JPS6280419A

JPS6280419A - 低級炭化水素燃料の燃焼用触媒システムおよびそれを用いた燃焼方法

Info

Publication number: JPS6280419A
Application number: JP60218038A
Authority: JP
Inventors: Makoto Horiuchi; 真堀内; Kazuo Tsuchiya; 一雄土谷
Original assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Current assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Priority date: 1985-10-02
Filing date: 1985-10-02
Publication date: 1987-04-13
Also published as: JPH0156329B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】く技術分野〉本発明は、低級炭化水素燃料の燃焼触媒システムおよび
それを用いた燃焼方法に関するものである。詳しく述べ
ると、メタン、エタン、プロパン、ブタン等の炭素数１
〜４の低級炭化水素燃料、特に難燃性のメタンあるいは
メタンを主成分として含有する天然ガスを接触燃焼せし
め、窒素酸化物（以下、ＮＯＸという）、−酸化炭素（
以下、ＣＯという）、未燃焼炭化水素（以下、ＵＨＣと
いう）等の有害成分を実質的に含有しない燃焼ガスを得
、その熱量を各種のエネルギー源として用いるだめの触
媒システムおよびそれを用いた燃焼方法に関するもので
ある。

〈従来　技　術〉燃料を燃焼範囲に入らない低い濃度で空気と混合した希
薄混合気体を触媒層へ導入し、触媒上で接触燃焼せしめ
高温の燃焼ガスをえるための触媒燃焼システムは公知で
ある。

さらに、かかる触媒燃焼シスブムを用いて、たとえば６
００℃から１５００°Ｃの燃焼ガスをえる場合、たとえ
ば酸素源に空気を用いてもＮＯｘがほとんどないしは全
く発生づることがなく、またＣｏ、ｔＪＨｃも実質的に
含有しないものとしてえられることもよく知られるとこ
ろである。

このクリーンな高温燃焼ガスを利用し、熱または動力を
えるシステムは各種提案され、一般産業排ガスの処理お
Ｊ−び熱動力回収システムは覆−でに実用化されるに至
っている。

また近年になり、高まるＮＯＸ規制への対応から、発電
用ガスタービンなどの−・次動力源用としてこの高温燃
焼ガスを利用する研究がなされるようになりつつある。

これらの目的に使用される場合、燃焼ガスは６〜１５気
圧のもとて１０００〜１３００℃の高温に達せしめるの
が通常であり、ガスタービンの効率向上のため、さらに
高温、高圧になる傾向にある。

かかる条件下で、触媒を使用すると通常の触媒は高温の
ために急速に劣化し、さらに最悪の場合は触媒担体がメ
ルトダウンし、飛散し、タービンのブレードなどを損傷
してしまう可能性がある。

上記の如き触媒の劣化、損傷を避け、同等の目的をえる
燃焼方法として、触媒層において燃料を燃焼させ、二次
燃焼が誘発される温度にまでガス温度を上昇せしめ、次
いで触媒層後方で残存未燃燃料を二次燃焼させるか、ま
たは必要であれば二次燃料を導入して残存未燃燃料と新
たに添加した二次熱料を、二次的に燃焼させて目的とす
る温度、あるいはそれ以上の温度のクリーンな燃焼ガス
をえる燃焼方法が見出された。

この場合、触媒層での燃焼は、ガス温度を二次燃焼が誘
発される温度にまで上昇させるのを目的どしており必ず
しも触媒層で完全燃焼させる必要はなく、二次燃焼が誘
発される温度以上にガス温度が到達すれば、触媒の劣化
、損傷を避けるためにも、また、二次燃焼を安定して維
持させるためにも、触媒層中でより高温にする必要はな
く、むしろ残存未燃燃料が多い方が好ましい。

