JPS6287462A - 窒化ケイ素焼結体およびその製法 - Google Patents
窒化ケイ素焼結体およびその製法Info
- Publication number
- JPS6287462A JPS6287462A JP60226971A JP22697185A JPS6287462A JP S6287462 A JPS6287462 A JP S6287462A JP 60226971 A JP60226971 A JP 60226971A JP 22697185 A JP22697185 A JP 22697185A JP S6287462 A JPS6287462 A JP S6287462A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon nitride
- sintered body
- nitride sintered
- crystal
- phase
- Prior art date
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- Pending
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- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は窒化ケイ素焼結体およびその製法に係り、特に
高温で高強度の窒化ケイ素焼結体に関する。
高温で高強度の窒化ケイ素焼結体に関する。
窒化ケイ素焼結体は高温強度に優れているので自動車エ
ンジン部品その他の耐熱性が要求される構造材料用セラ
ミックスの最も有力なものとして開発が進められている
。
ンジン部品その他の耐熱性が要求される構造材料用セラ
ミックスの最も有力なものとして開発が進められている
。
窒化ケイ素の焼結法としては、窒化ケイ素の焼結性が悪
いため、金属ケイ素成形体を窒素雰囲気中で焼成する反
応焼結法と、窒化ケイ素粉末に焼結助剤を添加して成形
し、不活性雰囲気中で焼成する方法がある。しかしなが
ら、焼結晶の強度の点から特に構造用セラミックスには
焼結助剤を用いる方法が主として利用されている。そし
て、焼結助剤としては、アルミナ（八ｊ！ ｚ（ｈ）、
イツトリア（ｙｚｏｓ） 、マグネシア（ＭｇＯ）など
の酸化物が多い。
いため、金属ケイ素成形体を窒素雰囲気中で焼成する反
応焼結法と、窒化ケイ素粉末に焼結助剤を添加して成形
し、不活性雰囲気中で焼成する方法がある。しかしなが
ら、焼結晶の強度の点から特に構造用セラミックスには
焼結助剤を用いる方法が主として利用されている。そし
て、焼結助剤としては、アルミナ（八ｊ！ ｚ（ｈ）、
イツトリア（ｙｚｏｓ） 、マグネシア（ＭｇＯ）など
の酸化物が多い。
焼結助剤を用いて焼結した窒化ケイ素は、比較的高強度
であるが、１０００℃以上、特に１２００℃以上の高温
になるとその強度が低下するという問題点がある。
であるが、１０００℃以上、特に１２００℃以上の高温
になるとその強度が低下するという問題点がある。
本発明による上記問題点を解決するための手段は、β−
Ｓｉ３Ｎ、を主成分とし、第２相として一般式ＹＸ／２
Ｓｉ６□□７□八７！ｙ−Ｘｏｙ Ｎ５−ｙ（式中、０
〈Ｘくｙ〈８）で表わされるイツトリウムサイアロン結
晶、（Ｃａ 、 ｒｅ 、 Ｍｇ） Ｓｉｎ、結晶およ
びＭｇＹＳｉＯ，結晶のうち１種以上を含む窒化ケイ素
焼結体にある。
Ｓｉ３Ｎ、を主成分とし、第２相として一般式ＹＸ／２
Ｓｉ６□□７□八７！ｙ−Ｘｏｙ Ｎ５−ｙ（式中、０
〈Ｘくｙ〈８）で表わされるイツトリウムサイアロン結
晶、（Ｃａ 、 ｒｅ 、 Ｍｇ） Ｓｉｎ、結晶およ
びＭｇＹＳｉＯ，結晶のうち１種以上を含む窒化ケイ素
焼結体にある。
すなわち、焼結助剤を加えて焼結する窒化ケイ素の焼結
法は、焼結助剤が窒化ケイ素より低温で溶融し、その液
