JPS624741A - 高輝度反射材被覆フイルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔座業上の利用分野〕 本発明は耐候性と加工性を向上せしめ九再帰性高輝度反
射材に用いらｎる表面保護フィルムに関する。

〔従来技術〕

耐候性の良い透明な樹脂７４１に球状のガラスピーズを
埋め込み、表面に反射効率の高いアルミニウム蒸着層を
設けた再帰性反射シートはよく知らｎている。さらにこ
ｎ、ｔ’改良し友ものとして、球状のガラスピーズ層が
、基体シートと被覆フィルムとの間に存在し、一部のガ
ラスピーズは露出しており、基体シートと被覆フィルム
との間に空気層を有し、部分的に基体フィルムと被覆フ
ィルムとをセル状に結合した高輝度反射材が米国！ｌｉ
’Ｆム１９０．１７８号および４，０２５、１５９に開
示されている。

この高輝度反射材に用いられる板積フィルムに要求され
る性能は、優ｎた透明性と耐候性である０これは屋外で
道路標識などに用いらする為である。この為に抜覆フィ
ルムとしては、ポリメチルメタクリレートから成るフィ
ルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエチレンテレフ
タレートフィルムなどのフィルムが使用出来る。

この中でポリメチルメタクリレートから成るフィルムは
、透明性と耐候性の点で優れており、よく使用さｎる〇 〔発明が解決すべき間亀点〕 しかし、高輝度反射材は基体シート層と被覆フィルムと
を１〜２ｃｍ毎のセル状に結合し、空気層を設けている
為、被良フィルム上で亀裂が生じ友場合、１つのセル内
部のみで亀裂が終息することが望ましい。その為には、
亀裂が生じにくい強いフィルムである事が求められる。

つまり、比較的強い引張強度（２０℃で５５０　Ｋ９／
Ｃｒｎ”以上）と強い引裂強度を有し次フィルム素材が
望ましい。

さらに、高輝度反射材は屋外での使用が多い為、被覆フ
ィルムには低温下に於ける耐久性が求めら几る。

しかし、ポリメチルメタクリレートから成る’ａ８Ｅフ
ィルムでは、温度変化に対する耐久性に乏しく、又、フ
ィルムの破断伸度が小さい為、フィルムの製造、特に高
輝度反射材用のフィルムの製造が困難であつ文。叉、ポ
リカーボネートフィルム、ポリエチレンテレフタレート
フィルムなどは耐候性が良くないので実用に耐えない。

そこで、ポリメチルメタクリレート糸樹脂にゴム成分全
付与して加工性と耐久性を向上させる方法が種々検討さ
ｎてお９、ゴムを含有する多層重合体の使用が特開昭５
２−３３９９１号、同５７−１４０１６１号等に提芥コ
されているが・これらの手法により作成さｔ几ゴム含有
多段宣合体を単独で使用しｔフィルムを高輝度反射材の
被覆フィルムとして用いようとしてもフィルムの降伏強
度が小さく、破断伸度が大きい為被覆フィルムに亀裂が
生じ易く不適当である。すなわち、高輝度反射材フィル
ムとしては・強い引張強度（３５０ψｊ２以上）と高い
引裂強度（１５０ｆｒ以上）を有し、かつ優Ａ７を低温
下での耐久性（Ｃ℃でのフィルム伸度が５％以上）を有
することが望ましい。