燃料は目的とする温度がえられる全量を触媒層へ導入し
、一部を燃焼させて昇渇し、ついで残存未燃燃料を二次
燃焼させてもよいが、燃料の一部を残しておき、これを
二次燃料として触媒層後方から導入して残存未燃燃料と
合せて二次燃焼させてもよい。この場合触媒層温度を必
要以上の高温とすることも避ｃノられ、触媒の劣化、損
傷を避けることが出来、より好ましい。

ここで二次燃焼を誘発させるのに必要な温度は、燃料の
種類、残存燃料濃度（理論断熱燃焼ガス温度）、線速等
によって決まるが、燃料の種類により大巾に異る。

−〇　− すなわち、プロパン、軽油等の易燃性の燃料の場合は通
常の使用条件下では約７００℃程度でも十分であるが、
難燃性のメタン、あるいはメタンを主成分とする天然ガ
スを燃料とする場合は、使用条件によって異るものの７
５０〜１０００°Ｃの高温が必要である。

〈発明の目的〉したがって、本発明の目的は、低級炭化水素燃料の新規
な燃焼用触媒システムを提供することにある。

本発明の他の目的は、低級水素燃料、特に難燃性のメタ
ンあるいはメタンを主成分として含有する天然ガスを接
触燃焼せしめ、有害成分を実質的に含有しない燃焼ガス
を得、その熱量を各種のエネルギー源として用いるため
の触媒システムおよびそれを用いた燃焼方法を提供する
ことにある。

本発明のさらに伯の目的は、常圧から高圧にわたって高
線速下に炭化水素類の中で比較的難燃性といわれるメタ
ンあるいはメタンを主成分とする天然ガス燃料を触媒に
よって低温で着火せしめ、二次燃焼が誘発されるのに充
分な温度にまで昇温し、ついで必要に応じて二次燃料を
導入して残存未燃燃料と二次燃料を燃焼させて、目的と
する温度あるいはそれ以上の高温に−Ｌげる燃焼システ
ムに好適に用いられる触媒システムおよびそれを用いた
燃焼プ）法を提供することにある。

本発明の別の目的は、メタンを中心とする難燃性の燃料
を、高線速、加圧下にできるだけ低温で着火させ、燃焼
ガス温度を７５０〜１０００℃の湿度にまで昇温せしめ
、かつ圧力損失が小さく耐久性をも有する触媒システム
おにびそれを用いた燃焼方法を提供することにある。

〈発明の手段〉これらの諸口的は、低級炭化水素および分子状酸素を含
有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側にパ
ラジウムおよび白金よりなる活性成分を含有してなる触
媒を充填してなる前段触媒層を、また出口側に白金より
なる活性成分および白金およびパラジウムよりなる活性
成分よりなる群から選ばれた１種のものを含有してなる
触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段および後段
触媒層の間に、パラジウム、白金およびニッケル酸化物
よりなる活性成分を含有してなる触媒を充填してなる中
段触媒層を設けてなる燃焼用触媒システムの提供ならび
にこの触媒システムに該可燃性混合ガスを供給し、該混
合ガス中の低級炭化水素の少なくとも一部を該触媒シス
テムにおいて接触燃焼せしめて二次燃焼が誘発される温
度にまで燃焼ガスを昇温させることよりなる低級炭化水
素燃料の燃焼方法の提供により達成される。

本発明による触媒システムは、触媒を本質的に３層に分
は前段層および中段層に用いられる比較的低温で着火し
うる触媒と後段層に用いられる７５０〜１０００℃まで
燃焼ガス渇痕を」−昇させうる高温燃焼性触媒を各々最
適に段目して成るものであり、前段層に用いられる触媒
としては、活性成分としてパラジウムおよび白金より成
るもので、中段層に用いられる触媒としては、活性成分
としてパラジウム、白金およびニッケル酸化物よりなり
、後段層に用いられる触媒は活性成分として白金または
白金およびパラジウムより成るものであり、かつその触
媒層における燃焼温度が１０００℃を超える高温にはな
らないようにして成るものである。