相の存在によって窒化ケイ素の焼結を促進するのである
が、従来、得られる窒化ケイ素焼結体においてそれらの
焼結助剤にもとづく相は窒化ケイ素の粒界にガラス相と
して存在している。そして、このガラス相の存在が窒化
ケイ素焼結体の高温強度の低下の原因である。そこで、
本発明では、これらの焼結助剤にもとづくガラス相を結
晶質に変換することによって窒化ケイ素の焼結体高温強
度を高めるものである。
法は、焼結助剤が窒化ケイ素より低温で溶融し、その液
相の存在によって窒化ケイ素の焼結を促進するのである
が、従来、得られる窒化ケイ素焼結体においてそれらの
焼結助剤にもとづく相は窒化ケイ素の粒界にガラス相と
して存在している。そして、このガラス相の存在が窒化
ケイ素焼結体の高温強度の低下の原因である。そこで、
本発明では、これらの焼結助剤にもとづくガラス相を結
晶質に変換することによって窒化ケイ素の焼結体高温強
度を高めるものである。
窒化ケイ素焼結体の粒界相を結晶質にするために、本発
明では、焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ａ ＃ ２０゜およ
びＭｇＯ（Ａ ｌｌ ２ｏｚおよびＭｇＯ全部または一
部に代えてＭｇＡ ｊ！ ｚ０４でもよい）を選択しか
つ焼成後に熱処理を行なう。より詳しくは、Ｓｉ３Ｎｇ
粉末に焼結助剤としてＹ２０＊ 、 ＾１２０３およ
びＭｇＯをそれぞれ２〜５重量％（各焼結助剤が等重量
％であることが好ましい）添加し、成形し、加圧または
無加圧の不活性雰囲気中１６００〜１９００℃、好まし
くは１７００〜１７５０℃で１〜１０時間、好ましくは
２〜６時間焼成してＳｉ ３Ｎ、焼結体を得た後、Ｎ２
ガス、不活性ガス、真空などの不活性雰囲気下１〜１０
気圧、好ましくは１〜２気圧の圧力、１１００〜１４０
０℃、好ましくは１３００〜１３５０℃の温度で、３０
分〜５時間、好ましくは２〜４時間熱処理を行なう。
明では、焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ａ ＃ ２０゜およ
びＭｇＯ（Ａ ｌｌ ２ｏｚおよびＭｇＯ全部または一
部に代えてＭｇＡ ｊ！ ｚ０４でもよい）を選択しか
つ焼成後に熱処理を行なう。より詳しくは、Ｓｉ３Ｎｇ
粉末に焼結助剤としてＹ２０＊ 、 ＾１２０３およ
びＭｇＯをそれぞれ２〜５重量％（各焼結助剤が等重量
％であることが好ましい）添加し、成形し、加圧または
無加圧の不活性雰囲気中１６００〜１９００℃、好まし
くは１７００〜１７５０℃で１〜１０時間、好ましくは
２〜６時間焼成してＳｉ ３Ｎ、焼結体を得た後、Ｎ２
ガス、不活性ガス、真空などの不活性雰囲気下１〜１０
気圧、好ましくは１〜２気圧の圧力、１１００〜１４０
０℃、好ましくは１３００〜１３５０℃の温度で、３０
分〜５時間、好ましくは２〜４時間熱処理を行なう。
本発明の方法において、粒界相はＳｉ３Ｎ４の焼成段階
では結晶化されず、その後の熱処理によって結晶化され
る。
では結晶化されず、その後の熱処理によって結晶化され
る。
本発明において得られる窒化ケイ素焼結体中のイツトリ
ウムサイアロン結晶 （Ｙｘ／ｚＳｉ６−ｙ＋ｘｚｚ Ａ ｌ１Ｖ−Ｘ ０Ｉ
ＩＮＩＩ−Ｆ ）においてＸとｙの比が０．８ ＜ｘ
／ Ｙ ＜ １．０であることが好ましい。
ウムサイアロン結晶 （Ｙｘ／ｚＳｉ６−ｙ＋ｘｚｚ Ａ ｌ１Ｖ−Ｘ ０Ｉ
ＩＮＩＩ−Ｆ ）においてＸとｙの比が０．８ ＜ｘ
／ Ｙ ＜ １．０であることが好ましい。
ｘ／ｙが０．８未満では高温でガラス化し易いからであ
る。Ｙ３八ｅ ５ｉｔＯＪ 、 ＹｚＳｉｓ＾７！０５
Ｎ３は０．８ ＜ ｘ／ｙくｔ、ｏき条件を満たす安定
な結晶であり、好ましい。
る。Ｙ３八ｅ ５ｉｔＯＪ 、 ＹｚＳｉｓ＾７！０５
Ｎ３は０．８ ＜ ｘ／ｙくｔ、ｏき条件を満たす安定
な結晶であり、好ましい。