そこで、高輝度反射材の仮積フィルムに必要な、透明性
及び弾性ｔ−有し、温度変化に対する耐久性及び適正な
フィルム強度を得るべく、鋭意検討を行なつ次結果、特
定のゴム含有多層重合体と硬質樹脂成分とをブレンドし
て用いることにより加工性と耐久性を付与する事が出来
、しかも強い破断強度を付与出来る事が見出さｎ′ｆｔ
−０ 〔問題を解決する之めの手段〕 本発明は、下記に示さｎる熱可塑性重合体ＣＩ）２０〜
８０■量部とゴム含有重合体［１１］　ａ　ｏ〜２０重
量部とからなり、しかもゲル含量１０重量％以上、５１
劃俤未満の熱可塑性樹脂組成物よりなる高輝度反射材被
覆フィルムに関するものであり、 熱可塑性重合体〔Ｉ〕とは、 炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキルメタクリレ
ート５０〜１００重ｉｔ％とこｎと共重合可能な他のモ
ノエチレン性不飽和単量体の少なくとも１種Ｏ〜５０Ｘ
量優からなる重合体であり、 ゴム含有重合体〔ＩＩ〕とは、 炭素数１〜８のアルキル基？有するアルキルアクリレー
ト・又は炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキルメ
タクリレート（ＡＩ）８０〜１００重量部、 共重合可能な二重結合を有する他の単量体（Ａ２）０〜
２０重量部、 多官能性単量体（Ａ３）０〜１０重量部、および （ＡＩ）〜（Ａ３）の合計量１００重証部に対し９砂 α１〜５重量部のグラフト父叉剤、 ζ＃の組成からなる最内層重合体（Ｎ、単素数１〜４の
アルキルメタクリレート（Ｃ１）５１〜１００重量部と 共重合５Ｊ能な二重結合を有する他の単量体（Ｃ２）　
０〜４９重量部 の組成からなり、しかもガラス転移温度（Ｔｇ）が少な
くとも４０℃である最内層重合体（Ｃ）、全基本構造単
位とし、重合体（Ａ）　ｆｆｉと重合体（Ｃ）層間に中
間層（Ｄ）として、 炭素数１〜８のアルキル基を有するアルキルアクリレー
ト（Ｄｌ）１０〜９０！を部、炭素数１〜４のアルキル
基を有するアルキルメタクリレート（Ｄ、）９０〜１０
重賞部、共重合可能な二重結合を有する単量体（Ｄ３）
０〜２０重量部、 多官能性単量体（Ｄ４）０〜１０重量部、および （Ｄｌ）〜（Ｄ４）の合計量ｉｏｎ重量部に対しＣＬ１
〜５重量部のグラフト父叉、？ 柑窄の組成からなる中間層重合体（ＤＪ’ｔ（ｌ又は少
なくとも１層有するゴム含有重合体である。（中間層は
なくても良い。） 本発明の目的は高輝度反射材の被覆フィルム用として特
定のアクリル系重合体音用いることによってアクリル樹
脂の特徴である、優ｎた透明性と耐候性全維持しつつ、
温度変化に対する耐久性が高く、しかも加工性の良いフ
ィルムを提供しようとするものである。アクリル樹脂本
来の強い引張強度、引裂強度７に維持する為にはゴム取
分の添加量は制限さｆなけｎばならない。

ゴム成分はゲル含量として測定し得るが、このｆｔがフ
ィルム成形物の５０重ｉ％を越えると成形フィルムの引
張強度、引裂強度が低下する為、高輝度反射材の被覆フ
ィルムとしては不適当となる。

叉、ゴム成分添加量がゲル含量として１０重ｆＩＬ％未
満の場合には、温度変化に対する耐久性が低下するので
屋外便用の場合が多い高輝度反射材の被覆フィルムとし
ては適さなくなる。

このようにゲル含量で示さｎるゴム成分の添加量は厳密
に１！４整されるべきである。このゴム成分の添加量全
調整する為、アルキルメタクリレートｅ主成分とする重
合体［Ｄの樹脂とゴム含有重合体〔ＩＩ〕と全ブレンド
して熱ｐ」塑性組成物全形成する。ゴム含有１合体［ｆ
Ｄのみに＝９高輝度反射材用フィルムを作成すると、フ
ィルム成形時の流動性とフィルム強度とのバランスを取
らせる事が困難となり、良好な被覆フィルムとならない
。従ってブレンド法に工らなけ０ばならない。

ここで重合体〔Ｉ〕とゴム含有重合体［１１）とのブレ
ンド北軍は、ブレンドｍ酸物のゲル含量が１（１ｍ−ｍ
：チ以上、５０重ｉｔ嗟未満に調整さ扛るべきており、
１合体〔Ｉ〕は２０宣量部以上、８０重量部以下、ゴム
含有重合体〔ＩＩ〕は８０重量部以下、２０重量部以上
とする事が必狭である。

重合体（１〕を２０ＭｆＩ部未満とするとゲル含量が５
０重量％以上となり、フィルム成形物の強度が弱くなる
ので不適当である。又、重合体ＣＤを８０重量部以上便
用するとフィルム成形物のゲル含量が１０重量％未満と
なる為不適当である。

