社製
酸化エチレン―酸化プロピレン共重合体、モノ
エーテルタイプ） ４〃 コロネートＬ（日本ポリウレタン工業社製三官
能性低分子量イソシアネート化合物） ２〃 カーボンブラツク １〃 シリコーンオイル ２〃 メチルイソブチルケトン 90〃 トルエン 90〃 この組成物をボールミルで約70時間混合分散し
て磁性塗料を調製した。この磁性塗料を厚さ11μ
のポリエステルフイルム上に乾燥厚が４μとなる
ように塗布、乾燥し、表面処理を行なつた後所定
の幅に裁断して磁気テープをつくつた。 実施例 ２ 実施例１における磁性塗料の組成において、エ
スレツクBLSに代えてエスレツクBL―１（積水
化学工業社製ポリビニルブチラール樹脂）を12重
量部使用し、ニユーポール50HB―2000に代えて
ニユーポールPE62（三洋化成工業社製酸化エチ
レン―酸化プロピレン共重合体、両末端にOH基
を有するタイプ）を４重量部使用し、コロネート
Ｌの使用量を２重量部から１重量部に変更した以
外は実施例１と同様にして磁気テープをつくつ
た。 比較例 １ 実施例１における磁性塗料の組成において、ニ
ユーポール50HB―2000を省き、コロネートＬに
代えてタケネートＬ―1007（武田薬品工業社製ウ
レタンプレポリマー）を６重量部使用した以外は
実施例１と同様にして磁気テープをつくつた。 比較例 ２ 実施例１における磁性塗料の組成において、ニ
ユーポール50HB―2000を省き、新たにジオクチ
ルフタレートを４重量部添加した以外は実施例１
と同様にして磁気テープをつくつた。 各実施例および比較例で得られた磁気テープに
ついて、残留磁束密度（Br）、角型比（Br／
Bm）感度および周波数特性を測定し、耐久性を
調べるため走行試験を行なつた。 走行試験は得られた各磁気テープを高速耐久試
験機にセツトし、60cm／secの速度で磁気ヘツド
上を往復走行させ7KHzの信号の出力変動が0.5dB
を超えるまでの走行回数を測定して行なつた。こ
の走行回数は回数が多いほど耐摩耗性が良好で耐
久性に優れている。 下表はその結果である。
【表】
上表から明らかなように、この発明で得られた
磁気テープ（実施例１および２）は従来の磁気テ
ープ（比較例１および２）に比し、残留磁束密
度、角型比、感度および周波数特性がいずれも高
くて走行回数も多く、このことからこの発明によ
つて得られる磁気記録媒体は磁性粉末の分散性お
よび耐久性が一段と向上されていることがわか
る。
磁気テープ（実施例１および２）は従来の磁気テ
ープ（比較例１および２）に比し、残留磁束密
度、角型比、感度および周波数特性がいずれも高
くて走行回数も多く、このことからこの発明によ
つて得られる磁気記録媒体は磁性粉末の分散性お
よび耐久性が一段と向上されていることがわか
る。
Claims (1)
- １ 結合剤成分としてポリビニルブチラール樹脂
と、酸化エチレン―酸化プロピレン共重合体と、
末端イソシアネート基を有するイソシアネート化
合物とが含まれてなる磁気記録媒体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3522680A JPS56130823A (en) | 1980-03-19 | 1980-03-19 | Magnetic recording medium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3522680A JPS56130823A (en) | 1980-03-19 | 1980-03-19 | Magnetic recording medium |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56130823A JPS56130823A (en) | 1981-10-14 |
| JPS6226093B2 true JPS6226093B2 (ja) | 1987-06-06 |
Family
ID=12435921
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3522680A Granted JPS56130823A (en) | 1980-03-19 | 1980-03-19 | Magnetic recording medium |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS56130823A (ja) |
-
1980
- 1980-03-19 JP JP3522680A patent/JPS56130823A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56130823A (en) | 1981-10-14 |
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