パラジウムを活性主成分とする触媒は特にメタンの低温
着火性に寸ぐれ、かつ１０００℃程度の高温での耐熱性
にもすぐれた触媒として知られる。

しかしながら、従来のパラジウムを活性成分とする触媒
を本発明目的に使用した場合、触媒層入日付近において
は５００℃以下の温度で高濃度の酸素にさらされるため
パラジウムは酸化されメタンの着火性能を失い、また一
方、触媒層比ロイ」近の高温域においては、パラジウム
の酸化状態が変化することによると考えられる理由から
触媒による燃焼反応は抑制され、燃焼ガス温度は実質７
５０℃以上の高温には上昇しないという欠点がある。

これに対し、本発明によれば、触媒システム人ロイ４近
の前段触媒では少量の白金を共存させることによりパラ
ジウムの酸化物化によるメタン着火性能の低下が防止さ
れ、長時間にわたり低温着火性能を維持し続けることが
できるため、燃焼ガス温度を高線速、加圧下で安定して
６００〜７ｂＯ℃まで１臂させることができることを見
出し、また触媒層出口付近の後段触媒では白金の存在に
より燃焼がさらに促進され、燃焼ガスは７５０−１００
０℃の温度に到達号ることが可能になることが見出され
たものである。

その結果、メタンあるいはメタンを主成分とする天然ガ
ス燃料を高線速、加圧下で低温で着火させ、７５０〜１
０００℃の温度にまで燃焼ガスを上昇せしめることが可
能となり、かつ、その性能を長時間に亘り維持しつづけ
ることが可能となったのである。

とくに本発明においては、前段と後段の触媒層の間にも
うけた中段触媒にニッケル酸化物をパラジウムおよび白
金と共存させることが好ましく、この場合、ニッケルの
存在によって特に難燃性燃料であるメタンの低湿着火性
能が向上するとともに、ニッケルが酸化物として存在す
ることによりパラジウムに安定して酸素が供給されるた
めに高線速で加圧下でも燃焼ガス温邸を６５０〜９００
℃まで昇温させることがぐきる。

また、後段触媒層の触媒にパラジウムを活性成分として
共存させるとことも好ましい。この場合は、パラジウム
の存在によって燃焼がさらに促進され、また１０００℃
の高温域においでも白金が酸化されてｐｔｏ２になり昇
華するのを防止させることが見出されたのぐある。

本発明においては、また前半触媒システムを二段の構成
とし、その前半部を前述のパラジウム−白金を活性成分
とする前段触媒の層、その後半部をパラジウム−白金−
ニッケル酸化物を活性成分とする中段触媒の層とするこ
とによって、高線速、加圧条件下でも前半触媒システム
としての燃焼活性の向上がみられ、白金あるいは白金−
パラジウムを活性成分とする後段触媒の燃焼機能をスム
ーズに発揮せしめることが可能になったのである。

この場合、前半触媒シス−アム前半部においては−１２
＝５００〜８００℃の範囲の温度にまで昇温し、前半触媒
システム後半部（中段触媒層）においては６５０〜９０
０℃の範囲の温度、そして後段触媒層において７５０〜
１０００℃の範囲の温度にそれぞれ昇温せしめることに
より、燃焼活性が高水準に維持される。

本触媒システムは、それぞれの貴金属の特性を生かして
、あるいは組合わせて３段構成からなることを特徴とし
ている。つまり、本触媒システムでは３００〜４００℃
の低温で着火せしめ、７５０〜１０００℃の燃焼ガス温
度をえるための燃焼活性を有し、かつ１０００℃以上で
の耐熱性を有することが必要である。