本発明に用いらｎる熱可塑性重合体（１）は、炭素数１
〜４のアルキル基を有するアルキルメタクリレート金少
なくとも５０重ｉｉｓ含有する単量体を重合して得らｎ
るものであり、使用するゴム含有重合体〔ＩＩ〕の種類
により上記要件を満足するように適時選択す扛ばよい。

このように、高輝度反射材の被覆フィルムとして適した
物性に、アルキルメタクリレート系重合体（１）にゴム
含有重合体（ＩＩ）　’にブレンドすることにより初め
て得られるものであり、以下ゴム含有重合体〔ＩＩ〕に
ついて詳細に説明する。

本発明のゴム含有重合体［ｎ）は、以下のようにして作
成さｎる。

最内層重合体（Ａｌを構成する炭素数１〜８のアルキル
基を有するアルキルアクリレートは直鎖状１分°岐状の
いずれでもよく、メチルアクリレート、エチルアクリレ
ート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２
−エチルへキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレ
ート等が単独で又は混合して用いらｎるが、Ｔｇの低い
ものがより好ましい。また炭素数１〜４のアルキル基ヲ
有するアルキルメタクリレートは直鎖状、　分岐状のい
ず牡でもよく、メチルメタクリレート、エチルメタクリ
レート、グロビルメタクリレート、ブチルメタクリレー
ト等が単独で又は混合して用いらｎる。こ扛らアルキル
（メタ）　７り１７　Ｖ　−ト（Ａｔ）ｉ’！８０〜１
００’Ｊｉ量部の範囲で用いられる。これらアルキル（
メタ）アクリレートは全ての層において同じものを使用
するのが最も好ましいが、最終目的によっては二種以上
の単量体を混合しｔり、別棟のアクリレ−ｔ４用いても
本発明を満足する。

ま九共重合可能な二重結合を有する他の単量体（Ａ２）
としては低級アルキルアクリレート、低級アルコキシア
クリレート、シアノエチルアクリレート、アクリルアミ
ド、アクリル酸、メタクリル酸等のアクリル性単量体が
好ましく、０〜２０重量部の範囲で用いられる。その他
（Ａｌ成分中、２０重量部を超えない範囲でスチレン、
アルキル置換スチレン、アクリロニトリル、メタクリロ
ニトリル等が使用できる。

多官能性単量体（Ａ３）としては、エチレングリコール
ジメタクリレート、１．３ブチレングリコールジメタク
リレート、１．４ブチレングリコールジメタク１ル−ト
およびプロピレングリコールジメタクリレートの如きア
ルキレングリコールジメタクリレートが好ましく、ジビ
ニルベンゼン、トＩｌビニルベンゼン丹のポリビニルベ
ンゼンおよびアルキレングリコールジアクリレート等も
使用可能である。これらの単量体はそｎが含゛まｎる層
自体金橋かけするのに有効に働き、他層との眉間の結合
には作用しない。多官能性単量体（Ａ３）は全く使用さ
ｎなくても、グラフト交叉剤（Ａ４）が存在する限り、
かなり安定なゴム含有１合体組成物を与えるが、熱間強
度等が厳しく要求さｎたりする場合など、その添加目的
に応じて任意に用いられ、その使用範囲は０〜１０重量
部である。

一万グラフト交叉剤（Ａ４）としては共重合性のα、β
−不飽和カルボン酸又はジカルボン酸のアリル、メタリ
ル又はクロチルエステルが好ましく、アクリル酸、メタ
クリル酸、マレイン酸おヨヒフマル酸のアリルエステル
が挙けらｎｌ特にアリルメタクリレートが優れた効果を
奏する。その他トリアリルシアヌレート、トリアリルイ
ソシアヌレート等も有効である。このようなグラフト交
叉剤は主としてそのエステルの共役不飽和結合がアリル
基、メタリル基又はクロチル基よＶはるかに早く反応し
、化学的に結合する。この間アリル基、メタリル基又は
クロチル基の実質上のかなりの部分は次層重合体の重合
中に有効に働き、隣接二層間にグラフト結合を与えるも
のである。

グラフト交叉剤の便用量は極めて重要で上記成分（Ａｌ
　）〜（Ａ３）の合計量１００重量部に対し、α１〜５
１量部、好ましくは１５〜２重量部の範囲で用いらｎる
。０１１重部未満の使用量ではグラフト結合の有効量が
少なく、層間の結合が不充分となる。