（Ｃａ 、 Ｆｅ 、 Ｍｇ） ＳｉＯ＋結晶のＣａ
、 Ｆｅは炉内の不純物が混入するものと考えられ、こ
の結晶は主に焼結体の表面に見られる。ＭｇＹＳｉ（ｈ
結晶はＭｇＯの添加によって生成する相でイツトリウム
サイアロンとともに粒界の結晶の主成分をなすものであ
る。
、 Ｆｅは炉内の不純物が混入するものと考えられ、こ
の結晶は主に焼結体の表面に見られる。ＭｇＹＳｉ（ｈ
結晶はＭｇＯの添加によって生成する相でイツトリウム
サイアロンとともに粒界の結晶の主成分をなすものであ
る。
平均粒径０．８４μｍ、純度９８％以上の窒化ケイ素原
料粉末に、４ｗｔ％ｖｚＯｓと４ｗｔ％ＭｇＡ ７！Ｏ
ａを配合し、金型プレスにて試験片を成形した。得られ
試験片を９気圧に加圧した窒素雰囲気中で１７５０℃で
４時間程度焼成して窒化ケイ素焼結体を得た。
料粉末に、４ｗｔ％ｖｚＯｓと４ｗｔ％ＭｇＡ ７！Ｏ
ａを配合し、金型プレスにて試験片を成形した。得られ
試験片を９気圧に加圧した窒素雰囲気中で１７５０℃で
４時間程度焼成して窒化ケイ素焼結体を得た。
焼成体の表面および内部をＸ線回折で分析したところ、
結晶相としてはβ−ＳｉＪ４だけが固定され、粒界相は
ガラス化していることが認められた。
結晶相としてはβ−ＳｉＪ４だけが固定され、粒界相は
ガラス化していることが認められた。
焼成体の相対密度９２％で、１２００℃に於る４点曲げ
強度は６０ｋｇ／１Ｉｌｌ１１！であった。
強度は６０ｋｇ／１Ｉｌｌ１１！であった。
次いで、この焼成体を常圧の窒素雰囲気中で次の条件で
熱処理した。
熱処理した。
（１１昇温速度１５℃／分で８００℃に昇温（２１８０
０℃に３０分間保持 （３）昇温速度１５℃／分で１１５０℃に昇温（４）続
けて昇温速度５℃／分で１３００℃に昇温（５１１３０
０℃に４時間保持 （６）炉内放冷 昇温の途中８００℃および１１５０℃で３０分間保持す
るのは、昇温速度が１５℃／分と速いので歪を取るため
である。また、１１５０℃から１３００℃への昇温速度
を小さくしたのは、結晶化がはじまるのでゆっくり昇温
する必要があるからである。そして、１３００℃Ｘ４ｈ
ｒで結晶化が完結される。
０℃に３０分間保持 （３）昇温速度１５℃／分で１１５０℃に昇温（４）続
けて昇温速度５℃／分で１３００℃に昇温（５１１３０
０℃に４時間保持 （６）炉内放冷 昇温の途中８００℃および１１５０℃で３０分間保持す
るのは、昇温速度が１５℃／分と速いので歪を取るため
である。また、１１５０℃から１３００℃への昇温速度
を小さくしたのは、結晶化がはじまるのでゆっくり昇温
する必要があるからである。そして、１３００℃Ｘ４ｈ
ｒで結晶化が完結される。
熱処理後の焼成体の表面及び内部をＸ線回折で分析した
ところ、β−Ｓｉ３Ｎａ とＹ３八ｊ！Ｓｉ、 Ｏ，Ｎ
、（Ｃａ 、 Ｆｅ 、 Ｍｇ） Ｓｉｎ、、ＹＳｉＯ
，の結晶が同定された。
ところ、β−Ｓｉ３Ｎａ とＹ３八ｊ！Ｓｉ、 Ｏ，Ｎ
、（Ｃａ 、 Ｆｅ 、 Ｍｇ） Ｓｉｎ、、ＹＳｉＯ
，の結晶が同定された。
（Ｃａ 、 Ｆｅ 、 Ｍｇ） ＳｉＯ＋は表面層にの
み検出された。
み検出された。
焼成体の相対密度９５％以上で、１２００℃に於る４点
曲げ強度は６８ｋｇ／ｍｍ”であった。
曲げ強度は６８ｋｇ／ｍｍ”であった。
本発明により、高温で高強度の窒化ケイ素焼結体が得ら
れ、セラミックスの信顛性が向上する。
れ、セラミックスの信顛性が向上する。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、β−Ｓｉ＿３Ｎ＿４を主成分とし、第２相として一
般式Ｙ＿ｘ＿／＿２Ｓｉ＿６＿−＿ｙ＿＋＿ｘ＿／＿２
Ａｌ＿ｙ＿−＿ｘＯ＿ｙＮ＿８＿−＿ｙ（式中、０＜ｘ
＜ｙ≦８）で表わされるイットリウムサイアロン結晶、
（Ｃａ、Ｆｅ、Ｍｇ）ＳｉＯ＿３結晶およびＭｇＹＳｉ
Ｏ＿４結晶のうち１種以上を含むことを特徴とする窒化