しかし、パラジウムのみでは、前述したように燃焼経過
とともに着火性能を失ない、またその特性のため燃焼ガ
ス温度は、実質的に７５０℃以上の高温には上昇しない
。パラジウム−ニッケル酸化物系触媒でもパラジウムの
みの時と同様に着火性能を失なう。また、白金のみでは
燃焼がメタンあるいはＬＮＧの場合には３００〜４００
℃では着火不能であり、実質的に５００℃以上の着火温
度が必要となるが、燃焼活性は優れており、特に高線速
、加圧燃焼条件下での燃焼活性は充分に有している。ま
た、パラジウム−白金−ニッケル酸化物またはパラジウ
ム−白金系触ｔ１．′ｃは充分な着火性能を有するが、
燃焼ガス温度を高線速、加圧燃焼条件下で二次燃焼が誘
発される温度以上にすることはできない。

以上のように１段構成のものはそれぞれ欠点を有してお
り、特に加圧燃焼条件においては、実用触媒とはなりえ
ず、好ましくない。

全触媒層長は特に使用される入口線速によって異るが、
圧力損失を少なくする必要から通常５０〜５００ｍが採
用され、前段層、中段層、後段層各層の長さも入口線速
、入口温度等の使用条件によって最適に選択されるが、
通常各層共２０〜２５０ｍが採用される。

前段層に用いられる触媒は通常上記モノリス担イ水に、
アルミナ、シリカ−アルミナ、マグネシア、チタニア、
ジルコニア、シリカ−マグネシアなど、好ましくはアル
ミナ、チタニア、ジルコニア等の活性耐火性金属酸化物
を被覆して使用する。該酸化物の被覆量は完成触媒当り
５〜５０重量％、好ましくは１０〜３０重量％である。

特にアルミナが好ましく、更にバリウム、ストロンチウ
ムなどのアルカリ土類金属酸化物、ランタン、セリウム
、ネオジムやプラセオジムなどの希土類金属酸化物ある
いはケイ素、好ましくは希土類金属酸化物を添加し、安
定化１ノで用いるとより好ましい。その添加量は、該酸
化物当り２〜２０重量％、好まししくは５へ・１５重量
％である。そのあと、パラジウム、白金の活性主成分を
水溶性またはアル」−ル溶解性化合物の形で含浸せしめ
触媒化する。あるいはあらかじめ活性主成分を活性、耐
火性金属酸化物に相持せしめ、そののちモノリス担体に
］−１〜することによって触媒化することもできる。

活性成分である白金についでは０．０１〜５ミクロンの
平均粒子径を有する白金ブラックとして活性耐火性金属
酸化物と共に担持せしめることもできる。

水溶性塩としては、硝酸塩、硫酸塩、リン酸塩、ハロゲ
ン化物、ジニ１〜ロシアミノ塩等がある。−例を挙げる
と、例えば硝酸パラジウム、塩化パラジウム、ジニトロ
ジアミノ白金、塩化白金酸等があり、これらの水溶液を
担体に含浸せしめて４００へ一１０００℃、好ましくは
６００〜９００℃の温度で１〜２４時間、好ましくは２
〜６時間焼成することによりえられる。

前段層に用いられる触媒の活性成分の担持量は、完成触
媒当りパラジウムとして０．５〜１５重量％、好Ｊ、し
くは２へ一１０重量％、白金として０．１〜１０重量％
、好ましく（よ０．２〜５重量％、また白金はパラジウ
ムに対して重量比で０．０１〜１、好ましくは０．１〜
０．６の範囲である。

中段層の触媒も同様にして調製されるが、ニッケル源と
しては硝酸ニッケル、塩化ニッケルが使用される。パラ
ジウム−白金−ニッケル酸化物を活性成分とする触媒層
におけるパラジウム／ニッケルの比率としてはｐｄ／Ｎ
ｉＯ重母比で０．００１〜２０、好ましくは０．１〜５
の範囲で組合わせて用いられる。