最内層重合体（Ａ）は、その単独のＴｇ　が０℃以下、
好ましくは一３０℃以下の場合に良好な物性を与える。

本発明のゴム含有重合体組成物中の架橋弾性重合体、つ
まり最内層重合体（Ｎの含有量は１０〜４５重量−の範
囲が好ましい。

本発明のゴム含有重合体を構成する最外層重合体（Ｃ）
は、重合体組成物に優：ｎ、定成形性、機械的性質等を
分配するのに関与するものであり、これ全構成する（　
０１）成分および（Ｃ２）成分は前述しｆ、＜ｈ、）成
分及び（Ａ２）成分と同等のものが使用さｎる。（Ｃ１
）成分は５１〜１００１ｆｊｋ部、（Ｃ２）成分は０〜
４９重量部の範囲で夫々使用される。

なお最外層重合体（Ｃ）単独のＴｇは優ｎた耐溶剤性や
耐水白化性を得るためには４０℃以上、好１しくに６０
℃以上であることが必要である。

ゴム含有重合体中の最外層重合体（Ｑの含有量は通常１
０〜８０重１％、好ましくは４０〜６０重量％である。

本発明のゴム含有重合体は上記最内層重合体（Ｎと最外
層重合体（Ｃ）を基本構造単位とし、さらに該重合体（
Ａ３層と該重合体（Ｃ）層間に炭素数１〜８のアルキル
基を有するアルキルアクリレート（ＤＢ）１０〜９０重
量部、炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキルメタ
クリレート（Ｄｌ）９０〜１０′ｘ量部、共重合可能な
二重結合を有する他の単量体（Ｄｌ）０〜２０１蓋部、
多官能性単量体（Ｄａ）０〜１０重量部および（ＤＢ）
〜（Ｄ４）の合計量１００重量部に対しｌ１１〜５重量
部のグラフト交叉剤の組成から構成される中間層（功が
Ｏ又は少なくとも一層配置されているものである。

ここで（Ｄｌ）〜（Ｄ４）の成分およびグラフト交叉剤
（Ｄ６）は最内層重合体（ＡＪに使用さｎる各成分と同
様のものである。中間層（Ｄ）に使用さｎるグラフト交
叉剤は谷重曾体層を密に結合させ優ｎた諸性質を得るの
に必須である。

本発明のゴム含有重合体中の中間層（Ｄ）の含有量は好
ましくは５〜３５重量％であり、５重量％未満では中間
層としての機能亡失ない、また３５重量％を超えると最
終重合体のバランスをくずすので好ましくない場合があ
る。

本発明のゴム含有重合体を製造するに際しては、最終重
合体のエマルジョン粒子径については特に制限はないが
、８００〜２０００Ａ程度、好ましくは１０００〜１６
００Ａの範囲が最もバランスのと０次構造が得られる。

なお製造に際して使用する界面活性剤、触媒等には特別
の制限はなく、必要に応じて醸化防止剤、滑剤等の添加
剤を加えて塩析処理する。

ゴム含有重合体の製造法としては乳化重含法による逐次
多段重合法が最も適しているが、特にこｎに制限さｎる
ことはなく、例えば乳化重合後、最外層重合体（Ｃ）の
重合時に懸濁重合法を採用することもできる。

上記ゴム含有重合体（ｎ）”ｋ重合体〔Ｉ〕にブレンド
する方法としては、通常のブレンド方法が全て便用可能
であり、必要に応じて酸化防止剤、紫外線吸収剤、充填
剤、顔料等が添加さｎる。

