JPS6360102A - 高純度窒化アルミニウム粉末の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は高純度窒化アルミニウム粉末の製造法に関する
ものである。窒化アルミニウムは高熱伝導性、高絶縁性
等を有し、各種産業用及び民生用の機械１機器材料酸い
は電子は器材材用セラミックとして注目されているもの
であるが、熱的特性がカチオン不純物や酸素により大き
く影響を受けることから高純度窒化アルミニウムの開発
が望まれている。

本発明は気相反応によるカチオン不純物や酸素を含まな
い高純度窒化アルミニウム粉末の製造法に関するもので
ある。

〔従来の技術〕

窒化アルミニウム粉末の製造法には下記の方法がある。

（１）金属アルミニウム粉、末に窒素またはアンモニア
を直接反応させ、後焼成する方法。（特開昭５０−１６
０１９９　’） （２）アルミナとカーボンとの混合粉末を窒素雰囲気中
で加熱する方法。（特開昭６０−１８０９０６　）（３
）有機アルミニウム化合物をアンモニアまた°　は−綴
あるいは二級アミン類と反応させ窒化アルミニウム前駆
体を調製した後、不活性ガス、真空下或いはアンモニア
気流中４００°Ｃ以上で加熱する方法。（特開昭５３−
６８７００）（４）塩化アルミニウムもしくは臭化アル
ミニウムガスのいずれか或い・は両者の混合ガスとアン
モニアガスを気相反応させる方法。（特開昭６１−９１
００８＞ 上記のうち（１）、（２）は原料に起因するカチオン不
純物及び酸素が混在しく２Ｌ　（３）の方法ではカーボ
ン分を除去することは出来ない。

また（４）の方法ではカーボン分のない窒化アルミニウ
ム粉末は得られるが、副生ずるハロゲン化水素ガスのた
め装置の腐食、廃ガス処理等の問題が残されている。

以上の公知技術の他に有機アルミニウム化合物ガスとア
ンモニアガスとの気相反応による窒化アルミニウムの合
成法が知られている。例えばＨａｎａｓｅｖ　ｒ　ｔら
はＪｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏ−ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ　５ｏｃｉｅｔｙ　ＶＯｌ、１１８　Ｎ
ｏ、１１１８６４〜１８６８ページ（１９７１）でトリ
メチルアルミニウムとアンモニアとを気相反応させ基板
上に窒化アルミニウムの結晶を成長させることを報告し
ている。

また特開昭６１−１１３７７１号公報には前例と同一原
料を使用し、光化学反応を用いた気相法により基板上に
窒化アルミニウムの薄膜を形成させる方法が開示されて
いる。しかしこの方法で１ｑられた窒化アルミニウムの
カーボン含有量は１％と高く高純度とは言い難い。

以上述べた如くいずれも塞板−ヒへの蒸着が目的であり
窒化アルミニウム粉末が製造された例はない。

（発明が解決すべき問題点〕 そこで本発明者は、高純度有はアルミニウムガスとアン
モニアガスとを気相反応により作用せしめ高ｌｌｌ１度
窒化アルミニウム扮末を製造する方法について種々検討
した結果、新規な製造法を見い出し本発明に至ったもの
である。

〔問題を解決するための手段〕

本発明は気相反応により高純度有機アルミニウムガスと
アンモニアガスとを作用せしめ収率良く高純度窒化アル
ミニウム粉末を製造する方法であり、その要旨とする所
は高純度有機アルミニウム化合物ガスとアンモニアガス
を気相反応させ窒化アルミニウム粉末を製造する方法に
おいて、アンモニアガスの流量対有機アルミニウム化合
物ガスの流量のモル比が５以上で、しかも２００℃以下
で混合したのら、６００〜１３００℃で気相反応させる
ことを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の製造法
に存する。

〔作　用〕

以下詳しく説明すると有機アルミニウム化合物としては
トリアルキルアルミニウムおよびジアルキルアルミニウ
ムモノハイドライド（但し炭素数１〜１０のアルキル基
をいう）であり具体的にはトリメチルアルミニウム、ト
リエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、
ジメチルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニ
ウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドラ
イド等であるが経済面からしてトリイソブチルアルミニ
ウムの使用が有利である。

上記の有機アルミニウム化合物にはＮ２　。

Ａｒ、Ｈｅ、Ｈｚ等の非酸化性ガスもしくはこれらの混
合ガスがキャリアーガスとして装入されるが、カーボン
分の汚染をなくすためにはＨ２ガスが望ましい。キャリ
アーガスとしてＨ２以外のガスを使用する場合は外部か
ら適当最のＨｚガスを反応系に導入することも可能であ
る。