後段層に用いられる触媒も同様にして白金あるいは白金
およびパラジウムを担持して触媒化することができる。

活性成分の担持量は完成触媒当り白金として０．１〜１
５重量％、好ましくは０．２〜１０重量％、またパラジ
ウムが添加されている場合にはパラジウムとして０．１
〜１５重量％、好ましくは０．２〜１０重量％の範囲が
好適であり、またパラジウｌ＼および白金を活性成分と
げる触媒の場合、白金はパラジウムに対して重量比で０
．０１〜２０、好ましくは０．２〜１０の範囲である。

白金のみを活性成分とする場合は、触媒は高活性すぎて
、触媒層で温度が１０００℃を超える温度に昇温して白
金の昇華などによる失活現象を引きおこす可能性がある
。これを避け、触媒層温度を１０００℃以下に保つため
には、特に白金ブラック等の粗大化された白金粒子を用
いる方法が好ましく、その他白金の担持量を減少させる
方法、出来上り触媒を使用に先立って１０００℃を超え
る高温で焼成しておく方法、触媒のセルサイズと胴長を
最適に選択する方法等が挙げられる。また、白金にパラ
ジウムを共存させることによって白金の昇華を防止する
ことが可能であるとともに、白金の燃焼活性を制御する
ことが可能である。

これらは、その使用条件、すなわち燃料の種類、温度（
理論断熱燃焼ガス温度）、線速、加圧条件等によって最
適に選択することができる。加圧条件としては、常圧か
ら２５気圧まで使用可能であるが、好ましくは６〜１５
気圧である。燃Ｆ３ｉ１１１度については、低級炭化水
素燃料がメタンの場合、触媒システムに導入する混合ガ
ス温度にもよるが、１．５１〜４．７５容量％、好まし
くは２．３７〜４．３１容量％の一次燃料であり、該−
次燃料によって二次燃焼が誘発される温度にまで昇温さ
れた燃焼ガスにさらに二次燃料を供給１゛る場合はＯ〜
３．２４容岱％、好ましくは０．４４〜２．３８容吊％
である。さらに、線速に関しては７〜４０ｍ／秒、好ま
しくは１０〜３０ｍ／秒である。すなわち７ｍ／秒未満
では逆火現象が起こる可能性があり、一方４．０ｍ／秒
を超えると燃料の過度の吹き抜けが起こり、燃焼が充分
でなくなる。

本発明の触媒を用いた燃焼システムに用いられる燃料は
、メタンないしメタンを主成分として含有する燃料であ
る。代表的なものは、天然ガスである。天然ガスは産地
により成分比は若干異るものの、はぼ８０％以上のメタ
ンを含有しでいる。

また活性汚泥処理などからの醗酵メタンや石炭ガス化に
よる低カロリーメタンガスなども本発明で用いられる燃
料である。またより易燃性のエタン、プロパン、ブタン
も使用することができ、また軽油等も当然使用すること
ができる。

本発明の触媒あるいは触媒を用いた燃焼システムは、前
述したように発電用ガスタービンシステムに最適に組み
込まれるものであるが、それ以外にも発電用ボイラ、熱
回収用ボイラ、ガスエンジンからのガスの後処理による
熱回収、都市ガス暖房など熱・動力回収を効率よく行な
うために利用される。

以下に本発明を実施例等によりさらに具体的に説明する
が、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものでは
ない。

実施例　１２００セル／平ブｊインチの開孔部を有する直１￥２５
、４　ｍｍ　、長さ５０調の」−チェライ１−ハニカム
担体に、５重量％の酸化ランタンを含有するアルミナ粉
末のスラリーを被覆処理し、空気中７００°Ｃにて焼成
して完成触媒当り２０重量％を被覆相持せしめた。

次いでこれを硝酸パラジウムおよびジニ１−［Ｊジアミ
ノ白金を含有する水溶液に浸漬し、乾燥して空気中９０
０℃で５時間焼成し、完成触媒当りパラジウムとして４
．０重量％、白金として０．８重量％担持せしめて完成
触媒をえた。