ケイ素焼結体。 ２、Ｓｉ＿３Ｎ＿４粉末に焼結助剤としてＹ＿２Ｏ＿３
、Ａｌ＿２Ｏ＿３およびＭｇＯを添加し、成形後、焼成
してＳｉ＿３Ｎ＿４焼結体を得、然る後熱処理して、β
−Ｓｉ＿３Ｎ＿４を主成分とし、第２相として一般式 Ｙ＿ｘ＿／＿ｚＳｉ＿６＿−＿ｙ＿＋＿ｘ＿／＿ｚＡｌ
＿ｙ＿−＿ｘＯ＿ｙＮ＿８＿−＿ｙ（式中、０＜ｘ＜ｙ
≦８）で表わされるイットリウムサイアロン結晶、（Ｃ
ａ、Ｆｅ、Ｍｇ）ＳｉＯ＿３結晶およびＭｇＹＳｉＯ＿
４結晶のうち１種以上を含むＳｉ＿３Ｎ＿４焼結体を得
ることを特徴とする窒化ケイ素焼結体の製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60226971A JPS6287462A (ja) | 1985-10-14 | 1985-10-14 | 窒化ケイ素焼結体およびその製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60226971A JPS6287462A (ja) | 1985-10-14 | 1985-10-14 | 窒化ケイ素焼結体およびその製法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6287462A true JPS6287462A (ja) | 1987-04-21 |
Family
ID=16853485
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60226971A Pending JPS6287462A (ja) | 1985-10-14 | 1985-10-14 | 窒化ケイ素焼結体およびその製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6287462A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5252141A (en) * | 1991-02-20 | 1993-10-12 | Canon Kabushiki Kaisha | Modular solar cell with protective member |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5888175A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社神戸製鋼所 | 高強度窒化珪素セラミツクスの製造方法 |
| JPS6259572A (ja) * | 1985-09-09 | 1987-03-16 | 株式会社豊田中央研究所 | 窒化けい素質焼結体およびその製造方法 |
-
1985
- 1985-10-14 JP JP60226971A patent/JPS6287462A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5888175A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社神戸製鋼所 | 高強度窒化珪素セラミツクスの製造方法 |
| JPS6259572A (ja) * | 1985-09-09 | 1987-03-16 | 株式会社豊田中央研究所 | 窒化けい素質焼結体およびその製造方法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US5252141A (en) * | 1991-02-20 | 1993-10-12 | Canon Kabushiki Kaisha | Modular solar cell with protective member |
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