〔実施例〕

以下、本発明を実施例によって詳細に説明するが、実施
例中に用いる略号に下記の如くである。

メチルメタクリレート　　　　　　　　ＭＭＡブチルア
クリレート　　　　　　　　　ＢｕＡブチルメタクリレ
−）　　　　　　　　　８ＭＡ２エチルへキシルアクリ
レート　　ＺＪＣＨＡｌ、３ブチレンジメタクリレ−）
　　　　　ＢＤアリルメタクリレート　　　　　　　　
ＡＭＡメチルアクリレート　　　　　　　　　　ＭＡク
メンハイドロパーオキサイド　　　ＯＨＰソジウムフォ
ルムアルデヒドスルホキシレー）　　　　　　　　ＳＦ
Ｂスチレン　　　　　　　　　　　　　　Ｓｔポリメチ
ルメタクリレート　　　　ＰＭＭＡポリスチレン　　　
　　　　　　　　ｐｓｔゲル含有量の測定法 Ｊ１日　Ｋ−６５８８に準じ、熱用塑性重合体全所定量
採取し、２５℃、４８時間メチルエチルケトン（以下、
ＭｌｌＴｈＫと略記する）中に浸漬して膨潤させた後引
き上げ、付着したＭＫＫを拭取ってからその重ｔｔ−測
定し、その後減圧乾燥機中で乾燥してＭＫＫ全除去し、
恒量になった絶乾重量を読取り、次式によってゲル含有
量を算出する。

叉、本文記載中に用いる／？！ｒｍｘ合体のＴｇＵ、例
えばボリマーノ・ンドブツクに記載されている各成分の
Ｔｇの値から通常知られているＦＯＸＯ式 ％式％ により計算にて求めたものである。

さらに、実施例中のフィルムの全光線透過率、引裂強度
は下記の方法によって求め友。

全光線透過率二ＡＳＴＭ　　Ｄ　　１００５−ｔｒｌに
準拠し積分球式ヘイズメーター によＶ測定した。

引裂強度　：　　、ＴＩＳ　Ｐ−８１１６に準拠し、切
り込み２＋ａｍのニレメンドル フ法により測定しポ。

実施例１〜５．比較例１〜２ 冷却器付き重合容器内にイオン交換水２５０部、スルフ
オコハク酸のエステルソーダ塩２部８ＦＢ０．０５部を
仕込み、窒素下で攪拌後、表１に示す最内層重合体（Ｎ
用の各単量体とＯＨＰα１０部の混合物全仕込んだ。７
０℃に昇温後、６０分間その温度全保って重合体（Ａ）
の重合を完結し友。

続いて表１に示す中間層（Ｉ））用の各単量体の混合物
を添加して反応させ、最後に表１に示すごとき最外層重
合体（Ｃ）として攬々の組成からなる単量体混合物全添
加、反応させて’ｒｇの異なる最外層重合体（○）を形
成した。いずｎも最終粒子径は１０００〜１５００Ａの
範囲であった。

得ら扛九夫々の重合体エマルジョン金、重合体１００部
に対して５部の塩化カルシウムを用いて塩析し、洗浄後
、乾燥し友。

実験１のゴム含有重合体５０部を重合体ＣＩ）であるＭ
ＭＡ／ＭＡ共東合体いＩ［ＭＡ／ＭＡ＝９９部１重量比
、７ｓｐ／ｃ＝０６０　　Ｃ＝［Ｌ１０ｆ／ｄｔ）の５
０部とヘンシェルミキサーを用いてブレンドし友。

ベントつき押出機？用いて上記の混合物をペレットに賦
形した。得らｎ几ペレットを８０℃で昼夜乾燥し、Ｔ−
ダイを用いて０．１０部厚のフィルムに成形した。成形
性は極めて良好であり、得らｎたフィルムは透明性が優
れ、衝撃強度も高かつ次。

同様にして実験２〜５のゴム含有重合体についても各５
０部をブレンドして、表２に示されているようなフィル
ム全製造した。このフィルムの引張強度、引裂強度、低
温下での伸度を測定し、表２の結果を得ｍ０ 実施例１〜５で得らｎ７ｔフイルムは、いずれも室温下
、０℃下とも良好な強度金示したが、比較例１で示され
るメチルメタクリレート糸のみからなるフィルムを使用
し之場合には、フィルム降伏強度及び引裂強度は良好な
結果を示し九が、０℃下でのフィルム伸度か不良であり
、低温下での耐久性に乏しい事が判つ九。

又、比較例２で示されるゴム含有重合体のみからなるフ
ィルムを使用した場合には、フィルムの降伏強度が低下
し九為、フィルムの引裂強度が不良となり実用に供する
事は出来なかつえ０実施例６〜１０．比較例３〜４ 前述の実施例で合成した実験１および５のゴム含有重合
体ｉ、ＭＭＡ／ＭＡ共重合体（ＭＭＡ／ＭＡ＝９４／６
１！量比、ηｓｐ／ｃ＝α５５０＝Ｑ、　１０　ｄＬ／
ｆｒ　）と夫々種々の割合でブレンドして樹脂組成物を
得た。この組成物から得られたフィルムの物性を測定し
、表３の結果を得几。