実施例　２実施例１におけると同様にして完成触媒当りパラジウム
として１．２重量％、白金とじＣ０９３重量％を担持け
しめＣ完成触媒をえた。

　２０　一実施例　３実施例１と同様の担体に７重量％の酸化ランタンと３重
量％の酸化ネオジムを含有するアルミナ粉末のスラリー
を被覆処理し、空気中で８００℃にて焼成して完成触媒
当り酸化ランタンおよび酸化ネオジムを含有するアルミ
ナとして３０重量％を担持被覆せしめた。ついで、この
担体を硝酸パラジウムおよび塩化白金酸を含有する水溶
液に浸漬し、乾燥したのち空気中で５時間焼成すること
により完成触媒当りパラジウムとして４．７重量％およ
び白金として１．３重量％を担持せしめて完成触媒をえ
た。

実施例　４実施例１と同様の担体に５重量％の酸化ランタンを含有
するアルミナ粉末と酸化ニッケルの混合スラリーを実施
例１と同様に完成触媒当り酸化ランタン含有アルミナを
１９重量％、酸化ニッケル６重量％を被覆担持せしめた
。

ついで実施例１と同様にして完成触媒当りパラジウムと
して４６０重量％、白金として０．８重量％を担持せし
めて完成触媒をえた。

実施例　５実施例４におけると同様にして完成触媒当り酸化ニッケ
ル６重量％、パラジウムどして２．０重量％、白金とし
て０．８重量％を担持せしめて完成触媒をえた。

実施例　６１００セル／平方インヂの開孔部を有する直径２５、４
　ｍ、長さ５０朧のムライトハニカム担体に８重量％の
酸化ランタンおよび２重量％のシリカを含有するアルミ
ナ粉末のスラリーと平均１ミクロンの粒径を有する白金
ブラック粉末を充填混合して被覆処理し、乾燥したのち
空気中、９００℃で２時間焼成することにより完成触媒
当り酸化ランタンおよび二酸化ケイ素含有アルミノ−粉
末として１８重量％および白金として２．２重石％を担
持せしめて完成触媒をえた。

実施例　７白金ブラックの担持量が０．６東部％であること以外は
実施例６と全く同様にして完成触媒をえた。

実施例　８２００セル／平方インヂの開孔部を右する直径２５、４
　ｍｍのアルミニウムチタネートハニカム担体に８重量
％の酸化ランタンおよび２重量％の酸化プラセオジムを
含有するアルミナ粉末のスラリーを実施例１と同様にし
て完成触媒当り酸化ランタンおよび酸化プラセオジム含
有アルミナどして２１重量％被覆担持せしめた。

次いで、これを塩化白金酸を含有すろ水溶液に浸漬して
実施例１と同様にし−Ｃ完成触媒当り白金として２．０
重量％を担持せしめて完成触媒をえた。

比較例　１白金を含有しない伯は実施例４と同様にして完成触媒を
えた。

比較例　２白金を含有しない他は実施例１ど同様にし−Ｃ完成触媒
当りパラジウムとして３．６重量％担持せしめて完成触
媒をえた。

実施例　９十分に保温された円筒型燃焼器を用い、ｌ−流側より前
段層に実施例１でえられた触媒、中段層に実施例４でえ
られた触媒、後段層に実施例６でえられた触媒を充填し
、入口温Ｉ′ｌ１３５０℃において３容量％のメタンを
含有するメタン−空気混合気体を１０気圧の加圧下で１
時間あたり１６７Ｎ′ｒｄ。

導入し−Ｃ燃焼効率と触媒層出口温度を測定した。

この場合、触媒入口線速は約３０ｍ／秒であった。

その結果、燃焼効率は約７７１％で、触媒層出口温度は
約８１０℃であった。

次いで、メタン濃度を４．１容量％にするど、燃焼効率
は１００％どなり、ｕ＋−＋ｃ、ｃｏ、ＮＯｘを実質的
に含有しないクリーンな燃焼ガスがえられた。この場合
、触媒層後方１００ｍの白の温度は約１３００℃に達し
ていたが、触媒層出口温度は約８７０℃であった。