有機アルミニウム化合物ガスの流催対キャリアーガスの
流量のモル比は生成する窒化アルミニウムの粒径等の粉
末特性を考慮すると、使用する有機アルミニウム化合物
の種類にもよるが通常１ｘｌＯ−２以上が望ましい。更
にアンモニアガスの流量対有機アルミニウム化合物ガス
の流量のモル比は５以上であることが必要であり、これ
以下のモル比では窒化アルミニ「クムが安定に生成しな
いばかりかカーボン分の混入を抑制することが困難であ
る。

混合温度及び反応温度であるが先に述べたアンモニアガ
スの流星対有機アルミニウム化合物ガスの流量のモル比
が５以上において混合温度は２００′Ｃ以下、また反応
温度は６００〜１３００’Ｃであることが必要である。

混合温度が２００℃以上では有機アルミニウム化合物が
熱分解し、窒化アルミニウムの収率の低下を招き１０°
Ｃ以下では本質的な問題はないものの冷却設備等が必要
になることから経済上得策ではない。

また反応温度は６００℃以下では未分解のアルキル塁が
残存し、１３００℃以上では副生する炭化水素ガスが熱
分解するためいずれもカーボン分の汚染の原因となる。

上記のごとくして得られる窒化アルミニウムは非晶質又
は殆ど非晶質に近い粉末であり、これを更に高温度例え
ば１４００℃以上で焼成することにより結晶化させるこ
とができる。

（実施例及び発明の効果〕 次に実施例を示して具体的に説明するが、これに限定さ
れるものではない。

実施例１ 第１図は反応装置の概略を示したものである。

６０℃に加熱した混合帯（１）及び１１００’Ｃに加熱
した反応帯（２）に純度９９．９９９％のアンモニアカ
スを導入口（８）を通して反応管（３）へ導入した。

一方、容器（５）中のトリイソブチルアルミニウム（Ａ
ｉ純度９９．９９９％）を６０°Ｃに加熱すると共に純
度９９．９９９９％の１−１２ガスを９８０ｄ／分の速
度で容器（５）中に吹き込み、このトリイソブチルアル
ミニウムガスを導入口（９）を通して反応管（３）へ装
入した。アンモニアカスとトリイソブチルアルミニウム
ガスとのセル比は１０で実施した。（４）は窒化アルミ
ニウム粉末補集器、（６）は流量調節ｔ４、（７）は熱
電対である。

反応終了後回収した粉は白色の微粉末で、Ｘ線回折の結
果非晶質であったが、元素分析１１＠Ａｉ＝６５．８％
、’Ｎ＝３４．１％であり、赤外分光分析の結果が窒化
アルミニウムと一致することから窒化アルミニウムと同
定された。更にこのものをグラファイト製ボートにとり
純度９９．９９９９％以上の窒素ガス気流下４００℃／
時の速度で１４００℃まで加熱し、結晶化の高い窒化ア
ルミニウムを得た。この粉末は白色で元素分析を行った
結果Ｃ＝　＜Ｏ，ｉ％、Ｎ＝３３゜５％、Ｑ＝０．６％
。

ｓ　ｒ　＝５１）ｌ）Ｉｌｌ　、　Ｆｅ未検出で平均粒
径は０．０５μ汎であり高純度かつ微細な窒化アルミニ
ウム粉末であった。このように平均粒径０．０５μｍと
超微粉のため焼結にとって有利でおった。

実施例２〜５ 反応温度とアンモニアガスの流は対トリイソブチルアル
ミニウムの流量のモル比を変化させて、実施例１になら
い窒化アルミニウム粉末を製造した。その結果を表１に
示す。

実施例６〜９ 混合温ｊ宴を変化ざＶ窒化アルミニウム粉末を製造した
。その結果を表２に示す。

実施例１０〜１１ 有機アルミニウム化合物をトリイソブチルアルミニウム
からジメヂルアルミニウムハイドライドに変え窒化アル
ミニウム粉末を製造した。その結果を表３に示す。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の製）告法を実施するための反応装置の
概略を示したものである。 １・・・混合帯 ２・・・反応帯 ３・・・反応管 ４・・・窒化アルミニウム粉末補集器 ５・・・有機アルミニウム化合物容器 ６・・・流最調節計 ７・・・熱電対 ８・・・アンモニアガス導入管 ９・・・有機アルミニウム化合物導入管第１図

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）高純度有機アルミニウム化合物ガスとアンモニア
   ガスを気相反応させ窒化アルミニウム粉末を製造する方
   法において、アンモニアガスの流量対有機アルミニウム
   化合物ガスの流量のモル比が５以上で、しかも２００℃
   以下で混合したのち、６００〜１３００℃で気相反応さ
   せることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の製
   造法。
2. （２）高純度有機アルミニウム化合物がトリアルキルア
   ルミニウムおよびジアルキルアルミニウムモノハイドラ
   イド（但し炭素数１〜１０のアルキル基をいう）である
   特許請求の範囲第１項記載の製造法。