ゴム含有重合体が２０部未満では０℃でのフィルムの伸
度が不足し、低温下での耐久性が不足する。逆に８０部
を越えると引裂強度が低下し、高輝度反射材の被覆フィ
ルムとして必要な強度金山す事が出来なくなる。

なお、実験３のゴム含有重合体は、その屈折率をマトリ
ックス樹脂であるＭＭＡ系重合体の屈折率に合わせであ
る九め、透明性はきわめて良好で、耐候性にすぐれた被
覆フィルムを形成出来る。

実施例１１〜１２ 前述し次実験３のゴム含有重合体におけるＭＭＡの代わ
りにＢＭＡ’ｊ用いる他は実験３の場合と閤様な手法で
ゴム含有重合体６全合成し友。

同様に実験３におけるＢｕＡの代りに２　ＥＲＡを用い
る他はゴム実験５の場合と同様な手法でゴム含有重合体
７を合成し友。

こｎらのゴム含有重合体の各５０重量部と実施例１で使
用したＭＭＡ／ＭＡ共重合体の５０重量部と全夫々ブレ
ンドして樹脂組成物を得九。

これらの樹脂組成物よジα１ｍ厚のフィルムを作成し、
そのフィルム強度全測定しｔところ表４の結果が得られ
、いずｎの場合も高輝度反射材の被覆フィルムとして優
；ｒＬ＊ものである事が判つ九。

表　　　４ 〔発明の効果〕 以上詳述したように、本発明で得らｎるフィルムは透明
性に優れ、強い引張強度、高い引裂強度を有し、かつ低
温下において優れた耐久性を有しており、高輝度反射材
の表面に被覆することｐｃより高い性能を有する高輝度
反射材を提供することができる◎

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 　下記に示される熱可塑性重合体〔 I 〕２０〜８０重
   量部とゴム含有重合体〔II〕８０〜２０重量部とからな
   り、しかもゲル含量が１０重量％以上、５０重量％未満
   の熱可塑性樹脂組成物より構成されている高輝度反射材
   被覆フィルム。 熱可塑性重合体〔 I 〕 炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキ ルメタクリレート５０〜１００重量％と、これと共重合
   可能な他のモノエチレン性不飽和単量体の少なくとも１
   種０〜５０重量％からなる重合体 ゴム含有重合体〔II〕 炭素数１〜８のアルキル基を有するアルキ ルアクリレート又は炭素数１〜４のアルキル基を有する
   アルキルメタクリレート（Ａ＿１）８０〜１００重量部
   、 共重合可能な二重結合を有する他の単量体 （Ａ＿２）０〜２０重量部、 多官能性単量体（Ａ＿３）０〜１０重量部、および （Ａ＿１）〜（Ａ＿３）の合計量１００重量部に対して
   ０．１〜５重量部のグラフト交叉剤（Ａ＿４）、の組成
   からなる最内層重合体（Ａ）、 炭素数１〜４のアルキルメタクリレート（Ｃ＿１）５１
   〜１００重量部と 共重合可能な二重結合を有する他の単量体 （Ｃ＿２）０〜４９重量部 の組成からなり、しかもガラス転移温度（Ｔｇ）が少な
   くとも４０℃である最外層重合体（Ｃ）、を基本構造単
   位とし、重合体（Ａ）層と重合体（Ｃ）層間に中間層（
   Ｄ）として、 炭素数１〜８のアルキル基を有するアルキ ルアクリレート（Ｄ＿１）１０〜９０重量部、炭素数１
   〜４のアルキル基を有するアルキ ルメタクリレート（Ｄ＿２）９０〜１０重量部、共重合
   可能な二重結合を有する他の単量体 （Ｄ＿３）０〜２０重量部、 多官能性単量体（Ｄ＿４）０〜１０重量部、および （Ｄ＿１）〜（Ｄ＿４）の合計量１００重量部に対し、
   ０．１〜５重量部のグラフト交叉剤（Ｄ＿５）の組成か
   らなる共重合体を０又は少な くとも１層有するゴム含有重合体。