引ぎつづぎ、３容量％相当分のメタンを触媒層上流から
、残り１．１容量％相当分のメタンを触媒層出口より３
０姻後方から導入して、同様の燃焼実験を行った。

その結果、触媒層出口温度は約８２０°Ｃであり、クリ
ーンな約１３００℃の燃焼ガスがえられた。

またこの性能は１０００時間にわたり維持継続しｌこ　
。

実施例　１０実施例９と同様にして表−１のとおりの触媒を用い、３
容量％相当分のメタンを触媒層上流から、残り１．１容
量％相当分のメタンを触ｔｓ層出口より３０＃後方から
導入して燃焼実験を行った結果、表−１のとおりであり
、本発明による触媒システムを用いれば触媒層温度は活
性低下をおこさない１０００℃以下に維持されているに
もかかわらず約１３００℃のクリーンな燃焼ガスがえら
れたのに対し、前段に比較例２、中段に比較例１、後段
に実施例６でえられた触媒を用いた触媒システムは急速
に着火不能になった。

次いで前段に比較例２、または実施例６、中段に実施例
４、後段に比較例１でえられた触媒を用いた触媒システ
ムは触媒層出口温度が６５０〜６９０℃でありともに触
媒層後方での２次燃焼は誘発されなｆ）Ｘ７た。

一璽■−■− −２７一実施例　１１実施例９と同様にして前段に実施例２でえられた触媒、
中段に実施例５でえられた触媒、後段に実施例７でえら
れた触媒を充填し、入［］１渇度３００℃において１．
３％相当分のプロパンを触ｌＩＭ層上流から、残り０，
５％相当分のプロパンを触媒層出口より３０ｍｍ後方か
ら導入して燃焼実験を行った。

その結果、触媒層比［１温度は９２０℃であり、ＩＪＨ
ｃ、ＣｏおよびＮＯｘを実質的に含有しないクリーンな
約１３００℃の燃焼ガスかえられた。

またこの性能はｉ　ｏ　ｏ　ｏ　１５間にわたり維持継
続しｌこ　。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）炭素数１〜４の低級炭化水素および分子状酸素を
含有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側に
パラジウムおよび白金よりなる活性成分を含有してなる
触媒を充填してなる前段触媒層を、また出口側に白金よ
りなる活性成分および白金およびパラジウムよりなる活
性成分よりなる群から選ばれた１種のものを含有してな
る触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段および後
段触媒層の間に、パラジウム、白金およびニッケル酸化
物よりなる活性成分を含有してなる触媒を充填してなる
中段触媒層を設けてなることを特徴とする低級炭化水素
燃料の燃焼用触媒システム。
（２）各活性成分は、アルミナ、シリカ−アルミナ、マ
グネシア、チタニア、ジルコニアおよびシリカ−マグネ
シアよりなる群から選ばれた少なくとも１種の耐火性酸
化物によって被覆されたモノリス担体に分散担持されて
なることを特徴とする特許請求の範囲（１）記載の触媒
システム。
（３）炭素数１〜４の低級炭化水素および分子状酸素を
含有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側に
パラジウムおよび白金よりなる活性成分を含有してなる
触媒を充填してなる前段触媒層を、また出口側に白金よ
りなる活性成分および白金およびパラジウムよりなる活
性成分よりなる群から選ばれた１種のものを含有してな
る触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段および後
段触媒層の間に、パラジウム、白金およびニッケル酸化
物よりなる活性成分を含有してなる触媒を充填してなる
中段触媒層を設けてなる燃焼用触媒システムに該可燃性
混合ガスを供給し、該混合ガス中の低級炭化水素の少な
くとも１部を該触媒システムにおいて接触燃焼せしめて
二次燃焼が誘発される温度にまで燃焼ガスを昇温させる
ことを特徴とする低級炭化水素燃料の燃焼方法。